Введение к работе
Актуальность работы
Разупорлдочепные сегнетоэлектрнкн являются оспоіюй большинства современных сегието- и пьезоэлектрических материалов, ведется активный поиск новых методов и подходов к созданию новых материалов с улучшенными характеристиками па их основе. Особое место среди наиболее перспективных разупоридочепных сегпетоэлектриков занимают сегнетоэлектрнкн релаксоры, существенно превосходящие по ряду параметров широко используемые в настоящее время материалы. С момента открытия более 50 лет назад А.Г. Смоленским релаксоры являются предметом активного изучения. Достаточно хорошо изучены макроскопические свойства, для их описании выдвинут ряд моделей. В то же время, стоящие за наблюдаемыми макросвойствами особенности микроскопической структуры и атомной динамики остаются в настоящее время в значительной степени непонятными и требуют разъяснения для построения согласованной модели релаксоров, необходимой для создания новых материалов с заранее заданными свойствами. Важными открытыми вопросами в данной области па сегодняшний день являются вопросы микроскопических механизмов, ответственных за формирование полярных папообластей, связи этих механизмов с мягкомодовой динамикой и кпазпстатическими структурными искажениями. В частности, особый интерес представляет информация о данных механизмах в важных с практической точки зрения тонких пленках релаксоров, особеипо в случае, когда толщина пленки становится сопоставимой с характерными размерами структурных и композиционных пеодиородностей материала.
Цель и задачи диссертационной работы.
Диссертационная работа посвящена исследованию микроскопических механизмов формирования папогетерогенпых полярных состояний в массивных и топкопленочпых сегнетоелектриках релаксорах методами упругого и пеупругого рассеяния нейтронов и синхротронного излучения.
Основные задачи:
1. Проведение экспериментального исследования низкочастотной динамики решетки магпоииобата свинца методом пеупругого рассеяния нейтронов и анализ полученных данных с учетом возможного межмодового взаимодействии. Определение па основании проведенного анализа температурной зависимости фоноппых дисперсиоп- ^г\
пых кривых в магпошюбате свинца.
-
Исследование двумерного распределения интенсивности упругого диффузного рассеяния нейтронов в парафазе мапюшюбата свинца, анализ полученных данных в рамках модели апнзотропио-скоррелировапных ионных смещений и упругих микро-деформаций решетки.
-
Исследование температурной эволюции квазиупругой компоненты диффузного рассеяния и магпошюбате свинца в нескольких зонах Бриллюэна, анализ полученных зависимостей и определение взаимосвязи между полярными и пеполяриымп вкладами в ионные смещения в полярных папообластих.
-
Разработка методики исследования фопопиых дисперсионных кривых в топкопле-почпых образцах с использованием жесткого синхротронного излучения, применение данной методики для изучения процессов формирования полярных панообластей в топких пленках мапюшюбата свинца.
Научная новизна
Все результаты, полученные и данной работе являются новыми. В частности, впервые была продемонстрирована применимость двухмодовоп модели для описания кривых неупругого рассеяния нейтронов в центре зоны Бриллюэна в монокристаллах мапюшюбата свинца, впервые представлена модель динамики решетки данного соединения, находящаяся в согласии с результатами исследований истинной иараэлектрической фазы методом диэлектрической спектроскопии. Впервые обнаружена анизотропия диффузного рассеяния і! иараэлектрической фазе PMN и предложена микроскопическая модель, дающая непротиворечивое описание наблюдаемого рассеяния. Впервые установлена линейная взаимосвязь между величинами полярных и неполярних вкладов в ионные смещения, ответственные за квазиупругое рассеяние в магпошюбате свинца. Впервые экспериментально продемонстрирована возможность изучения фопонных дисперсионных кривых в тонкопленочпых образцах, в частности, с контролем глубины исследуемых слоев образца с использованием неупругого рассеяния синхротронного излучения. Данная методика применена для исследования эпитаксиальных пленок магпоииобата свинца толщиной менее 100 им, и показано что в объектах такой толщины с понижением температуры происходит формирование полярных панообластей.
Научная и практическая значимость работы
Изложенные і; диссертации результаты представляют интерес с точки зрения физики наногетерогенпых разунорядочеппых сегпетоэлектриков, а также могут Сыть использованы при разработке новых материалов с заданными характеристиками па основе релак-соров. Разработанная методика изучения пеупругого отклика топкоплепочпых образцов во всей зоне Бриллюэпа может быть использована в исследованиях как сегнетоэлектри-ческих топких пленок, так и пленок других представляющих научный и практический интерес соединений.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:
-
Систематическое описание динамики решетки мапюпиобата свинца моделью двух-модоиого поведения мягкой моды в широком интервале температур и приведенных волновых векторов. Демонстрация соответствия температурной зависимости квадрата частоты обеих ветвей мягкой моды закону Кюри-Вейсса. Показано, что для пизко-эпергетической ветви критическая температура близка к критической температуре, получаемой из анализа температурной зависимости диэлектрической проницаемости в истинной параэлектрической фазе.
-
Обнаружение выраженном анизотропии температурно-пезависимой компоненты диффузного рассеяния в магпопиобате свинца. Описание наблюдаемого анизотропного рассеяния моделью упругих микродеформаций решетки, возникающих в результате композиционных неодпородпостей материала. Интерпретация наблюдаемых максимумов-сателлитов как эффекта конечного экспериментального разрешения.
-
Обнаружение линейной взаимосвязи между величинами локальной деформации и локальной поляризацией в мапюпиобата свинца на основе совместного анализа температурных зависимостей интенсивности диффузного рассеяния в различных зонах Бриллюэпа.
-
Разработка методики исследования фононных дисперсионных кривых в эпитаксиаль-ных топких пленках с использованием пеупругого рассеяния жесткого синхротронного излучения. Экспериментальная демонстрация возможности изучения фопоиых дисперсионных кривых в пленках толщиной 120 им. Проведение при помощи данной методики исследования тонких пленок модельного релаксора мапюпиобата свипца. Показано, что частота поперечной оптической моды в пленке существенно выше соответствующей частоты в массивных образцах PMN. Показано, что при охлаждении
образца от Г--800 К до 250 К наблюдается монотонное увеличение интенсивности квазиупругого рассеяния, что свидетельствует о возможности образования полярных нанообластей в образцах PMN столь малой толщины.
Апробация работы Основные результаты диссертации докладывались на всероссийских и международных конференциях, в частности на 26-м Европейском кристаллографическом конгрессе (ЕСМ 2G), 2010 г. , 12-м Международном совещании по кристаллографии (IMF-12), 2009 г., XX Совещании но использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (РНИКС-2008), 2008 г., XVIII Всероссийской конференции но физике сегиетоэлектриков (ВКС XVIII), 2008 г., 4-й Европейской конференции по рассеянию нейтронов (ECNS 2007), 2007 г., VI Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (РСНЭ-2007), 2007 г., Международном семинаре по фундаментальной физике сегиетоэлектриков (Fundamental Physics of Ferroelectrics), 2010 г., 5-м Азиатском совещании по сегнетоэлектрикам (The 5th Asian meeting on Ferroelectrics), 2006 г., Всероссийском форуме "Наука и инновации в технических университетах 2008 г.
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 18 печатных работах, из них 5 статей в рецензируемых журналах |1 5| и 13 тезисов докладов (наиболее значиыме приведены в списке публикаций |G 10|).
Личный вклад автора Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора is опубликованные работы. Описанные в диссертации экспериментальные исследования проводились совместно с соавторами, обработка экспериментальных данных проведена автором. Вклад автора был определяющим при написании статей, раскрывающих содержание работы.
Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, 5 глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 125 страниц, включая С1 рисунок. Список литературы включает 120 наименований.
