Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Современное состояние проблемы изяенйя выходов запаздывающих нейтронов и продуктов деления 10
1.1. Механизм испускания запаздывающих нейтронов (ЗН) в процессе деления ядер 10
1.2. Выходы запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер нейтронами 21
1.3. Выходы запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер гамма-квантами 31
1.4. Полные и парциальные сечения образования продуктов фотоделения 47
Глава 2. Методика измерений запаздывающих нейтронов из тяжелых ядер на микротроне М-30 51
2.1. Преимущества ускорителя электронов М-30 51
2.2. Геометрия и блок-схема эксперимента 52
2.3. Мониторирование электронного пучка 57
2.4. Установка для регистрации временного распределения запаздывающих нейтронов 63
2.5. Оценка погрешностей при измерении запаздывающих нейтронов 66
2.6. Программное обеспечение эксперимента 68
Глава 3. Результаты измерений временного распределения запаздывающих нейтронов и обсуждение результатов 69
3.1. Измерение временного распределения запаздывающих нейтронов при фотоделении тяжелых ядер 69
3.2. Полные и приведенные выходы и сечения образования запаздывающих нейтронов при фотоделении 71
Систематика полных абсолютных выходов запазды вающих нейтронов 82
Выходы и сечения образования групп запаздывающих нейтронов при фотоделении ядер 86
Выходы и сечения образования продуктов фотоделения и их особенности 100
Абсолютные выходы 100
Парциальные сечения образования
Парциальные делимости ядер 120
Зависимость относительных делимостей ядер от параметра /л 126
Отношение ширин п/п и разность потенци альных энергий при различных способах деления 128
Предшественники ЗН с большими временами распада 133
Некоторые возможности практического применения полученных данных 139
Использование выходов запаздывающих нейтронов фотоделения для количественного определения делящихся веществ в матрицах ... 140
Определение минимального количества делящегося вещества и чувствительность недеструктивного анализа
Выводы 150
Литература 153
- Выходы запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер нейтронами
- Полные и парциальные сечения образования продуктов фотоделения
- Установка для регистрации временного распределения запаздывающих нейтронов
- Выходы и сечения образования групп запаздывающих нейтронов при фотоделении ядер
Введение к работе
Большое практическое значение процесса деления ядер привело к широкому исследованию этого процесса как в области теории, так и в области физического эксперимента. Появилось значительное число работ, в которых делают попытки объяснить природу процесса деления, исходя из различных модельных представлений.Однако единую теорию процесса деления до настоящего времени создать не удалось.
Из ранних теоретических работ, посвященных процессу деления, следует отметить работу Н.Бора и Дж.Уилера [і], в которой на основе жидкокапельной модели обсуждалась зависимость делительной ширины Гр от энергии возбуждения, механизмы разрядки возбужденных осколков деления, испускание запаздывающих нейтронов продуктами деления и др.
Работы В.М.Струтинского по введению оболочечных поправок в жидкокапельную модель ядра [2,3] стимулировали значительный интерес к процессу деления в последние годы. Процесс деления изучается в различных ядерных реакциях. Для всех реакций деления характерным является неравномерность распределения продуктов деления по массам. В области ядер Tfl-rU массовая кривая имеет двугорбый вид, то есть проявляется асимметрия деления. При увеличении энергии возбуждения проявляется склонность ядра делиться симметрично на две одинаковые части. Отношение "пик-впадина" уменьшается. Это явление нуждается в дальнейших исследованиях.
Значительное число теоретических и экспериментальных работ посвящено изучению процесса фотоделения - взаимодействию гамма-квантов с тяжелыми ядрами, в результате которого происходит деление ядра. Как известно, фотоядерные реакции имеют ряд преимуществ перед реакциями под воздействием нейтронов и заряжённых частиц,
5 поскольку массовое число исходного ядра не изменяется,а характер взаимодействия электромагнитного излучения с полем ядра хорошо изучен. Составному ядру предшествуют дипольные колебания исходного ядра и сечение деления характеризуется гигантским резонансом, область которого простирается в пределах 6-18 МэВ.
До настоящего времени практически не существует экспериментальных работ по изучению сечений для конкретных нуклидов, образующихся при фотоделении тяжелых ядер.Данные по сечениям относятся, в основном, к суммарному выходу продуктов деления. Имеются несистематические измерения абсолютных выходов некоторых продуктов деления. Поэтому представляет интерес измерять сечения для конкретных нуклидов и сравнивать их с предсказаниями теории.
Изучение выходов и сечений образования продуктов фотоделения, находящихся на различных участках кривой массового распределения, при различных энергиях возбуждения дает возможность изучить переход от асимметричного к симметричному способу деления ядра и позволяет провести систематику данного явления в обоих случаях.
Экспериментальное изучение абсолютных выходов и сечений фотообразования конкретных продуктов деления позволяет определить парциальную делимость по массовым каналам от асимметричного до симметричного деления, а отсюда - энергетическую зависимость /Гх. и сопоставить ее с принятыми систематиками.
Более широкое и детальное исследование сечений образования продуктов деления позволит уточнить наблюдаемое явление энергетического сдвига на 2-3 МэВ сечений симметричного деления по отношению к сечению асимметричного деления. Кроме того, данные по продуктам деления необходимы при химической и металлургической переработке ядерного горючего, облученного в реакторах; при эксплуатации АЭС и других реакторов; при переработке, хранении и
транспортировке радиоактивных материалов и отходов; при эксплуатации критических сборок; в радиационной химии; в пассивном и активном недеструктивном анализе делящихся веществ и т.п.
Учитывая полезность изучения абсолютных выходов и сечений образования конкретных продуктов фотоделения, в данной работе изучены абсолютные выходы и поперечные сечения образования про-дуктов Or , Dr , і , ь«, Da при фотоделении ядер
232т, 23STT &*тт Щ/ 2І9П
111 , и , и , /Vp , ґи . Изучение выходов отдельных продуктов деления является в методическом отношении довольно сложной задачей.В большинстве случаев применяются методы радиохимии. Однако эти методы весьма трудоемки и не могут быть использованы для идентификации короткоживущих нуклидов.
Следует ожидать, что для изучения асимметрии деления представляют интерес и ЗН, поскольку они испускаются продуктами асимметричного деления. Однако исторически сложилось так,что интерес к ЗН прежде всего был практическим. Это объясняется двумя причинами. Во-первых, ЗН определяют кинетику ядерных реакторов.Во-вторых, ЗН используются для активационного недеструктивного анализа делящихся веществ. Что касается сведений о применении выходов ЗН в физике деления ядер, то они отрывочны и нуждаются в значительном пополнении.
К настоящему времени идентифицировано около 100 предшественников ЗН. Изучение выходов ЗН ведется в нескольких направлениях в зависимости от поставленной задачи. Так, для изучения кинетики ядерных реакторов, или активационного анализа делящихся нуклидов, достаточно шестигрупповое представление предшественников ЗН по периодам полураспада или полный выход при фиксированной анергии падающего излучения.
Для изучения процесса деления, например, генетической связи между мгновенными и запаздывающими нейтронами, шестигрупповое
представление предшественников недостаточно. Кроме того, возникает необходимость в изучении выходов от энергии возбуждения составного ядра.
Поскольку известные предшественники Ш,соответствующие про-
128 j
дуктам симметричного деления ( lit ),характеризуются малой интенсивностью и трудно выделяются из полного выхода, сечение симметричного фотоделения рассчитано на основании данных [4-7]. Таким образом,ЗН представляют интерес для изучения асимметричного деления, когда существенную роль играют оболочечные эффекты.
Целью данной диссертационной работы является изучение полных выходов и выходов отдельных групп ЗН при фотоделении /Я , гъ5 п 238 тт гз?л/ гзэп Z4/A
и , и , /vn , Г и , A m гамма-квантами тормозного излучения в области гигантского резонанса,которые могут быть использованы как для исследования процессов фотообразования продуктов деления, так и для активационного недеструктивного анализа делящихся нуклидов.
Выходы ЗН, преобразованные в выходы продуктов деления,дали возможность проанализировать некоторые характеристики этих продуктов и показать возможности практического применения полученных данных.
В главе I данной работы сделан обзор имеющихся в литературе экспериментальных данных по выходам ЗН при делении тяжелых ядер нейтронами и гамма-квантами, анализируются полные и парциальные сечения образования продуктов деления, их абсолютные выходы,рассмотрено явление испускания ЗН.
Выходы запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер нейтронами
Испускание ЗН происходит через 10 с и более после деления, но при этом энергия возбуждения получается в результате j6 -распада уже остановившихся продуктов деления.
Таким образом, механизм возбуждения ядер при испускании SH отличается от механизма возбуждения, обуславливающего испускание мгновенного нейтрона.
Дальнейшее развитие теории испускания ЗН с учетом ядерной оболочечной структуры проводилось Г.Кипиным [19], М.Майер [20].
В соответствии с их теорией нейтроны, непосредственно находящиеся за границами оболочек, характеризуются аномально малой энергией связи.
В связи с этим возникло предположение, что предшественники ЗН со значительным выходом должны содержать четное число нейтронов N , несколько превышающее 50 или 82 - числа нейтронов стабильных оболочечных конфигураций. В результате Jb -распада такие предшественники преобразуются в излучатели с нечетным числом нейтронов, "последний" из которых имеет, как уже упоминалось,аномально малую энергию связи. Предшественники Ш о числом нейтронов около 50 получили название "легких", а с числом нейтронов около 82 - "тяжелых".
Аномально малая энергия связи нейтрона вне замкнутой нейтронной оболочки дочерного ядра («3W , А/-1) обеспечивает практически мгновенное испускание "последнего" нейтрона, но с некоторой вероятностью г п. » поскольку возбуждение дочернего ядра может быть снято и другим способом, например, путем испускания гамма-квантов или последующего р -распада.
В настоящее время принято считать, что при делении различных актинидных ядер образуются одни и те же предшественники Ш, однако полный выход ЗН на одно деление - различный.
Таким образом, при изучении процессов деления представляют интерес как полные выходы ЗН в зависимости от энергии возбуждения, так и выходы отдельных предшественников или, чаще всего, отдельных групп предшественников при тех же энергиях возбуждения. При этом возникает необходимость в знании периодов полураспада Ji/ , вероятности испускания гп и выхода отдельной группы или предшественника YI » которые определяются из суммарной кривой временного распределения нейтронной активности.
Изложенные вопросы по изучению характеристик ЗН в зависимости от поставленной задачи решаются по разному в опубликованных работах.К наиболее полным работам можно отнести обзоры Г.Кипина [21], С.Амиеля [22], Р.Татла [23], Л.Томлинсона [24], П.Мармоля [25]. Большой интерес к изучению ЗН объясняется прежде всего тем, что они являются основным регулирующим фактором в работе ядерных реакторов, а также используются для целей недеструктивного акти-вациоиного анализа делящихся веществ. К настоящему времени идентифицировано около 100 предшественников ЗН [2б].
Перечень основных предшественников и их характеристики приведены в таблице I. В таблице I предшественники расположены в порядке возрастания порядкового номера с и его массового числа А . Следующий столбец содержит периоды полураспада h/z . Далее приведены вероятности эмиссии ЗН из осколка Гп и абсолютные выходы ЗН. Вероятность эмиссии выражена в процентах (число нейтронов на 100 р -распадов). Вероятность эмиссии ЗН для многих предшественников определялась в различных работах путем сравнения полного нейтронного выхода с полным числом jb -распадов. В дальнейшем мы воспользуемся значениями Гц некоторых предшественников затем, чтобы перейти от выходов ЗН к выходам соответствующих продуктов деления при различных энергиях гамма-квантов по формуле
В выражении (I) Y(A,%) ВЫХОД продукта с зарядом Л и массовым числом А , Н0 - число ЗН, испускаемых конкретным нуклидом. Изучению характеристик конкретных предшественников посвящено значительное число работ, поэтому такие величины как life и Гц определены достаточно точно. Большинство работ по идентификации предшественников проводилось радиохимическими методами. Сравнение предшественников ЗН по периодам полураспада позволяет сгруппировать их в б групп с близкими периодами полураспада. Распределение на б групп в настоящее время является общепринятым.
Полные и парциальные сечения образования продуктов фотоделения
Используя выходы ЗН и вероятности испускания ЗН Рп , возможно определить выходы и сечения некоторых короткоживущих продуктов фотоделения, идентификация которых другими методами затруднена.
Большинство экспериментальных работ, за небольшим исключением, посвящено изучению процесса фотоделения таким образом, что сечение процесса о)= относится ко всем без исключения продуктам. То есть, любая точка на кривой сечения представляет собой вероятность образования всех возможных продуктов деления. Это сечение является суммой парциальных сечений (ПС) Ьр образования конкретных нуклидов число, равное половине всех образовавшихся дочерних ядер.
Измерение парциальных сечений фотоделения, а также и других способов деления, в методическом отношении является гораздо более сложной задачей по сравнению с измерением полных сечений Op . Этим можно объяснить малое количество экспериментальных работ по измерению парциальных сечений образования конкретных продуктов деления.
Вместе с тем данные по ПС конкретных продуктов деления дают возможность объяснить некоторые характеристики процесса деления, такие как парциальные делимости, разность потенциальных энергий при различных способах деления, влияние барьера на способ деления и др.
Основные данные по полным сечениям фотоделения тяжелых ядер приведены в работах [48-50] и на рис.8.
Необходимо обратить внимание на то, что сечения фотоделения бр , определенные с помощью квазимоноэнергетических фотонов в работе [ 51], имеют характерный двугорбый вид, соответствующий деформации ядра, но различаются величиной в максимуме, что, по-видимому, связано с различными условиями нормировки сечений. Экспериментальные данные по ПС приведены в работах Катца и др. [52-56] и на рис.9. Здесь же для сравнения представлены ПС для Oct и Ой , рассчитанные в настоящей работе.
Построенный в Институте ядерных исследований АН УССР микротрон М-ЗО конструкции С.П.Капицы и В.Н.Мелехина [57] имеет 30 орбит и может работать в двух режимах. Максимальная энергия электронов на выходе - 30 МэВ, средний ток ускоренных электронов /- 20 мкА.
Изменение энергии ускоренных электронов осуществляется двумя способами: а) перемещением ускоряющего резонатора в межполюсном зазоре, б) изменением напряженности магнитного поля и мощности СШ-поля, передаваемого в ускоряющий резонатор.
Перемещение резонатора осуществляется наращиванием волновода вставками определенной длины. Использование этих двух способов изменения энергии позволяет проводить экспериментальные исследования при энергиях ускоренных электронов в области от 3 до 30 МэВ.
Микротрон является удобным инструментом для исследования ЗН фотоделения.
Преимущества микротрона перед другими ускорителями, например, линейным или бетатроном, заключаются в следующем: I) высокая стабильность энергии ускоренных электронов; 2) высокая интенсивность электронного пучка; 3) малая расходимость пучка; 4) простота в эксплуатации и дешевизна. Эти преимущества особенно важны при измерениях ЗН в целях недеструктивного анализа делящихся веществ.
Измерения ЗН на микротроне М-ЗО проводились в интервале энергий ускоренных электронов 9-18 МэВ. Средний ток пучка при этом был равен от 2 до 15 мкА. 2.2. Геометрия и блок-схема эксперимента
Геометрия эксперимента по измерению временного распределения ЗН изображена на рис.10.
Пучок электронов, ускоренных на микротроне М-30 I до заданной энергии, выводился наружу через тонкое титановое окно.Толщина титановой фольги составляла 30 мкм. Необходимые размеры,падающего на тормозную мишень электронного пучка,формировались при помощи коллиматора из алюминия 4 . Выбор материала коллиматора (алюминия) обусловлен малым выходом из него тормозного излучения и, соответственно, низким уровнем фона от фотонейтронов. Последнее объясняется доминирующей ролью ионизационных потерь по сравнению с радиационными при малых значениях . Толщина коллиматора выбиралась большей пробега электронов с энергией 20 МэВ и составляла 6 см. Диаметры входного и выходного отверстий внутреннего канала коллиматора выбирались из условий расходимости электронного пучка: б мм и 10 мм.
Для мониторирования сформированного электронного пучка использовалась ионизационная камера 5 , эффективность которой определялась при помощи толстостенного цилиндра Фарадея ІЗ (ЦФ).
Ускоренные электроны, падая на тормозную мишень б , генерировали гамма-кванты непрерывного спектра, которые в свою очередь вызывали фотоделение в исследуемом образце. В связи с тем, что выход мгновенных нейтронов примерно на два порядка больше от выхода ЗН, последние регистрировались детектором II , удаленным от выходного окна микротрона на 3,5 м и защищенным стеной 15 как от тормозного излучения, так и от мгновенных нейтронов.
Установка для регистрации временного распределения запаздывающих нейтронов
В процессе измерения ЗН фотоделения различные физические явления могут приводить к изменению временного распределения ЗН и, соответственно, к погрешностям определения их выходов.
К числу явлений, которые могут изменить временное распределение ЗН, относятся: образование ЗН при делении исследуемых нуклидов фотонейтронами, образующимися на деталях ускорителя, в тормозной мишени,на коллиматоре и элементах узла облучения; образование ЗН при делении образцов мгновенными нейтронами деления, гамма-квантами продуктов деления, запаздывающими нейтронами ; изменение эффективности установки регистрации ЗН, изменение эффективности ионизационной камеры во времени; просчеты импульсов ЗН из-за "мертвого" времени регистрирующей установки.
Статистический разброс в измеренном временном распределении ЗН обуславливают погрешности в определении постоянных распада групп ЗН, а погрешности в определении энергии вносят дополнительные отклонения в кривые выхода.
С целью уменьшения погрешностей во временном распределении принимались меры по защите нейтронного детектора, экранировки образца в узле измерения свинцом и кадмием, проводилась регулярная проверка эффективности установки.
Кроме того, влияние вторичных эффектов оценивалось расчетным путем, исходя из известных значений сечений (у, At)- и (її F)-peакций. Как показали расчеты, указанные погрешности находятся в пределах статразброса. Точность определения энергии электронов равна 0,5%. "Мертвое" время установки II определи 67 2.38 т т лось путем сопоставления кривых временного распределения и » измеренных из образцов весом I г и II г. В результате обнаружено, что величина просчетов установки зависит от скорости счета импульсов ҐІ и истинная скорость счета И0 может быть определена по эмпирической формуле SMO+n (15) Z.93-/0 0 где п - A/(t)/k - скорость счета в канале анализатора с номером і , ft - ширина канала.
Величина поправки на просчеты установки проверялась также экспериментально. Для этого измерялся счет установки от каждого из двух нейтронных источников, а потом от обоих вместе: П, = 36М Ус 1z = 2J/80 1/с , n riz-6l09 Ус. Величина "мертвого" времени при такой загрузке равна Г = 2 мкс, а просчеты составляют 1%, что совпадает с полуэмпирической формулой .
Необходимо отметить, что в каждом конкретном случае определялась суммарная погрешность и вносились соответствующие поправки в результаты измерений. 2.6. Программное обеспечение эксперимента
Для получения приведенных выходов ЗН Но » то есть числа нейтронно-активных ядер на момент прекращения облучения, составлена программа, по которой проводилось суммирование чисел во всех 1024 каналах анализатора, вычитая фон и внося поправку на первые 5 каналов. Чтобы внести поправку на первые 5 каналов (время пролета образца из узла облучения в узел измерения) числа в каналах с б по 15 логарифмировали, методом найменших квадратов (МНК) по этим значениям логарифмов экстраполировали кривую распада к времени t - 0, получали значения числа импульсов первых 5-ти каналов и добавляли их к остальной сумме.
Ошибки при этом были малы из-за малого вклада короткоживущих групп в интегральный выход ЗН. Если даже принять значения в первых 5-ти каналах равными значению шестого канала - ошибка No составляет менее 0,2%.
Временное распределение импульсов ЗН из нейтронного детектора записывалось в памяти анализатора /VTA-5I2B.
Ширина первых 512 каналов анализатора равнялась 0,1 с, последующих 512 - I с. Информация, накопленная в памяти анализатора за каждый цикл облучения-измерения, кодировалась селектором и записывалась на магнитофонную ленту. При многократных облучениях образцов информация в памяти анализатора суммировалась поканально.
Для каждого образца и каждой энергии ускоренных электронов проводилось 10-15 циклов облучений до насыщения наиболее долгожи-вущих групп и измерение временного распределения.
На рис.14 в качестве примера приведено временное распределе 258 тт ние импульсов ЗН для случая облучения образца и гамма-квантами тормозного излучения до насыщения при энергии ускоренных электронов 15,9 МэВ. Кривая временного распределения ЗН является суммой экспонент распада нейтронной активности от всех предшественников ЗН.
Выходы и сечения образования групп запаздывающих нейтронов при фотоделении ядер
Первичный нуклонный состав осколков может рассматриваться как в виде изотопного массового распределения ( = con.st)9 так и в виде изобарного зарядового распределения ( А =сояs).интерес к изучению выходов осколочных нуклидов определяется следующими причинами: во-первых, воспроизведение известных экспериментальных данных о выходах является критерием справедливости модельного представления процесса деления. Во-вторых, экспериментальная информация о выходах недостаточно обширная, а иногда и противоречивая, в то время как выходы продуктов деления являются исходными данными для решения многих прикладных задач и точность определения этих констант должна быть высокой.
К настоящему времени не существует единой теории, позволяющей описать процесс деления и рассчитать выходы продуктов деления. Теоретические расчеты сводятся к вычислению параметров изотопного или изобарного распределений. Такими параметрами обычно являются наиболее вероятная масса Ар и наиболее вероятный заряд Zp и дисперсии распределений ЄА и 6 . Однако применение для расчетов наиболее часто используемых моделей - "жидкой капли", статистической, адиабатической, дейтонной шейки,стабильных остовов и др. - все же не приносит желаемых результатов.
Поэтому для предсказания выходов продуктов деления конкрет ных ядер используются эмпирические и полуэмпирические методы. Основой этих методов является аналитическое представление изобар ного или изотопного распределения продуктов деления при помощи распределения Гаусса Для построения изобарных распределений относительных выходов необходимо знать величины Z.р и &А . Эти величины определяются по нескольким известным экспериментальным данным и далее используются для расчета неизвестных выходов. В литературе [62] имеются указания на слабую зависимость бд от А во всем интервале масс продуктов деления вплоть до отсутствия таковой. Периодичность изменения бд в зависимости от близости %р к четному или нечетному % не подтверждается. Средняя ширина 6д, определенная по экспериментальным данным,равна 0,57 [бі] и в дальнейшем будет использована нами для расчетов.
Однако для построения изотопного распределения абсолютных выходов необходимо знать величину І - суммарный выход осколков с одинаковым зарядом . Такие данные отсутствуют, поэтому в формуле (ЗІ) от І перейдем к Уд . Согласно [27] изотопное и изобарное распределения пересекаются в точке с наиболее вероятными зарядом Zp и массой Ар .
Построив зависимости Яо -j-(A) по формулам (36-38), можем найти наиболее вероятную массу продукта деления Ар и далее построить соответствующие массовые распределения.
На рис.29 показаны построенные таким образом массовые распределения для изотопов брома с использованием имеющихся литературных данных по выходам ]д для наиболее вероятных масс Ар . Общие сведения представлены в таблице 10.
Имеющиеся в литературе экспериментальные данные по абсолютным выходам изотопов брома и иода, образующихся в различных реакциях, показаны на рис.29 и 30.
Ошибки определения выходов l(A,Z) в нашей работе равны сумме ошибок измерения тока электронного пучка 4 J =0,5%, за счет ошибки в энергии электронов +2%, спектра Шиффа лР(^р„?Еу)-= 3%, всеволновости нейтронной установки - 0,2%, точности измерения эффективности нейтронной установки А# 5%, ошибки вероятности испускания ЗН 4 гп и расчетной ошибки.
