Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Взрывчатое разложение бризантных взрывчатых веществ при лазерном и электронно-пучковом инициировании 9
1.1. Лазерное инициирование БВВ без инородных включений 10
1.2. Лазерное инициирование БВВ с ультрадисперсными включениями 17
1.3. Электронно-пучковое инициирование БВВ 22
1.4 Резюме 34
Глава 2. Аппаратура и методика эксперимента 36
2.1. Объекты исследования 36
2.2. Методы подготовки экспериментальных образцов 37
2.3. Измерение пороговых характеристик взрывчатого разложения образцов при лазерном инициировании 43
2.3.1. Функциональная схема измерения порога взрывчатого разложения образцов и экспериментальные ячейки 44
2.4. Схемы измерения оптических характеристик исследуемых образцов 47
2.4.1. Схема измерения показателя экстинкции образцов оптико-акустическим методом 47
2.4.2. Схема измерения коэффициента пропускания лазерного излучения образцом 49
2.5. Измерение спектров люминесценции образцов в довзрывном режиме при воздействии пучком электронов 51
2.5.1. Функциональная схема установки 51
2.5.2. Калибровка по динам волн 53
2.5.3. Калибровка спектральной чувствительности тракта 54
2.5.4. Криостат для измерения зависимости интенсивности люминесценции от температуры 57
2.6. Измерение спектрально-кинетических характеристик люминесценции образцов во взрывном режиме при воздействии пучков электронов 59
2.6.1. Функциональная схема установки 59
2.6.2. Калибровка по длинам волн 62
2.6.3. Калибровка спектральной чувствительности регистрирующего тракта 64
2.6.4. Методика обработки спектров люминесценции 66
2.6.5. Методика обработки кинетики свечения образцов 67
Глава 3. Лазерное инициирование тэна и композитов на его основе 70
3.1. Влияние размера включений ультрадисперсных частиц никеля на порог лазерного инициирования тэна 70
3.2. Инициирование взрыва тэна при воздействии импульсом второй гармоники неодимового лазера 79
3.3. Инициирование взрыва тэна импульсами первой и второй гармоник лазера при повышенных температурах Ошибка! Закладка не определена.
3.4. Связь порогов лазерного инициирования и оптико-акустических характеристик тэна с включениями алюминия 87
3.5 Основные результаты и выводы главы 3 91
Глава 4. Электронно-пучковое инициирование монокристаллов тэна и гексогена 91
4.1. Спектрально-кинетические характеристики свечения продуктов взрывчатого разложения тэна 93
4.2. Люминесцентные характеристики гексогена в довзрывном режиме 100
4.3. Спектрально-кинетические характеристики свечения гексогена во взрывном режиме 107
4.4 Основные результаты и выводы главы 4 113
Заключение 115
Список литературы 117
- Лазерное инициирование БВВ с ультрадисперсными включениями
- Измерение пороговых характеристик взрывчатого разложения образцов при лазерном инициировании
- Инициирование взрыва тэна при воздействии импульсом второй гармоники неодимового лазера
- Люминесцентные характеристики гексогена в довзрывном режиме
Лазерное инициирование БВВ с ультрадисперсными включениями
На первой стадии (допробойной) наблюдается ее линейность относительно плотности мощности излучения, и оптические характеристики ВВ, как показано [18] неизменны. Вторая стадия (пробойная и послепробойная) существенно нелинейна. Коэффициент отражения падает, эффективная глубина проникновения излучения в ВВ уменьшается примерно в 5 раз [19], рассеяние света резко уменьшается вследствие сильного увеличения показателя поглощения ВВ.
В работе [17] сделана оценка плотности энергии в очаге инициирования для больших диаметров облучения, s = 3700 см /г и р = 0,9 г/см , которая составила величину є = 1160 Дж/г.
Это значение вдвое превышает значение энергии активации тэна, определенное в [20] при температуре вспышки.
Оценка температуры в очаге с использованием температурной зависимости теплоемкости тэна дает величину 1120 К [17].
Быхало и соавт. [21] использовали неодимовый лазер с длиной волны 1,06 мкм с мощностью исходящего пучка до 10 ГВт/см для воздействия на образец тэна с плотностью 1,7 г/см . Их расчеты показали, что при равномерном воздействии давление на поверхность достигнет 500 ГПа при мощности излучения 10 ГВт/см . Детонация тэна наблюдалась при мощности порядка W ГВт/см" с пятном диаметром 1 мм. Было установлено, что пучок диаметром порядка 250 мкм не вызывает детонации даже при мощности лазера порядка 10 ГВт/см . Что позволило сделать вывод, что критический диаметр пятна для тэна составляет порядка 300 мкм [21].
В работе [22] показано, что энергия инициирования тэна неодимовым лазером с длиной волны 1,06 мкм оказалась ниже для образцов с удельной поверхностью 2,1 м7г и плотностью 1,0 г/см чем в [21]. Аналогичная закономерность для тэна, гексогена и октогена была обнаружена авторами [23, 24]. Тасаки и соавт. [25] подтвердили этот эффект для тэна на длине волны 1,06 мкм с длительностью импульса от нескольких миллисекунд. В экспериментах, проведенных Ренлундом [22] не была обнаружена зависимость энергии инициирования от длины волны неодимового лазера. Образцы подвергались воздействию первой, второй и третьей гармоники (1,064, 0,532 и 0,355 мкм соответственно). Инициирование проводилось с энергиями 7 мДж на второй и третьей гармониках и 10 мДж на 1,064 мкм. Мощность облучения составляла 0,2 ГВт/см для каждого случая. При использовании эксимерного лазера на 0,308 мкм энергия инициирования увеличилась до 75 мДж ( 0,15 ГВт/см ). Но следует учесть, что диаметр пятна и длительность импульса были больше для эксимерного лазера.
Авторам [23] удалось взорвать гексоген при его инициировании эксимерным лазером на длине волны 0,308 мкм и рубиновым лазером на длине волны 0,694 мкм. Характеристик гексогена подвергаемого лазерному воздействию не было предоставлено и другой информации об инициировании гексогена не поступало.
В работах [22, 24] была обнаружена временная задержка детонации te порядка сотен не при прямом воздействии лазера на образцы. Характерной чертой является увеличение временной задержки te при приближении к порогу инициирования. Тоже можно наблюдать при ударном инициировании бризантных взрывчатых веществ [26], хотя te значительно короче. Причину этой задержки при лазерном инициировании в работе [22] объясняют как время перехода от горения к детонации.
При использовании лазерного излучения с длинами волн более третьей гармоники неодимового лазера (к 0,355 мкм) при накрытии облучаемой поверхности образца стеклянной пластинкой прозрачной для излучения, наблюдается повышенная чувствительность к лазерному зажиганию [22, 27]. В работах Остмарка [28] показано, что для гексогена и тэна энергетическая задержка зажигания уменьшается при увеличении давления на образец на длинах волн 10,6 мкм с длительностью импульса более 1 мс. Пейсли [24] предположил, что стеклянная пластина не требуется на длинах волн в диапазоне 0,266 - 0,308 мкм, так как тэн сильный поглотитель УФ излучения. На более длинных волнах считается, что возбуждение носит тепловой характер за счет локализованных горячих точек, способствующих развитию детонации.
В работе [22] показано, что поглощение тэна уменьшается с увеличением глубины проникновения лазерного луча, а поверхность взрывчатого вещества ограничивает конвекцию, за счет чего зажигание становится устойчивым, что в свою очередь может вызвать переход к детонации. Такое предположение было сделано Ренландом и соавт. на основание того, что на длинах волн 0,308 мкм инициирование взрыва происходит и без покровного стекла, но его наличие сокращает время задержки te. Также снижение te возможно путем увеличения интенсивности излучения, и, таким образом, реализуя переход от вспышки к детонации [22].
В работах [28-30] проведено исследование процесса разложения тэна и гексогена после воздействия лазерным излучением. На поверхности БВВ были обнаружены кратеры микронных размеров. Возможные пути развития реакции представлены в работах [29, 30].
В отличие от электронно-пучкового воздействия, кинетика взрывного разложения вторичных ВВ при лазерном воздействии изучена слабо. В работе [31] приведены осциллограммы синхронно измеренных импульса взрывного свечения и переднего фронта импульса давления при инициировании тэна, октогена и гексогена коротким ( 40 не) импульсом рубинового и неодимового лазеров. Анализируя данные, можно прийти к выводу, что задержка инициирования при пороговых воздействиях составляет -15 мке, длительность вспышки при толщине образца 0,5 мм составляет -10 мке, а передний фронт волны давления совпадает с началом спада взрывного свечения. Авторами был сделан вывод о фотохимическом механизме инициирования вторичных ВВ коротким лазерным импульсом. При этом возможны двух- и трехфотонные процессы, либо ступенчатые процессы поглощения фотонов. В [32] исследовалась кинетика взрывного свечения тэна при возбуждении неодимовым лазером в условиях облучения коротким импульсом, цугом импульсов и гладким импульсом свободной генерации в диапазоне давлений от 0,4 до 5 кбар, для чего навески тэна, дисперсностью 6000 см /г и массой 20 мг размещались в сборке, установленной в гидравлическом прессе. Экспериментальные результаты показали, что при воздействии коротким лазерным импульсом наблюдаются значительные времена задержки зажигания, которые уменьшаются с ростом давления сжатия от 70-100 мкс при Р = 0,4 кбар, до 10-20 мкс при Р = 5 кбар.
Измерение пороговых характеристик взрывчатого разложения образцов при лазерном инициировании
Объектами исследования в данной работе являлись бризантные взрывчатые вещества - поли- и монокристаллы гексогена и тетранитропентаэритрита (тэна). В качестве образцов для исследования при лазерном воздействии использовали поликристаллы, как чистого тэна, так и с наноразмерными включениями металлов.
Тетранитропентаэритрит (тэн) получали нитрованием пентаэритрита концентрированной азотной кислотой при Т 293 К и очищали перекристаллизацией из ацетона. Микрокристаллический порошок тэна получали следующим образом. 5 г тетранитропентаэритрита растворяли в 100 мл ацетона марки ОСЧ, затем медленно при интенсивном перемешивании добавляли к смеси из 1500 мл дистиллированной воды и 100 мл ацетона. В этом случае ацетон использовался в качестве смачивателя. Перемешивание осуществляли при помощи механической мешалки со скоростью 5 оборотов в секунду. Порошок отфильтровывали и сушили до воздушно-сухого состояния. Полученный порошок имел характерный размер частиц -1-2 мкм (рис. 2.3.) и насыпную плотность -0.4 г/см .
Гистограмма распределения частиц тэна по размерам Гексоген получен нитролизом уротропина концентрированной азотной кислотой (97,5 %) при Т = 253 К. Для выделения гексогена полученный раствор разбавляют до концентрации HNO3 не более 50 - 52 %, при которой гексоген фактически нерастворим. Затем полученный порошок гексогена перекристаллизовывали в ацетоне, аналогично тэну. Распределение частиц в полученном порошке приведены на рис. 2.4. 3 4
Монокристаллы были выращены в нашей лаборатории путем двойной перекристаллизации из ацетона. В качестве исходного сырья использовали тэн с температурой плавления не ниже + 139 С и кристаллической плотностью не менее 1,82 ± 0,005 г/см . Для перекристаллизации использовался ацетон с температурой кипения не ниже + 56 С. Линейные размеры были обусловлены необходимостью наиболее полного перекрывания диаметра электронного пучка и при этом не превышения критической массы для данной установки, при которой произошло бы разрушение вакуумного диода и оптических окон. Оптимальными размерами являлись монокристаллы поперечными размерами 3 -5 мм и толщинами 1,1 - 1,8 мм, массами 20 - 30 мг.
Гистограмма распределения частиц Ni по размерам Максимум распределения по размерам для порошка первого синтеза М(1)-280 ± 15 нм, для порошка второго синтеза М(2)- 160 ± 10 нм, для порошка третьего синтеза М(3)-130±10 нм. Количественное содержание оксидной пленки, рассчитанное по результатам электронно-зондового микроанализа (рентгеновская флуоресценция) проведенное при помощи спектрометра JEOLJED 2400 составило 12 % по массе.
Порошок алюминия синтезировался методом газофазного синтеза в лаборатории прикладного магнетизма Института Физики Металлов УрО РАН. Процесс получения порошка А1 велся в атмосфере очищенного от кислорода аргона. Порошки сразу после получения являются очень активными по отношению к кислороду воздуха и самопроизвольно возгораются при непосредственном контакте с воздухом. Для создания защитной оксидной пленки достаточно организовать медленное натекание воздуха в рабочий объем. Для получения композита с равномерным распределением добавок металлов навеску порошка тэна 400 мг с необходимой концентрацией частиц масс % помещали в 5 мл гексане. Пробирку помещали в ультразвуковую ванну с рабочей частотой 35 кГц и мощностью генератора 50 Вт перемешивали 20 мин. После перемешивания полученный порошок высушивался на воздухе при комнатной температуре.
Поликристаллы получали путем прессования порошка. Давление поднималось в течении 30 минут до величины 1,8 ГПа. Диаметр получаемых образцов составлял 3 мм. Толщина образцов задавалась изменением размера шайб, ограничивающих ход пуансона. Плотность составляла р= 1,73 ± 0,03 г/см . При прессовании возможно получать как отдельную таблетку диаметром 3 мм. и необходимой толщины, так и впрессованную в медную подложку с отверстием 3 мм. и необходимой толщиной. Контроль плотности полученных поликристаллов в медной подложке производился путем взвешивания подложки до и после прессования. Толщина образцов измерялась микрометром. Зная геометрические размеры и массу полученной
Инициирование взрыва тэна при воздействии импульсом второй гармоники неодимового лазера
При импульсном электромагнитном излучении в оптическом диапазоне длин волн возникают акустические колебания в образце. Акустический сигнал возникает благодаря преобразованиям части поглощенной энергии излучения в тепловую, вследствие чего происходят соответствующие изменение давления в самом образце [110,111]. Профиль давления оптико-акустического сигнала (ОА) повторяет пространственное распределение тепловых источников в среде. В однородно-поглощающей и рассеивающей среде в приближении плоской световой волны это распределение совпадает с пространственным распределением интенсивности света в среде. Как известно, распределение интенсивности света в среде зависит от показателя поглощения и рассеяния света, а также от соотношения показателей преломления поглощающей среды и прозрачной среды, через которую производится облучение (см., напр., [112, 113]). Аппроксимируя этой зависимостью профиль давления ОА сигнала полученного от исследуемого объекта, можно получить показателя экстинкции и рассеяния света. Таким образом, возможно проводить прямое измерение оптических характеристик рассеивающих сред [114].
Измерение показателя экстинкции исследуемого объекта импульсным ОА методом проводилось на установке, собранной по схеме с прямой регистрацией ОА сигналов (рис. 2.13).
Схема экспериментальной установки по измерению оптоакустических характеристик образцов: 1 - импульсный Nd YAG-лазер, 2 - нейтральный светофильтр, 3 - диафрагма, 4 - медный держатель с образцом, 5 - пьезоакустический детектор, 6 - осциллограф. Для их возбуждения использовалось излучение импульсного Nd YAG-лазера описанного в пункте 2.3. Для получения пучка, равного диаметру образца, лазерный пучок обрезался диафрагмой (3) и направлялся на образец (4) находящийся в акустическом контакте с пьезоприемником (5). Энергия в импульсе регулировалась нейтральными светофильтрами и составляла 5 мДж.
По временной зависимости переднего фронта ОА-сигнала [114] U(t 0) exp(kcot) , (2.2) где с0 - скорость звука в образце (рис. 2.14, экспоненциальная аппроксимация), находился показатель экстинкции света к. Измерения на тест-объекте с известными характеристиками (стекло СЗС-21) показало, что значение к совпадает с табличными значениями из каталога. u,
Для тэна с включениями наночастиц происходит поглощение лазерного излучения преимущественно включениями в соответствии с законом Бугера.
В образцах без включений механизм поглощения света однозначно не установлен. В данной работе установлено (см. ниже раздел 3.2), что образцы тэна значительно легче инициируются второй гармоникой лазера, чем первой.
Было сделано предположение, что поглощение энергии второй гармоники идет по двухфотонному механизму. Для подтверждения этого предположения были проведены эксперименты, схема которых представлена нарис. 2.15. kl
Экспериментальная ячейка для измерения коэффициента двухфотонного поглощения лазерного излучения образцом: 1—стеклянная пластина; 2—образец; 3—линза; 4-лазер , Kl, К2 — калориметр. Проводилось измерение коэффициентов пропускания световой энергии в зависимости от плотности энергии импульса лазера Н0. Часть лазерного излучения (10 %) отводилась стеклянной пластиной (1) и регистрировалась калориметром ИКТ-1ЩК1), что позволяло рассчитать значение Н0. В результате прохождения через образец (2) пучок света рассеивался. Для точного измерения прошедшего света пучок собирался находящейся в фокусе линзой (3) и направлялся в калориметр ИМО-2Н (К2), где измерялось значение Нр. Коэффициент пропускания рассчитывался как К = Нр/Н0 (с учетом потерь на отражение в линзе).
Кроме этого, в экспериментах выполнено измерение коэффициента диффузного отражения образцов на длине волны лазерного излучения 532 нм с помощью приставки к спектрофотометру Shimadzu UV-2450. 2.5. Измерение спектров люминесценции образцов в довзрывном режиме при воздействии пучком электронов
Для измерения спектров люминесценции образцов в довзрывном режиме при воздействии электронным пучком применялась схема, состоящая из источника возбуждения, монохроматора для выделения узких спектральных интервалов, фотоумножителя для преобразования оптического сигнала в электрический и цифрового осциллографа для регистрации сигнала.
При воздействии импульса возбуждения происходит регистрация свечения образца на определенной длине волны спектра. Регистрация полного спектра осуществляется путем сканирования длины волны монохроматора при многократном облучении.
Основное требование в экспериментах по измерению спектров люминесценции - отсутствие деградации физико-химических свойств образца, которые могут привести к искажению измеренных спектров люминесценции, что приводит к необходимости проверки спектров свечения на воспроизводимость при многократном возбуждении. Функциональная схема установки представлена на рис. 2.16.
Люминесцентные характеристики гексогена в довзрывном режиме
В данном разделе исследованы оптико-акустические характеристики композита на основе тэна и наночастиц алюминия ( 100 нм) при импульсном воздействии YAG:Nd лазерных импульсов, и их связь с порогами лазерного инициирования. Объекты исследования и методика эксперимента описаны в п 2.2 - 2.4. В работе [54] была получена зависимость порога инициирования тэна с включениями наночастиц алюминия в зависимости от их концентрации в образце (рис. 3.12). Из рис. 3.12 видно, что зависимость порога инициирования от концентрации имеет немонотонный характер - имеется оптимальная концентрация наночастиц в образце, при которой чувствительность образцов к лазерному излучению максимальна. В [54] дано рабочее объяснение наличия оптимальной концентрации. Авторы наличие оптимальной концентрации наночастиц объясняют следующим образом.
При перемешивании смеси и дальнейшем прессовании образца наночастицы располагаются по границам зерен поликристалла тэна. Увеличение концентрации в интервале 0-0,1 массовых процента ведет к увеличению числа частиц, способных превратиться в «горячую точку» при поглощении лазерного излучения. При увеличении содержания алюминия в образцах выше оптимального увеличивается вероятность скопления частиц в близко расположенных точках пространства. Это приводит к укрупнению включения, т.е. к менее эффективному нагреву, при увеличении размера выше оптимального. Однако такое объяснение не является достаточно обоснованным.
Для более детального объяснения оптимальной концентрации в данной работе мы применили оптико-акустический метод с использованием пьезодетектора.
Исследовался акустический отклик на лазерное воздействие образцов с содержанием включений А10,1 масс %.
Прессованные образцы тэна, не содержащие включений, не дают акустического отклика. Таким образом, в пределах чувствительности регистрирующей аппаратуры, поглощение света и преобразование его энергии в тепловую не обнаружено, т.е. среда является слабопоглощающей. Напротив, образцы, содержащие включения, дают хорошо регистрируемые сигналы. На рис. 3.13. представлена типичная осциллограмма импульса сжатия при концентрации включений 0,1 массовых процента. 0,08 т
За нулевую точку принято время перехода импульса сжатия в импульс растяжения. Спадающая часть импульсов сжатия (время акустической релаксации) хорошо описывается экспоненциальным законом с постоянной времени тс = (kgffCo)"1, где keff - показатель экстинкции с фиксированным содержанием включений, Со - скорость звука в среде. Скорость звука в образцах с включениями определяли экспериментально по временному интервалу между первичным и отраженным сигналом. В результате получили величину Со = 2500 ±200 м/с.
Из экспериментально рассчитанных значений тс = (keffCo)1 определили значение keff которое составило величину -160 см"1. При keff 160cM_1 поглощенная энергия в основном сосредоточена в слое образца х = keffl 60 мкм. Дальнейшее увеличение концентрации включений ведет к увеличению keff и, следовательно, уменьшению слоя максимального
Согласно [111], в этих условиях происходит квазистатическое расширение тонкого слоя (keff1) по сравнению с характерной длиной акустической волны X = (СОТІ) нагреваемого слоя. При этих условиях давление в слое, создаваемое за счет поглощенной энергии должно падать, что создает худшие условия для инициирования.
Согласно рис. 3.14 амплитуда сигнала падает при концентрации включений более 0,1 % по массе. Можно предположить, что возрастание порога взрывчатого разложения при концентрациях выше оптимальной, обнаруженное в работах [54, 71] (см. также рис. 3.12), связано с квазистатическим расширением тонкого слоя к"1, что требует увеличения плотности энергии инициирующего импульса для создания импульсного давления в ударной волне, инициирующей взрыв образца.
Таким образом, по результатам исследований, приведенным в данном разделе можно сделать следующие выводы.
Порог лазерного инициирования композитных материалов на основе тэна и ультрадисперсных частиц Ni немонотонно зависит от размера включений при их фиксированной концентрации. Минимальный порог лазерного инициирования достигается при оптимальных размерах включений, которым соответствует максимальный показатель поглощения, что согласуется с теоретическими расчетами и экспериментальными измерениями оптоакустическим методом. Порог инициирования линейно уменьшается с ростом показателя поглощения излучения [124].
Поглощение энергии излучения второй гармоники лазера в тэне без включений происходит в объеме кристалла в результате межзонных переходов при двухфотонном поглощении. Коэффициент двухфотонного поглощения р = 300 см/ГВт. Критическая энергия инициирования, соответствующая 50 % вероятности взрыва Hcr = 12,3 Дж/см [125]
Установлена корреляция порога взрывчатого разложения композита тэн + А1 с оптоакустическими характеристиками образцов. Согласно эксперименту, показатель поглощения имеет оптимальное значение, при котором достигается минимальный порог взрывчатого разложения материала, когда время акустической релаксации образца тс (2 - 3)ii. При дальнейшем увеличении концентрации включений за время импульса облучения происходит акустическая релаксация образца, давление в нагретом слое образца падает, порог взрывчатого разложения материала возрастает [126].
