Введение к работе
Актуальность проблемы. Развитие современной физики и химии высоких энергий невозможно без регистрации и измерений параметров излучений высоких энергий. Сцинтилляционный метод регистрации ядерных излучений охватывает широкий круг вопросов, связанных с определением характеристик этого излучения. Монокристаллические сцинтилляторы по сравнению с другими имеют целый ряд неоспоримых преимуществ - высокую радиационную стойкость, механическую прочность и др. Среди монокристаллических, сцинтилляторы на основе кислородных соединений обладают специфическими физико-химическими и эксплуатационными свойствами - возможностью получения монокристаллов с плотностью 7-Ю г/см3 и короткими временами высвечивания, лежащими в диапазоне 1-100 не. Монокристаллы вольфрамата свинца по сравнению с другими известными сцинтилляционными монокристаллами обладают повышенной радиационной стойкостью и высоким временным разрешением.
Хорошо известно, что люминесцентные свойства кристаллов являются
структурно-чувствительными, то есть определяются локальными
нарушениями периодической структуры решетки. В данном случае решение
технологических задач лежит в области управления количеством и видом
дефектов. Для химических соединений дефектность зависит не только от
задаваемых внешних параметров кристаллизации - температуры, скорости
кристаллизации, химического состава исходных компонентов, - но и от
состава и давления газовой фазы, находящейся в контакте с растущим
кристаллом. Поэтому разработка и усовершенствование технологии
выращивания монокристаллов PbW04 с заданными свойствами является актуальной проблемой.
Работа выполнялась по программам Международного научно-технического центра (Москва) № 354,354 В и 1718.
Цель работы заключалась в исследованиях влияния параметров технологического процесса на дефектообразование и разработке технических мероприятий с целью усовершенствования технологии выращивания кристаллов PbW04 с заданной дефектностью, которая определяет качественные характеристики кристаллов - оптическую однородность, световой выход сцинтилляций, прочность к механическим воздействиям.
Научная новизна работы заключается в том, что на основе анализа дефектов кристаллической структуры и их влияния на характеристики радиолюминесценции были разработаны новые рецептуры шихты и режимы
рос национальная!
выращивания монокристаллов, которые обеспечивали высокий выход кристаллов с заданными потребительскими свойствами.
Предложено использование добавок оксидов лантана, иттрия и ниобия, предотвращающих образование оптически активных дефектов, которые ответственны за наведенное поглощение в кристаллах и, как следствие, за ухудшение световыхода. Обоснованы концентрации добавок в составе шихты.
Установлено, что процессы образования дефектов, связанные с
диспропорционированием PbW04, существенно уменьшаются при
использовании для выращивания кристаллов в качестве исходного сырья вместо оксида свинца II (РЬО) сурика (РЬ304) Обоснованы соотношения компонентов РЬ304 и W03, обеспечивающие нужные показатели кристаллов.
Найдено, что добавки молибдена в виде РЬМо04 приводят к существенному
увеличению светового выхода и смещению максимума суммарной
интенсивности люминесценции к длине волны 520 нм. Обоснована концентрация РЬМо04 в составе шихты.
Практическая значимость работы. Усовершенствована промышленная технология выращивания сцинтилляционного монокристалла PbW04 по методу Чохральского диаметром до 50 мм и длиной до 270 мм. Данная технология обеспечивает световой выход ~29 фотоэлектронов/МэВ, максимум люминесценции, отвечающий длине волны 520 нм.
Найдены соотношения компонентов шихты, технологические параметры процесса выращивания: состав газовой среды (азот или аргон) с примесью кислорода, ориентация затравки относительно расплава и скорость охлаждения монокристалла после окончания процесса выращивания.
Реализованная технология является ресурсосберегающей, так как позволяет увеличить число кристаллизации из одного тигля с 6 до 14, а также повторно использовать кристаллы, забракованные по механическим повреждениям и отходы резки кристаллов.
Разработана методика контроля сцинтилляционных характеристик кристаллов
(светового выхода, длительности сцинтилляций).
По результатам исследований реализовано производство сцинтилляционньж
кристаллов для применения на ускорителе нового поколения LHC (ЦЕРН).
Годовой выпуск составляет 3-3.5 тыс. штук стоимостью ~1 млн. US $.
Технологические решения защищены двумя патентами РФ.
Публикации и апробация результатов. Основные положения, результаты и
выводы работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:
Международная конференция по неорганическим сцинтилляторам и их
применению (1997, Shanghai, China; 1999, Москва; 2001, Chamonix, France; 2003, Valencia, Spain,.); IEEE'2000 Nuclear Science Symposium (2000, Lyon, France). Сцинтилляторы, описанные в диссертации, представлялись на выставке научно-технических достижений проводимой Международным научно-техническим центром (Москва) в ЦЕРНе в 2001г.
По теме диссертации опубликовано 11 печатных работ. Из них два патента РФ и 4 статьи.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы составляет 107 страниц, включая 27 рисунков, 13 таблиц и Приложения. Список литературы содержит 95 наименований.
