Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Состояние вопроса 11
1.1 Диаграмма состоянии системы Ni-Cr и основные свойства ее сплавов 11
1.2 Исследование сплавов Ni-Cr физическими методами 12
1.3. Исследование металлических сплавов методом аннигиляции позитронов . 15
1.3.1. Основные методы позитронной спектроскопии 17
1.3.1.1. Измерение времени жизни позитронов в веществе 18
1.3.1.2. Метод измерения углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ) 20
1.3.2.1. Метод измерения уширения аннигиляционной линии 25
1.3.2. Взаимодействие позитронов с дефектами твердых тел 26
1.3.3. Сравнение возможности метода аннигиляции позитронов с другими методами при исследовании характеристик дефектов 29
Глава 2. Экспериментальные методики и расчеты 30
2.1. Экспериментальная установка для измерения времени жизни позитронов 30
2.1.1. Технические характеристики 30
2 1 .2. Принцип работы спектрометра измерения времени жизни позитронов 31
2.1.3. Краткое описание конструкции спектрометра 33
2.1.4. Калибровка спектрометра для измерения времени жизни позитронов 40
2.1.5. Обработка результатов измерения времени жизни позитронов 41
2.2. Экспериментальная установка для измерения одномерного углового распределения аннигиляционных фотонов 45
2.2.1. Технические характеристики 45
2.2.2. Принцип работы спектрометра УРАФ 46
2.2.3. Краткое описание конструкции спектрометра 47
2.2.4. Регистрирующий тракт спектрометра УРАФ 48
2.2.5. Обработка результатов измерения углового распределения аннигиляционных фотонов 51
2.3. Расчетные методы 55
2.3.1. Определение характеристик дефектов в сплавах Ni-Cr 55
2.3.1.1. Определение характеристик дефектов в веществе по измерению характеристик аннигиляции позитронов при условии^ < Ль) 55
2.3.1.1.1. Модель захвата позитронов, применяемая при измерениях времени жизни позитронов 55
2.3.1.1.2. Модель захвата позитронов, применяемая при измерениях методов определения углового и энергетического распределения аннигиляционных фотонов 62
2.3.1.2. Определение характеристик дефектов в веществе по измерению характеристик аннигиляции позитронов при условии^ > U) 65
2.3.2. Определение изменений электронной структуры в результате взаимодействия позитронов с электронами в твердых телах 68
2.3.2.1. Определение параметров электронной структуры методом углового распределения аннигиляционных фотонов 68
2.3.2.2. Определение параметров электронной структуры методом измерения времени жизни позитронов 70
2.3.3. Расчетные методики оценки характеристик взаимодействия позитронов с веществом 72
2.3.3.1. Определение коэффициента захвата позитронов 72
2.3.3.2. Определение коэффициента диффузии позитронов 75
2.3.4. Анализ экспериментальных результатов измерений и расчетных значений времен жизни позитронов в металлах 79
Глава 3. Определение параметров электронной структуры и характеристик дефектов в образцах сплавов Ni-Cr 88
3.1. Исследование образцов сплавов Ni-Cr методом измерения времени жизни позитронов 88
3.1.1. Исследование влияния режимов термообработки на микроскопические свойства сплавов Ni-Cr и поиск оптимального режима термообработки 88
3.1.2. Исследование влияния легирующих добавок с малой концентрацией на микроскопические свойства сплавов Ni-Cr 94
3.1.3. Исследование влияния легирования азотом на микроскопические свойства сплавов Ni-Cr 100
3.1.4. Обсуждение результатов, полученных методом измерения времени жизни позитронов 111
3.2. Исследование образцов сплавов Ni-Cr методом углового распределения аннигиляционных фотонов 113
3.2.1. Исследование влияния длительного старения на структурно-фазовую стабильность и микроскопические свойства сплавов Ni-Cr 113
3.2.2. Определение изменений энергии Ферми в сплаве Ni-Cr при легировании другими элементами 127
3.2.3. Исследование влияния режима термообработки и легирования на микроскопические свойства сплавов Ni-Cr 129
3.2.4. Анализ кинетических процессов в исследуемых сплавах Ni-Cr, протекающих при изменении концентрации хрома 140
3.2.5. Обсуждение результатов, полученных методом углового распределения аннигиляционных фотонов 145
Основные результаты и выводы 147
Список использованных источников 150
- Исследование металлических сплавов методом аннигиляции позитронов
- Экспериментальная установка для измерения одномерного углового распределения аннигиляционных фотонов
- Модель захвата позитронов, применяемая при измерениях времени жизни позитронов
- Определение коэффициента захвата позитронов
Введение к работе
Актуальность. Сплавы на основе никеля, в отличие от сплавов на основе железа, характеризуются значительно более высокой жаропрочностью в температурном интервале 700-:-900 С и поэтому находят весьма широкое применение в различных отраслях науки и техники. В ядерной энергетике использование сплавов на никелевой основе в какой-то мере ограничено из-за их высокой себестоимости. Одним из сплавов, нашедших применение в ядерной энергетике, является сплав на основе Ni-Cr, как правило, допированный молибденом. Он перспективен как конструкционный материал для изготовления деталей и узлов реакторов на быстрых нейтронах, а также как материал для оболочек твэлов водо-водяных энергетических реакторов, работающих при температуре теплоносителя порядка 300 С, и как материал для первой стенки водоохлаждаемого бланкета термоядерного реактора ИТЭР [1-6].
Известно, что оптимальные радиационная и коррозионная стойкости данных сплавов достигается в том случае, когда возникает ближний порядок в расположении атомов никеля и хрома [1-6]. Формирование ближнего порядка по типу ближнего упорядочения может сопровождаться возникновением кластеров на границах между фазами. Кроме того, в самих новых нарождающихся фазах может значительно измениться электронная структура той области, в которой происходит упорядочение.
Физико-механические свойства сплавов определяются их электронной плотностью фазового состояния и характеристиками образующихся структурных дефектов. При облучении происходит перераспределение атомов и вакансионных дефектов, а также изменяется их электронная структура. Это перераспределение и, следовательно, физико-механические свойства зависят от начального состояния образца, т.е. от режима термообработки и его легирования. Таким образом, исследование изменения параметров электронной структуры и характеристик дефектов в зависимости от режима термообработки и его легирования дает возможность получить информацию об изменении физико-механических свойств сплавов. Настоящая работа посвящена разработке методики определения этих характеристик.
5 Для исследования изменений электронной структуры и дефектов структуры применен метод аннигиляции позитронов, обладающий высокой чувствительностью к изменением электронной структуры и дефектам вакансионного типа. Основными методиками позитронной диагностики являются метод измерения времени жизни позитронов в веществе, метод измерения углового распределения аннигиляционных фотонов, и метод измерения доплеровского уширения аннигиляционной линии. Из всех перечисленных методик наиболее информативным методом представляется измерения времени жизни позитронов и измерения углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ), примененные для исследования свойств материалов в работах [7-16]. При совместном применении метода УРАФ и метода измерения времени жизни позитронов получается наиболее точная информация об электронной структуре и о дефектах структуры исследуемого материала.
Суть метода заключается в том, что испущенные позитроны из источника замедляются в образце и аннигилируют с электронами, образуя аннигиляционные фотоны. Время жизни позитронов в образце до аннигиляции, угол разлета аннигиляционных фотонов и изменение их энергетического распределения зависят от плотности электронов и распределения импульсов электронов проводимости и ионного остова в месте нахождения позитронов. Поскольку электронная структура в дефекте отличается от электронной структуры в бездефектной области, характеристики аннигиляции позитронов также различаются, т.е. изменяются характеристики временного и импульсного распределения аннигиляционных фотонов. По различию плотности электронов и распределения импульсов электронов в бездефектной области и в дефекте можно диагностировать как изменения электронной плотности, так и дефекты структуры исследуемого материала.
Наличие дефектов (точечных, линейных, и.т.д) в твердом теле вызывает локальное изменение электронной плотности. Поведение позитрона зависит от величины плотности электронов и распределения электронов проводимости и ионного остова по их импульсам. При определенных условиях позитрон может захватываться дефектом и аннигилировать в нем. Следовательно,
характеристики излучения непосредственно связаны с электронной плотностью и с импульсным распределением электронов в месте аннигиляции позитрона в бездефектной области и в дефекте исследуемого образца. Это позволяет собрать информацию о распределении электронной плотности и об импульсном распределении электронов исследуемого образца. В большинстве твердых тел позитроны эффективно захватываются в дефекты кристаллической решетки, причем характеристики аннигиляции позитронов существенным образом зависят от вида и концентрации дефектов. Поэтому, данный метод обладает высокой чувствительностью к дефектам кристаллической структуры и позволяет идентифицировать типы дефектов.
Благодаря отмеченным особенностям в последние годы позитронный метод находит все более широкое применение при исследовании радиационной стойкости различных металлов и сплавов, в физике тонких пленок и полупроводниковом приборостроении, при исследовании полимеров, при изучении высокотемпературной сверхпроводимости, а также при исследовании газонаполненных пузырей, образующихся при эксплуатации в реакторе в перспективных конструкционных материалах [17-27]. Данный метод относится к методам неразрушающего контроля [28]. Эта особенность дает возможность проведения измерений при различных температурах исследуемых образцов в сочетании с высокой чувствительностью к локальным изменениям электронной плотности, что позволило позитронной диагностике занять достойное место среди других методов исследования строения вещества.
Поэтому исследование изменений электронной структуры и дефектов в сплавах на основе никель-хром методом аннигиляции позитронов должно оказаться продуктивным для получения информации о процессе дефектообразования при радиационном воздействии, легировании или термообработке материала. Первому этапу такого исследования и посвящена данная работа.
Целью диссертационной работы является определение изменений электронной структуры и дефектности кристаллической структуры в сплавах на основе Ni-Cr при термообработке и легировании для улучшения
7 эксплуатационных характеристик методом аннигиляции позитронов. Для реализации данной цели необходимо:
Выбрать наиболее чувствительную методику диагностики дефектов в сплавах Ni-Cr.
Провести экспериментальные исследования электронной структуры и параметров дефектов в сплавах Ni-Cr при влиянии следующих параметров:
различных вариантах термообработки;
легировании малым количеством легирующих добавок;
азотировании;
изменении содержания хрома в сплаве и различных режимах отжига;
введении добавки молибдена.
рассмотреть кинетику процессов, происходящих при отжиге сплавов.
Определить электронную плотность и параметры структурных дефектов с помощью моделей, адекватно объясняющих экспериментальные данные.
Выработать практические рекомендации по исследованию сплавов Ni-Cr.
Научная новизна работы заключается в следующем:
Впервые для исследования изменений электронной структуры и дефектов структуры в сплавах Ni-Cr применен комплекс методов позитронной диагностики: измерения времени жизни позитронов в веществе и измерения углового распределения аннигиляционных фотонов, позволяющий получить подробную информацию не только о приповерхностных, но и о глубинных слоях материала. Применена модель захвата позитронов дефектами вакансионного типа, позволяющая определять электронную плотность, размер и концентрацию дефектов в металлах и сплавах по измеряемым параметрам временного и импульсного распределения аннигиляционных фотонов для исследования свойств сплава Ni-Cr. На основании проведенного анализа получены следующие результаты.
Методом измерения времени жизни позитронов исследованы влияния
режимов термообработки, химического состава, легирования азотом, и другими
примесями на свойства сплавов Ni-Cr. Диагностированы типы дефектов и
измерены их концентрации, определены изменения интегральной электронной
8 плотности в зависимости от режимов термообработки и легирования материала металлическими примесями и азотом;
Методом УРАФ исследовано образование ближнего порядка в сплаве Ni-Cr-Mo при содержании Сг в районе 38ч-44%. Также исследовано влияние легирования Мо и режима термообработки на свойства сплавов Ni-Cr. Эти измерения позволили наблюдать изменения концентрации дефектов в материалах в зависимости от режимов термообработки и содержания Сг в образцах, а также исследовать перераспределение атомов Сг в зависимости от его содержания и легирования молибденом по всему объему исследуемого образца. Данные результаты качественно подтверждают результаты экспериментов по исследованию свойств данных материалов методом электронной микроскопии.
Практическая значимость результатов работы заключается в следующем:
1. Анализ результатов расчетов и экспериментальных данных, полученных
методом аннигиляции позитронов путем измерения времени их жизни, показал,
что:
режим термообработки влияет на свойства сплава Ni-Cr и изменяет величины характеристик аннигиляции позитронов. Выбран оптимальный режим термообработки, при котором вероятность образования ближнего порядка наибольшая, - это область температуры 500С. При этой температуре наблюдается выпадение и рост фазы Ni2Cr и а-фазы. Именно эта температура отжига, как правило, использовалась в экспериментах;
легирование различными добавками влияет на свойства сплава Ni-Cr и изменение величин характеристик аннигиляции позитронов, тем самым определено изменение интегральной электронной плотности;
азотирование влияет на свойства сплава Ni-Cr и изменение величин характеристик аннигиляции позитронов, свойства сплавов определяются также длительностью отжига и размером зерна кристаллита.
2. Методом УРАФ обнаружено следующее.
В сплаве Ni-Cr изменение характеристик электронной структуры и
дефектов зависит от содержания Сг и Мо и режимов термообработки.
9 Исследован процесс образования ближнего порядка в сплаве Ni-Cr-Mo при
содержании Сг в районе 38-f44%.
При возрастании содержания Сг до 38% происходит выпадение второй фазы на поверхности зерна Ni2Cr, причем этот процесс происходит неодинаково для образцов с содержанием Сг 39% и 41%. Следует отметить, что в сплаве, не содержащем Мо, выпадение второй фазы на поверхности зерна №гСг происходит при содержании Сг, равном 42%. В сплаве, содержащем 44%Сг+1%Мо, концентрация второй фазы по границам зерен увеличивается.
3. Результаты диссертационной работы могут быть использованы при разработке и создании сплавов Ni-Cr-Mo, обладающих способностью к ближнему упорядочению для повышения их радиационной стойкости.
Достоверность полученных результатов обеспечивается малой погрешностью измерений спектров временного и углового распределения аннигиляционных фотонов, и воспроизводимостью полученных результатов при условии проведения легирования и отжигов для образцов сплавов Ni-Cr. Автор вынести на защиту следующие положения:
Методика определения изменений электронной структуры и самих дефектов структуры в сплавах Ni-Cr, основанная на применении методов измерения временного и импульсного распределения аннигиляционных фотонов с последующими расчетами, использующими модель захвата позитронов в структурных дефектах сплава;
Результаты экспериментов, полученных по измерению времени жизни позитронов при исследовании влияния режимов термообработки, химического состава и легирования азотом на свойства сплавов Ni-Cr и расчетов электронной плотности и характеристик дефектов;
Результаты экспериментов, полученных при применении метода УРАФ, для исследования структурных превращений в сплавах на основе Ni-Cr и расчетов электронной плотности и характеристик дефектов.
Апробация работы. Материалы данной работы докладывались на: Конференции "Научно-практическая конференция материаловедческих обществ России", Ершово, Москва, 22-26 ноября, 2004 г., Втором франко-
10 российском семинаре "Новые достижения в материаловедении", Москва, 10-12 ноября, 2005 г., XIII международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "Ломоносов-2006", Москва, 14 апреля 2006 г., Семинаре "Физика радиационных повреждений материалов атомной техники", Обнинск, 16-18 мая, 2006 г., Научной сессии МИФИ, 2005 г, 2006 г и 2007 г.
Публикации. Результаты диссертации опубликованы в 7 работах, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, трех глав и заключения. Она изложена на 164 страницах, включает 31 рисунок, 38 таблиц и список литературы из 163 наименований.
Работа выполнялась на кафедре «Прикладная ядерная физика» факультета Физики и экономики высоких технологий МИФИ (ГУ).
Исследование металлических сплавов методом аннигиляции позитронов
При попадании позитронов из радионуклидного источника в твердое тело они сначала замедляются до атомных скоростей за очень короткое время порядка псек. В конденсированной среде быстрые позитроны имеют малую вероятность аннигиляции до термализации (не более 3 %), характерное время такого процесса порядка ІО-т-20 пс. Основная масса позитронов вначале теряет свою энергию на ионизацию и возбуждение. На этой стадии замедлившийся до скоростей атомных электронов позитрон способен образовывать с электроном связанное состояние е+ е" (позитроний). Во многих веществах, например, в металлах атом позитрония не образуется. После процесса термализации позитроны диффундируют. Длина диффузии позитронов до аннигиляции порядка 100 нм. После этого позитроны аннигилируют с электронами среды и, как правило, испускают фотоны с энергией 511 кэВ. Время жизни позитронов определяется как время между его испусканием, сопровождающимся, как правило, излучением фотона, и испусканием двух или трех аннигиляционных фотонов. Импульс пары позитрон-электрон может быть определен путем измерения углового распределения аннигиляционных фотонов или путем измерения энергетического распределения аннигиляционных фотонов (доплеровского упшрения аннигиляционной линии) [31-40]. По измерению характеристик аннигиляции позитронов в твердых телах методики исследования аннигиляции позитронов разделяются на две группы. Первая группа основана на измерении характеристик аннигиляции позитронов в твердых телах (в бездефектной области и дефекте) при их движении внутри образца.
При этом в качестве источника позитронов используется обычные радионуклиды. Такие методы позволяют наблюдать дефекты с характерным размером меньше 1 нм, которые нельзя наблюдать в электронном микроскопе. Однако наблюдать дефекты с большим размером нет возможности из-за насыщения характеристик в дефектах таких размеров, поскольку сказываются эффекты выхода позитронов на поверхность дефекта. При этом измеряемое время жизни позитронов в дефекте можно дать только заниженную оценку для плотности дефектов. Вторая группа методик основана на измерении характеристик позитронов при их диффузии в направлении, обратном их движению при введении их в образец. При этом в качестве источника используется моноэнергетический пучок позитронов с изменяемой энергией. Поскольку диффузия в обратном направлении происходит при любых размерах дефектов, то в этом случае эффектов насыщения не будет, и данная методика позволяет наблюдать дефекты с характерным размером до 300 нм даже при условии насыщения при применении обычного метода аннигиляции позитронов. Метод даёт возможность получения информации о процессе дефектообразования как в близких к поверхности слоях, так и в слоях исследуемого образца, уделенных от поверхности. Если энергия пучка позитронов изменяется в пределах от эВ до нескольких кэВ, то глубина проникновения достигает нескольких микрометров; если же энергия пучка позитронов изменяется от эВ до нескольких МэВ, то глубина проникновения достигает нескольких миллиметров. При использовании такого метода можно измерить постоянную диффузии позитронов в исследуемом образце [41-45]. Кроме вышеупомянутых, используется метод, основанный на образовании позитронов в результате взаимодействия нейтронов с ядрами или фотонов с атомами. Здесь в качестве источника нейтронов или фотонов используются нейтронный генератор или ускоритель электронов [46-47]. В общем виде порог чувствительности метода аннигиляции позитронов для поведения дефектов находится в диапазоне 0.1-йООО ррт. Высокая чувствительность метода аннигиляции позитронов позволяет наблюдать вакансии при относительной концентрации-10" -10" ат. долей (10 -s-Ю см"), кластеры - при относительной концентрации -10" ч-10" ат.долей (10 -5-Ю см" ), ос А х і І выделения-при их концентрации 10"-f 10" ат.долей (10 -г 10 см"), дислокации - при их концентрации 108-йОи см"2 [41]. Метод также позволяет наблюдать пары вакансия-атом примеси [7,13]. Метод измерения времени жизни позитронов позволяет определить интегральную плотность электронов в бездефектной области и в дефектах /-ого типа 102V1024CM"3, И метод УРАФ позволяет определить плотность электронов проводимости 1022см 3 в исследуемом образце. Погрешности определения концентрации дефектов и плотности электронов - не хуже 5%. В зависимости от метода определения характеристик аннигиляционного излучения при исследованиях в материаловедении и в физике конденсированного состояния различают следующие методики позитронной диагностики. 1. Метод измерения времени жизни позитронов основан на том. что время жизни позитронов определяется электронной плотностью вещества. Изменения электронной плотности, вызванные, например, присутствием дефектов, будут изменять и время жизни позитронов. Так, если в бездефектных металлах (для чистого Ni) это время составляет НО пс, то наличие моновакансий увеличивает его до 180 пс, а дивакансий до 210 пс. Время жизни позитронов в дислокации порядка 150 пс [48-50]. 2.
Метод измерения углового распределения аннигиляционных фотонов позволяет получить информацию об импульсном распределении электронов, поскольку угловое распределение аннигиляционных фотонов благодаря законам сохранения энергии и импульса связано с импульсом аннигилирующей пары. Этот метод широко используется при изучении поверхности Ферми в бездефектном объеме и в дефектах. 3. Метод измерения доплеровского уширения аннигиляционной линии основан на измерении энергии аннигиляционных фотонов, при котором регистрируется уширение АЕ аннигиляционной линии, возникающее благодаря отличию от нуля продольной составляющей импульса (скорости v) аннигилирующей пары. Этот метод позволяет получить, такую же информацию как метод угловой корреляции аннигиляционных фотонов. Схема экспериментальных методов позитронной диагностики, использующих в качестве источника радионуклиды или моноэнергетический пучок позитронов с изменяемой энергией приведена на рис. 1.2.
Экспериментальная установка для измерения одномерного углового распределения аннигиляционных фотонов
В данной работе эксперименты для исследования одномерного углового распределения аннигиляционных фотонов проводятся на спектрометре УРАФ, созданном в ИТЭФ. Спектрометр работает по принципу, описанному в работах [84-86]. Основные технические характеристики спектрометра УРАФ «Квант ДВК» приведены в таблице 2,1. Структурная схема одномерного спектрометра УРАФ представлена на рис. 1.5. В качестве источника позитронов используется радионуклид Си, испускающий позитроны с энергией 0,653 МэВ, источник имеет активность, равную 2,7 МБк. В данной работе кривые УРАФ получены с угловым разрешением, равным 0,5 мрад, угловой интервал измерения (цена деления канала спектрометра) - 0,2 мрад/канал, при статистике (103ч-104 импульсов на точку в максимуме кривой /(в)). Каждое измерение продолжалось 3 ч 30 мин. Отклонение угла разлёта фотонов аннигиляции измеряется с помощью двух детекторов, электронные схемы формирователей-дискриминаторов и совпадений позволяют определять истинные и случайные совпадения при заданном угле 0;. После выполнения измерения плечо спектрометра с подвижным детектором переводится в следующую точку (угол 6i+l) и производится новое измерение количества совпадений. Эксперимент продолжается до тех пор, пока не будет измерен с необходимой точностью весь спектр УРАФ. Подвижное плечо с датчиком перемещалось по программе, задаваемой специальным блоком автоматики. Программа составлялась таким образом, чтобы каждая из точек распределения (каждый угол) проходилась подвижным датчиком за время эксперимента несколько раз и тем самым достигалось усреднение нестабильностей и учет распада источника - радионуклида мСи. Внешний вид механической части установки «Квант-ДВК» с длинно-щелевой геометрией показан на рис.2.3. Установка собрана на опорной станине каркасного типа длиной 4400 мм, шириной 5ии мм и высотой /ии мм. для усиления устойчивости станина равномерно нагружена свинцовыми плитами общим весом около 1,2 т. На станине укреплены: стойка с неподвижным детектором и коллиматором; центральная стоика со свинцовым боксом для крепления источника позитронов и исследуемого образца ("центр" установки); система перемещения подвижного плеча с детектором.
Подвижное плечо может описывать дугу ± 30 мрад вокруг исследуемого образца. Система перемещения включает в себя шаговый электродвигатель ШД-5Д1МУЭ, червячную передачу, противовес и датчик положения плеча. Червячная передача определяет шаг перемещения: 1 оборот задает перемещение плеча на 2 мрад (4 мм). Противовес весом 50 кг предназначен для компенсации веса подвижного плеча. Коллиматоры представляют собой свинцовые плиты, армированные стальным профилем с плоскопараллельными гранями, размером 40x100x500 мм. Имеются котировочные устройства для быстрой и точной установки коллиматоров. Длина рабочей щели коллиматора 400 мм. "Центр" установки выполняет также функцию радиационной защиты. Толщина стенок защиты 150 мм, что позволяет проводить эксперименты с использованием источников позитронов с относительным высокой активностью, обеспечивая при этом надежную радиационную защиту. При проведении температурных экспериментов термокамера устанавливается вместо элемента подвижной защиты "центра". Система крепления образца позволяет осуществлять его перемещение по вертикали с точностью ± 0,05 мм. сцинтилляционного блока показана на рис.2.4. Сцинтилляционный блок состоит из двух стандартных сцинтилляторов 070x200 мм в диффузной упаковке.
Один из сцинтилляторов переупакован и имеет выходные окна с обоих торцов. С помощью пружины обеспечивается оптический контакт между сцинтилляторами и выходным окном. Применение такой конфигурации позволило вдвое увеличить апертуру детекторов по сравнению с детекторами стандартных спектрометров и, тем самым, в 4 раза увеличить скорость счета совпадений. Основное назначение электронного измерительного тракта - регистрация совпадений сигналов с подвижного и неподвижного детекторов установки, а также регистрация случайных совпадений - фона. Структурная схема регист 49 рирующего тракта спектрометра приведена на рис.2.5. Детектор СД1 состоит из сцинтилляционного блока Nal(Tl), оптически сочлененного с фотоумножителем ФЭУ-110, размеры сцинтилляционного блока 070x400 мм. Высоковольтное питание ФЭУ осуществляется от выпрямителя БНВ-16П. Напряжение питания равно -1800 В. Сцинтилляционный детектор СД2, размещенный на подвижном плече установки, идентичен СД1. Эффективность регистрации составляет -90%.Рис.2.5.
Структурная схема регистрирующего тракта спектрометра. Здесь Д1 и Д2 - сцинтилляционные детекторы, (У) - усилитель, ДД1 и ДД2 -дифференциальные дискриминаторы, NDi и Ж 2 - счетчик истинных импульсов с динодов ФЭУ двух детекторов, NDC0BII - счетчик истинных динодных совпадений, (У-Ф) - усилитель-формирователь, ИД1 и ИД2 -интегральные дискриминаторы, MCC, СС1 и СС2 - схемы совпадений, NA] и NA2 - счетчик истинных импульсов с анодов ФЭУ двух детекторов, ЫАсовп -счетчик истинных анодных совпадений, Л31 и Л32 - линии задержки. Полезный сигнал отрицательной полярности снимается с анода ФЭУ, нагрузкой которого является входное сопротивление усилителя-формирователя. Сигнал положительной полярности снимается с последнего динода ФЭУ и используется в динодном канале для спектрометрического отбора анодных совпадений.
Модель захвата позитронов, применяемая при измерениях времени жизни позитронов
После того, как позитрон термализовался, он начинает диффундировать по кристаллу и может либо аннигилировать из свободного (делокализованного) состояния, либо быть захваченным дефектом с последующей аннигиляцией из того состояния, в котором он локализовался [14-16,89-90]. Особенностью модели при исследовании металлов и сплавов является то, что не учитывается выход позитронов из дефектов из-за малой величины его скорости. При исследовании других материалов (например, полупроводников), этот эффект должен приниматься во внимание. В дальнейшем сначала будет рассмотрен случай, когда скоростью выхода из дефекта можно пренебречь, полученные результаты будут обобщены на случай, когда выходом из дефектов пренебрегать нельзя. Временной спектр для общего случая, когда в металле содержится N сортов различных дефектов, описывается кинетическими уравнениями вида: При щ (0) = 1, и,- (0) = 0 , где щ- количество позитронов, находящихся в делокализованном состоянии, w, - количество позитронов в зависимости от времени в дефектах і-ого типа, &,- - скорость захвата в дефекты /-ого типа, Ль -скорость аннигиляции позитронов в бездефектной области, А,- - скорость аннигиляции позитронов в дефектах і-ого типа. Следовательно, решая уравнение (2.3.1), можно получить теоретическое выражение для временного спектра: актов аннигиляции позитронов, соответствующих времени жизни позитронов Т,\ Если учитывается скорость выхода позитронов, то выражение для общего случая, когда в металле содержится N сортов различных дефектов, имеет вид: dnb (t). где 8 - скорость выхода позитронов из дефектов /-того типа. При этом значение скорости выхода позитронов, 8, рассчитывается с использованием формулы [17,91]: где т - эффективная масса позитрона, fiv - коэффициент захвата позитронов в дефект, Еь - энергия связи позитрон с дефектом, кв - постоянная Больцмана. В случаях, когда рассчитывается скорость захвата позитронов в дефект с учетом скорости выхода позитронов 8, эффективная скорость захвата позитронов в дефект может быть определена по формуле: где TV - время жизни позитронов в дефекте, (г) - среднее временя жизни позитронов. Считается, что для металлов вычисленные значения К и keff очень близки.
Поэтому можно пренебречь скоростью выхода позитронов для металлов и сплавов. При условии, что в материале имеется очень мало дефектов, скорость захвата позитронов в дефекты /-ого типа намного меньше, чем скорость аннигиляции позитронов в делокализованном состоянии (к « Хь\ а при очень большой концентрации дефектов скорость захвата позитронов в дефекты /-ого типа намного больше, чем скорость аннигиляции позитронов в делокализованном состоянии (к » кь). В этих случаях экспериментальный временной спектр имеет только один экспоненциальный компонент с временами г = г/, или т = т„, соответственно. Подробнее определение характеристик дефектов для дефекта одного типа (N= 1) и двух типов (N = 2) производится следующим образом. Рассмотрим сначала наиболее простой случай, когда в металле содержится только один тип дефектов - вакансии (N = 1). Позитроны при этом могут аннигилировать из двух состояний. Обозначим количество свободных позитронов щ, а количество захваченных позитронов в вакансии - nv. Тогда уравнение баланса запишется в виде [14-16,89-90]: При щ (0) = 1, nv (0) = 0 , где Хь= — - скорость аннигиляции позитронов в бездефектном объеме образца, ть - время жизни позитронов в бездефектном объеме образца, \ = — - скорость аннигиляции позитронов в дефекте, rv время жизни позитронов в дефекте, ку - скорость захвата позитронов в дефект. Члены (-АьПь) и (-АуПу) учитывают убыль позитронов за счет аннигиляции; член (-куПЬ) в первом уравнении - убыль за счет захвата позитронов вакансиями, во втором (+куПь) учитывает приток позитронов в вакансии или другие дефекты такого же типа. В данной записи системы уравнений (2.3.6) не учитывается вероятность выхода позитрона из дефекта, так как и экспериментальные, и теоретические исследования показывают, что эта вероятность стремится к нулю.
В начальных условиях предполагается, что в исходный момент времени позитроны равномерно распределены по объему кристалла и вероятность их нахождения в дефектах мала, так как объемная доля вакансий пренебрежимо мала. Решая уравнение (2.3.6), получаем выражение для экспериментально наблюдаемой зависимости распределения актов аннигиляции во времени, то есть теоретическое выражение, описывающее временной спектр аннигиляции позитронов формулой вида: квадратов можно определить константы Ль, Л, К, следовательно, определить тип дефекта по значению скорости аннигиляции в нем, а также оценить концентрацию дефектов. Время жизни позитронов в бездефектном объеме: ) где Т] - время жизни позитронов в бездефектной области с учетом захвата позитрона в дефект. Для наиболее простого случая, когда в металле содержатся только вакансии, часто используется значение среднего времени жизни позитронов в материале, которое определяется стандартным образом: Тогда выражение для скорости захвата позитронов дефектами можно представить следующим образом: где /iv - коэффициент захвата позитронов в вакансию, a Cv - концентрация вакансий. В наиболее простом приближении для дефекта сферической формы fiv = 4KRVD+ [92-93], где Rv - радиус дефекта, D+ - скорость диффузии термализованного позитрона. Характеристики захвата позитронов дефектами различных типов приведены в таблице 2.2. Таблица 2.2. Некоторые характерные величины скорости захвата позитронов в вакансию [92-93].
Определение коэффициента захвата позитронов
Теоретическое выражение для скорости диффузии позитронов D+ получено из отношения D+ = //+и вычисления подвижности, которая определяется взаимодействием движущегося заряда с продольным акустическим фононом [100,106-114]: + m Й4(С;І) объемный модуль упругости, связанный с продольной волной, усредненный по направлениям распространения, (Си) = Уг (Сц + С + 2С44), d -деформационной потенциал, т+ - эффективная масса позитрона. Величина деформационного потенциала: ed = b8F[Ry] (2.3.57) 2 2 где Єр - энергия Ферми, b - постоянная (— b —), Ry - атомная единица энергии, (1 Ry = 13,6 эВ = 4,359x10"18 Дж). Выражение для энергии Ферми имеет вид: 1.84 eF = (2.3.58) где rs -радиус электронной сферы в единицах радиуса Бора [ао], ао - радиус Бора [41]. Величины объемного модуля упругости и постоянной диффузии, полученные в результате вычислений в данной работе, и полученные другими авторами показаны в таблице 2.5. Здесь [ ] обозначает данные, которые получаются в результате вычислений в данной работе, [ ]а - обозначает данные, полученные из расчетов, проведенных в работах [100,115], [ ]ъ - обозначает данные, полученные из расчетов, проведенных в работе [92].
Здесь объемный модуль упругости для сплавов 41Cr+59Ni определяется следующим образом. Из работы [114] следует, что при измерении содержания Сг до 50% энергия межатомной связи различна для г.ц.к и о.ц.к структур. На основании этого были вычислены значения объемного модуля упругости СІІ) для сплавов 41Cr+59Ni. Температуры обработки этих образцов не одинаковые. Зависимость энергии межатомной связи от изменения содержания Сг показана на рис.2.7. Коэффициент диффузии позитронов можно определить, зная длины диффузии позитронов, полученные из метода измерения доплеровского уширения аннигиляционной линии при использовании в качестве источника моноэнергетического пучка позитронов с изменяемой энергией. Длину диффузии позитронов L+ можно определить по формуле из [17-18,90,116], где р - плотность материала (г/см3), Е0 - энергия (кэВ), соответствующая диффузии позитронов в направлении, обратном их движению при введении их в образец (при выполнении таких условий характеристик аннигиляции позитронов S = 1/2 или W = 1/2), и А, п - константы, зависящие от типа материала [42]. Чаще всего используются А = 4,0 цт/см .КэВ , п = 1.6 [17]. Из работы [116] следует, что, F" Энергию Ео можно определить из экспериментальной зависимости дошіеровского параметра W от энергии позитронов. Эта зависимость показана на рис. (3.7). Чтобы определить величину Lu используется пакет программы VEPFIT [117] или ROYPROF [118]. Экспериментальная зависимость дошіеровского параметра W от энергии позитронов для отожженного никеля показана на рис.2.8. Рис.2.8. Экспериментальная зависимость дошіеровского параметра W от энергии позитронов для отожженного никеля [116].
Связь между величиной Ео и параметром можно определить по формуле, где W - W параметр, соответствующий максимальной энергии, W - W параметр, соответствующий минимальной энергии, Е - энергия позитронов из моноэнергетического пучка, Е0 - энергия (кэВ), соответствующая диффузии позитронов в направлении, обратном их движению при введении их в образец (при выполнении таких условий характеристик аннигиляции позитронов 5=1/2 или W= 1/2), А: - постоянная -1,7. Величины длины диффузии позитронов и энергии #0, полученные в работах [18,116] для отожженного никеля показаны в таблице 2.6. Таблица 2.6. Величины длины диффузии позитронов и энергии Ео, полученные в работах Зная значение длины диффузии позитронов L+ можно определить постоянную диффузию позитронов по формуле где keff - эффективное время жизни позитронов в состоянии свободной диффузии. Значение эффективного времени жизни позитронов можно Температурная зависимость постоянной диффузии позитронов имеет вид
