Введение к работе
Актуальность темы исследования. ЯВЛЗНИ8 ЭЛвКТрОН-ПОЗИТрОН-
ноа аннигиляции (ЭПЛ) находит широкое применение при исследовании внутренней структуры вещества и поверхностных слоев твердого тела. Гшзитранная диагностика поверхности испытала ocodoa развитие в последнее десятилетие в связи с применением техники управляемых по энергии потоков позитронов. При этом удается изучать эмиссионные свойства поверхне ста металлов и полупроводников, электронную структуру дефектов, наличие адсорбционных слобвит. д., то есть такие параметры, которые в совокупности определяют многие используемые на практике свойства материалов и изделии.
' При традициа нном подходе (радиоизотопные источники) удобными объектами исследования стали вещества с высокой удельноа поверхностью, в числе которых -нанесенные металлические ката-лиззторц, ультрадиспереше порошки металлов, островкозые металлические пленкиидругив, широко применяющиеся материалы катализа и электронной техники. В этом случав параметры ЭПА существенно зависят от физико - химического состояния самой поверхности отдельных зерен, кбжзерешюго пространства , которое может также со деркать газовые, жидкие и металлические компоненты. Втакой многофазной системе картина значительно усложняется,что затрудняет расшифровку экспериментальных спектров электрон-позитронной аннигиляции (ЭПА).
В рамках названных экспериментальных подходов при исследовании поверхности твердого тела продуктивным оказался "позитрониевыя" метод диагностики (Ps- атом позитрония) который, в силу своих особенностей, позволяет изучать и электронную структуру приповерхностных слоев металлов, и
4 структурно-фазовые несовершенства в диспергированных материалах подвергнутых различным технологическим воздействиям.
Актуальность темы, тагам образом, обусловлена, тем, что для использования явления ЭПА в исследовании поверхности необходмо обстоятельно знать возможные механизмы образования и распада по зитронных (е+) ипозитрониевых (Ps) связанных состояния на поверхности в зависимости от физико-химических свойств и качества образца, а также особенности аннигиля-ционного распада каждого из этих состоянии.
Выяснение механизмов аннигиляции позитронных связанных состояний на границе раздела фаз и установление корреляции экспериментальных параметров ЭПА с характеристиками поверхности и объема образца предстааяяюггся важным этапом развития методов позитронной диагностики.
Цель работы. Предмет диссертационного исследования составили: теоретическое изучение механизмов образования и распада позитронных и позитрониевых связанных состояний в процессах столкновений позитрона с атомными частицами и поверхностью металлов при различных энергиях позитронов и условиях на поверхности.
Расчет шраметров атомарных и молекулярных позитронных отрицательных ионов и характеристик их аннигиляционного распада.
Теоретическое изучение влияния квантовых размерных эффектов на спектры ЭПА, а такте наблюдение, анализ и интерпретация экспериментов ЭПА в образцах материалов, подвергнутых различным технологическим воздействиям (кварцевые стекла, деформированные стали, нанесенные катализаторы и др. >
Для решения поставленных задач в диссертации предложены и разработаны модели и выполнены расчеты ряда механизмов * образования и распада связанных состояний позитрона и атома Ps
5 . в процессах столкновения е+и Ps с атомными частицами, структурными дефектами решетки , двух- и многоатомными частицами и поверхностью металлов.
Научная новизна раСюты и обоснованность полученных результатов и выводов.
В работе впервые выполнены расчеты распада атомных оболочек (е+А~), вызванного эмиссией атома рз, а также сделаны оценки впервые предложенных безрадиационных механизмов образования Ps на слабовязанных электронах атомных оболочек А" (отрицательные ионы ) и А* < возбужденные атомы ).
Развита модель и впервые сделаны оценки вклада окислительного механизма тушения ps на льюисовских кислотных центрах (ЛКЦ), локализованных на поверхности окисных носителей. Показана возможность идентификации типа кислотных центров по данным ЭПА-наблюдений.
Квантовомеханическими расчетами установлено, что позитрон стабилизирует связанное состояние двух нейтральных атомов (Не -Не, Не-Н), отрицательных ионов (Л~-А~)иМ-центра окраски (щелочно-галлоидныекристаллы), играя роль связующей молекулярной орбитали.
Впервые учтена трехмерная структура потенциального барьера впроцэссе автоэлектронной эмиссш(АЭЭ) с поверхности мелких металлических частиц, развит подход, позволяющий рассчитывать вероятность нейтрализации как позитрона, так и положительного иона на поверхности металлов. Учтена роль поверхностного потенциала сил изображения заряда е+ у поверхности металла при расчете выхода атома Ps в области низких энергий падающих е+.
В диспергированных металлических системах и монокристалли-чоских высокотег-шоратурных сверхпроводниках (ВІСП) со слоистой электронной структурой, теоре'пиески показана возможность
6 проявления квантовых размерных аффектов в спектрах ЭПА.
Впервые предложена и изучена плазменная модель позитрояяо-го шпура в плотных газоЁых и жидких средах. Показано, что в таких средах радиационный шпур представляет собоа слабоконизо-ванную, низкотемпературную, неидеальную плазму.
Достоверность полученных результатов обоснована согласием с теоретическими данными других авторов и с результатами опытов. Спектры ЭПА обрабатывались на ПЭВМ по программам, общепринятым как за рубежом, такивСССР.
Возможности практического применения . РаЗВИТЫе М0Д6ЛИ И
полученные в диссертации оценки сечения процессов образования и превращения атома Рв позволяют идентифицировать различные каналы его взаимодействия, что необходимо для правильной интерпретации опытных данных. Новый, окислительный механизм тушения орто - Ps позволяет различать типы кислотных центров на поверхности окисных носителей и определять
истинную кислотность поверхности, а также наличие адсорбционных слоев по особенностям спектров ЗИЛ.
Плазменные представления о радиационном позитронном шпуре в плотных газовых и жидких средах позволяют по новому взглянуть на природу и механизм радиационно-химических преврзпдеяиа, а также дают возможность последовательного развития качественных и количоственных методов позитронной диагностики.
Исследованный в работе метод расчета выходч атома Рв с поверхности металлов можно использовать для определения физике -химического состояния поверхности ('„.юктрониая структура, наличке чдеорбционаыхелсевит.д. )иизучс'!ия параметров металлов (так называемых посчпроняых вамоджт-".эдяипозитро-ниевых колг-ортороп).
Развитая в диссертации трехмерная модель авто электронное эмиссии из поверхности мелких металлических частиц может найти применение в физике островковых металлических пленок для коррэктрного описания механизма эмиссии из отдельных островков металла и процесса переноса заряда по поверхности.
Спектры ЭПА в диспергированных металлических системах <тонкиэ пленки, мелкие металлические частицы) и монокристаллических слоистых ВТСП-матариалах могут дать прямую информации об электронной структуре таких систем по характеристикам анизотропии спектров углового распределения аннигиляционных фотонов (УРАФ) и возникновению структурных особенностей в них.
Полученные результаты позволяют сформулировать следующие
основные положения» выносимые на защиту s
-
Образование В> в плотных газах и конденсированных средах происходит в основном на активных частицах радиационного позитронного шпура, возникающих в результате ионизирующего действия е+ в среде.
-
Безактивационные столкновения позитрона со слабосвязаи-ными электронными системами (отрицательные ионы, возбуждение атомы, поверхность металлов), свободны от энергетических ограничении и являются гораздо более эффективными механизмами образования атома Ps чем модель Ope.
-
Существующие на поверхности окисных носителей два типа кислотных центров являются эффективными тушителями Ps в м 2о3. Основной механизм тушения - окисление атома ps на лысисовских кислотных центрах Ai34".
-
В размерно-квантованных системах основной вклад в вероятность аннигиляции захваченных на квантовзнные уровни позитронов дают разрешенные электронные состояния с квантовыми числами, соответствующими позитроннымсостояниям. В спектрах
8 УРАФ характерно присутствие осцилирующэго хвоста при значениях суммарного импульса анвигиляционвых фотонов, превышающих импульс Ферми металла.
5. Для позитронов в образцах, подвергнутых различным технологическим воздействиям (механическая обработка, облучение, термообработка , ионное легирование и т. д.) характерна аннигиляция из состояния атома Ps или связанных состояний на дефектах, создаваемым внешним воздействием.
АлроОация раОоты. ОсНОВНЫв результаты ДИССерТаЦИОННОЙ
работы представлялись и докладывались на < Iv Международной конференции по атомной физике (ісйррига, 1978г.), Havi (Воронеж, 1380г.), va <Гбклиси,І38Іг.), vin <Минск,і983г.), X (Тбилиси, 1987г) XII (Чебоксары, 1991г.). Всесоюзных конференциях по теории атомов и атомных спектров, на xvn Всесоюзной конференции по эмиссионной электронике (Москва, І98ІГ), на и (Ташкент, 1979г.) иш (Ташкент, 1989г.) Всесоюзных конференциях по взаимодействию атомных частиц с поверхностью твердого тела, Международных vn (Дели, 198Ьг.) и їх (Венгрия, 1991г.) конференциях по аннигиляции позитронов, на Республиканском Семинаре "Позитронная аннигиляция в твердых телах" (Обнинск, 1991г.). Всесоюзной конференции "Поверхность - 89" (Черноголовка, 1989г.), и Всесоюзной конференции по химии высокочистых вещэств (Нижний Новгород, 1992г.)идр. а также обсуждались на семинарах лаборатории физики позитронов ИЭ АН РУз, лаборатории химии новых атомов института химической физики АН СССР
пусликации. По теме диссертации опубликовано зз печатных работ. Основные результаты диссертации изложены в работах /1-20/, приведенных в конце автореферата.
ОО-ьен и структура работы . ДиССОртаЦИЯ ОбЬвМОМ ІБ2 СТраНИЦ
машинописного текста состоит из введения, четырех глав, Нрило-
9 женил. Заключения и списка цитируемой литературы, включающего 120 наименований, также содержит 28 таблиц и 35 рисунков.
