Введение к работе
Актуальность исследования. В последние годы во всех промышлен-но развитых странах происходит развитие нанотехнологий и выход практической науки о материалах на атомный и молекулярный уровень - на-ноуровень. Одними из самых перспективных материалов в этой области считаются углеродные структуры - в частности: фуллерены (С6о), фулле-риды, углеродные нанотрубки и графен. Данная диссертация посвящена изучению теоретических закономерностей некоторых из этих соединений. В качестве объектов исследования были выбраны молекулярные ионы QJ* (m=2-8), нейтральная молекула Сбо, фуллериды щелочных металлов (АС6о, А = К, Rb, Cs), углеродные нанотрубки и графен. Молекула Саз состоит из 60 атомов, так что это большой квантовый объект и изучение его электронных свойств представляет собой очень трудную задачу. Стоит также отметить самую высокую молекулярную симметрию Сбо - группу икосаэдра (Д). Вследствие этого некоторые молекулярные оболочки СбО состоят из трех-, четырех- и пятикратно вырожденных уровней. Тем не менее, даже у такой сложной электронной системы можно изучать многоэлектронные свойства. Это требует нестандартного подхода к данной задаче. В центре нашего рассмотрения находится техника мультипольного разложения кулонов-ского отталкивания. Этот подход используется нами многократно в разных моделях для описания совершенно различных эффектов. В частности, он оказался плодотворным для изучения кристаллического поля и квадруполь-ного упорядочения в целом ряде соединений лантанидов и актинидов - Се, TmTe, NpC>2. Несмотря на то, что эти соединения отличаются от углеродных структур, к ним также можно применить формализм мультипольного разложения и описать различные физические эффекты, включая фазовые переходы, упорядочение, понижение симметрии и деформацию решетки.
Цель и задачи работы. Основной целью работы является описание мультипольных электронных кулоновских взаимодействий и изучение соответствующих электронных эффектов в молекулах и кристаллах.
Научная новизна. Представленный в работе формализм мультипол-ного разложения электронных кулоновских взаимодействий и его применение для описания квантовых систем является совершенно новым научным подходом. В частности, с его помощью впервые удалось рассчитать молекулярные термы катионов Q5+, экситонные спектры СбОї магнитные моменты и оптические переходы в Свд и Cgo. Совершенно новой является микроскопическая теория квадрупольного упорядочения (фазового перехода) в Се,
TmTe, Np02. Предложена новая интерпретация у — а фазового перехода в Се. Кроме того, сформулирована новая неэмпирическая модель для расчета кристаллического поля многоэлектронных систем. Предложен механизм исчезновения магнитных моментов в фазовых переходах с изменением симметрии.
На защиту выносятся техника мультипольного разложения электронного кулоновского отталкивания и ее применение для описания целого ряда физических эффектов в молекулах, наноструктурах и кристаллах. Конкретные пункты сформулированы в заключении данного автореферата (основные выводы).
Практическая ценность работы. Сформулирован новый научный теоретический подход (мультипольного разложения кулоновского взаимодействия) для описания электронных корреляций и изучения электронного строения. Формализм является универсальным и может использоваться для анализа молекул, наноструктур и кристаллов. Сформулированы предложения по проведению новых экспериментов для молекул Сео+ и кристаллов Се и ТтТе. Написано несколько программ, которые можно применить для изучения других электронных систем. Например, для описания косвенного обмена - суперобмена, конфигурационного взаимодействия, для расчета многоэлектронного кристаллического поля, квазиодномерных структур и другие.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на многих семинарах, рабочих встречах, конгрессах, конференциях, в том числе - международных. Перечислим зарубежные приглашенные доклады по теме диссертации: "Ориентационные фазовые переходы в Сбо и АСбо (А = К, Rb, Cs)", The First Pamporovo International Winter Workshop "Cooperative Phenomena in Condensed Matter", Пампорово, Болгария, 7-15 марта 1998; "Квадрупольные взаимодействия и у—а фазовый переход в Се", Seminaire Physique des Solides du Laboratoire Leon Brillouin, (CEA-CNRS), Орсэ, Франция, 13 декабря 2000; "Квадрупольные упорядочения в редкоземельных соединениях: описание с помощью теории молекулярных кристаллов", Seminar in the Center for Neutron Research, National Institute of Standards and Technology (NIST), Гейтесбург, США, 4 апреля 2001; "Теоретическое описание фазовых переходов и полимеризации в фуллеридах АСб0 щелочных металлов", пленарный доклад, 28th International Conference on "Dynamical Properties of Solids (DYPROSO XXVIII)" Керкраде, Голландия, 20 сентября 2001; "Электронная структура, мультипольное взаимодействие, и различные ориентации полимерных цепочек фуллеридов АСбо", University
of Minho, Брага, Португалия, 29 октября 2001; "Многоэлектронные энергетические термы молекулы С6о", Condensed Matter Theory seminar, University of Antwerp, Антверпен, Бельгия, 16 апреля 2003; "Многоэлектронные термы молекулы Ceo", 29th International Conference on "Dynamical Properties of Solids (DYPROSO XXIX) The Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics, пленарный доклад, Триесте, Италия, 24 сентября 2003; "Косвенные взаимодействия (суперобмен) в фуллеридах АСео щелочных металлов (А = К, Rb, Cs)", Seminar of Physics Department of the Institute for Energy Technology (IFE), Кйеллер, Норвегия, 1 июня 2004.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 28 печатных работ в реферируемых российских и зарубежных научных журналах, среди них - 2 главы в книгах (монографии). Кроме того, с 2000 года по теме диссертации опубликовано 25 тезисов докладов, б печатных работ в реферируемых журналах не описаны в диссертации, хотя многие из этих работ также основаны на идеях, сформулированных в диссертации. Исходные данные всех работ приводятся в конце автореферата.
Личный вклад автора. Все приведенные в диссертации результаты, их анализ и обобщение выполнены в основном автором. В частности, из 28 работ, прямо относящихся к теме диссертации, в 18 работах А.В. Николаев является первым автором. В обзорной работе по технике мультипольного разложения ([22] в списке публикаций) А.В. Николаев является единственным автором. В двух обзорных главах в книгах ([7] и [27]) А.В. Николаев является первым автором.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 7 глав, которые разделены на 2 части, заключения, приложений и списка используемой литературы. Материал изложен на 327 страницах машинописного текста и содержит 75 таблиц и 63 рисунка. Список используемой литературы включает 345 наименования.
