Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Факторы, определяющие режим озона в горных районах
1.1 Процессы, влияющие на содержание озона в атмосфере 10
1.2 Характерные особенности временной изменчивости приземного озона в горных районах . 11
1.2.1 Характерные особенности горных районов 11
1.2.2 Суточная динамика приземной концентрации озона на высокогорье. 12
1.2.3 Сезонные вариации приземного озона 12
1.2.4 Влияние горно-долинной циркуляции на изменчивость приземной концентрации озон 13
1.2.5 Квазипериодические вариации и тренды приземного озона 13
1.2.6 Особенности расположения Кисловодской высокогорной научной станции 14
1.3 Вертикальный обмен воздуха 14
1.3.1 Особенности воздухообмена между ППС и свободной тропосферой в горных районах. 14
1.3.2 Воздухообмен между стратосферой и тропосферой 21
1.4 Горизонтальная адвекция озона и его предшественников 24
1.5 Фотохимия озона в горных районах 29
1.5.1 Фотохимические процессы, определяющие ОСО 29
1.5.2 Фотохимическое образование и сток приземного озона в умеренно загрязненном воздухе 32
1.6 Сухое осаждение озона. 35
1.7 Влияние ВГВ на поле озона в атмосфере. 37
Глава 2. Изменчивость общего содержания озона в горной местности .
2.1 Наблюдения ОСО на Высокогорной научной станции ИФА РАН. 42
2.2 Быстрые вариации ОСО под влиянием орографических возмущений 47
2.3 Совместные наблюдения ОС озона и ОС NO2 59
2.4 Долговременные вариации общего содержания озона. 61
2.5. Модельные оценки влияния ОСО на потоки УФ радиации в тропосфере. 62
Заключение к главе 2 67
Глава 3 Концентрация приземного озона на КВНС 3.1 Топографические и климатические особенности КВНС, аппаратура, методика и режим наблюдений 68
3.1.1 КВНС ИФА РАН 74
3.1.2 Приборы, методика и режим измерений. 74
3.1.3 Качество данных наблюдений ПКО на КВНС (2070м) 75
3.2 Общая характеристика временной изменчивости приземной концентрации . 78
3.3 Суточный ход приземной концентрации озона на КВНС 84
3.3.1 Характерный режим и механизмы внутрисуточной динамики ПКО 84
3.3.2 Влияние приземной инверсии на изменчивость ПКО на КВНС
3.3.3 Анализ не характерного поведения озона на КВНС в августе 1998г
3.3.4 Нерегулярные внутрисуточные вариации озона
3.4 Сезонные вариации приземного озона.
3.5 Квзипериодические вариации различного масштаба и тренды ПКО па КВНС
3.5.1 Влияние ВГВ на ПКО 100
3.5.2 Квазидвухлетние колебания озона 101
3.5.3 Тренд озона 106 Глава 4 Оценка влияния динамических и фотохимических процессов на приземный озон по наблюдениям на двух высотных уровнях. 112
4.1 Наблюдения в г. Кисловодске. 112
4.2 Основные особенности временной изменчивости . 116
4.3 Режим и механизмы внутрисуточных вариаций озона в г.Кисловодске. 117
4.4 Сезонные вариации озона в г.Кисловодске. 124
4.5 Оценка взаимовлияния двух пунктов наблюдений (2070м и 870м над у.м.) 126
4.5.1 Два режима суточного хода 127
4.5.2 Анализ межгодовой изменчивости 130
Заключение к главе 4 134
Заключение 135
Список литературы 137
- Характерные особенности временной изменчивости приземного озона в горных районах
- Быстрые вариации ОСО под влиянием орографических возмущений
- Общая характеристика временной изменчивости приземной концентрации
- Основные особенности временной изменчивости
Введение к работе
Озон является химически- и радиациоино - активным газом. Как сильный окислитель он определяет газовый состав атмосферы. В больших количествах озон воздействует разрушающе на многие материалы и живые ткани, обладает мутагенными и канцерогенными свойствами. Поэтому необходимо знать пространственно- временное распределение, долговременную изменчивость и условия формирования высоких значений приземной концентрации озона (ПКО).
Озон как радиационный фактор определяет температурный профиль и динамический режим атмосферы. Его изменения в атмосфере могут влиять па климат Земли. Определяемый озоном поток УФ радиации в тропосферу и на земную поверхность играет важнейшую роль в химии тропосферы. Его увеличение вызывает ускорение фотодиссоциации ключевых химических составляющих и приводит к изменению химического состава тропосферы.
Уменьшение озона в стратосфере, где находится его основное количество, наблюдаемое последние два десятилетия, делают исследования связей ОСО - УФ-В -химия тропосферы особенно актуальными. Скорость фотодиссоциации озона в тропосфере J имеет наибольшую из всех газов чувствительность к изменениям ОСО. Изменения J влияют не только непосредственно на баланс озона. Фотодиссоциация озона является ключевой реакцией в образовании другого важнейшего окислителя, ОН-радикала., который регулирует химическое производство озона и время жизни предшественников озона и некоторых других парниковых газов (СН4, HCFC, HFC).
И моделирование радиационных потоков в атмосфере, и изучение механизмов фотохимической трансформации газовых примесей затрудняется из-за нерегулярного характера вариаций и неравномерного пространственного распределения тропосферного озона и других газовых составляющих, что в большой степени связано с действием антропогенных факторов. Поэтому становятся особенно ценными исследования и наблюдения, проводимые на удаленных фоновых станциях, особое положение среди которых занимают высокогорные. Получаемые здесь данные существенно в меньшей степени отягощены воздействием антропогенных процессов. В то же время горные районы оказывают влияние на перераспределение вещества в атмосфере па квазисипоптическом масштабе и мезомасштабе, it эти эффекты тоже заслуживают внимания и изучения.
Однако в целом концентрация озона на горных станциях намного менее изменчива, чем на равнинных, а отмечающиеся вариации, как правило, носят регулярный характер. Если удается установить их связь с теми или иными динамическими и фотохимическими процессами, то, с одной стороны, можно получить значимые оценки долговременной изменчивости озона, характерные для данного региона и даже для данного широтного пояса, а, с другой стороны, можно уточнить представления о природе и механизме действия этих процессов.
В мире около полутора десятков действующих продолжительное время станций, которые можно отнести к разряду высокогорных, т.е. находящихся большую часть времени над пограничным слоем атмосферы. Большая часть из них находится в Центральной Европе и США. Другие располагаются на островах и в Антарктиде. Станция КВНС занимает особое положение. Практически это - единственная континентальная станция в северном полушарии, в регионе расположения которой отсутствуют значительные антропогенные и естественные источники предшественников озона, умеренные климатические условия не активизируют фотохимические процессы в окружающем воздухе, а топографические особенности не способствуют развитию существенной горно-долинной циркуляции.
КВНС ИФА РАН одна из немногих наблюдательных станций России, которая выполняет жесткие требования, предъявляемые GAW и NDSC, к измерительной аппаратуре и методикам наблюдений. Приведение уровня наблюдений на станции к требованиям GAW и NDSC, включение се в Европейскую систему мониторинга EUROTRAC позволяет обеспечивать мировой уровень проведения мониторинга состава атмосферы в России.
Целью работы является представление, анализ и систематизация данных многолетних однородных рядов наблюдений общего содержания и приземной концентрации озона на КВНС, изучение пространственных и временных закономерностей распределения приземного озона на двух уровнях в тропосфере, на КВНС (2070м) и в г. Кисловодске (870м), изучение процессов, формирующих режим приземного озона и выявление особых факторов и закономерностей, характерных для горных районов.
Научная новизна.
1) получены многолетние однородные ряды данных наблюдений общего
содержания озона и приземной концентрации озона на KBIIC, па единственной в
большом регионе Северного Кавказа станции мониторинга состава атмосферы.
Впервые выявлены характеристики и основные закономерности изменчивости (внутрисуточной, сезонной, межгодовой) приземного озона в условиях высокогорья в регионе Северного Кавказа. Получены оценки тренда ПКО на КВНС по данным наблюдения в ночное время - наиболее репрезентативным для оценки состояния свободной тропосферы.
Впервые по результатам наземных наблюдений ОСО и концентрации озона вблизи земной поверхности обнаружены короткопериодические колебания, вызванные воздействием внутренних гравитационных волн (ВГВ) на распределение озона в стратосфере и тропосфере.
Спектральный анализ также выявил 27-дневиыс колебания, колебания синоптического масштаба и квазидвухлетиие вариации.
Получены модельные оценки изменений потока УФ радиации в зависимости от изменений ОСО для разных высот, зенитных углов и распределений озона и аэрозоля.
Впервые проводился анализ влияния повторяемости туманов (в горных условиях достигает 20% времени в году) на функцию распределения значений приземного озона в горных условиях и его тренд.
Впервые проведены продолжительные одновременные измерения на двух уровнях в тропосфере - на КВНС (2070м) и в г. Кисловодске (870м). Выявлены главные закономерности поведения озона в г. Кисловодске. Получена оценка характера горно-долинной циркуляции, степени антропогенного влияния городских источников загрязнения на значения на КВНС. Выявлены два режима поведения ПКО на КВНС. На основании анализа метеорологических процессов, численного моделирования и сравнительного анализа значений на двух уровнях в тропосфере предложены механизмы, отвечающие за формирование разных режимов.
Научная и практическая значимость.
Результаты исследований характеризуют временную изменчивость содержания озона над слоем перемешивания .в континентальном регионе. Эти результаты могут быть
положены в основу сценариев моделирования изменений газового состава атмосферы под влиянием различных факторов.
Благодаря удаленности КВНС от источников загрязнения и малую и систематическую изменчивость приземного озона, связанную с местными факторами, проводящиеся здесь наблюдения представляют особую ценность для изучения процессов дальнего переноса загрязнений и для оценки роли трансграничного переноса предшественников (в нижней и средней тропосфере) на формирование поля озона на Юге России и для изучения влияния горных массивов на перераспределение примесей в атмосфере.
Обнаружение с помощью наземных наблюдений короткопериодических колебаний в ОСО и ПКО и отождествление их с волновыми процессами орографического и метеорологического происхождения развивает направление использования озона как инструмента для изучения динамики атмосферы. С другой стороны влияние ВГВ проявляется в показаниях почти всех озонометрических станций и такое влияние должно учитываться при определении точностных характеристик действующих стационарных спектрофотометров или газоанализаторов.
Полученные оценки увеличения потока УФ-В радиации в тропосфере, связанного с наблюдаемым уменьшением озона в стратосфере, характеризуют возможное влияние этого процесса па состав атмосферы, состояние природной среды и на здоровье человека. Исследование состояния воздушного бассейна курортного города Кисловодска, включающее определение уровней приземного озона и описание факторов и механизмов, определяющих его режим, оценку влияния мезомасштабной циркуляционной системы на воздухообмен, может использоваться для определения курортного ресурса региона и оценки перспектив развития города-курорта.
Данные наблюдений могут использоваться для валидации систем наблюдений озона с космических аппаратов.
Достоверность полученных результатов обеспечивается следующими положениями:
Измерения, данные которых используются в диссертационной работе, проводились стандартными сетевыми приборами. Все приборы, участвующие в экспериментах, ежегодно калибровались, оценивалась их стабильность. Неоднократно проводились сравнения приборов действующих на других станциях ИФА и на вагоне-лаборатории.
Начиная с 2002 г. калибровки газоанализатора Dasibi-1008 АН проводятся по международному эталону ENV 03-41М № 1298.
Данные наблюдений ОСО привязывались к сетевому прибору Brewer #43 и к спутниковым наблюдениям. Проводились регулярные калибровки спектрофотометра Brewer #43.
- Специальные исследования по оценке качества данных показали, что данные наблюдений согласуются с существующими представлениями об изменчивости атмосферного озона и результатами численного моделирования.
Защищаемые положения.
При определенных условиях в атмосфере внутренние гравитационные волны распространяются в верхнюю тропосферу и стратосферу, где происходит перераспределение озона. На КВНС были зафиксированы периодические колебания ОСО с амплитудой 2-3 Е.Д. и периодами 25-30 мин. и с периодами 12-15мип. и с меньшей амплитудой порядка 1-1.5 Е.Д., связанные со стационарной и нестационарной компонентами натекающего потока соответственно. Регистрируемые колебания ОСО с периодами 5—7 мин вызваны вариациями аэрозоля в нижней атмосфере, которые в свою очередь могут быть следствием действия местных орографических факторов.
Значения линейного тренда ОСО и его 95% доверительный интервал за период 1981-1989гг составляет (-0.92 ±0.11)% в. Тренд для среднемесячных значений проявлялся ярче для периода максимальных значений (январь-апрель) - до (-2.8 ± 0.3)% в год в феврале.
Численные оценки изменений потока УФ радиации, связанные с вариациями ОСО, на различных уровнях в атмосфере над подстилающей поверхностью с разными отражающими свойствами в условиях, сильно различающихся по содержанию и распределению озона и аэрозоля.
Особенностью суточных вариаций приземной концентрации озона на КВНС является наличие полуденного минимума, сдвиг наиболее высоких значений на вечернее или ночное время, малая амплитуда (не превышает 2ppb в зимние месяцы и бррЬ летом), высокая повторяемость и плавные сезонные изменения амплитуды и моментов экстремумов. Основными механизмами, определяющими такое поведение озона являются: обмен воздуха с выше и нижележащими слоями свободной тропосферы, фотохимия в условиях низких концентраций NOx (менее 10-20 ppt) и в последнюю очередь
фотохимия в умеренно загрязненном, занесенном из планетарного слоя, воздухе. Лишь в 7% дней фотохимическое образование озона приводит к формированию дневного максимума.
Характерной особенностью сезонных изменений ПКО на КВНС является малая амплитуда (не более 15ppb) и наличие 2-х максимумов: в марте-мае и июле-августе и минимума осенью. Такая структура является типичной для некоторых высокогорных станций и почти не встречается на равнине. Характеристики сезонного хода (максимальные значения и время их наступления) демонстрируют квазидвухлетнюю изменчивость, свидетельствующую о существенной модулирующей роли крупномасштабной циркуляции в формировании режима озона в тропосфере.
Средняя за 1989-1998 гг. скорость изменения ПКО на КВНС, рассчитанная по всем значениям составила (-1.75±0.30)% в год. За тот же период для ночных значений при отсутствии туманов тренд составил (-1.28±0.24)% в год. Эта оценка представляется наиболее репрезентативной для характеристики состояния региональной свободной тропосферы.
Личный вклад автора заключается в проведении регулярных наблюдений содержания озона в атмосфере, калибровок измерительных приборов, первичной обработки данных наблюдений и оценки их качества, в анализе пространственной и временной структуры озона, в исследовании влияния на озон метеорологических процессов, в вычислении потоков УФ радиации в горной местности. Апробация работы.
Результаты диссертационной работы опубликованы в 23 печатных работах, а также докладывались на Четырехлетних озонных симпозиумах в 1984, 1988, 1992, 1996, 2000гг. (Quadr. Ozone Symp.), на Всесоюзном и Всероссийском семинарах по атмосферному озону, на международном рабочем совещании "Развитие наземной сети наблюдений двуокиси азота в стратосфере" в Звенигороде в 2001г., на двух международных конференциях по курортным ресурсам в Кисловодске в 2000, 2002гг., Международной конференции по физике Солнца: "Солнце в эпоху смены знака магнитного поля" в 2001г. (Санкт-Петербург), на двух Международных радиационных симпозиумах IRS, SPb, 2000, 2002гг., на Международном рабочем совещании TOR в 2002, на сессиях EGU в 1996, 2000, 2002гг. неоднократно на Всемирном семинаре по атмосферному озону и др. совещаниях и семинарах.
Характерные особенности временной изменчивости приземного озона в горных районах
Отличительными чертами высокогорных станций, определяющими особенности режима приземного озона, является то, что, они расположены над планетарным слоем, в условиях удаленных от локальных источников загрязнения, в зоне действия орографических эффектов, усиленного вертикального обмена и в условиях в разной степени развитой горно-долинной циркуляции.
Характерными особенностями изменчивости ПКО в горных районах, удаленных от антропогенных источников, является более систематический характер и меньшая величина вариаций разного масштаба.
В условиях отсутствия мощного и сильно переменного фотохимического агента повышается значение других факторов в формировании ноля озона, и появляется возможность со значительно большей надежностью отделить вариации, инициируемые разными факторами.
Одним из важных и интересных явлений, которые появляется возможность изучать наземными методами на высокогорных станциях, является возмущение состава атмосферы при распространении в тропосфере и стратосфере внутренних гравитационных волн. ВГВ вызываются процессами разного происхождения, но в горных районах они возбуждаются систематически благодаря орографическим возмущениям от «постоянно присутствующих источников» и в условиях существующих обычно преимущественных воздушных потоков.
В последнее десятилетие благодаря интенсивным наблюдениям и теоретическим исследованиям достигнут значительный успех в изучении ВГВ. Пришло понимание того, что орографические возмущения - не экзотическое явление: 80% суши попадает под определение холмистых и горных районов, а воздействия на среднюю и верхнюю тропосферу и стратосферу систематические и энергетически ощутимые (значимые). Крупный гор і или массив может трансформировать даже крупномасштабный перенос. Известны примеры воздействия орографии на перераспределение озона: континентальныйэффект, асимметрия распределения озона над Антарктидой, дефицит ОСО над горными районами, прибрежный эффект.1.2.2 Суточная динамика приземной концентрации озона на высокогорье.
Характерными особенностями суточного хода приземного озона на высокогорных станциях являются: дневной минимум, вечерне-ночной максимум, маленькая (несколько ppbv) амплитуда. Вариации устойчиво повторяющиеся и имеют сезонную зависимость. Механизмы, определяющие такое поведение: фотохимическое разрушение в условиях низких концентраций окислов азота и углеводородов; вертикальный обмен с нижележащими и вышележащими слоями тропосферы (с учетом положительного высотного градиента озона и возможного заноса загрязнения из пограничного слоя), обусловленный развитием горно-долинной циркуляции, а также конвекции и турбулентного перемешивания внутри ПС. Подобный суточный ход наблюдается на удаленных станциях, расположенных выше 1500м: на Кавказе [Еланский, Сеник, 1995], в Альпах [Rciter et al., 1987], па некоторых высокогорных станциях США [Aneja and Li, 1992].1.2.3 Сезонные вариации ЇЖО в горных районах
Если в загрязненных условиях сезонный ход отражает ход интенсивности фотохимического производства, то в горных удаленных районах, где фотохимия играет второстепенную роль, сезонные вариации определяются сезонными изменениями эффективности обмена со стратосферой и вариациями озона в нижних слоях стратосферы. Максимальной интенсивности фотохимический источник достигает в мае-июне, стратосферио-тропосферный обмен - в феврале-марте [Appenzeller et al., 1996; Berntsen et al., 1997; Houvveling et al., 1998; Crutzen et al., 1999; Lelieveld and Dentener, 2000].
На удаленных высокогорных внетроиических станциях, действительно, наблюдаются повышенные концентрации озона весной, но на некоторых из них в конце лета концентрации повышаются снова, образуя второй максимум.
Стратосферио-тропосферный перенос наиболее активен в средних широтах и, возможно, над континентами, где волны орографического происхождения заметно влияют на динамический режим стратосферы и заметно его усиливают [Holton et al., 1996].1.2.4 Влияние ГДЦ на изменчивость приземного озона
За счет того, что ГДЦ является регулярным внутрисуточным процессом, она проявляется при использовании метода наложения эпох, несмотря на то, что соответствующие ей вариации ПКО могут быть значительно меньшими, чем вариации, обусловленные, например, метеорологическими процессами.
В условиях интенсивной горно-долинной циркуляции в пункт наблюдений с утра начинается подъем воздуха из нижележащих, обедненных озоном, слоев, но днем туда может быть занесен озон и его предшественники из планетарного слоя. Таким образом , на дневные значения концентрации озона на высокогорных станциях, возможно, оказывается антропогенное воздействие. Ночью стоковый ветер подавляет образование приземной радиационной инверсии и осуществляет адвекцию воздуха из вышележащих слоев, что дает возможность делать оценки о состоянии свободной тропосферы. Можно сказать, ГДЦ определяет суточный режим на высокогорных станциях и среднесуточные значения. Поэтому очень важно учитывать топографические особенности высокогорных станций и интенсивность и характер местной горно-долинной циркуляции, направление и мощность выноса загрязнений из долин.1.2.5 Квазипериодическис вариации и тренды.
Наблюдения в фоновых высокогорных условиях отражают изменения не только местных условий фотохимического образования и стока озона, а содержат информацию о более крупномасштабных процессах. Слабо возмущенное местными антропогенными воздействиями поле озона позволяет выделить волновые колебания орографического происхождения, квазидвухлетние вариации и тренды.
Важно заметить, что тренды на высокогорье в меньшей степени зависят от мезомасштабных антропогенных и естественных процессов. Можно надеяться, что ночные значения отражают изменения в поле озона свободной тропосферы на региональном масштабе. Долговременная изменчивость озона скорее всего связана с вариациями крупномасштабной циркуляции атмосферы, определяющей меридиональные и вертикальные потоки и модулирующей динамические процессы меньших масштабов (включая дальний перенос, изменение высоты тропопаузы, динамики ПВФЗ и пр.)
Особенности станции КВНС заключаются в удачном для фиксации динамических озонорегулирующих факторов геофизическом положении. Средние широты (координаты КВНС 2070m a.s.I.,43.7N,42.7E) наиболее чувствительны к стратосферно-тропосферному обмену. Станция расположена выше среднего положения границы пограничного слоя. Пологий северный склон способствуют умеренному развитию горно-долинной циркуляции, в направлении ее действия ничто не препятствует стоковому потоку, а долинный ветер заносит воздух из сравнительно чистых районов и загрязнения фиксируются только в 7% случаев. Умеренный климат не активизирует фотохимические процессы. Район расположения станция является «Особо охраняемым эколого-курортным регионом Российской Федерации», к югу от КВНС находится заказник. В непосредственной близости отсутствуют источники загрязнений, ближайший город - курортный г. Кисловодск находится в 18км от КВІ 1С [Сеник, 2000; Senik and Elansky, 2001 ].
В некоторых ситуациях Главный Кавказский хребет становится препятствием для продвижения атмосферных фронтов, является источником возникновения воли, наблюдающихся на КВНС в общем содержании и в концентрации озона. Мало возмущенное антропогенным воздействием поле озона в районе станции является удобным полигоном для обнаружения и изучения тонких эффектов ВГВ, влияние дальнего переноса озона и его предшественников, влияние вариаций общего содержания озона на уровень приземного озона и пр.
Быстрые вариации ОСО под влиянием орографических возмущений
Горы различного масштаба динамическими и термальными эффектами порождают сильную неоднородность в структуре воздушного потока, что обсуждалось в главе 1. Па КВІІС были проведены эксперименты по обнаружению влияния орографических эффектов на распределение озона в области действия внутренних гравитационных волн (ВГВ).
Наблюдения общего содержания озона (ОСО) обнаруживают его квазипериодические изменения различного временного масштаба: от нескольких минут до нескольких лет. При этом колебания с периодом более суток получили подробную интерпретацию и служат примером, а часто и доказательством влияния как солнечной активности, так и атмосферной циркуляции на формирование состава атмосферы и распространение малых примесей [Перов, 1980]. Внутрисуточпые колебания изучены гораздо меньше.
Для наблюдений ОСО использовался регулярно работающий на КВНС спектрофотометр М-3. ОСО определялось по интенсивности солнечного излучения на длинах волн 308,8—313,0 и 311,1—315,2 им. Единичное значение ОСО находилось путем осреднения прямого и обратного спектра солнечного излучения. Частота измерений - одно значение в минуту. Среднеквадратичноеотклонение ОСО в отсутствие возмущающих условий составляло менее 1 Е. Д. для реализации длительностью 1—3 ч.
В работе [Кузнецов, 1980], где впервые были детально описаны внутрисуточныс колебания, высказывается предположение о том, что периодичности порядка, например, 3—8 мин могут быть связаны с внутренними гравитационными волнами (ВГВ) в стратосфере.
Численные расчеты динамического и фотохимического механизмов воздействия ВГВ на содержание и распределение озона и других примесей [Груздев, 1982, 1985] показали, что в отдельных случаях реальный эффект воздействия вполне возможно обнаружить имеющимися приборами и методами. В частности, изменение ОСО в зоне подветренных горных волн составляет по оценкам [Груздев, 1985] в типичных случаях 1—2%, а в наиболее благоприятных условиях даже 3—5% от среднего его значения. Поскольку стандартные спектрофотометры могут уверенно контролировать относительные изменения ОСО такой величины, то перед наблюдениями озона открывается заманчивая перспектива их использования для изучения волновых движений в атмосфере.
С целью обнаружения связи между ВГВ и вариациями ОСО в январе—марте 1987 г. мы провели серию экспериментов на Высокогорной научной станции (ВИС) Института физики атмосферы ЛН СССР на Северном Кавказе (2070 м над уровнем моря). В этом нам помогло ее удачное расположение. На ю-ю-з от пес на расстоянии 48 км находится вершина Эльбруса. Горный массив, в который входит Эльбрус, выступает к северу от Главного Кавказского хребта, значительно возвышаясь над ним. Он является мощным источником подветренных волн, как это доказывает повседневное наблюдение форм облаков. Преобладающие здесь ветры от ю-з до с-з направления (повторяемость их в январе—марте составляет 71% [Справочник по климату 1968] приводят к развитию возмущений в атмосфере именно в том секторе, из которого поступает информация об ОСО во время наблюдений на ВНС по Солнцу в околополуденное время.
Были выбраны такие дни, когда в районе Эльбруса наблюдалось характерное стационарное конусовидное облако орографического происхождения, простирающееся на восток или северо-восток от Эльбруса.
В эти дни - 26.01, 15.11, 1.03, 3.03, 4.03 и 5.03 1987 г. - в тропосфере и стратосфере отмечался сильный поток с мало меняющимся по высоте направлением. При этом скорость ветра в указанные дни возрастала с высотой соответственно от значений 25, 14, 21, 23, 14, 15 м/с на уровне 500 мб до максимальных величин 40, 25, 40, 40, 27 и 30 м/с на уровнях 320 - 140 мб - выше ветер либо постепенно ослабевал, либо оставался приблизительно постоянным до высот 30 - 20 мб (около 26 км).
Такой характер течения способствовал не только образованию мощной волновой системы в тропосфере, но и создавал благоприятные условия для распространения воли в стратосферу.
Для наблюдений озона выбирались те дни, когда орографическая облачность в районе КВЫС проявлялась в виде одного протяженного и мощного облака и, в то же время, в общем, ясное небо позволяло в течение продолжительного времени вести измерения ОСО. Это было необходимым условием обнаружения периодических особенностей в распределении озона. Конечно, в районе ВИС имели место и такие ситуации, когда возмущения от Эльбруса совмещались с мощными волновыми системами, порождаемыми Главным Кавказским хребтом в целом, которые проявлялись либо в виде одного параллельного хребту облачного вала шириной несколько десятков километров (рис.2.4), либо периодически чередующихся топких облачных валов, вытянутых параллельно хребту. Однако в этих случаях из-за влияния облачности обычно невозможно было вести длительные непрерывные измерения ОСО.
Упомянутое не меняющее своего положения в течение многих часов конусовидное облако за Эльбрусом по ветру отмечало стационарный процесс обтекания горного массива. Вместе с тем часто было заметно, что его форма периодически изменялась, указывая на наличие меняющейся компоненты ветра в натекающем потоке и на иестационариость самого орографического возмущения. Временами облако становилось тоньше и перед вершиной конуса -со стороны Эльбруса - образовывалось либо маленькое облачко, либо система из двух-трех чсчевицеобразных небольших облаков. Последующий их рост приводил к слиянию с основным конусовидным облаком. Увеличивающийсяконус принимал ярко выраженную закрученную спиральную форму (по часовой стрелке со стороны натекающего потока). Дальнейшее развитие иногда приводило к образованию па его верхней или нижней части отдельных облачных выбросов, имеющих периодическую структуру (период равен шагу спирали). Эти выбросы постепенно смещались по потоку, иногда исчезая, иногда образовывая облачную полосу, и облако вновь становилось тоньше. Затем этот цикл повторялся.
Оценки размеров основного подветренного за Эльбрусом облака но фотографиям дали следующие величины: общая длина облака в среднем 8—10 км, длина расширенной его части — «наковальни» (см. рис. 1) 4—5 км. Время одного цикла от 10 до 13 мин (26.01, 1.03 и 3.03, в остальные дни он был выражен менее отчетливо).
Все наблюдения для указанных 6 дней, за исключением дня 3.03, получены при ясном псбе над ВНС в отсутствие неоднородной аэрозольной дымки и Наблюдения 3.03 проводились сквозь перистые облака, и ряд данных об ОСО приведен для этого дня для пояснения возможного влияния тонкой облачности на временной ход наблюдаемых значений ОСО.
Па трех из 6 дней наблюдений (26.01, 1.03 и 5.03) на кривых хода ОСО отчетливо выделяются колебания с периодом 25—30 мин (более подробные данные о них в табл.2.1). Промежуток времени, когда такие колебания существовали, был равен 1 ч 15 м 5.03 и около 2ч — в другие два дня. Время суток их появления было тоже различное. Колебания эти имели амплитуду 2—3 ЕД., что составляло несколько менее 1% от среднего содержания озона. Заметим, что дисперсия временного ряда озона в наибольшей степени определяется этими вариациями ОСО. На долю быстрых и случайных вариаций приходится меньшая ее часть. Например, 26.01 дисперсия значений ОСО равна 2,6 Е.Д. Из них 1,9 Е. Д. дают колебания ОСО, обусловленные орографическими возмущениями, и лишь менее 0,7 Е.Д.— случайные флуктуации. В чистой невозмущенной горной атмосфере значения дисперсии временного хода ОСО, как правило, также невелики и не превышают 1 Е. Д.
Общая характеристика временной изменчивости приземной концентрации
Для обеспечения качественности данных до установки газоанализатора DASIBI в режиме непрерывной работы были проведены исследования свойств отдельных узлов и агрегатов системы, их устойчивости к внешним факторам и характерное время работы в заданном режиме. Выявленные особенности использовались для выработки графика и порядка замены и контроля датчиков температуры и давления, воздухозаборной трубки, нейтрального и озонного фильтра и пр. Тефлоновый фильтр. В инструкции по эксплуатации прибора Dasibi предусматривается последовательная установка в трубопровод подвода анализируемого воздуха тефлонового (нейтрального) фильтра. В условиях чистого воздуха высокогорья выработаны и осуществляются необходимые и достаточные мероприятия по его контролю и замене: Еженедельный визуальный контроль состояния н.ф. Замена нейтрального фильтра раз в 1-3 месяца в зависимости от сезона и результата визуального контроля. Замена нейтрального фильтра или остановка работы прибора после продолжительного (болееЗ-4дней) периода наблюдений при неблагоприятных условиях высокой влажности (плотный туман, ливневый дождь) Для замены нейтрального фильтра в соответствии с графиком технического обслуживания (или по результатам визуального контроля): выбирается стабильный участок суточного хода. Регистрируются значения концентрации озона до и после замены нейтрального фильтра. При обнаружении разницы более l-2ppbv (редко) она анализируется и при необходимости программно вносятся поправки линейной интерполяцией на период работы заменяемого нейтрального фильтра. При замене соблюдается рабочая сторона тефлонового фильтра. Все действия и их результаты фиксируются в журнале наблюдений. Воздухозаборный трубопровод. Забор анализируемого воздуха согласно инструкции по эксплуатации осуществляется посредством тефлоновой трубки (1/4 inch OD Teflon Tubing). Небольшая длина (2.5м) и чистый воздух облегчают её обслуживание: Ежедекадный визуальный контроль состояния Teflon Tubing. Ежемесячные механические пробы с внутренней поверхности трубки у воздухозаборной воронки и у входного штуцера. Механическая очистка воздухозаборной трубки требуется не часто (раз в 3-6 месяцев в зависимости от сезона) но результатам визуального контроля и осуществляется до начала заметного влияния загрязнения на регистрируемые значения концентрации озона. Контроль механической целостности трубопровода. Химическая очистка производится во время калибровок: через трубопровод пропускается воздух с высокой концентрацией озона. Все действия и их результаты фиксируются в журнале наблюдений. Тесты Контрольные тесты состояния прибора и узлов (в частности герметичность прибора и соединений, sample frequency, давления, и пр.) проводятся еженедельно и осуществляются в соответствии с техническим описанием прибора. Результаты записываются в журнал наблюдений. Замена других узлов прибора (УФ-лампы, озонового фильтра) осуществляется во время калибровок в следующем порядке: 1) калибровка и старой комплектации, 2) замена узла, 3) калибровка в новой комплектации. За время эксплуатации УФ лампа и озонный фильтр менялись дважды, причем старение лампы отслеживается регулярным контролем sample frequency и замена производится заранее во время калибровки ( например, 02.2003). Для предотвращения получения недостоверных данных в течение длительного времени еженедельно производится визуальный контроль графиков минутных значений записанных данных. По мере накопления данных наблюдений файлы копируются но сети на серверный компьютер для предотвращения потери информации. Калибровки.
Прибор Dasibi 1008-АН # 4565 прокалиброван фирмой - изготовителем по эталонному стендовому прибору и успешно проходит регулярные сверки с эталонным прибором Dasibi 1008-RS, которілй в свою очередь поверяется по европейскому стандарту SRP №11. Работа Dasibi 1008-АН # 4565 признана стабильной. Сравнение приборов комплекса осуществляется регулярно или доставляемым в город с КВНС прибором Dasibi 1008 АН, или третьим Dasibi 1008 RS со встроенным генератором озона.
Калибровки проводятся в строгом соответствии с инструкцией по эксплуатации. Результаты и условия калибровок фиксируются в журнале наблюдения и оформляются протоколы.
Последние калибровки проводились 15.05.2000, 08.09.2001 и 26.02.2003 Y=1.14 X-1.6 Y=1.13 Х+2 Y=1.146 X +1.6 соответственно. Где Y - показания в ppbv эталонного прибора, Х- показания в ppb калибруемого Dasibi #4565. В перерывах прибор сверялся по поездному эталону Dasibi модель 1008-АИ № 4564. Результаты калибровок используются для корректировки данных линейным интерполированием программно на весь период времени между калибровок. Наблюдения на КВПС проводятся круглосуточно с выключением прибора раз в 10 дней па профилактический осмотр (проверка герметичности, смена нейтрального фильтра, тестирование) или но погодным условиям (сильный дождь, плотный туман). В районе Кавминвод, и на КВНС в частности, проводились также комплексные измерения газовых и аэрозольных примесей и метеопараметров в тропосфере [Elansky N.F., Senik I.A., et al., 2001; Belikov et.al., 2001] в апреле-мае 2000г и сентябре-октябре 2001г в рамках Международных экспедиций TROICA, эпизодические измерения содержания NOx, СО, аэрозоля осуществлялись с 1989г. в г. Кисловодске [Elansky, Senik , et al., 1996; Коиейкин и др., 2000]. К анализу привлекались данные о синоптической ситуации, траекториях воздушных масс в нижней тропосфере, а также экспедиционные наблюдения метеорологических параметров у поверхности земли (направление и скорость ветра, относительная влажность, температура, давление, солнечная радиация), которые измерялись с помощью автоматизированной метеостанции СКАН-1 и отдельных метсодатчиков Института химии Макса Планка (ИХМП). Весной 2000 г. проводились комплексные исследования состава атмосферы в рамках международного эксперимента TROICA-6 (Transcontinental Observations Into the Chemistry of the Atmosphery) [Голицын и др., 2000]. Уникальность экспедиционных наблюдений состояла в проведении серии одновременных измерений большого числа газовых и аэрозольных примесей, метеорологических и радиационных характеристик атмосферы последовательно в парковой зоне г. Кисловодска (920 м над уровнем моря) и на КВНС. Кроме того, использовались результаты вертикального зондирования температуры нижних слоев атмосферы, которое было впервые проведено ЦЛО на КВПС (использовался отечественный дистанционный радиометрический комплекс МТП-5 [Кузнецова и др., 2002]. 3.2 Общая характеристика временной изменчивости концентрации озона на КВНС Из данных КВНС сформированы ряды ночных (и), дневных (дн) и вечерних (в) значений ПКО как среднее по четырем среднечасовым значениям с 1:00 до 5:00, с 10:00 до 14:00 и с 16:00 до 20:00 (время местное). Выбор таких временных интервалов для осреднения связан с характерными особенностями среднего суточного хода на высокогорье (подробнее ниже 3.3.1). Минимальные значения озона наблюдаются в середине дня. Ночные значения концентрации отражают состояние более высоких слоев тропосферы благодаря затоку (в системе горно-долинной циркуляции) воздуха ночью с верхних уровней. Вечером КВПС предположительно может подвергаться влиянию загрязнения, принесённого из долины ветром ГДЦ, направленным вверх по склону, поэтому вечерние значения ПКО используются для анализа влияния антропогенного загрязнения долины на уровень и режим приземного озона на КВНС. Распределения среднесуточных, средненочных и среднедневных значений концентрации озона за весь наблюдательный период близки к нормальному. Равномерность ряда нарушается эпизодически по техническим причинам, но на характеристики среднего распределения значений озона, как показали расчеты, это не оказало ощутимого влияния, можно считать ряд наблюдений равномерно заполненным.
Па рис.3.4а) приведена частота повторяемости среднесуточных значений для 4-х лет (1991, 1992, 1995 и 1998), наиболее полно (без значительных пропусков) представленных данными измерений.
Основной особенностью распределения является его близость к нормальному с небольшим смещением в область высоких значений и полное отсутствие как очень малых (менее 23 ppb), так и очень больших (более 75 ppb) значений. Максимальную повторяемость имели значения в интервале 47-48 ppb, медиана всего па lppb меньше среднего арифметического, равного 47.4ppb. Если сравнить это распределение с аналогичными данными для двух высокогорных альпийских станций Цугшпитце (2962м.н.у.м.) и Ванк (1780 м.н.у.м.), на которых наблюдения проводятся с 1978 г. [EUROTRAC, 1999, Scheel Aresrkoug, 1997], то можно заметить следующее: средние за указанные годы значения озона па КВНС и Цугшпитце (49-51 ppb) очень близки, а с Ванк (46-48 ppb) практически совпадают; минимальные значения на Цугшпитце несколько выше (более 30 ppb), а станции Ванк примерно на том же уровне; максимальные значения на Цугшпитце и Ванк (соответственно 85-90 и 90-100 ppb) существенно больше, чем на КВНС
Основные особенности временной изменчивости
Изменчивость дневных значений выше, чем утренних, они хуже описываются Гауссианой: прослеживается некая двугорбая структура и наблюдается дефицит больших значений. В отличие от высокогорья в городе регистрируются очень низкие значения, иногда близкие к нулю. Соответствующий сдвиг функций распределения среднесуточных значений концентрании озона отчетливо виден на гистограмме рис.4 а) и б), рассчитанной для периода 1998-2000гг в городе и на высокогорье соответственно. Для города характерен широкий интервал максимальной повторяемости значений 16-38ppb; медиана всего на О.бррЬ меньше среднего арифметического, равного 27.4ppb. Четверть всех значений меньше 18.9ppb , 75% - меньше 35ppb. Распределение среднесуточных значений ПКО для обоих пунктов за весь наблюдательный период (рис. 4а, б) близко к нормальному, в условиях удаленных от локальных загрязнений. 4.3 Режим и механизмы внутрисуточных вариаций озона в г. Кисловодске. Суточный режим ПКО в стабильной синоптической ситуации определяется: а) фотохимическими процессами; б) вертикальным и горизонтальным переносом Оз и его предшественников; в) сухим и влажным осаждением на поверхностях и в каплях облаков и тумана. Суточный ход в Кисловодске, отчетливый в теплый период года и менее ярко выраженный в холодный, представлен на рис.4.3 на примере среднемесячного суточного хода в августе и декабре 1998г. Эти графики достаточно хорошо отражают среднее поведение приземного озона за весь период наблюдений. На этом же рисунке приведен средний за 1991-2000гг. суточный ход ПКО на КВНС. Он подробно обсуждался в главе 3 и принципиально отличается минимумом в середине дня, максимумом вечером-ночью и малой амплитудой (максимальная амплитуда летом и она в среднем равна бррЬ). Суточный ход ПКО в г.Кисловодске имеет черты, характерные для равнинных континентальных станций с умеренным загрязнением: утренний не очень глубокий минимум и широкий послеполуденный максимум. В теплое время года случаются резкие увеличения концентрации утром до максимальных значений и резкое уменьшение вечером. В зимнее время суточный ход либо очень слабый, либо совсем не проявляется. Средний за год суточный ход в городе имеет амплитуду, равную 16.5 ppb. Измерения содержания окислов азота NOx, проводившиеся в г. Кисловодске ранее, а также в рамках экспериментов TROICA в 1999 г. показали, что в районе Кавказских Минеральных Вод концентрация NOx весной и осенью имеет два локальных максимума: утренний (9ч.) и послеобеденный (13-18 ч.). Первый из них связан с активизацией работы автотранспорта (утренний час-пик) и типичен для городских условий. В г. Кисловодске он формируется вскоре после ослабления и исчезновения инверсии температуры. Второй, возможно, является суперпозицией следующих физических и химических процессов: вечерняя активизация работы транспорта (вечерний час-пик); массовое сжигание биомассы на приусадебных участках (является серьезным загрязняющим фактором весной и летом); активизация вертикального перемешивания и развитие горно-долипной циркуляции. Динамические факторы при этом способствуют приходу воздуха из более загрязненных нижележащих районов вдоль долины реки Подкумок. К вечеру начинает формироваться приземная инверсия, что приводит к некоторому накоплению этих загрязнений.
Вечернее резкое уменьшение и ночной минимум NOx связаны с последовательной трансформацией после захода солнца N0 в N02, N03, N2O5 без последующей фотодиссоциации, а также с сокращением движения автотранспорта и развитием стокового ветра, который выносит загрязняющие примеси из воздушного бассейна города на равнину.
Обсудим детали графика суточного хода озона летом в г. Кисловодске (рис.5а). В течение ночи происходит постепенное уменьшение ПКО и утром отмечается се минимум. Время наступления утреннего минимума плавно изменяется с 6 час. в летние месяцы до 9 час- в зимние (вместе с моментом восхода Солнца). Основной механизм следующий: в течение ночи в условиях устойчивой инверсии формируется приземный слой с очень низкими значениями ПКО из-за стока озона на поверхности и отсутствия обмена с вышележащими слоями. Этот обмен восстанавливается с восходом Солнца и разрушением инверсии, однако, ПКО сначала немного уменьшается на 2-ЗррЬ вследствие обмена с нижележащим воздухом (пункт наблюдений находится на склоне неглубокой долины реки Ольховка, к тому же забор анализируемого воздуха проводится на высоте 10 м от уровня земли). Устойчивость возникновенияминимума суточного хода обеспечивается высокой повторяемостью образования ночного инверсионного слоя.
Так как на КВПС радиационные инверсии редки, ночью обычно происходит обмен с вышележащими обогащенными озоном слоями тропосферы. Он компенсирует осаждение озона и приводит, наоборот, к образованию в это время суток его максимума.
Пункт наблюдений в г. Кисловодске находится в возвышенной южной курортной части города, где ограничена хозяйственная деятельность и движение транспорта. Но турбулентное перемешивание и горно-долинная циркуляция способствуют подъему воздуха в ходе его утреннего прогрева вверх по долине из нижней деловой части города в верхнюю и начинается фотохимическое производство озона. Ключевые химические реакции взаимодействия при больших концентрациях NOx, СО и ЛОС с участием псроксирадикалов (3)-(5) (глава 1) приводят к активному образованию озона и ускорению роста значений ПКО на графике суточного хода. Максимальные утренние значения NOx достигаются около 9 час, это - время максимальной скорости роста концентрации озона.
Увеличение концентрации озона, и его дневной максимум поддерживается и другим процессом: усиливающимся днем турбулентным перемешиванием внутри пограничного планетарного слоя, при котором к поверхности земли приносится сверху воздух с более высоким содержанием озона из-за положительного градиента в тропосфере. Эффективность обоих эти механизмов зависит от сезона (температуры и уровня инсоляции), что объясняет ослабление суточных вариаций зимой. Вечером с уменьшением уровня УФ радиации [Elansky, Senik et.al., 1996] быстро ослабевают и прекращаются фотохимические процессы производства озона. Время жизни пероксирадикалов, которые участвуют в синтезе озона в реакциях (3)-(5) - несколько минут, а в цикле (2) превалирует реакция разрушения озона
