Введение к работе
Актуальность проблемы. Интерес к изучению закономерностей переполяризации кристаллов группы триглицинсульфата имеет давнюю предысторию [1]. Процесс выращивания кристаллов триглицинсульфата сопровождается возникновением внутреннего смещающего электрического поля, которое образуется распределением по его объему составных дипольных комплексов и заряженных примесей [2,3]. При этом кристалл, выращенный выше точки Кюри, будет иметь систему полярных дефектов, распределенных по объему кристалла с равновероятным направлением дипольных моментов по и против полярной оси. Напротив, кристалл, полученный ниже точки Кюри, будет иметь полярные примеси с преимущественной ориентацией дипольных моментов по одному направлению - вдоль вектора спонтанной поляризации. Каждый полярный дефект при Т<ТС представляет собой как бы зародыш несимметричной полярной фазы и при охлаждении кристалла ниже Тс определяет направление установления спонтанной поляризации.
Особенности свойств сегнетоэлектриков связанных с установлением поляризации были исследованы различными методами, включая измерения фото- и пироэлектрического отклика, термостимулированного тока, диэлектрической проницаемости и экзоэлектронной эмиссии. В частности, в кристаллах глицин-фосфита с примесью глицин-фосфата, было обнаружено внутреннее поле смещения и высказано предположение об определяющей роли данного поля в формировании пироэлектрического отклика выше температуры сегнетоэлектрического фазового перехода [4]. Экспериментально исследована термостимулированная электронная эмиссия с положительной и отрицательной поверхностей сколов кристалла триглицинсульфата и установлено, что характер зависимостей термостимулированного тока от температуры существенно зависит от степени естественной униполярности образца [5]. В других работах при исследовании номинально чистых кристаллов ТГС и кристаллов ТГС с дефектами было показано, что во всех исследуемых образцах температурная зависимость термостимулированного тока обнаруживает два максимума: один из которых связывается с перестройкой доменной структуры (-39 С), другой - с фазовым превращением (~ 49 С).
Изменение температуры поверхности и внутренних слоев сегнетоэлектрического материала порождает многочисленные электрические эффекты, анализ которых позволяет оценить степень униполярности и наличие собственного электрического поля в исследуемых образцах. В литературе представлены данные, свидетельствующие об основной роли специально вводимых в образец примесей в формировании собственного электрического поля сегнетоэлектриков [6]. Однако особенности формирования и влияния внутреннего электрического поля на электрофизические свойства номинально чистых кристаллов ТГС исследованы не в полном объеме.
Целью диссертационной работы является исследование влияния внутреннего поля ТГС на формирование полярной структуры кристалла вблизи фазового перехода. Исследование свойств естественной и наведенной с помощью постоянного электрического поля униполярности номинально чистого ТГС.
В качестве объекта исследования были выбраны номинально чистые кристаллы ТГС с естественной униполярностью и образцы ТГС, предварительно поляризованные в постоянном электрическом поле.
Для достижения указанной цели необходимо было решить следующие задачи:
Исследовать распределение поляргоованности по толщине номинально чистого ТГС с наведенной в постоянном электрическом поле полярной структурой методом динамического пироэффекта в условиях импульсного нагрева.
Оценить влияние внутреннего поля на низкочастотную диэлектрическую проницаемость номинально чистых кристаллов ТГС, предварительно поляризованных в постоянном электрическом поле.
Провести измерение токовых петель гистерезиса различно поляризованных образцов ТГС, используя инфра низкие частоты переполяризации.
Построить модель распределения пирокоэффициента по толщине кристалла с использованием экспериментальных зависимостей пироэлектрического тока. Провести анализ температурной зависимости пирокоэффициента ТГС с наведенной в постоянном электрическом поле поляризованностью.
Научная новизна:
Впервые исследована температурная зависимость пирокоэффициента номинально чистого ТГС поляризованного в направление, противоположном собственному электрическому полю.
Впервые обнаружено явление инверсии полярности пироотклика в процессе нагрева ТГС с наведенной поляризованностью. Проведен расчет толщины переходного слоя кристалла и температуры, при которой происходит инверсия поляризованности.
Установлено что, исследование действительной диэлектрической проницаемости на низких частотах позволяет оценить ход спонтанной поляризации, подвижность доменных стенок и дефектность кристаллов ТГС.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Для ТГС с наведенной поляризованностью против собственного поля кривая зависимости амплитуды пиротока от температуры в процессе нагрева имеет два пика. Первый пик лежит в области положительных значений,
второй - в области отрицательных. В интервале температур ДГ-39 -н 41С происходит инверсия полярности пироотклика.
Форма кривых координатной зависимости пирокоэффициента подтверждает наличие слоя с инверсной поляризацией и его увеличение с ростом температуры. Предложенная модель позволяет рассчитать толщину переходного слоя кристалла и температуру, при которой происходит инверсия поляризованное.
Действительная часть диэлектрической проницаемости зависит от направления спонтанной поляризации по отношению к направлению собственного электрического поля ТГС. Частоты, на которых вклад в диэлектрическую проницаемость пропорционален спонтанной поляризации, зависят от размеров кристалла, и лежат в районе 10-102 Hz.
Практическая н научная значимость. Сегнетоэлектрические материалы обладают многочисленными электрофизическими свойствами и широко применяются в современных областях электроники и приборостроения. В связи с этим становится принципиально важным выращивание и использование бездефектных кристаллов или кристаллов со специально введенными примесями для улучшения каких-либо физических характеристик. В процессе роста номинально чистого образца все же возникают неконтролируемые примеси, которые влияют на структуру и свойства кристалла.
Значимость результатов, полученных в диссертации, состоит в том, что они существенно расширяют и уточняют представления о наличие в номинально чистых образцах ТГС собственного электрического поля и его влияния на пироэлектрические, диэлектрические и униполярные свойства, что является важным как в общефизическом плане, так и в плане конкретных приложений.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на V Международной научно-технической школы-конференции «Молодые ученые-2008» (Москва, 2008); VIII Российско-Китайском симпозиуме «Новые материалы и технологии» (Китай, Гуан-Чжоу, 2005); XVII Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (Пенза, 2005); XVIII Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (С-Петербург, 2008); XIII региональной научно - практической конференции «Молодёжь XXI века: шаг в будущее» (Благовещенск, 2007); региональных конференциях по физике (Владивосток 2004, 2006).
По материалам диссертации опубликовано 13 работ: 7 статей (из них две в журналах, входящих в список ВАК), свидетельство об официальной регистрации программы для ЭВМ, 5 тезисов докладов.
Объем работы и её структура. Диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения, списка цитируемой литературы и одного приложения. Рукопись диссертации содержит 134 машинописных страниц основного текста, 3 таблицы, 39 рисунков, библиографию из 199 наименований и 6 страниц приложения.