Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Современные представления о взаимодействии плазмы с материалами ТЯР 11
1.1. Условия работы материалов ТЯР 11
1.2. Критерии выбора материалов ТЯР. Перспективные материалы, обращенные к плазме 15
1.3. Основные процессы взаимодействия плазмы с материалами ТЯР... 25
1.3.1. Эрозия в результате распыления 25
1.3.1.1. Физическое распыление 25
1.3.1.2. Химическая эрозия при облучении изотопами водорода 29
1.3.1.3. Распыление в условиях токамака 31
1.3.2. Эрозия и продукты эрозии при срывах плазмы 34
1.3.2.1. Физические процессы при взаимодействии
срывов плазмы с материалом 34
1.3.2.2. Эрозия при срывах в имитационных установках и токамаках 39
1.3.2.3. Продукты эрозии материалов в токамаках 44
1.3.3. Накопление изотопов водорода в материалах 45
1.3.3.1. Имплантация изотопов водорода 46
1.3.3.2. Диффузия изотопов водорода в металлах 47
1.3.3.3. Захват водорода в металлах 48
1.3.3.4. Накопление изотопов водорода в бериллии и вольфраме 49
1.3.3.5. Накопление изотопов водорода в углеродных материалах 52
1.4. Заключение и постановка задач 55
Глава 2. Экспериментальные методы исследования 57
2.1. Экспериментальные установки 57
2.1.1. Установка ЛЕНТА с пучково-плазменным разрядом 57
2.1.2. Импульсный электродинамический плазменный ускоритель МКТ 60
2.1.3. Ускорители с сепарацией ионов по массам 62
2.2. Измерение коэффициента распыления бериллия одноименными ионами 66
2.3. Измерение коэффициентов распыления материалов ионами D+ и
Не+ в припороговой области энергий 69
2.4. Анализ продуктов эрозии материалов 71
2.5 Исследуемые материалы 73
2.6. Методы исследования материалов 73
2.7. Выводы 76
Глава 3. Распыление обращенных к плазме материалов ТЯР 77
3.1. Распыление бериллия одноименными ионами 77
3.1.1. Энергетическая зависимость коэффициента распыления Be ионами Ве+ 77
3.1.2. Температурная зависимость коэффициента эрозии Be ионами Ве+ 78
3.1.3. Угловая зависимость коэффициента распыления бериллия ионами Ве+ 80
3.2. Распыление перепыленных смешанных слоев Be, Ве-С и Be-W
ионами Ве+ 90
3.2.1. Микроструктура перепыленных слоев 91
3 22. Состав перепыленных слоев 92
3.2.3. Энергетические зависимости коэффициентов распыления перепыленных слоев Be, Ве-С и Be-W 94
3 3. Распыление бериллия ионами D+ и Не+ в припороговой области энергий 96
3.3.1. Измерение энергетических порогов распыления бериллия ионамиВ+иНе+ 96
3.3.2. Энергетические зависимости коэффициентов распыления бериллия ионами D+ и Не+ в припороговой области
энергий 97
3.4. Распыление вольфрама, окиси вольфрама и W-C ионами дейтерия в припороговой области энергий 98
3.4.1. Измерение энергетических порогов распыления вольфрама и окиси вольфрама ионами D+ 98
3.4.2. Энергетические зависимости коэффициентов распыления ионами вольфрама, окиси вольфрама и W-C D+ в
припороговой области энергий 101
3.5. Выводы 104
Глава 4. Эрозия материалов ТЯР при срывах плазмы 105
4-1- Эрозия углеродных материалов Ю5
4.1.1. Эрозия углеволокнистых композитов под воздействием мощных потоков импульсной плазмы 105
4.1.2. Эрозия графита РГ-Т-91 109
4.1.3. Эрозия графита МПГ-8 116
4.1.4. О механизме хрупкого разрушения углеродных материалов при воздействии интенсивных импульсных плазменных потоков 119
4 2. Эрозия вольфрама в экспериментах по имитации срывов плазмы... 122
4.3. Об образовании волновых структур на поверхности и о капельной
эрозии вольфрама при воздействии импульсных потоков плазмы... 129
4 4. Выводы 136
Глава 5. Накопление изотопов водорода в материалах ТЯР.. 137
5 1. Накопление водорода в бериллии 137
5 1.1 Влияние условий облучения на накопление водорода в бериллии 137
5.1.2. Влияние радиационных дефектов и гелия на накопление водорода в Be 143
5.2. Накопление дейтерия в углеграфитовых материалах с учетом имитации срывов плазмы 150
5.2.1. Накопление дейтерия в УВК SEP NB31 и YAM-92-5D-Ti... 151
5.2.2. Накопление дейтерия в графите МПГ-8 152
5.2.3. Накопление дейтерия в графите РГ-Т-91 при экспозиции в стационарной плазме с учетом срывов плазмы 153
5.3. Накопление дейтерия в вольфраме с учетом имитации срывов плазмы 155
5.3.1. Накопление дейтерия в различных сортах вольфрама 155
5.3.2. Накопление дейтерия в углеродных пленках на вольфраме.. 161
5 4. Выводы 164
Основные выводы 166
Литература
- Основные процессы взаимодействия плазмы с материалами ТЯР...
- Установка ЛЕНТА с пучково-плазменным разрядом
- Температурная зависимость коэффициента эрозии Be ионами Ве+
- О механизме хрупкого разрушения углеродных материалов при воздействии интенсивных импульсных плазменных потоков
Введение к работе
Материаловедческая проблема первой стенки термоядерного реактора (ТЯР) реально встала на повестку дня более 30 лет тому назад, когда в ряде исследовательских центров СССР, США и Европы началась интенсивная концептуальная проработка крупномасштабных ТЯР [1-4].
Проблема первой стенки имеет ряд аспектов. С одной стороны, под действием корпускулярного излучения плазмы происходит эрозия поверхности материала и изменение его объемных свойств, что может привести к сокращению ресурса работы реактора. С другой стороны, поступление продуктов эрозии материала стенки в плазму, как правило - тяжелых примесей, приводит к увеличению излучательных потерь энергии и к сокращению рабочего цикла разряда. Одним из основных физических процессов, ответственных за разрушение стенки и поступление примесей в плазму, является распыление материала стенки ионами изотопов водорода, гелия, а также "одноименными" ионами (самораспыление).
Наиболее интенсивная эрозия материала элементов первой стенки ожидается при срывах плазмы, когда неконтролируемый выброс энергии за очень короткое время приводит к значительному перегреву локальных участков стенки, следствием чего является их расплавление и испарение. Несмотря на то, что срывы плазмы в токамаках являются нарушением нормального формирования импульса тока и считаются чрезвычайным, аномальным явлением, развитие неустойчивости, приводящей к выбросу практически всего плазменного объема на стенку, до сих пор не удается предотвратить. Исследованиям последствия этого явления, связанного с проблемой безопасной эксплуатации ТЯР, уделяется в настоящее время особое внимание.
С проблемой безопасности ТЯР и окружающей среды связан также такой важный аспект выбора материала первой стенки, как накопление и утечка трития. В связи с этим, изучение взаимодействия ионов изотопов водорода с материалами первой стенки в условиях, близких к ожидаемым в реакторе, является одной из актуальнейших физических и инженерных проблем создания ТЯР.
Актуальность работы
Изучение процессов, происходящих при взаимодействии плазмы с материалами, представляет научный и практический интерес, как для исследований в области физики плазмы и проблемы управляемого термоядерного синтеза, так и с точки зрения изучения элементарных физических процессов, происходящих при одновременном воздействии на поверхность твердого тела различного рода интенсивных потоков корпускулярных излучений, при которых активируются радиационно-стимулированные эффекты. Исследуемые процессы представляют также интерес для целенаправленного модифицирования поверхностных свойств металлов и сплавов, а также синтеза различных покрытий методами ионного легирования и перемешивания.
Несмотря на научную и практическую значимость проблемы, к началу работы над диссертацией ряд принципиальных вопросов, связанных с выбором обращенных к плазме материалов для термоядерного реактора и важных для его безопасности, были недостаточно изучены.
Бериллий, вольфрам и углеволокнистый композит предполагается использовать в качестве обращенных к плазме материалов международного термоядерного экспериментального реактора (ИТЭР).
Возможность использования вольфрама в качестве материала диверторного устройства вызывало сомнение, вследствие большого атомного номера Z вольфрама. Попадание в плазму распыленных атомов W является недопустимым из-за больших радиационных потерь плазмы, пропорциональных Z . Вольфрам характеризуется высоким энергетическим порогом физического распыления ионами дейтерия. Однако энергетический порог распыления W снижается приблизительно на порядок при наличии на его поверхности оксидной пленки, которая вследствие большого химического сродства W к кислороду всегда присутствует на поверхности. В связи с этим возникла задача более точного определения энергетических порогов распыления W и оксида W ионами дейтерия. Эта задача была сформулирована Центральной Командой ИТЭР а (ЦКИ).
Бериллий в качестве материала первой стенки реактора будет иметь наибольшую площадь контакта с плазмой. Экспериментальные значения коэффициентов распыления Be легкими ионами характеризуются большим разбросом, обусловленным образованием на его поверхности оксидной пленки, приводящей к изменению энергетического порога распыления Be.
К началу выполнения диссертационной работы в литературе отсутствовали сведения о коэффициентах самораспыления бериллия. Трудности измерения коэффициентов самораспыления Be обусловлены как сложностью генерации ионов Ве+, так и его токсичностью. Актуальные для материаловедческой проблемы ТЯР эксперименты по уточнению энергетической зависимости коэффициента распыления Be ионами D+ в припороговой области энергий и изучению энергетической, температурной и угловой зависимостей коэффициентов самораспыления Be были также поставлены ЦКИ.
Изучение проблемы срывов плазмы имеет актуальное значение для безопасности реактора как с точки зрения ускоренной эрозии материалов, контактирующих с плазмой, так и образования продуктов эрозии. До настоящего времени не проводились исследования влияния облучения в стационарной плазме на эрозию материалов и накопление в них дейтерия при срывах плазмы и, наоборот, срывов плазмы на накопление дейтерия при работе реактора в нормальном режиме, как это ожидается в ТЯР. Все вышесказанное определяет актуальность проведения имитационных исследований эрозии материалов и накопления в них изотопов водорода при последовательном воздействии стационарной и импульсной плазмы, моделирующих условия работы ТЯР в нормальном режиме со срывами плазмы.
Подтверждение актуальности работы.
Актуальность диссертационной работы подтверждается тем, что исследования выполнялись в рамках Федеральных целевых научно-технических программ «Международный термоядерный реактор ИТЭР и научно-исследовательские и опытно-конструкторские работы в его поддержку» на 1996-1998 годы (Постановление Правительства РФ № 1119 от 19.09.96) и на 1999-2001 годы (Постановление Правительства РФ № 1417 от 01.12.98); Федеральной целевой программы «Международный термоядерный реактор ИТЭР» на 2002-2005 годы (Постановление Правительства РФ № 604 от 21.08.01); Проекта Международного научно-технического центра (МНТЦ) № 350; Заданий ЦКИ: Subtask 10 G-81TT 06 Т 503, G-81TT 04 Т 506, G-81ТТ 04 Т 226.А.1 и G-81TT 04 Т 226.А.2.
Цель работы - выявление основных закономерностей эрозии обращенных к плазме материалов и накопления в них изотопов водорода при воздействии плазменных потоков и ионных пучков в условиях имитации нормального режима работы и срывов тока плазмы в термоядерном реакторе.
Научная новизна
1. Впервые экспериментально определены энергетическая, температурная и угловая зависимости коэффициентов распыления бериллия и энергетическая зависимость коэффициентов распыления переосажденных смешанных слоев Be, Ве-С, Be-W ионами Ве+.
2. Впервые с использованием метода автоионной микроскопии определены энергетические зависимости коэффициентов распыления ионами D+ бериллия, вольфрама, оксида вольфрама и смешанного вольфрам-углеродного слоя и установлены значения пороговых энергий распыления данных материалов.
3. Впервые при воздействии потоков импульсной дейтериевой плазмы установлен бимодальный характер распределения продуктов эрозии углеграфитовых материалов и выявлено, что значительный вклад в эрозию вносит их хрупкое разрушение вследствие термонапряжений, а для легированного графита РГ-Т-91 характер эрозии существенно зависит от рельефа поверхности, сформированного в процессе воздействия стационарной плазмы.
4. При воздействии потоков импульсной дейтериевой плазмы на вольфрам обнаружена «капельная» эрозия материала, и предложен механизм формирования пространственного распределения продуктов эрозии в зависимости от их размеров.
5. Впервые исследовано накопление изотопов водорода при комбинированном воздействии стационарной и импульсной плазмы в углеграфитовых материалах, вольфраме и в соосажденных углеродных слоях на вольфраме и установлено, что воздействие потоков импульсной плазмы уменьшает накопление дейтерия в вольфраме при последующей экспозиции в стационарной плазме и увеличивает накопление дейтерия в соосажденном углеродном слое.
Практическая значимость
1. Выявлены основные закономерности радиационной эрозии и накопления изотопов водорода в обращенных к плазме материалах ИТЭР при воздействии на них плазменных потоков и ионных пучков, имитирующих нормальный режим работы и срывы плазмы в реакторе. Полученные результаты использованы для расчета времени жизни обращенных к плазме элементов ТЯР и для решения проблемы его радиационной безопасности.
2. Результаты определения энергетических порогов физического распыления металлов и их соединений ионами легких элементов (Н+, D+, Не+, N+, 0+) с помощью метода автоионной микроскопии имеют принципиальное значение не только для материаловедческой проблемы ТЯР, но и для широкого круга практических проблем, связанных с физикой поверхности. Полученные результаты представляют практический интерес для физической электроники и ее научно-технических приложений, основанных на эмиссии атомных частиц, в частности, для термокатодов и оксидных катодов, применяемых в термоэлектрических преобразователях, автоионных и автоэлектронных микроскопах и других приборах.
Все выполненные в диссертации исследования были заказаны ЦКИ. На защиту выносятся • Экспериментальные результаты определения энергетической, температурной и угловой зависимостей коэффициентов распыления бериллия, энергетической зависимости коэффициентов распыления переосажденных смешанных слоев Be, Ве-С, Be-W ионами Ве+ и физическая модель влияния формирующегося при распылении микрорельефа поверхности на коэффициент самораспыления бериллия. • Экспериментальные результаты определения энергетических зависимостей коэффициентов распыления ионами D+ бериллия, вольфрама, оксида вольфрама и смешанного вольфрам-углеродного слоя вблизи энергетических порогов распыления, полученные с помощью автоионного микроскопа.
• Экспериментальные результаты исследования эрозии различных углеграфитовых материалов (С/С-композит, легированный графит РГ-Т-91 и мелкозернистый графит МПГ-8) и сортов вольфрама при комбинированном воздействии стационарной и импульсной плазмы.
• Результаты изучения накопления изотопов водорода в бериллии при ионном облучении, в углеграфитовых материалах, вольфраме и в соосажденных углеродных слоях на вольфраме при комбинированном воздействии стационарной и импульсной плазмы.
• Физические модели эрозии исследованных материалов: «капельной» эрозии вольфрама, эрозии по механизму хрупкого разрушения углеграфитовых материалов, модель накопления низкоэнергетического водорода в бериллии, облученном высокоэнергетическими ионами гелия.
Апробация работы Результаты исследований докладывались и обсуждались на следующих международных и российских конференциях и семинарах: Межд. конф. по взаимодействию плазмы с поверхностью в ТЯУ (PSI-12, Сан-Рафаэль, 1996; PSI-13, Сан-Диего, 1998; PSI-14, Розенхайм, 2000; PSI-15, Гифу, 2002; PSI-16, Киото, 2004); Межд. конф. по материалам для ТЯР (ICFRM-8, Токио, 1997; ICFRM-9, Колорадо-Спрингс, 1999; ICFRM-10, Баден-Баден, 2001; ICFRM-11, Киото, 2003); Межд. семинары по бериллиевым технологиям для термоядерного синтеза (№2, Джексон-Лэйк, 1995; №3, Мито, 1997; №4, Карлсруэ; №6, Миязаки, 2003; №7, Сан-Рафаэль, 2005); Межд. семинары по водородному рециклингу в ОПМ (№ 1, Токио, 1998; № 2, С.-Петербург, 1999); Межд. симпоз. по технологиям термоядерного синтеза (SOFT-18, Карлсруэ, 1994; SOFT-20, Марсель, 1998; SOFT-21, Мадрид, 2000), VII и IX Межнац. совещ. «Радиационная физика твердого тела», Севастополь, 1997 и 1999; V Рос.-япон. симпоз. по взаимодействию быстрых заряженных частиц с твердым телом, Белгород, 1996; XII Межд. конф по электростатическим ускорителям, Обнинск, 1999; III Межд. семинар «Радиационная физика металлов и сплавов», Снежинск, 1999; XIV, XV, XVI и XVII Межд конф. по взаимодействию ионов с поверхностью, Звенигород, 1999, 2001, 2003 и 2005; XXXII Межд. конф. по физике плазмы и УТС, Звенигород, 2005; XXXV Межд конф. по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, Москва, 2005. Публикации
В диссертационную работу включены результаты исследований, опубликованные за период с 1995 по 2006 г.г. в 40 печатных работах в отечественных и иностранных журналах, сборниках и тезисах докладов различных конференций, в том числе, 15 статей в рецензируемых изданиях.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, пяти глав с выводами в конце каждой главы, основных выводов и списка литературы. Диссертация изложена на 179 страницах, включая 98 рисунков, 20 таблиц и 257 наименований в списке литературы.
Основные процессы взаимодействия плазмы с материалами ТЯР...
Физическое распыление происходит вследствие передачи упругой энергии от падающих частиц атомам мишени, которые могут быть выбиты, если приобретут энергию, превышающую поверхностную энергию связи Es. Коэффициент распыления пропорционален энергии, выделяемой в упругих столкновениях внутри приповерхностного слоя. При низких энергиях ионов, когда энергия, передаваемая атомам, сравнима с поверхностной энергией связи, коэффициент распыления резко уменьшается и становится нулевым ниже пороговой энергии. Экспериментальные данные по эрозии ОПМ, таких как Be, С и W, существуют для ионов Н, D и Не в диапазоне энергий от 10 эВ до 10 кэВ [39, 80]. Данные для более высоких энергий и для ионов Т получены с помощью компьютерного моделирования [39, 81].
Физическое распыление является хорошо изученным процессом эрозии, для описания которого существует распространенная физическая теория. При бомбардировке материалов легкими ионами пороговая энергия распыления Епор аппроксимируется выражением: (Мі+Щ4 іР= Es, (12) т-щмі-Mif где М\ и Мг - массы падающей частицы и атома мишени, соответственно, Еъ -поверхностная энергия связи. Для элементов, рассматриваемых в качестве обращенных к плазме материалов, поверхностная энергия связи изменяется не более, чем в 2,5 раза, в то время как диапазон атомных масс составляет 9-184 ае.м. Таким образом, пороговая энергия для легких ионов оказывается сильно зависимой от массы атомов мишени [82]. Энергетическая зависимость коэффициента распыления Y при нормальном падении ионов может быть представлена в виде: Y=QSn{z)i\ -Епор/Е)2- [1 -(Епор/Е?3], (1.3) где Sn(e) - сечение ядерного торможения в зависимости от приведенной энергии є(Е). Значения подгоночных параметров Q и іГпор представлены в виде табличных значений для многих комбинаций ион-мишень [39]. Сильная зависимость коэффициента распыления от Епор приводит к упомянутой выше зависимости от атомной массы материала мишени для легких ионов при Е 1 кэВ. При скользящем падении ионов коэффициент эрозии увеличивается по сравнению с коэффициентом при нормальном падении, т.к. большая часть энергии выделяется внутри приповерхностного слоя. Зависимость Y от угла падения хорошо описана теоретически для легких ионов [83], а параметры подгонки определены как для легких, так и для тяжелых ионов. Физическое распыление не зависит от температуры поверхности при Т 0,7Гпл. Энергетическое распределение распыленных атомов оценивалось в работах [84, 85] и было показано, что среднее значение энергии эквивалентно EJ2. Поскольку величина "s слабо меняется для рассматриваемых ОПМ, то и энергия распыляемых атомов слабо зависит от материала.
Экспериментальные данные и расчетные зависимости коэффициентов распыления Be, С и W от энергии ионов D+ при нормальном падении показаны на рис. 1.5. Данные по физическому распылению обоих материалов представлены в интервале от пороговых энергий (9 эВ для D+- Be и 200 эВ для D+- W) до 10 кэВ. Подобные данные имеются и для бомбардировки ионами Н+ и Не+. Расхождение между экспериментальными и расчетными данными для графита при низких энергиях связано с химическими эффектами, неучтенными при моделировании. Для углеродных материалов физическое распыление является преобладающим процессом только при облучении ионами химически неактивных элементов, например, Не+ и С+. Для химически активных веществ, таких как Н и О, образование соединений типа СО и СОг приводит к увеличению значений коэффициентов эрозии даже при комнатной температуре. Для Be чистая поверхность мишеней могла быть получена только при Т 900 К, когда атомы Be могут диффундируют через поверхностный слой оксида [86]. При более низких температурах присутствие оксидной пленки изменяет коэффициент распыления [39].
Энергетические зависимости коэффициентов распыления Be, С и W ионами D+ [86] Ожидается, что энергии ионов в диверторе будут в интервале 20 - 100 эВ, а нейтралы перезарядки будут иметь максимум ниже 20 эВ. Поэтому для материалов с низким Z, таких как Be и С, физическое распыление ионами D+ будет совсем незначительным, хотя их Епор будут ниже, чем энергии ионов, ожидаемых в диверторе. Высокое значение і ор для W значительно уменьшает его коэффициенты распыления при Е 1 кэВ. Однако, ситуация может измениться при падении более тяжелых ионов, таких как Ве+, С+, 0+ или W . В этом случае Еп0р определяется энергетическими потерями при неупругом торможении атомов внутри мишени [87] и для С Етр 30 эВ, т.е. порядка Е% К тому же, ионы примесных элементов в ТЯУ могут быть многозарядными, т.е. зарядовое состояние равное 4 можно предположить для ионов Be, С, О и более высокое для ионов W. Ускорение таких ионов в пристеночном потенциале диверторной плазмы с Те = 10 эВ приводит к энергиям падающих ионов 200 эВ, что гораздо выше Пор Измеренные и расчетные данные коэффициентов распыления ионами примесей (Be, С, О и W) для углеродных материалов показаны на рис. 1.6 [39, 55, 88]. Экспериментальные данные о коэффициентах распыления углеродных материалов ионами Ве+ и W отсутствуют.
Преобладающим механизмом процессов эрозии в результате воздействия ионов Ве+, С+ и W+ является физическое распыление. Химические эффекты могут вносить свой вклад только в результате реакции с кислородом. Например, образование СО повышает коэффициент эрозии. Бомбардировка ионами С+, в основном, приводит осаждению С и созданию защитных углеродных слоев. Только в условиях, когда коэффициент самораспыления С превышает единицу, т.е. при скользящих углах падения или при Т 1800 К, могли бы быть получены коэффициенты распыления чистого W ионами С+. Энергетические зависимости коэффициентов распыления углеродных материалов ионами примесей: экспериментальные значения для ионов 0+ и С+ и расчетные данные по программе TRIM-SP для ионов Ве+ и W 1.0000 і
При высоких потоках ионы примесей металлов и углерода могут образовывать твердый слой на внешней стороне подложки, защищающий ее от дальнейшей эрозии. Если для тонких слоев коэффициент распыления осажденных атомов определяется материалом подложки, то условия стационарной эрозии или осаждения зависят от коэффициента самораспыления падающих ионов. При энергиях или углах падения ионов, когда коэффициент самораспыления становится больше единицы, этот защитный эффект исчезает и эрозия продолжается, будучи лишь частично уменьшена за счет ослабления в имплантированном слое. Например, в работе [89] при распылении W ионами С+ показано, что при нормальном падении ионов после первоначальной потери массы наблюдается прирост массы образцов. При углах падения больше 40 происходит монотонный рост эрозии. Этот угол 40 является как раз углом падения, при котором коэффициент самораспыления превышает единицу [88]. На условия перехода чистой эрозии в осаждение могут повлиять изменения температуры поверхности, т.е. изменения коэффициента самораспыления за счет радиационно-ускоренной сублимации или за счет диффузии и поверхностной сегрегации имплантируемых примесей. Следует заметить, частицы, падающие на диверторную пластину, имеют значительные диапазоны углов падения и энергий, что осложняет точное прогнозирование эрозии или чистого осаждения.
Установка ЛЕНТА с пучково-плазменным разрядом
Для исследования влияния дефектообразования в графите, созданного нейтронным облучением, на накопление Н была проведена серия экспериментов, в которых графит сначала облучался ионами С+ для создания ловушек, а затем экспонировался в дейтериевом газе при 1470 К для наполнения ловушек дейтерием [188, 192-195]. В результате облучения были созданы мощные ловушки с энергиями связи 4,5 эВ (энергия С-Н), в которых концентрация Н составила около 1000 аррт при уровнях повреждения выше 1 сна. Для сравнения, концентрация насыщения Н в графите до облучения составляет 10-20 аррт. Накопление D в графитовых образцах Н451 после нейтронного облучения было таким же, как и в образцах после ионного облучения. Тем самым, был продемонстрирован схожий эффект дефектообразования в отношении накопления Н. Таким образом, нейтронное облучение графита в ТЯР может привести к образованию мощных ловушек, которые способны связать Н даже при высоких температурах. Однако, количество уловленного в ловушках Н будет зависеть от того, сколько атомов Н достигнет этих ловушек. В основном, большая часть Н будет захватываться в графитах с открытой пористостью из-за более легкого доступа к таким ловушкам, поскольку диффузия Н к ловушкам внутри зерен может происходить только при Т 1270 К.
Еще одним процессом, способным повлиять на накопление изотопов Н в ОПМ, может стать образование на поверхности материалов осажденных слоев. В токамаке физическое и/или химическое распыление энергетическими частицами из плазмы будет создавать поток атомов С, С-Н молекул и радикалов с поверхности углеродных ОПМ. Часть этого потока может быть возвращена на поверхность ОПМ в виде атомов перезарядки из SOL. В случае, когда поток вылетевших углеродных частиц становится меньше приходящего потока, происходит чистое осаждение углерода. Осаждаемый углерод является частью поверхностного слоя, насыщенного Н, который увеличивается по толщине со временем. Это приводит к накоплению Н, которое линейно увеличивается со временем экспонирования. Этот процесс, называемый соосаждением, является преобладающим при накоплении изотопов Н в токамаках с углеродными материалами. Содержание Н в соосажденном материале зависит от энергии падающих частиц и от температуры подложки в процессе осаждения. При высоких энергиях частиц ( 100 эВ) и комнатных температурах образуются твердые пленки (Н/С « 0,4), сходные с углеродными слоями, насыщенными имплантированным Н. Осаждение из низкотемпературной плазмы, где энергии падающих частиц являются низкими (« 100 эВ) дает мягкие пленки низкой плотности, подобные полимерам, с более высоким Н/С 0,8-1,0 [196]. В токамаках такие пленки с низкой плотностью могут осаждаться из низкотемпературной плазмы в диверторе. По сравнению с твердыми пленками мягкие пленки являются менее стабильными и разлагаются при более низких температурах и при бомбардировке энергетическими частицами [197]. Ключевым различием между накоплением Н за счет имплантации и соосаждения является толщина слоя, содержащая Н, которая является неограниченной при соосаждении, но определяется величиной ионных пробегов (десятки нанометров в зависимости от энергии) при имплантации.
Проведенный анализ литературных данных позволил сделать ряд заключений и выбрать для решения актуальные задачи, представляющие значительный интерес для команды ИТЭР.
1. Для расчета скорости удаления материала первой стенки ("времени жизни") необходимо знать величину коэффициента самораспыления материала. Задача исследования энергетической, температурной и угловой зависимостей коэффициентов самораспыления Be была поставлена проектной командой ИТЭР (Task Т226А, Т59, G16TT56, Т60, Т62). Проведение экспериментальных исследований энергетической, температурной и угловой зависимостей коэффициента самораспыления бериллия, а также энергетических зависимостей коэффициентов распыления ионами Ве+ перемешанных слоев, неизбежно образующихся при наличии трех различных экранных материалов ИТЭР, являлось частью настоящей диссертационной работы.
2. Экспериментальные значения коэффициентов распыления Be легкими ионами в припороговой области энергий характеризуются большим разбросом, связанным с образованием оксидной пленки на поверхности Be. Пороговая энергия распыления для ВеО больше, чем для чистого бериллия, вследствие чего значения коэффициентов распыления в припороговой области энергий существенно зависят от условий проведения эксперимента - температуры в процессе облучения, плотности ионного тока, давления в вакуумной камере. В связи с этим встала задача (Task G17TT Т 226А) - разработка метода измерения коэффициента распыления чистой поверхности Be легкими ионами в припороговой области энергий и провести исследования коэффициента распыления Be ионами D+ в припороговой области энергий. Решение этой проблемы также было предметом настоящей диссертации.
3. В бериллии при нейтронном облучении в результате ядерных реакций происходит наработка гелия и образуются радиационные дефекты. Наличие радиационных дефектов и іелия, наряду с примесями углерода и кислорода, является основной причиной накопления трития в облученном бериллии. В соответствии с домашним заданием проектной группы ИТЭР (Task N G17TT Т227), проведены имитационные исследования влияния нейтронного облучения на накопление водорода в поверхностном слое бериллия.
4. Вопрос о возможности применения вольфрама в условиях работы дивертора ИТЭР являлся спорным, вследствие, во-первых, большого атомного номера Z и, во-вторых, его химического сродства к кислороду. Наличие оксидной пленки на поверхности вольфрама почти на порядок уменьшает пороговую энергию распыления - с 175 эВ до -18 эВ и возникает опасность процесса самораспыления вольфрама, что может стать критическим условием работы ИТЭР. Определение реальной пороговой энергии распыления оксида вольфрама, а также смеси W-C, неизбежно образующейся в условиях дивертора ИТЭР, явилось еще одной задачей диссертации.
5. Несмотря на то, что срывы плазмы в токамаках являются нарушением нормального формирования импульса тока и аномальным событием, развитие неустойчивости, приводящей к выбросу значительного плазменного объема на стенку, до сих пор не удается предотвратить. Срывы плазмы на стенку будут приводить к перегреву обширных участков стенки, расплавлению и испарению поверхностных слоев, а, следовательно, и к перераспределению трития в материалах, контактирующих с плазмой. С целью моделирования условий взаимодействия плазмы с материалами ТЯР в диссертационной работе была поставлена задача исследования эрозии и продуктов эрозии ОПМ, накопления в них изотопов водорода при комплексном воздействии стационарной дейтериевой плазмы в условиях близких к нормальному режиму работы реактора и мощных импульсных потоков плазмы, имитирующих срывы плазмы.
Температурная зависимость коэффициента эрозии Be ионами Ве+
Температурная зависимость коэффициента эрозии бериллия, облученного ионами Ве+
Таким образом, коэффициент эрозии Be представляет собой сумму коэффициентов самораспыления Ys и сублимации S%M- Следует отметить, что увеличение коэффициента эрозии становится уже заметным при температурах от 720 К до 820 К, при которых термическая сублимация не может быть источником такого увеличения. В работе [33] такое увеличение коэффициента эрозии Be связывают скорее с диффузией бериллия через присутствующую на его поверхности оксидную пленку, чем с радиационно-ускоренной сублимацией.
На рис. 3.3 представлены также расчетные данные из работы Рота и др. [33] об изменении коэффициентов эрозии бериллия при облучении ионами Ве+ с температурой. На этом же рисунке приведены экспериментальные результаты данной диссертационной работы для зависимостей S=J[T), полученных при энергиях ионов Be+i = 1 кэВ (кривая 2) и Ег = 0,5 кэВ (кривая 1). Анализ представленных экспериментальных данньк показывает, что увеличение коэффициента эрозии с температурой становится более выраженным при уменьшении энергии бомбардирующих ионов, т.е. при приближении к пороговой энергии распыления, что указывает на уменьшение поверхностной энергии связи. Кроме того, увеличение коэффициента эрозии Be при температуре 720 К может быть связано с очисткой поверхности образцов от оксидной пленки. Как известно, энергетический порог распыления чистого Be меньше, нежели ВеО [39,80,82].
На рис. 3.4 сравниваются температурные зависимости коэффициентов эрозии бериллия и графита (как наиболее перспективных ОПМ) при облучении их одноименными ионами с энергией 3 кэВ. Зависимость S =/{Т) для бериллия построены на основании данных, полученных в настоящей работе (кривая 1), данные для графита, взяты из работы [33]. Представленные на рис. 3.4 данные показывают, что критический коэффициент эрозии равный 1 ат./ион достигается для бериллия при более низкой температуре - 1120 К, в то время как для графита (кривая 2) критическая температура существенно выше- 1500 К. Экспериментальные температурные зависимости коэффициентов эрозии материалов
Исследование угловой зависимости коэффициента самораспыления бериллия проводилось на бериллиевых мишенях с хорошо полированными (до 12 класса чистоты) поверхностями. Некоторые образцы из бериллия использовались в экспериментах без полировки ( 7 класса чистоты) поверхности. Поток ионов Ве+ с энергией 1 кэВ составлял J1 6 5-Ю19 M V1. Температура Be мишеней в процессе облучения ионами Ве+ составляла 670 К. Площадь диафрагмированного ионного пучка составляла 4,5-10 3 м2. Как отмечалось в главе 2, большая площадь сечения ионного пучка позволяла проводить одновременное облучение семи образцов, которые ориентировались под следующие углы падения ионов: 30, 45, 60, 70, 75, 80 и 85. Семь мишеней размещались на двух плоских держателях разного диаметра (см. рис. 2.6). Для сравнения коэффициентов самораспыления образцов из различных марок бериллия и с различной обработкой поверхности проводилось одновременное облучение ионами Ве+ при угле падения 60 одной мишени из бериллия марки ТШП-56 и двух мишеней из бериллия марки S-65 с полированной и необработанной поверхностями.
Угловая зависимость коэффициента распыления бериллия ионами Ве+ с энергией 1 кэВ при температуре 670 К (кривая 2) показана на рис. 3.5. На этом же рисунке для сравнения представлены экспериментальные данные Хэтла [221] для коэффициентов самораспыления Be с шероховатой поверхностью (кривая 3) и теоретическая зависимость Ys =/0) (кривая 1) [39]. При углах падения 0, 45 и 60 экспериментальные данные (кривая 2) для полированных мишеней находятся в хорошем соответствии с результатами Хэтла (кривая 3) для необработанных поверхностей.
Измеренные при углах падения 0, 30, 45 и 85 коэффициенты самораспыления бериллия хорошо согласуются с данными компьютерного моделирования [39]. С возрастанием угла падения от 45 до 75 различие в экспериментальных и расчетных значениях коэффициентов самораспыления бериллия увеличивается. Максимальные значения экспериментального и расчетного коэффициентов самораспыления бериллия наблюдаются при одном и том же угле падения 0 = 75 . Однако, расчетный коэффициент распыления в 1,75 раза больше экспериментального значения. Следует отметить, что критические значения измеренных в данной работе коэффициентов самораспыления бериллия (при Ys 1), т.е. когда унос (эрозия) вещества начинает преобладать над его осаждением, достигаются в интервале угла падения 60 0 83.
Анализ данных, представленных на рис. 3.5, показывает, что величины У$ для образцов из Be марок S-65 и ТШП-56, а также величины Ys для полированной и необработанной поверхностей Be марки S-65 при углах падения ионов в интервале 0 0 60, с точностью до 4% совпадают. Отсюда можно заключить, что расхождение между расчетными и экспериментальными значениями в области Ysmax не связано с наличием макроскопического рельефа на поверхности образцов [225,227].
С целью выяснения причин расхождения между расчетными и экспериментальными значениями коэффициента самораспыления в области максимума кривой Ys = f (0) были проведены исследования химического состава и микроструктуры поверхности бериллия после облучения ионами Ве+ при различных углах падения [228].
На рис. 3.6 показаны спектры POP ионов Не+, рассеянных под углом 160 на образцах исходного бериллия и облученных ионами Ве+ с энергией 1 кэВ при угле падения 70, т.е. в угловом диапазоне максимального расхождения экспериментальных и расчетных данных для коэффициентов самораспыления бериллия (см. рис. 3.5).
О механизме хрупкого разрушения углеродных материалов при воздействии интенсивных импульсных плазменных потоков
На рис. 4.18 представлена типичная микроструктура поверхности мелкозернистого графита МПГ-8 после облучения потоками импульсной дейтериевой плазмы в режиме (Q = 0,5 МДж/м2 на имп., т = 60 MKC,N= 10 импульсов).
Электронномикроскопические изображения продуктов эрозии образцов графита МПГ-8 показаны на рис. 4.19. Продукты эрозии характеризуются разнообразной формой и существенным различием в размерах. Как и для других исследованных углеродных материалов, наряду с чешуйками графита неправильной формы наблюдаются кусочки, имеющие сферическую геометрию. На отдельных волокнах осаждаются, как очень мелкая пыль, так и крупные (10-40 мкм) осколки неправильной формы.
Таким образом, статистические исследования продуктов эрозии углеграфитовых материалов с помощью электронной микроскопии показали, что во всех распределениях продуктов эрозии УГМ по размерам, во-первых, наблюдаются два максимума, принадлежащих частицам субмикронных размеров и чешуйкам в диапазоне 2-4 мкм и, во-вторых, обнаружены крупные частицы размером 10-40 мкм. Следует отметить, что два максимума в распределениях продуктов эрозии по размерам было зафиксировано и в токамаке Т-10 [241].
В литературе существует весьма большой разброс экспериментальных данных по измерениям распределений частиц - продуктов эрозии по размерам. Причинами разброса может быть неадекватность как условий облучения (параметров плазмы, имитирующей срывы), так и методов сбора пыли и способов ее исследования. Американские исследователи [141-146] не обнаружили максимума, относящегося к субмикронной пыли. В токамаке JET были обнаружены частицы до 40 мкм со средним размером - 27 мкм [139,140]. Согласно данным Кармака и др. [145] в различных токамаках и установках для имитации срывов плазмы были зафиксированы частицы размером от 0,23 мкм до 9 мкм, причем, наряду с чешуйками неправильной формы также попадались графитовые частицы, имеющие правильную сферическую форму. Как указывалось выше, сферические частицы графита наблюдались при воздействии мощных потоков плазмы на все исследованные в диссертации сорта графита. Такой эффект может быть результатом обработки обламывающихся зерен графита при их пролете через экранирующую плазму. Сбор продуктов эрозии на базальтовые фильтры в условиях работы ускорителя МКТ и дальнейшее их исследование в просвечивающем электронном микроскопе позволило зафиксировать частицы, чешуйки и кусочки продуктов эрозии размером от 0.01 до 40 мкм. Наличие частиц субмикронных размеров обусловлено сублимацией поверхности графита, как под воздействием сгустков плазмы, так и в экранирующей плазме при пролете через нее крупных чешуек графита, образующихся в результате хрупкого разрушения УГМ.
Анализ многочисленных экспериментальных данных [137-139], в том числе полученных в настоящей диссертации, показал, что углеграфитовые материалы в отличие от металлов не плавятся, а растрескиваются и выкрашиваются, эмитируя микрочастицы, при тепловом импульсном воздействии плазменного потока.
На доминирующую роль механизма хрупкого разрушения углеродных материалов указывают следующие факторы.
1. Глубина эродированного слоя углеродного материала, измеренная в экспериментах по имитации срывных режимов, значительно превышает расчетную максимальную глубину испаренного слоя: dMnmKC = QI(N-H), где Q - плотность энергии, N - число атомов в единице объема мишени, Н- теплота испарения в расчете на один атом.
2. Температура поверхности Г8 углеродной мишени, определяемая в экспериментах, обычно не превышает 3000 С, что совершенно недостаточно для интенсивного испарения. Максимальная энергия, уносимая с эродированным слоем в расчете на один атом, составляет: CTsMaKC = QI(N-d), где С = 3 - теплоемкость, d - толщина уносимого слоя. Экспериментальная величина CTsMaKC 1 эВ значительно ниже теплоты сублимации, которая для одноатомного испарения Н\ 7,1 эВ, для двухатомного испарения Hi 8.2 эВ. В среднем обычно принимается # 5 эВ. Более точную оценку температуры поверхности можно провести, если учесть глубину прогретого слоя {Акх)ш (здесь к = 0,1-0,2 см2/с -коэффициент температуропроводности в указанном интервале температур, т -длительность импульса): Г5 = QI[C-N-(c? + 4кх)ш], которая вполне согласуется с прямыми измерениями температуры.
3. Электронномикроскопические исследования микроструктуры поверхности и морфологических особенностей продуктов эрозии углеродных материалов также свидетельствуют о растрескивании и выкрашивании (хрупком разрушении) при импульсных воздействиях потоков плазмы.
Приведенные факты демонстрируют незначительную роль процесса испарения с поверхности и указывают на то, что эрозия осуществляется достаточно «крупными» кусками материала, на отрыв которых тратиться значительно меньше энергии, чем на их нагрев. Наиболее простым предположением может быть отрыв отдельных слабосвязанных кристаллитов (в том числе кристаллических зерен для графитов или кусков углеродной матрицы для УВК). Обычно конструкционные графиты - это мелкокристаллические материалы с размером зерен L=\0 5 - 10 3 см.
Естественным поводом растрескивания углеродного материала являются возникающие из-за анизотропии упругих и тепловых свойств термоупругие напряжения. Обычно критерий разрушения записывается в виде выражения: аь = Eas, где Е- модуль Юнга, а - коэффициент линейного расширения и сть - предел прочности материала. Однако, как показывает сравнение с экспериментальными данными [202, 236-239],
скорость эрозии разных графитов слабо коррелирует с параметром сс/аь или с параметром Еааь112с/аъ, который учитывает теплопроводность (т.е. температуру мишени). Следует также отметить, что температура, необходимая для разрушения 7ь, определенная из соотношения Тъ = c\JEa при паспортных значениях предела прочности графитов оказывается слишком низкой, порядка нескольких сот градусов.
В теории разрушения хрупких материалов, основанной на критериях распространения трещины под действием приложенных напряжений, критерии разрушения дают связь между напряжением (сжатия тс или растяжения at в зависимости от моды разрушения) и длиной трещины /тр: a /тр,/2. Если предположить, что минимальная длина трещины, требуемая для разрушения порядка размера зерна L = lw, то отсюда следует, что крупнозернистые графиты должны разрушаться легче. Однако, на практике наблюдается обратная тенденция - легче разрушаются мелкозернистые графиты.
Все теоретические модели разрушения предполагают, что после достижения условия разрушения материала разрываются все межкристаллитные связи и материал рассыпается. Скорость распространения трещины v обычно всего в несколько раз меньше скорости звука, т.е. v 105 см/с. Поскольку v больше скорости тепловой волны 1Ґ) У t fl с It уже при t c/vw = 10 с, то при таком предположении время отрыва зерна t определялось бы только временем его прогрева: t„ - L2IAc = 10"10 с, а скорость движения границы разрушаемого материала (скорость эрозии) могла быть записана в виде S = Llt = AclL. Это выражение дает правильную зависимость скорости эрозии от размера зерна, но величина скорости: 5те0р = 104-105 см/с значительно превосходит экспериментально наблюдаемые значения: S KCn =dlt=\- 10"2 см/с [145,237].
