Введение к работе
Актуальность работы.
Одной из важнейших задач современной химии является очистка разнообразных промышленных и бытовых выбросов от токсичных и коррозионно-активных газов, в состав которых входят СО, NOx, SOx, СНХ и другие газы. Эффективным способом устранения монооксида углерода является его каталитическое окисление кислородом, как правило, присутствующим в самих отходящих газах. Используемые в настоящее время катализаторы газоочистки содержат металлы платиновой группы или их смеси с металлами переменной валентности. Однако у этих катализаторов имеется ряд недостатков: они дороги, обладают малой удельной поверхностью и высоким газодинамическим сопротивлением, имеют недостаточную механическую прочность. Поэтому для широкой реализации процессов газоочистки необходима разработка эффективных и недорогих каталитических систем, не содержащих благородных металлов, с возможностью изготовления блочного катализатора. Основная цель работы. Целью настоящей работы является:
разработка эффективных и недорогих каталитических систем с использованием в качестве активных компонентов оксидов переходных металлов, а в качестве носителя - синтетической пенокерамики;
установление термической стабильности предложенных систем;
определение кинетических параметров реакции окисления СО на катализаторах;
разработка оптимального катализатора окисления СО путем варьирования состава.
Научная новизна работы. Впервые предложены катализаторы окисления СО с использованием в качестве активного компонента соединений переходных металлов, а в качестве носителя - синтетической пенокерамики (СПК) и синтетической пенокерамики с добавлением
пятиокиси ванадия (CnK+V2Os). Для сопоставления активности использованы катализаторы с "классическим" носителем - оксидом алюминия. Методом дифференциально-термического анализа установлена высокая термостабильность предложенных систем в интервале температур 20-1000С. Импульсным методом исследована их каталитическая активность. По полученным данным катализаторы расположены в ряды активности. Путем оптимизации состава разработан высокоэффективный Мп-содержащий катализатор окисления СО. Установлена промотирующая роль добавок V2O5 к керамическому носителю. Сделан вывод о механизме реакции окисления СО на предложенных катализаторах. Практическая значимость работы.
Предложено и исследовано 20 катализаторов окисления СО с использованием нового пенокерамического носителя, способных обеспечивать глубокую конверсию СО. Все синтезированные системы обладают высокой термической стабильностью. Среди предложенных систем найдены катализаторы с рабочими интервалами температур ниже используемых в промышленности. Определены кинетические параметры реакции окисления СО для всех каталитических систем. Полученные кинетические данные свидетельствуют о перспективности дальнейшей доработки разработанных систем для внедрения в промышленность.
Результаты проведенной работы также могут использоваться в учебных спецкурсах по химической кинетике и гетерогенному катализу.
Апробация работы и публикации. По материалам диссертации приняты к печати 3 статьи в Журнале общей химии и Вестнике ННГУ. Результаты представлены на Юбилейной X всероссийской студенческой научной конференции, (г. Екатеринбург), конференции "Химия и жизнь" (г. Великий Новгород), Второй и Третьей конференциях молодых ученых-химиков г. Н.Новгорода (г. Н.Новгород) и включены в Сборники докладов и тезисов.
Объем и структура диссертации. Диссертационная работа изложена на 125 страницах машинописного текста и состоит из введения, трех глав, выводов, списка цитируемой литературы (114 ссылок на работы отечественных и зарубежных авторов) и приложения. В работе содержатся 24 таблицы и 22 рисунка.
