Введение к работе
Актуальность темы. Окислительные процессы, которые инициируются газовыми разрядами, возбуждаемыми в объеме раствора, либо над его поверхностью, представляют большой интерес с точки зрения возможных практических применений. Одним из таких приложений является разрушение органических молекул, которые могут выступать в качестве загрязнителей. Разряды, возбуждаемые в объеме раствора, имеют ряд преимуществ. Такие разряды приводят к генерации активных частиц, УФ-излучения, а также к механической активации раствора, обусловленной кавитационными явлениями. Возникающие в объеме конвективные потоки способствуют быстрому переносу активных частиц и реагентов в жидкой фазе. К разрядам, возбуждаемым в объеме жидкости, относятся, в частности, диафрагменный и торцевой разряды, химическое действие которых на сегодняшний день мало изучено. В связи с этим выяснение физико-химических закономерностей деструкции органических соединений в водных растворах под действием диафрагменного и торцевого разрядов является актуальной задачей.
Работа выполнена в соответствии с основными направлениями фундаментальных исследований РАН в рамках планов научных исследований ИХР РАН по теме «Формирование структуры и свойств жидкофазных дисперсных систем и наноматериалов с использованием химических и физических воздействий» (№ гос. Регистрации 01.2.00950829), а также при поддержке индивидуального гранта по программе УМНИК (проект №7644) и гранта РФФИ № 12-03-31297.
Цель работы заключалась в установлении кинетических закономерностей процессов разрушения красителей метиленового голубого и активного ярко красного 6С в водных растворах под действием озона и электрических разрядов, возбуждаемых в объеме электролита. Поставленная цель потребовала решения следующих задач:
исследовать кинетику процесса разрушения красителей в водных растворах при раздельном и совместном действии газовых разрядов и озона;
на основе кинетических закономерностей деструкции тиазинового красителя (метиленового голубого) предложить вероятный механизм его разрушения под действием разрядов в объеме раствора;
изучить особенности воздействия газовых разрядов на дисперсные красители;
оценить возможности использования диафрагменного и торцевого разрядов для удаления красителей из реальных сточных вод.
Научная новизна. Впервые выявлены кинетические закономерности деструкции красителей метиленового голубого и активного ярко-красного 6С в водных растворах под действием диафрагменного и торцевого разрядов, а также при совместном действии этих разрядов с озоном, генерируемым в коронном разряде. Предложен вероятный механизм окислительной деструкции молекул красителей, инициированной действием газовых разрядов. Установлено, что явление пост-эффекта газоразрядной обработки обусловлено протеканием окислительных процессов с участием продуктов неполного окисления молекул красителей. Впервые показано, что действие диафрагменного и торцевого разрядов на дисперсные красители вызывает коагуляцию и седиментацию частиц дисперсной фазы.
Практическая значимость. Полученные результаты могут быть использованы для разработки новых способов очистки сточных вод от красителей. Предлагаемый подход позволяет получить высокую степень очистки модельных растворов. Впервые показано, что действие диафрагменного и торцевого разрядов на сточные воды текстильного предприятия приводит к их очистке; при этом степень деструкции органических загрязняющих веществ достигает 92%.
Личный вклад автора состоит в анализе и обобщении данных литературы по проблеме; выполнении экспериментальной части работы: исследовании кинетики деструкции красителей в растворах, обрабатываемых разрядами; в определении концентрации окислителей в растворах, подвергавшихся газоразрядной обработке. Диссертант принимал непосредственное участие в обсуждении и анализе экспериментальных данных и подготовке публикаций совместно с соавторами.
Апробация работы. Основные положения работы докладывались на XXXV, XXXVI, XL Международных (Звенигородских) конференциях по физике плазмы и УТС (г. Звенигород, 2008, 2009, 2013), V Международном симпозиуме по теоретической и прикладной плазмохимии (г. Иваново, 2008), IV Региональной конференции молодых ученых «Теоретическая и экспериментальная химия жидкофазных систем» (Крестовские чтения) (г. Иваново, 2009), VII Всероссийской школе-конференции молодых ученых «Теоретическая и экспериментальная химия жидкофазных систем» (Крестовские чтения) (г. Иваново, 2012), 5 Central European Symposium on Plasma Chemistry (Hungary, Balatonalmadi, 2013).
Публикации. Основные результаты работы опубликованы в 3 статьях в журналах, включенных в перечень изданий, рекомендованных ВАК Российской
Федерации, и в тезисах 7 докладов на международных, всероссийских и региональных конференциях.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, обзора литературы, экспериментальной части, выводов и списка использованной литературы, включающего 105 источников. Диссертация изложена на 116 страницах машинописного текста, содержит 58 рисунков и 26 таблиц.