Содержание к диссертации
Введение
1. КРАТКАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ОБЪЕКТА ИССЛЕДОВАНИЯ 10
1.1. Физико-химические свойства монацита 10
1.2. Краткое описание базы хранения монацитового концентрата 12
1.3. Способ хранения торийсодержащего материала 13
1.4. Оценка запасов радионуклидов 14
1.5. Данные ранее выполненных исследований 15
1.6. Система производственного радиационного контроля 17
1.7. Облучение работников «ториевых» производств 18
1.8. Социальное напряжение 19
1.9. Направления исследований 20
2. МЕТОДИКИ И АППАРАТУРА ИЗМЕРЕНИЙ 22
2.1. Методы отбора проб для определения содержания радионуклидов 23
2.1.1. Отбор проб почвы 23
2.1.2. Отбор проб воды для определения содержания радионуклидов 24
2.1.3. Отбор проб донных отложений 25
2.1.4. Биологический мониторинг 26
2.1.6. Отбор проб выпадений из атмосферы на поверхность земли 27
2.1.7. Отбор проб для оценки выноса активности из помещений хранения монацита 28
2.1.8. Отбор проб воздуха в помещении хранения монацита 28
2.1.9. Метод взятия мазков 29
2.2. Инструментальные измерения 29
2.2.1. Определение плотности потока альфа-, бета-частиц 29
2.2.2. Измерение мощности амбиентного эквивалента дозы 30
2.2.3. Измерение индивидуальной дозы внешнего облучения персонала 30
2.2.4. Измерение объёмной активности радона трековым методом 31
2.2.5. Определение ЭРОА радона и торона аспирационным методом 32
2.2.6. Измерение а-излучения осажденных на фильтр АФА аэрозолей ДПР торона 33
2.3. Измерение активности отобранных образцов 34
2.3.1. Спектрометр РКГ -1 34
2.3.2. Гамма-радиометр РКГ-АТ 1320 36
2.4. Методы специального мониторинга на базе хранения монацита 37
2.4.1. Измерение объёмной активности торона трековым методом 37
2.4.2. Трековый метод измерения радиоактивного загрязнения поверхности 39
2.5. Экспериментальные исследования для обоснования методов специального мониторинга 42
3. ИДЕНТИФИКАЦИЯ ТЕХНОГЕННОГО ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОЧВЫ ЕРН 44
3.1. Общие принципы метода радионуклидных отношений 45
3.2. Сравнение результатов идентификации загрязнения ЕРН методом радионуклидных отношений и методом сдвига равновесия 49
3.3. Метод радионуклидных отношений для идентификации загрязнения почвы торийсодержащими материалами 54
4. ДОЗИМЕТРИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ДПР ТОРОНА И МЕТОДЫ ИНДИВИДУАЛЬНОГО МОНИТОРИНГА ПРИ ИХ ИНГАЛЯЦИОННОМ ПОСТУПЛЕНИИ 59
4.1. Оценка транспортабельности ДПР торона в респираторном тракте человека 60
4.2. Дозовый коэффициент при ингаляционном поступлении ДПР торона 63
4.3. Коэффициент дозового от экспозиции по ДПР торона к эффективной дозе 69
4.4. Обоснование метода индивидуального мониторинга внутреннего облучения ДПР торона 73
5. РАДИАЦИОННОЕ ВОЗДЕЙСТВИЕ НА ОКРУЖАЮЩУЮ СРЕДУ ПУНКТА ХРАНЕНИЯ МОНАЦИТА 80
5.1. Содержание долгоживущих радионуклидов в воздухе помещений хранения монацита 82
5.2. Оценка выноса радиоактивной пыли через слуховые окна складских помещений 84
5.3. Оценка плотности выпадений пыли монацита на территории предприятия 85
5.4. Изучение распределения изотопов радона в воздухе помещений хранения монацита и в наружной атмосфере 87
5.5. Дпр торона в атмосфере складов и наружном воздухе 94
5.6. Содержание радионуклидов в почве 98
5.7. Содержание радионуклидов в воде и донных отложениях 98
5.8. Содержание радионуклидов в растительности 100
5.9. Содержание радионуклидов в грибах 103
5.10. Загрязнение поверхностей 104
5.11. Исследования характеристик внешнего облучения 108
5.12. Ранжирование факторов радиационного воздействия 109
5.12.1. Радиационное воздействие в Зоне 1 ПО
5.12.2. Радиационное воздействие в Зоне 2 111
5.12.3. Радиационное воздействие в Зоне 3 113
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ 115
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ
ЛИТЕРАТУРЫ 117
- Физико-химические свойства монацита
- Отбор проб воды для определения содержания радионуклидов
- Общие принципы метода радионуклидных отношений
Введение к работе
Актуальность темы. Природные радионуклиды - постоянные спутники человечества - являются доминирующим дозообразующим фактором облучения населения. Условия облучения, чаще всего, формируются благодаря естественному распределению природных радионуклидов в окружающей среде. Процессы в промышленном производстве приводят к перераспределению урана, тория, радия, калия в техногенных объектах (продукция, полуфабрикаты, отходы). На отдельных территориях эти процессы могут приводить к существенному изменению радиоэкологической ситуации и дополнительному техногенному радиационному воздействию на население и окружающую среду.
Изучение фундаментальных радиоэкологических основ и решение практических задач обеспечения радиационной безопасности при обращении с материалами, содержащими природные радионуклиды, в последнее время развивается опережающими темпами по сравнению с радиоэкологией искусственных радионуклидов (ИРН). Однако определенное отставание радиоэкологии природных радионуклидов и развития принципов радиационной безопасности при обращении с природными радиоактивными материалами остается. Следует отметить, что в современной радиационной безопасности и радиоэкологии естественных радионуклидов (ЕРН) основное внимание уделяется семейству природного урана. Особое место урана и дочерних продуктов определяется, во-первых, его применением в ядерном топливном цикле на современном этапе технологического развития. Во-вторых, пристальный интерес уделяется проблеме радиационного воздействия на население и персонал от радона, который вместе с дочерними продуктами вносит существенный вклад в облучение. В то же время меньшее внимание уделяется природным радионуклидам другого более распространенного радиоактивного семейства - ториевого ряда. В силу своих физических свойств торий до настоящего времени не нашел применения в ядерных технологиях. Однако, специалисты отмечают, что по мере развития ядерной промышленности материалы на основе тория могут стать основой новых востребованных технологий. Кроме того, известно, что торий является сопутствующим элементом многих минералов богатых редкоземельными элементами. Все это делает важным теоретическое и практическое изучение проблем обеспечения радиационной безопасности при обращении с торийсодержащими материалами.
В области радиоэкологии и радиационной безопасности природных радионуклидов в целом и ториевого ряда в частности следует выделить следующие нерешенные или недостаточно проработанные существенные задачи:
- приборное, методическое и метрологическое обеспечение измерений ряда радиационных характеристик (объемная активность торона (220Rn), дисперсный состав радиоактивных аэрозолей и др.);
- методическое обеспечение проведения радиоэкологического обследования и мониторинга окружающей среды в районе расположения предприятий, использующих природные радиоактивные материалы (с учетом задачи идентификации загрязнения окружающей среды элементами природных радиоактивных рядов на фоне их естественного содержания);
- методическое обеспечение рутинного радиационного мониторинга и индивидуального дозиметрического контроля на предприятии (с учетом необходимости контроля и мониторирования всего комплекса источников внешнего и внутреннего облучения);
- обоснование путей реализации базовых принципов и критериев радиационной безопасности персонала, населения и окружающей среды при обращении с торийсодержащими радиоактивными материалами.
Изучение вопросов обеспечения радиационной безопасности при обращении с торийсодержащими материалами проведено на примере пункта хранения монацитового концентрата в г.Красноуфимске Свердловской области (ОГУ «УралМонацит»). Непростые условия работы персонала предприятия, озабоченность населения, отсутствие достоверных данных о радиационной ситуации стали определяющими причинами выбора направлений комплексной исследовательской работы.
Основная цель работы.
Разработка теоретических и экспериментальных методов комплексной оценки радиационного воздействия на человека и окружающую среду техногенно-усиленных природных источников.
Задачи исследования.
1. Развитие теоретических основ и экспериментальных методов радиоэкологии ЕРН.
2. Экспериментальное обоснование дозиметрических характеристик и методов индивидуального мониторинга при ингаляционном поступлении ДПР торона.
3. Комплексная оценка радиационного воздействия на человека и окружающую среду при обращении с монацитом.
Положения, выносимые на защиту.
1. Метод радионуклидных отношений в радиоэкологии ЕРН позволяет идентифицировать техногенное загрязнение природными радионуклидами объектов окружающей среды в пределах естественной вариабельности их содержания.
2. Экспериментальное обоснование значение коэффициента дозового перехода от экспозиции по ЭРОА торона к эффективной дозе составляет 80-260 нЗв/(Бк-ч-м ).
3. Дополнительное радиационное воздействие на человека и окружающую среду за пределами пункта хранения монацита пренебрежимо мало.
Научная новизна.
1. Разработанный метод радионуклидных отношений впервые позволил выявить техногенное загрязнение почвы природными радионуклидами на уровне естественной вариабельности их содержания.
2. Впервые для реальных условий ингаляционного поступления получены экспериментально обоснованные оценки численных значений коэффициента дозового перехода от экспозиции по ЭРОА торона к эффективной дозе.
3. Впервые получена комплексная оценка радиационного воздействия на человека и окружающую среду в условиях длительного хранения монацита.
Практическая значимость диссертационной работы.
1. Метод радионуклидных отношений может быть использован для идентификации начальной стадии техногенного загрязнения почв природными радионуклидами.
2. Разработанный комплекс трековых детекторов может быть использован для совместного определения ОА 220Rn и 222Rn при любых радиационно-гигиенических исследованиях.
3. Полученные экспериментально обоснованные оценки КДП могут быть использованы при изменениях справочной и нормативной документации.
4. Данные по транспортабельности РЬ в респираторном тракте позволяют обосновать методы индивидуального мониторинга внутреннего облучения при ингаляционном поступлении ДПР торона.
5. Результаты комплексного анализа радиационного воздействия на человека и ОС от пункта хранения монацита могут быть использованы для объективной оценки радиоэкологической ситуации в регионе и при разработке и реализации экологических программ Свердловской области.
Апробация работы.
Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих научных конференциях и симпозиумах: III Международный симпозиум «Урал атомный: наука, промышленность, жизнь» (Заречный, 1995), Международная конференция «Радиоактивность и радиоактивные элементы в среде обитания человека» (Томск, 1996), IRPA Regional Congress on Radiation Protection in Central Europe (Budapest. Hungary, 1998), VIII Международный экологический симпозиум «Урал атомный, Урал промышленный - 2000» (Екатеринбург, 2000), 5h International Conference on High Levels of Natural Radiation and Indoor Radon Areas (Munich, Germany, 2000), International Congress Natural Radiation Environment (NRE-VII) (Rhodes, Greece, 2002), Урало Сибирская научно-техническая выставка и конференция (Екатеринбург, 2003), XI Международный экологический симпозиум «Урал атомный, Урал промышленный» (Екатеринбург, 2005), IX Международное совещание «Проблемы прикладной спектрометрии и радиометрии» (Заречный, 2005), Second European IRPA Congress on Radiation Protection (Paris, France, 2006), VII всероссийская научно-практическая конференция «Экологические проблемы промышленных регионов» (Екатеринбург, 2006), научно-практическая конференция «Современные проблемы обеспечения радиационной безопасности населения» (Санкт-Петербург, 2006), 5h International Symposium on Naturally Occurring Radioactive Material, (Seville, Spain, 2007).
Публикации. По материалам диссертационной работы опубликовано 10 научных работ, в том числе 4 статьи в научных журналах по перечню ВАК, 6 статей в других изданиях, 14 тезисов докладов на российских и международных конференциях.
Физико-химические свойства монацита
Монацит - безводный фосфат, минерал элементов цериевой группы, главным образом церия и лантана. Цвет монацита преимущественно желтый, бурый, красновато-бурый, реже зеленый, белый и др. [1]. Твердость 5-5,5; удельный вес 4,9-5,5. С повышением содержания тория удельный вес монацита возрастает. Минерал содержит 50-60% окислов редкоземельных элементов. Содержание ТЮг обычно 5-10% и менее 1% LbOg. Уран изоморфно замещает в монаците торий и редкоземельные элементы преимущественно иттриевои группы. Торий изоморфно замещает в монаците церий и другие редкоземельные элементы преимущественно цериевой группы. Пятиокись фосфора содержится в монаците в пределах 18,4-31,5%. Известна редкая разновидность монацита -шералит, содержащий от 4% до 6% урана и от 25% до 31% тория [2]. Монацит обычно встречается в гранитах в виде мелких рассеянных кристаллических зерен. При разрушении горных пород монацит накапливается в делювиальных или морских россыпях, которые и представляют собой наиболее крупные месторождения монацита. В настоящее время монацит является побочным продуктом добычи рутила, циркона, ильменита, магнетита и т.д. Гранулометрический состав монацитовых песков довольно постоянен, а средний размер песчаных зерен колеблется от 0,11 до 0,133 мм [3]. Обогащение монацитовых песков приводит к изменению распределения размеров песчаных зерен (см. таблицу 1). Данные из литературных источников сопоставимы с результатами экспериментальных работ по измельчению монацита, хранящегося на базе хранения ОГУ «УралМонацит» (рис. 1.1) [4].
Отбор проб воды для определения содержания радионуклидов
Пробы воды отбирались в пластиковые канистры. Объем каждой пробы составлял не менее 5 литров. После отбора пробы вода в канистре подкислялась азотной кислотой из расчета 1 мл кислоты на 5 л пробы. В каждом месте отбора проб проводились измерения мощности дозы и определялись координаты по GPS приёмнику. В лабораторных условиях пробы воды фильтровались. Отфильтрованная вода выпаривалась до сухого остатка. Сухой остаток взвешивался и направлялся для определения содержания радионуклидов. Измерение УА радионуклидов в сухих остатках образцов воды проводилось в чашечках Петри на установке РКГ-1.
Отбор проб донных отложений проводился во всех местах отбора проб воды. Исключение составляют Водный объект 3 и 7. В каждом месте бралась одна проба донных отложений объёмом не менее 1,5 л. Отбор осуществлялся металлическим черпаком. Отбирался верхний слой донных отложений от 5 до 10 см. Из отобранной пробы отложений удалялись инородные предметы - галька, металл, стекло и т.д. В каждом месте отбора проб проводились измерения мощности дозы и определялись координаты по GPS приёмнику. Доставленные в лабораторию образцы донных отложений просушивались в сушильном шкафу при температуре 105С около 12 часов до установления постоянной массы. Просушенные образцы для получения гомогенной массы измельчались. После гомогенизации проводилось определение в образцах УА радионуклидов Измерение проводилось на у-спектрометрической установке РКГ-1.
Целью биологического мониторинга на территории предприятия является изучение влияния хранения монацита на состояние основных показателей растительных сообществ и макромицетов. Биологический мониторинг включал в себя:
- наблюдение за видовым разнообразием, количественным составом, биометрическими показателями, динамикой развития биологических сообществ;
- определение содержаниям радионуклидов, расчет коэффициента перехода активности из почвы в исследуемые образцы биологических сообществ.
Для проведения биологического мониторинга на территории базы хранения монацитового концентрата было заложено три пробных площади размером 20x20 м каждая. Одна площадь в Зоне 3 {Пробная площадь №1) и две площади в Зоне 2 (Пробная площадь №2, №3). Пробные площади №2 и №3 располагаются на участках, примыкающих к выявленным зонам с повышенным содержанием тория в почве. На каждой площади выполнено описание растительности и определены уровни накопления радионуклидов.
Оценка обилия и встречаемости видов растений осуществлялась с использованием данных по площадкам Раункиера, которые закладываются в количестве 15 штук на каждой пробной площади. Отбиралось 15 проб растительности на пробной площади. Определялся состав и запас надземной фитомассы напочвенного покрова. Для этого на пробной площади случайным образом закладывались площадки 50x50 см, на которых срезался травостой на уровне почвы. В собранном материале определялись агроботанические группы и виды растений. Доминирующие виды растений устанавливались по количеству представителей каждого вида. Пробы выделенных доминатов, злаков, бобовых и разнотравья высушивались до воздушно-сухого состояния и взвешивались. Высушенные образцы растительности озолялись в муфельной печи при температуре 450С для получения гомогенного образца. Измерение активности радионуклидов в образцах золы растительности проводилось в чашечках Петри на установке РКГ-1. По полученным значения УА радионуклидов в исследованных образцах определялся коэффициент перехода активности из почвы в растительность. Для определения указанного коэффициента перехода использовались усредненные значения УА радионуклидов в образцах почвы, взятых возле пробных площадей.
Способность накапливать радионуклиды у грибов значительно больше, чем у высших растений, что связано с их биологическими особенностями [19]. Поэтому наличие признаков воздействия монацита на биологические сообщества можно определить, прежде всего, у макромицетов. Образцы для исследования отбирались в Зоне 2 предприятия маршрутным методом. Дополнительно в местах сбора микологических образцов бралась усредненная навеска почвы. В камеральных условиях грибы сортировались, отмывались и высушивались в сушильных шкафах до воздушно-сухого состояния. Высушенные образцы измельчались для последующего озоления в муфельной печи. В полученных навесках золы определялось содержание радионуклидов на спектрометрической установке с полупроводниковым детектором из особо чистого германия.
Общие принципы метода радионуклидных отношений
Под радионуклидным отношением понимается соотношение активностей различных радионуклидов в изучаемом объекте. Если рассматривается соотношение активности изотопов одного элемента, то используется термин изотопное отношение. Методы анализа изотопных и радионуклидных отношений нашли широкое применение в различных науках. На анализе соотношения радиоактивных и радиогенных изотопов основан метод изотопной хронологии - определение возраста горных пород, минералов, археологических памятников и т.п. В радиоэкологии ИРН изотопные отношения используются для идентификации источников радиоактивного загрязнения природных экосистем [32]. Метод основывается на том, что изотопные отношения ИРН являются константами для конкретных источников радиоактивного загрязнения. В геохимии и геоэкологии радионуклидные отношения используются в качестве геохимических трассеров изотопов радиоактивных элементов [30]. С нашей точки зрения представляется перспективным дальнейшее развитие метода радионуклидных отношений для использования в радиоэкологии природных радионуклидов.
Использование радионуклидного отношения в радиоэкологии ЕРН основывается на предположении о прямо пропорциональной зависимости и, следовательно, постоянстве соотношения удельной активности радионуклидов уранового и ториевого рядов и калия-40 в незагрязненных объектах окружающей среды общего генезиса. Такими объектами, например, являются почвы, различные грунты, природные воды, донные осадки и др. в пределах одной территории. В частности почвообразующие породы имеют непосредственную связь с химическим составом коренных пород, в том числе наследуя в равных соотношениях концентрации ЕРН при сходных физических и химических условиях почвообразования [30]. Дополнительное поступление ЕРН в окружающую среду в результате технологических процессов при обращении с минеральным сырьем приводит к увеличению относительной активности загрязняющего радионуклида и, следовательно, нарушению установившегося радионуклидного отношения. При этом к ощутимому сдвигу отношения приводит даже незначительное техногенное поступление.
Для использования метода радионуклидных отношений в радиоэкологии и радиационно-гигиеническом мониторинге необходимо установить ненарушенное отношение активностей ЕРН в изучаемом объекте (почва, донные отложения и т.п.). Ненарушенное радионуклидное отношение может быть определено по результатам радиометрического анализа заведомо незагрязненных образцов. Незагрязненные образцы могут отбираться в отдалении от источника загрязнения или в стороне от прогнозируемых путей миграции, в этом случае необходимо контролировать соответствие типа и генезиса образцам, загрязнение которых следует определить. В случае проектирования нового производства, использующего минеральное сырье, на этапе оценки воздействия следует провести радиометрические измерения в представительной выборке образцов объектов окружающей среды. Если нет возможности предварительно выделить незагрязненные образцы или в случае, когда рассматриваемый объект повсеместно загрязнен, то следует использовать специальные методы анализа данных.
Похожие диссертации на Радиоэкологические проблемы обращения с торийсодержащими материалами на примере базы хранения монацитового концентрата
