Введение к работе
1.1 Введение. Актуальность темы.
Появление субпикосекундных лазеров дало импульс развитию сверхбыстрой полупроводниковой спектроскопии. Наличие световых импульсов с длительностью меньше времени фазовой релаксации Ті элементарных возбуждений в полупроводниках позволяет непосредственно изучить динамику таких возбуждений с самых ранних стадий, в когерентном режиме (t < Т-у). Среди экспериментальных техник с ультракоротким временным разрешением самыми широко используемыми являются двухимпульсовые схемы «накачка-зондирование» и четырехволнового смешения (ЧВС), где два лазерных импульса длительностью меньше Т2 фокусируются на оптически тонком полупроводниковом образце под очень малым углом (рис. 1). Путем регулирования времени задержки Т между импульсами по субпикосекундной или фемтосекундной шкале можно следить за временной эволюцией возбуждений в соответствующем масштабе1. В схеме «накачка-зондирование» измеряются изменения, индуцированные импульсом накачки, в пропускании слабого зондирующего импульса в направлении распространения lq последнего. В схеме когерентного ЧВС дифрагированный сигнал в направлении 2кг—кг разрешается по времени с помощью сверхбыстрой техники детектирования, или по частоте спектрометром. Множество экспериментальных данных, полученных за последние два десятилетия, показывает, что когерентные нелинейно-оптические эффекты в полупроводниках коренным образом отличаются
образец "\
2ki-k2
Рис. 1: Схема двухимпульсного нелинейно-оптического эксперимента с временным разрешением.
or своих аналогов в атомных системах К тому же, эффекты іретьего порядка по полю в экситонной области спектра существенно зависят от конфигурации поляризаций импульсов Популярные теоретические подходы, основанные на формализме матрицы плотности, такие как уравнения Блоха для полупроводников [Л1] или их расширение — схема динамика-контролируемого усечения, не дали ясной картины такой поляризационной зависимости
Очевидно, адекватное теоретическое моделирование сверхбыстрых процессов, протекающих в когерентных нелинейно-оптических экспериментах, должно учитывать три стадии их развития 1) создание в образце спин-ориентированных электронных возбуждений поляризованными импульсами, 2) когерентные многочастичные корреляции в системе таких возбуждений, индуцированные как их взаимным кулоновским взаимодействием, так и взаимодействием с полем, и 3) генерация электромагнитного излучения в виде сигнала, выявляемого в определенном направлении Следовательно, последовательный подход для описания отклика третьего порядка в экситонной области спектра должен быть основан на микроскопической теории двухэкситонных корреляций со строгим учетом как волнового вектора, так и спиновой структуры экситонов и фотонов света Данная диссертационная работа посвящена изучению спин-зависимых двухэкситонных корреляций в прямозонных объемных и квазидвумерных полупроводниках, а также их проявлений в двухимпульсовых нелинейно-оптических экспериментах с временным разрешением в виде когерентных эффектов, чувствительных к поляризационной конфигурации падающих импульсов Актуальность темы связана с необходимостью глубокого понимания микроскопической природы когерентных нелинейных эффектов третьего порядка в полупроводниковых структурах, которое не только имеет фундаментальное значение, но и служит основой для управления оптическими свойствами полупроводников и разработки новых типов сверхбыстрых устройств
1 2 Основные цели работы
Для развития теории спин-зависимых двухэкситонных корреляций и разработки на ее основе подхода для адекватного описания результатов двухимпульсовых нелинейно-оптических экспериментов с временным
разрешением было необходимо решить следующие задачи
ра сработать общий гамильтониан системы поляризованных экситонов, включающий двухэкситонные корреляции, на основе гамильтониана системы спин-ориентированных электронов в зоне проводимости s типа и дырок в валентной зоне р типа, взаимодействующих между собой и с полем излучения,
вывести для каждой рассматриваемой зонной структуры систему уравнений, описывающую связанную динамику состояний поляризованных фотонов, экситонов, а также биэкситонов в когерентном режиме с полным учетом правил отбора как по волновым векторам, так и по поляризациям,
решить полученную систему уравнений в разумном приближении для получения когерентного нелинейного отклика третьего порядка в том или ином направлении наблюдения экспериментов
Эти задачи решались в рамках экситон-бозонного формализма, сущность которого — представление состояния полупроводника при умеренном возбуждении в виде суперпозиции его состояний в линейном режиме Такой подход обладает рядом преимуществ перед подходами электрон-дырочного представления с точки зрения поставленных целей Они связаны с тем, что в отличие от некоррелированных электрон-дырочных пар, экситоны обладают свойством хранить передаваемые им полем не только волновой вектор, но и поляризацию Время поляризационной релаксации экситонов обычно велико по сравнению с временем их фазовой релаксации [Л2] Следовательно, в когерентном режиме, когда релаксационные процессы [ЛЗ] еще не успевают разрушить фазовой памяти экситонов, можно пользоваться понятием о когерентных состояниях дипольно-активных экситонов как состояниях с макроскопической амплитудой, определенными фазой [Л4] и поляризацией, аналогичных когерентным состояниям поляризованных фотонов При определенных условиях корреляции между когерентными экситонами обеспечивают существование когерентных биэкситонных состояний, также с макроскопической амплитудой и определенной фазой [Л5] В таком приближении операторы квазичастиц можно заменить С-числами, а дефазировку экситонных и биэкситонных состояний описать феноменологическими параметрами В результате, система гайзенберговских уравнений движения для операторов играет
роль системы уравнений для связанной динамики когерентных состояний соответствующих квазичастиц С помощью последовательных приближений из такой системы можно получить уравнение для временной эволюции нелинейной части когерентного экситонного состояния, которая представляет нелинейную поляризацию образца, излучающей свет в опреленном направлении
Объектами исследования в работе явились объемные и квазидвумерные полупроводниковые структуры с зоной проводимости s типа и валентной зоной р типа, находящиеся в поле поляризованных ультракоротких лазерных импульсов умеренной интенсивности с частотой в экситонной области спектра В этой области типичные квантовые ямы (шириной порядка 10 нм), основанные на соединениях групп III-V и II-VI, могут быть рассмотрены как двумерные полупроводники
1 3 Научная новизна и практическая ценность работы
В диссертации выполнено теоретическое моделирование сверхбыстрых процессов, протекающих в объемных и квазидвумерных полупроводниковых структурах при проведении двухимпульсовых когерентных нелинейно-оптических экспериментов в экситонной области спектра Научная новизна представленных в работе результатов заключается в том, что
рассмотрены с теоретико-групповым учетом спиновых переменных двухэкситонные корреляции, ответственные за нелинейно-оптические эффекты третьего порядка по полю, показано, что наряду с эффективным спин-сохраняющим межчастичным взаимодействием эти корреляции включают в себя спин-меняющее взаимодействие, которое не может быть учтено при пренебрежении спиновой структурой экситона, или в рамках приближений среднего поля,
получен аналитический вид потенциала взаимодействия в реальном пространстве между экситонами с различными значениями общего спина в объемных полупроводниках с простой зонной структурой,
описаны когерентные нелинейные эффекты третьего порядка в их поляризационной зависимости, на основе системы уравнений для связанной динамики когерентных макроскопически заполненных
состояний поляризованных фотонов и жситонов, а іакже би-жситонов, учитывающих все правіша отбора,
выяснено, что первопричина поляризационной зависимости когерентных нелинейно-оптических эффектов в экситонной области спектра связана с зависимостью двухэкситонных корреляций от суммарного спина экситонов, которые в когерентном режиме еще хранят память о направлениях распространения и поляризациях падающих импульсов,
сформулированы условия установления квазистационарного режима в когерентных экспериментах "накачка-зондирование", а также применимости феноменологической биэкситонной теории,
получены когерентные нелинейно-оптические отклики в направлениях наблюдения двухимпульсовых экспериментов с временным разрешением в замкнутых аналитических формах, выражающих их явную зависимость от поляризационной конфигурации и других характеристик падающих импульсов, а также корреляционных и когерентных свойств однопарных и двупарных возбуждений в полупроводниковом образце
Практическая ценность работы состоит в том, что на основании полученных в четвертой и пятой главах общих аналитических выражений, устанавливающих связь между нелинейным откликом полупроводниковых структур и их электронными параметрами, можно управлять этим откликом для получения эффектов, нужных для практических целей Это дает возможность оптимизировать свойства полупроводниковых структур в качестве нелинейно-оптических сред, или оптоэлектронных устройств
Достоверность результатов, полученных в ходе работы над диссертацией, подтверждается неоднократным согласием с экспериментальными наблюдениями ведущих научных центров, а также результатами независимых расчетов
1.4 Основные положения, выносимые на защиту
1 Представление системы коррелированных спин-ориентированных электронов и дырок, характеризующей возбужденное состояние полупроводника в экситонной области спектра, в виде системы
коррелированных поляризованных жги гонов Отклонение о і линейного режима в приближении треіьего порядка по полю описывается двухжситонными корреляциями, включающими эффективные межжситонное и ангармоническое экситон-фотонное в заимодействия
-
Результат теоретико-группового анализа зависимости характера эффективного межэкситонного взаимодействия от суммарного спина экситонов в полупроводниках с дипольно-разрешенными переходами оно имеет вид спин-сохраняющего отталкивания между экситонами с отличным от нуля значением общего спина, и спин-меняющего притяжения между экситонами с нулевым общим спином
-
Аналитические функции межэкситонного расстояния, описывающие потенциал взаимодействия между экситонами с различными значениями общего спина в объемных полупроводниках с простой зонной структурой
-
Системы уравнений, описывающие связанную динамику когерентных макроскопически заполненных состояний поляризованных фотонов и экситонов, а также биэкситонов, в простых зонных структурах, а также алгоритм их решения для получения нелинейных откликов третьего порядка в направлениях наблюдения двухимпульсовых экспериментов с временным разрешением
-
Условия установления квазистационарного режима в когерентных экспериментах "накачка-зондирование" и применимости феноменологической биэкситонной теории
-
Дифференциальный спектр поглощения в структурах типа CuCl в четырех поляризационных конфигурациях в виде элементарных функций, зависящих параметрически от когерентных и корреляционных параметров экситон-биэкситонной системы, а также интенсивности и частоты накачки
-
Аналитические формы амплитуды сигнала когерентного четырехволнового смешения в квантовых ямах в различных поляризационных конфигурациях как функции времени задержки между импульсами и реального времени после момента прихода
бопсо позднего импульса Детальный анализ на основе этих функций зависимости формы и интенсивности сигналов ЧВС от корреляционных и когерентных характеристик однопарных и двупарных возбуждений в образце, а также от таких параметров возбуждения как длительность импульсов, величина и знак времени их задержки
1 5 Апробация работы
Результаты, вошедшие в диссертационную работу, докладывались и обсуждались на Международном симпозиуме молодых физиков "Физика и технология" (Лозанна, Швейцария, 1986), 1-й Международной конференции по нелинейной оптике экситонов (Росток, Германия, 1989), 23-й Международной конференции по физике полупроводников (Берлин, Германия, 1996), 7-й Международной научно-технической конференции (Москва, 2003), 9-й Азиато-тихоокеанской конференции по физике (Ханой, 2004), Российской конференции по физике полупроводников (Звенигород, Россия, 2005), на семинарах в Отделе теории полупроводников и квантовой электроники Института прикладной физики Академии наук Молдовы, в Отделении Оптики Физического института им П Н Лебедева РАН, а также на различных семинарах в университетах и исследовательских центрах гг Берлин (Германия), Гренобль (Франция), Триест (Италия), Токио (Япония)
Основное содержание работы опубликовано в шестнадцати статьях в международных и российских реферируемых научных журналах
Работа выполнялась в Отделении оптики Физического института им П Н Лебедева Российской академии наук
1 6 Структура диссертации
Диссертация состоит из пяти глав, введения, заключения и списка литературы из 308 наименований Объем диссертации составляет 230 страниц, в том числе 58 рисунков
