Содержание к диссертации
Стр.
ВВЕДЕНИЕ 4
ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ 10
Метод глубинного захоронения отходов 10
Аспекты безопасности локализации РАО в глубинных 13
хранилищах
Состав и характеристика отходов 14
Газообразование 19
Микробиологические аспекты захоронения радиоактивных 29
отходов
Заключение по обзору литературы 39
ОБЪЕКТ ИССЛЕДОВАНИЯ 41
Формирование НАО и их состав 41
Второй горизонт хранилища НАО «Северный» 44
МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ 48
РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКОЛОГИЧЕСКОГО МОНИТОРИНГА 62
ХРАНИЛИЩА НАО «СЕВЕРНЫЙ»
Изучение проб из бассейна-усреднителя НАО 64
Анализ проб пластовых жидкостей из скважин, 66
расположенных около нагнетательного контура
Анализ проб пластовых жидкостей из скважин, 72
расположенных на удалении 100-300 м от контура нагнетания
Анализ проб из скважин, расположенных на удалении 300- 75
900 м от контура нагнетания
МИКРОБИОЛОГИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОБ 84
ПЛАСТОВОЙ ЖИДКОСТИ
Ацетат-ионы и содержание органического вещества в 8 4
пластовой жидкости
Газообразующий потенциал микробного сообщества 85
пластовой жидкости
Изучение процесса денитрификации, в накопительной 91
культуре микроорганизмов
Изучение влияния пластовых условий на накопительные 93
культуры микроорганизмов
Изучение видового состава накопительных культур 98
микроорганизмов и чистых культур
ОЦЕНКА ЭКОЛОГИЧЕСКОЙ БЕЗОПАСНОСТИ 104
ЛОКАЛИЗАЦИИ НАО
ВЫВОДЫ 121
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 123
Введение к работе
Актуальность проблемы. Успешное развитие атомной энергетики определяется решением проблемы обращения с радиоактивными отходами. На начальном этапе развития радиохимической промышленности во всем мире основным способом обращения с радиоактивными отходами был их сброс в открытую гидросеть в зависимости от уровня удельной активности [1, 2]. Затем осознание катастрофических последствий, которыми чревата такая технология, заставило изменить способ обращения с РАО. Отходы, в виде азотнокислых растворов (отходы высокого уровня активности) или в виде щелочных растворов и пульп (отходы среднего и низкого уровня активности), стали хранить в наземных слабо заглубленных емкостях. Однако обнаружилось, что такое размещение отходов не решает проблемы экологической безопасности, так как нахождение в поверхностных хранилищах большого объема отходов (десятки тысяч кубометров) с высоким энерговыделением весьма опасно. Поэтому была разработана концепция перевода радиоактивных отходов в твердые формы, пригодные для длительного хранения, и окончательного захоронения [3].
Однако уже предварительные проработки показали, что создание технологии отверждения и строительство соответствующих установок требует длительного времени и значительных материальных затрат. Учитывая это, практически одновременно с началом разработок технологии отверждения, был проведен поиск альтернативных технологий, которые позволили бы в короткое время решить проблему опасного влияния жидких радиоактивных отходов на окружающую среду [3].
В России проблема обращения с радиоактивными отходами обострилась в связи с появлением радиохимических производств, а затем и пуском атомных электростанций.
Для решения проблемы обращения с жидкими РАО были выполнены многочисленные исследования и технологические разработки. При благоприятных гидрогеологических условиях используется способ глубинного удаления жидких радиоактивных отходов в подземный пласт-коллектор, который аналогичен применявшемуся в ряде стран методу для удаления из среды обитания отходов химической и нефтеперерабатывающей промышленности [1,3].
В настоящее время глубинное захоронение жидких радиоактивных отходов (РАО) является одной из немногих в мире промышленно реализованных технологий окончательного удаления радионуклидов из среды обитания человека. Она осуществляется уже в течение 45 лет на полигонах подземного захоронения Сибирского Химического и Горно-химического комбинатов (СХК и ГХК), а также в НИИАР. К этому моменту в глубокозалегающие пласты-коллекторы в России удалено около 46 млн. м , отходов с активностью ~109 Ки, что привело к образованию подземных хранилищ [4-7]. Экологическая безопасность полигонов подземного захоронения определяется распространением компонентов РАО (радионуклидов и стабильных токсичных элементов) в пределах горного отвода и предотвращением физико-химических процессов, которые могут привезти к выбросу РАО из нагнетательных скважин [8, 9].
В последнее время в связи с ужесточением требований к безопасности обращения с РАО в ряде стран проводятся систематические исследования радиохимических и радиационно-термических процессов, происходящих при их хранении [10]. Все больше внимания уделяется микробиологическим исследованиям. Известны работы английских, шведских и канадских ученых при выполнении национальных программ захоронения радиоактивных отходов
[11-13] и американских исследователей для хранилищ Хэнфорда, Саванна-ривер и Оак Риджа [14-16]. В нашей стране первое микробиологическое исследование подземных полигонов с жидкими РАО были произведены в 1963 г на Сибирском Химическом Комбинате. В 1998 г начаты комплексные работы на ГХК, а в 2004 г. Т.Н. Назиной и Е.А. Лукьяновой продолжено изучение хранилища СХК, где определено видовое разнообразие микроорганизмов, показано, что выделенные из пластовой жидкости штаммы чистых культур бактерий способны сорбировать актиниды и другие трансурановые элементы, установлено наличие денитрифицирующих микроорганизмов [17, 18].
Данная работа является продолжением исследований подземных экосистем полигона «Северный» ГХК, начатых в 1998 г, и включает в себя результаты радиохимического, физико-химического и микробиологического мониторинга хранилища. Одним из основных направлений является оценка роли микробных сообществ в трансформировании состава НАО и образовании газовой фазы, способной привести к аварийной ситуации.
Проведение фундаментальных исследований воздействия техногенных отходов на биоразнообразие и геохимическую деятельность микроорганизмов в глубинных горизонтах, используемых для захоронения жидких РАО, а также выяснение роли микроорганизмов в трансформации компонентов отходов и образовании газовой фазы представляется актуальной и важной задачей. Эти исследования необходимы для оценки безопасности хранилища во время его использования и последующей консервации. На основе полученных данных может быть разработан биотехнологический метод, направленный на снижение токсичности радиоактивных отходов.
Цель и задачи исследования. Целью данной работы являлось исследование техногенного воздействия жидких отходов низкого уровня активности, локализованных во II горизонте хранилища РАО «Северный», на подземную экосистему пласта-коллектора; изучение влияния пластовых условий на жизнедеятельность микроорганизмов, приводящую к снижению
концентрации токсичных макрокомпонентов НАО и образованию газов; разработка методических рекомендаций по комплексному мониторингу для увеличения безопасности при дальнейшей эксплуатации и последующей консервации полигона.
Для достижения цели было необходимо решить следующие задачи.
1. Провести радиохимический, химический и микробиологический
мониторинг проб пластовой жидкости из наблюдательных скважин П-го
горизонта полигона «Северный».
Исследовать микробиологические процессы трансформации состава отходов и газообразования применительно к условиям локализации НАО (влияние солесодержания, температуры, значения рН, ионизирующего излучения).
Сопоставить результаты микробиологического образования газов, полученные в лабораторных условиях, с реальными данными по содержанию газов в пласте-коллекторе.
4. Провести ориентировочную оценку экологической безопасности
длительной локализации НАО с точки зрения возможности образования
отдельной газовой фазы.
Научная новизна работы. В диссертационной работе впервые определены тенденции изменения радиохимических, химических и микробиологических компонентов в подземной экосистеме хранилища РАО «Северный». Установлено, что пластовые условия не препятствуют протеканию процессов микробиологической денитрификации, приводящей к снижению концентрации нитрата натрия. Выявлено, что источником появления азота и углекислого газа при локализации НАО являются микробиологические процессы. Определено влияние природных и антропогенных факторов на биогенное газообразование как на основной микробиологический процесс, способный привести к аварийной ситуации.
Научно-практическая значимость работы. Результаты, полученные автором, являются завершающим этапом в оценке процесса микробиологического газообразования, определяющего условия безопасной эксплуатации полигона РАО «Северный». На основе полученных данных разработано методическое обоснование микробиологического мониторинга хранилища. Данная методика рекомендована для включения в существующий физико-химический и радиохимический контроль полигона. Методику можно рекомендовать для применения и на других предприятиях ядерно-топливного цикла. Показана перспективность активации жизнедеятельности денитрифицирующих бактерий в глубинном горизонте для снижения концентрации нитрат-ионов и токсичности НАО.
Апробация работы. Основные результаты работы были представлены на третьем Московском международном конгрессе «Биотехнология: состояние и перспективы развития» (Москва, 2005); Международной конференции, посвященной 60-летию создания,Института физической химии РАН: «Физико-химические основы новейшей технологии 21-го века» (Москва, 2005); Международном семинаре «Опыт эксплуатации полигонов глубинной изоляции (захоронения) промышленных стоков и жидких радиоактивных отходов» (Димитровград, 2005); The Joint International Symposia for Subsurface Microbiology (ISSM 2005) and Environmental Biogeochemistry (ISEB XVII) (Jackson Hole, Wyoming, USA, 2005); пятой Российской конференции по радиохимии "Радиохимия-2006" (Дубна, 2006); Международном Атомном конгрессе (Санкт-Петербург, 2007); XVIII Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (Москва, 2007) и на Российской научно-практической конференции «Подземное захоронение жидких радиоактивных отходов: прошлое, настоящее, будущее» (Северск, 2007).
Исследования выполняли в 2004-2008 гг. при финансовой поддержке РФФИ (гранты №№ 05-04-49556, 08-04-01475).
Личный вклад диссертанта состоял в проведении радиохимических,
химических, микробиологических и молекулярно-биологических
исследований, обработке и анализе полученных данных, формулировании основных положений и выводов работы. Работа проводилась в Институте физической химии и электрохимии им. А.Н. Фрумкина РАН, в Институте микробиологии им. С.Н. Виноградского РАН и ФГУП «Горно-химический комбинат» (ЦЗЛ, лаборатория биологического контроля и радиоэкологического мониторинга). Автор выражает благодарность научному руководителю д.х.н. И.М. Косаревой и научному консультанту д.б.н. Т.Н. Назиной, а также член-корр. Б.Г. Ершову, соавторам С.А. Кабакчи, М.К. Савушкиной, О.Е. Выгловской, Н.М, Лазаревой, Ю.А. Ревенко, P.P. Хафизову, И.Е. Полякову, А.Б. Полтараусу, B.C. Ивоилову и всем коллегам и друзьям за содействие и поддержку.
Публикации. Основные положения диссертации отражены в 2 статьях в российских реферируемых научных журналах и 8 тезисах докладов на международных и российских конференциях.
Структура и объем работы. Диссертационная работа изложена на 138 страницах машинописного текста и состоит из введения, 5 глав, общих выводов и списка литературы. Работа иллюстрирована 28 рисунками и 30 таблицами. Список цитированной литературы содержит 165 ссылок.
