Содержание к диссертации
Введение
1. Методы расчета вероятностей переходов 20
1.1. Вероятность квантовых переходов под влиянием внешнего возмущения 20
1.2. Oдночастичное приближение Хартри-Фока 24
1.3.Учет перестройки остова 28
1.4 Взаимодействие атома с электромагнитным полем. Оператор дипольного взаимодействия 31
1.5.Вероятность радиационных переходов 33
1.6. Ширина уровня относительно Оже-распада. Вероятность Оже-распада 38
2. Радиационные распады в ионах углерода, азота и кислорода 45
2.1 .Радиационное излучение в серии ионов кислорода 46
2.2. Радиационное излучение в серии ионов азота 67
2.3.Радиационное излучение в серии ионов углерода 73
2.4.Сравнение с экспериментом 77
3. Оже-распады в ионах углерода, азота и кислорода 79
3.1.Оже-распадв серии ионов кислорода 79
3.2. Oже-распадв серии ионов азота 100
3.3. Оже-распады в серии ионов углерода 105
3.4.Сравнение с экспериментом 110
Заключение 112
- Oдночастичное приближение Хартри-Фока
- Ширина уровня относительно Оже-распада. Вероятность Оже-распада
- Радиационное излучение в серии ионов азота
- Oже-распадв серии ионов азота
Введение к работе
Актуальность работы
Исследования процессов распада возбужденных состояний атомов и молекул, находящихся в твердых телах или газообразных средах дает ценную информацию о внутреннем строении этих объектов. Поэтому изучение спектров рентгеновского излучения и Оже-электронов является мощным инструментом исследования структуры и процессов возбуждения конденсированных сред и, поэтому рентгеновская и Оже-спектроскопия в настоящее время широко используются физиками и другими исследователями в фундаментальных и практических целях.
С помощью радиационных и Оже-спектров можно получать важные данные о межатомных взаимодействиях, осуществлять химический анализ газа, определять элементарный состав поверхностных слоев атмосфер и твердых тел. Кроме того, особый интерес представляют спектры Оже-электронов и радиационные спектры, экспериментально полученные со спутников, так как они служат основными источниками информации об удаленных космических объектах, недоступных прямым исследованиям средствами современной космонавтики. В настоящее время осуществляются наблюдения небесных объектов в широком диапазоне электромагнитного излучения, начиная от радиоволнового диапазона и заканчивая самыми энергичными фотонами, энергия которых достигает величины 1016 эВ.
В частности, в последние годы с помощью спутников обнаружено, что кометы являются сильным источником излучения в рентгеновском и жестком ультрафиолетовом диапазоне длин волн (А, = 0.01 -^ 10 нм) [1-7]. Открытие в 1997 году высокой светимости (~ 10 W) кометы Хиякутаке (Hyakutake) в рентгеновском и жестком ультрафиолетовом диапазоне было неожиданным, поскольку было хорошо известно, что кометы холодные объекты. Дальнейшие исследования спектров других комет показали, что излучение высокоэнергичных квантов является, по-видимому, характерным для всех активных комет [2-4]. В настоящее время известно более двадцати
4 комет, которые являются эффективными источниками рентгеновского излучения.
Наблюдения кометы С/1999 S4 (L/NEAR) с помощью орбитальной рентгеновской обсерватории Чандра (Chanc/ra) в 2000 году позволили зафиксировать рентгеновское излучение ионов кислорода и азота. Детальные исследования спектров показали, что этой рентгеновское излучение возникает при столкновениях ионов из солнечного ветра с газом и "телом" кометы. Солнечный ветер представляет собой поток атомов и ионов, основную часть которого составляют водород (92% от общего объема) и гелий (8%), а тяжелые элементы (-0.1%) представлены многозарядными ионами углерода, азота и кислорода, имеющими не более двух электронов в основном состоянии. При достижении кометы, атмосфера которой состоит из смеси газообразных Н2О, СО, СЩ, Н2СО, NH3 и пыли [3, 8-10], солнечный ветер значительно снижает свою скорость за счет столкновений, образуя в ближнем к ядру слое "зону застоя", в которой столкновения частиц ветра и атмосферного газа довольно часты. Максимум светимости в рентгеновском диапазоне приходится именно на эту область кометы. Таким образом, из всех существующих механизмов образования рентгеновских у-квантов, наиболее вероятным является процесс распада возбужденных состояний многозарядных ионов, образующихся в результате перезарядки между пролетающими ионами солнечного ветра и нейтральными атомами и молекулами атмосферы и поверхности кометы.
При низких энергиях столкновения в системе "ион-атом" сопровождаются двухэлектронным захватом, основной причиной которого является процесс перезарядки между многократными ионами солнечного ветра и нейтральными атомами и молекулами атмосферного газа и поверхности планет и комет. При перезарядке налетающий многозарядный ион "обдирает" один или два электрона с нейтрального атома-мишени или молекулы-мишени [4,5, 11-16], что приводит к одноэлектронному или двухэлектронному захвату. Одноэлектронный захват при перезарядке ионов
5 изучен достаточно хорошо, а исследований двухэлектронного захвата проводилось намного меньше, поэтому особый интерес изучения представляет именно двухэлектронный захват в силу малой изученности. Теоретический анализ процессов распада двухэлектронных состояний, наряду с распадом одноэлектронных возбуждений, позволяет проанализировать спектры излучения комет, получить информацию о распределении плазмы солнечного ветра и нейтрального газа в отдаленных слоях солнечной системы.
Двухэлектронный захват с наибольшей вероятностью происходит на высоковозбужденные уровни, которые впоследствии претерпевают радиационный распад возбужденного состояния со стабилизацией обоих электронов на ионе или Оже-распад с отрывом одного из электронов. Радиационный распад одноэлектронных возбуждений в ионах вышеназванных элементов изучен достаточно хорошо. Двухэлектронные возбуждения распадаются в основном за счет Оже-процесса [17], вероятность которого более чем на 3 порядка превышает вероятность радиационного распада.
Диссертация посвящена определению и анализу спектров радиационного и Оже-распадов дважды возбужденных состояний различных ионов кислорода, углерода и азота. Ионы этих элементов присутствуют в солнечном ветре и атмосферах планет, поэтому представляют большой интерес с астрофизической точки зрения, особенно при интерпретации электронных спектров, полученных на спутниках.
Кроме того, анализ этих спектров представляет интерес для физики плазмы, поскольку в последние годы интенсивно развиваются спектроскопические исследования горячей астрофизической и лабораторной плазмы в ультрафиолетовом и рентгеновском диапазонах спектра. Объектом изучения при этом являются спектры многозарядных ионов [9, 18, 19]. В солнечной кроне и других астрофизических объектах концентрации тяжелых элементов составляют малые доли процента, и плотность плазмы не
превосходит 10 см' . Высокотемпературная лабораторная плазма, содержащая многозаряддые ионы, может быть химически однородна, а ее плотность сравнима с плотностью твердого тела. По общей структуре спектра можно сделать качественные выводы о присутствии того или иного элемента, а степень ионизации элемента характеризует по порядку величины температуру исследуемой плазмы. Проводятся систематические исследования спектров высокотемпературной плазмы, образующейся при фокусировке мощного лазерного излучения на твердую мишень [20, 21]. Целью исследований является не только идентификация спектральных линий, но и установление механизмов возбуждения рентгеновского спектра, то есть выяснение физических параметров процессов в источнике излучения. Тем самым в лабораторных исследованиях становится актуальной задача о воспроизведении ряда свойств, характерных для активных областей и вспышек на Солнце, и в итоге - задача о моделировании астрофизической плазмы в лабораторных условиях. Таким образом, тема исследований и их результаты актуальны и полезны при исследовании высоковозбужденной плазмы в лабораторных условиях.
Краткий обзор исследований процессов распада в ионах.
Неожиданное обнаружение рентгеновского излучения холодной кометы Hyakutake наиболее полно было описано Кравенсом Т.Е. В статье представлены рентгеновские спектры, подученные с помощью космической обсерватории ROSAT, и показано, что излучение свойственно всем кометам. Также показано, что перезарядка между ионами солнечного ветра и атмосферой кометы является основной причиной образования излучения [4].
Группой ученых Массачусетского университета атомной физики получен спектр рентгеновского излучения, возникающего в результате медленного и быстрого взаимодействия компонент солнечного ветра с атмосферой кометы [22]. Показано хорошее согласие с экспериментом результатов, полученных при вычислении спектров излучения, происходящего в результате одноэлектронной перезарядки. Исследуется
7 схожесть структуры спектральных линий и интенсивность переходов, которые включают и запрещенные переходы, для медленного и быстрого солнечного ветра. Индивидуальность спектра для каждой из комет обусловлена различным составом солнечного ветра. Сравнение с наблюдаемыми данными для комет Levy и Hale-Bopp показало, что они были подвергнуты влиянию медленного солнечного ветра. Обсуждаются механизмы рентгеновского излучения при энергиях порядка 0,9 КэВ.
Позже той же группой представлена статья, в которой представлен спектр рентгеновского излучения гелиосферы, образующегося в результате перезарядки между ионами солнечного ветра и ионами межзвездного газа [20]. Астрофизиками были рассчитаны спектры индивидуально для каждого иона кислорода, углерода, азота и неона, также были построены сечения захвата при столкновениях с перезарядкой тяжелых ионов солнечного ветра с атомами Н и Не. Спектры излучения также представлены для медленных и быстрых взаимодействий ионов солнечного ветра с ионами газа гелиосферы. В 2005 году была создана модель, описывающая взаимодействие межзвездного нейтрального газа (водорода и гелия) с потоками максимально и минимально активного 3D солнечного ветра [23]. Используя скорректированное сечение, авторами была получена карта и исследованы спектральные свойства излучения в области мягкого рентгена.
В статье [24] представлены лабораторные исследования взаимодействия при малых энергиях водородоподобньтх ионов с нейтральным газом. Измерения показали, что анализ спектра рентгеновского излучения комет помогает определять скорость солнечного ветра. Показано, что спектр излучения, наблюдаемый при медленных столкновениях (менее 50 км/с), имеет четко выраженные высокоэнергетичные области, что не характерно для высокоэнергетических столкновениях (более 800 км/с).
В статье Шоудена С.Л. и др. [25] представлен рентгеновский спектр излучения кометы XMM-Newton внутри солнечной системы и проведен анализ данного спектра с идентификацией спектральных линий для
8 различных тяжелых ионов солнечного ветра. Так, в спектре в области энергий около 0,37 и 0,46 КэВ доминируют линии излучения в ионе углерода Сб+, в области энергий 0,56 КэВ - ионе кислорода 07+, 0,65 и 0,8 кэВ — ионе кислорода 08+, 0,92 КэВ - ионе неона Ne9+, 1,35 кэВ - ионе магния Mg11+. Этот спектр соответствует излучению, полученному в процессе перезарядки между высоко ионизированным солнечным ветром и межзвездным нейтральным газом в гелиосфере. Излучение четко наблюдается при низких энергиях (менее 1,5КэВ).
Ван дер Хартом и группой исследователей наблюдались медленные столкновения 08++Аг и был рассмотрен двойной захват в 4/4/' и 4/5/' состояния в ионе Об+ [6]. Экспериментальные результаты показали, что в 25% случаев два электрона, удерживающихся на ионе кислорода, вероятней всего радиационно стабилизируются. Для объяснений причин появления такой высокой степени стабилизации были сначала вычислены скорости распада 4/4/' и 4/5/' состояний в изолированном атоме, используя сокращенный диагонализированный B-split метод. Состояние 4/4/' по энергиям находятся на том же энергетическом уровне, что и высшее из Ъ1п1' состояний, и авторы расширили вычисления для п до 50. В. данном статическом приближении наблюдалось 30,8% радиационно стабилизированных электронов для 4/4/' и 2,6% для 4/5/' состояний.
Такого лее рода медленные столкновения аргона с тяжелыми ионом N7+ (N7+ + Аг) рассмотрены в статье [26].
Позже, этими же авторами были представлены результаты излучения 3/п/' состояний в гелио-подобных ионах N, О, и Ne [27]. Результаты представлены для синглетньтх серий для состояний с п от 3 до 9, вплоть до области перекрытия с состояниями, принадлежащими состояниям 4/4/' данного атома. Эти данные необходимы, например, для интерпретации экспериментальных результатов, полученных при перезарядке "голых" ядер ионов азота N, кислорода О и неона Ne. Получено, что излучение, среднее
9 для всех Ъ1пГ синглетных состояний, больше на 50%, чем излучение полученное для состояний с /7=7.
В работах [28, 29] рассмотрен процесс двойного захвата в ионах кислорода, азота и углерода при медленных столкновениях с благородными газами. А в работах [30, 31] проведено теоретическое изучение процессов перезарядки и возбуждения при столкновениях между Не+ и С5+, N6+, 07+ водородоподобными ионами.
Электронный захват ионами О ' и N при столкновении с Не также был исследован методом импульсной спектроскопии в работе [32]. Были измерены величины Q и угловое дифференциальное сечение захвата для одноэлектронного и двухэлектронного захвата. Полученные величины Q показали, что электроны захватываются в менее сильно связанные состояния с большей скоростью.
Хасаном А. А. и др. в 2001 году проводилось сравнение экспериментальных и теоретических сечений одноэлектронного захвата для столкновительных систем, похожих на систему взаимодействия "комета -солнечный ветер". Экспериментальные измерения были получены, используя метод спектроскопии и рассматривая в качестве "иона-снаряда" ионы N7+ и 07+, а в качестве "ионов - мишени" Н20, СОг и СО. Теоретические вычислении проводились методами Монте-Карло и Ландау-Зинера. Также обсуждался вклад многоэлектронного захвата в рентгеновское излучение комет [33].
Фремон Ф., Мерабет X. и др. проводили лабораторные исследования радиационного распада с системе Ne + + Не. Ими обсуждался вклад в радиационную стабилизацию при медленных столкновениях (энергия порядка 150 КэВ) [15]. Показано, что стабилизация составляет 30% от полного двойного захвата. Основной вклад (0,51) в стабилизацию вносит распад состояний с близкими квантовыми числами Ъ1пГ (п=А, 5) и МпГ. Дальнейшая стабилизация обусловлена распадом Ъ1пТ состояния с разными
10 п, которое заселяется при столкновении (0,26). Вклад послестолкновительного взаимодействия очень мал.
Позже группой тех же авторов были проведены исследования по Оже-распаду состояний. Метод Оже-спектроскопии был использован для измерения сечения захвата К-электронов при столкновениях в системах N +Ne и N +Ne при энергиях порядка 35 КэВ [34]. В дополнение к К-электронам в азоте был исследован многоэлектронный захват.
В статье 2002 года тех же авторов представлены процессы, происходящие при медленных столкновениях высокозарядных ионов и нейтральных мишеней [35]. В качестве молекулы-мишени была рассмотрена молекула Н2. Обсуждается механизм захвата двух электронов. Показано, что электрон-ядерное взаимодействие преобладает при реактивной скорости порядка 0,5 а.е., электрон-электронное взаимодействие играет решающую роль в течении столкновения и увеличивается, когда реактивная скорость уменьшается. Это взаимодействие также может быть вызвано захватом остовных электронов
Фритче В. и Лин С. рассмотрели столкновительную систему С +-Не. В рамках полуклассической теории они описали атомные столкновения (энергия 1-35 кэВ) в системе С5+-Не и возбуждение одного или двух электронов в данной системе [36]. Были определены интегрированное сечение захвата для каналов одно- и двухэлектронной передачи и для канала передачи возбуждения.
Похожая столкновительная система С — Не была рассмотрена в работе Штольтерфохт Н., Зоммер К. [37]. Были выполнены соответствующие вьгаисления атомной структуры для определения связи между скоростями Оже- и радиационных переходов. Полученные данные хорошо совпадают с экспериментальными результатами, наблюдаемыми для системы Сб+ + Не. Сравнение также проводилось с ранее полученными вычислениями, учитывающими электрон-электронное взаимодействие. Показано, что
11 межэлектронные корреляции играют решающую роль при двойном захвате в столкновительной системе.
В статье [38] количественно оценена роль Оже- и радиационных рекомбинационных процессов при нейтрализации медленных многозарядных ионов в металлах (Ne и Аг). Сильное возмущение валентных электронов иона нуждается в нелинейной трактовке, которую можно осуществить, используя теорию функционала плотности. Показано, что это возмущение создает электронное облако вокруг иона, которое имеет атомоподобные характеристики. Показано, что это явление, которое определяет величину скорости переходов, объясняется Оже- и радиационным распадами для ионов неона и аргона.
Однако отметим, что несмотря на большое количество экспериментов и расчетов процессов распада в различных ионах систематического изучения распада дважды возбужденных состояний ионов не проводилось.
Целью работы является теоретическое исследование механизмов радиационного и Оже-распада дважды возбужденных состояний в серии
,„,4+** у-чЯ+** /~і2+**\ /-*т5+** -vt4+** -vt3+**\
ионов углерода (С , С , С ), азота (N , N , N ) и кислорода (О46**, 0+5**, О44**).
Основные задачи работы.
Разработка достаточно простой и эффективной теоретической модели, позволяющей учитывать межэлектронное взаимодействие при исследовании процессов распада в серии ионов углерода, азота и кислорода;
Систематическое исследование процесса распада двукратно возбужденных состояний вышеназванных ионов: расчет энергий, вероятностей и ширин радиационных и Оже-распадов двухэлектронных возбужденных состояний;
Построение энергетических спектров излучения и Оже-электронов в серии данных ионов и сравнение полученных спектров с экспериментальными данными и результатами других расчетов;
Определение влияния зарядового состояния ионов на спектральные характеристики спектров распада;
Анализ изменений в структуре спектров при переходе от ионов углерода к ионам кислорода.
Научная новизна работы.
Предложена теоретическая модель, основанная на использовании приближения Хартри-Фока и позволяющая адекватно учитывать межэлектронное взаимодействие при вычислении вероятностей переходов.
В рамках этого подхода получены новые систематизированные данные:
энергетические спектры радиационного и Оже-распадов дважды возбужденных состояний 3/3/', 3/4/', 4/4/' ионов кислорода, углерода и азота;
вероятности радиационных переходов;
энергии перехода и ширины уровней относительно Оже-распада в дважды возбужденных состояниях 3/3/', 3/4/', 4/4/' ионов кислорода, углерода и азота.
Проведен анализ изменений спектральных характеристик от степени зарядности ионов Az+, A(Z"1)+, A(Z~2)+, ... Прослежено влияние заселенности нижних состояний ионов и межэлектронного взаимодействия на вероятности распадов. Такой систематический анализ проведен в данной работе впервые. Проанализированы изменения в спектрах радиационного и Оже-распадов в ряду ионов кислорода, углерода и азота.
В зависимости от вида иона показано, что в целом энергетический спектр радиационного и Оже-распадов не претерпевает существенных изменений остается идентичным для всех видов ионов.
Проведены исследования радиационного и Оже-распадов в ряду зарядности ионов А +, А "1)+, А( "2)+, ... и прослежено влияние межэлектронного взаимодействия на поведение возбужденного иона. Такой систематический анализ процесса распада дважды возбужденных состояний
13 еще не проводился, поэтому результаты, полученные в данной работе, являются первыми.
Научная значимость и практическая ценность работы.
Применяемый автором подход для определения амплитуд и вероятностей распада может широко использоваться для проведения спектроскопических исследований как в атомах и ионах, так и в более сложных объектах, таких как, например, кластеры. Реализованный на данном подходе метод расчета позволяет широко его использовать для адекватного описания структуры как свободных атомов, так и находящихся в конденсированных средах, а также и их взаимодействия с внешними полями.
Теоретический анализ возможных процессов, сопровождающих перезарядку многократных ионов с захватом одного и двух электронов, позволяет дополнить анализ спектров излучения комет, вещества земной и звездных атмосфер, что в свою очередь дает ответ на вопросы о количестве и видах тяжелых ионов в солнечном ветре. Таким образом, рентгеновское и Оже-излучение комет может служить индикатором характеристик солнечного ветра, а сами кометы, влетающие в солнечную систему с множества различных направлений, могут быть использованы в роли своеобразных зондов, покрывающих пространство космоса, не исследованное космическими аппаратами [2-4]. Наконец, диагностика солнечной активности также может проводиться с использованием данных, полученных при обработке рентгеновских спектров комет.
Значительную практическую ценность полученные результаты могут представлять также в исследованиях динамики развития лабораторной плазмы (как для лазерной, так и плазмы других источников). Имеющиеся в настоящее время экспериментальные данные и их теоретическая интерпретация свидетельствуют о том, что ряд характеристик активных областей плазмы и вспышек на солнце успешно воспроизводятся в лабораторных условиях.
14 Личный вклад автора.
Постановка основной задачи выполнена научным руководителем. Автор диссертации принимал участие в разработке метода вычислений дважды возбужденных состояний и их радиационного и Оже- распадов и получающихся после распада конечных состояний. Также лично автором проведены конкретные расчеты волновых функций и энергий, амплитуд переходов и матричных элементов межэлектронного взаимодействия, а также вероятностей радиационного излучения и ширин уровней относительно Оже-распада в многозарядных ионах кислорода, углерода и азота.
Основные научные положения, выносимые на защиту.
Разработанный метод вычисления вероятностей радиационного и Оже-распадов многозарядных возбужденных ионов позволяет адекватно описывать спектры излучения и спектры Оже-электронов.
Радиационный распад дважды возбужденных состояний, образующихся в результате процесса перезарядки при прохождении ионов солнечного ветра через вещество кометы, вносит существенный вклад в рентгеновское излучение холодного вещества кометы. Его учет приводит к более полному описанию экспериментальных спектров.
В ряду ионов углерода (С4+**, С3+**, С2+**), азота (N5+*\ N4+**, N3+**) и кислорода (06+**, 05+*\ 04+**) заселение ls-оболочки приводит к перераспределению вероятностей радиационного и Оже-распада.
Для ионов с открытой 1^-оболочкой наибольшими вероятностями радиационного распада обладают 3/7", 3/4/7, 4р~ состояния, в то время как для ионов с заполненной І5-оболочкой - 3d2, 3d4d, Ad2 состояния.
Для ионов с открытой 1.у-оболочкой наибольшими вероятностями Оже-распада обладают 3d2, 3d4d, 4d~ состояния, в то время как для ионов с заполненной Ія-оболочкой -3s3p, 3s4p, 4s4p состояния.
Апробация работы.
Результаты, представленные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих конференциях:
12-ый Международный Симпозиум по поляризации и корреляциям в электронных и атомных столкновениях (12-th /nternat/onal Symposium on Polarization and Correlation ra Electronic and Atomic Соїішопу, /&PCEAC-2003,, Konigstein, Germany, 2003);
8-ая Европейская конференция по атомной и молекулярной физике (Eighth. European Con/erence on Atom/'c and Molecular Physics, ECAMP-8, Rennes, France, 2004);
37-ая Международная конференция Европейской группы по атомной спектроскопии (37-th Con/erence of the European Group for Atomrc Systems, EGAS, Dublin, Ireland, 2005);
14-ая Международная конференция по фотонным, электронным и атомным столкновениям (14-th international Con/erence of Photonic, Electronic and Atom/'c Collisions, Kosario, Argentina, 2005);
Политехнический симпозиум «Молодые ученые - промышленности Северо-Западного региона» (Санкт-Петербург, 2005,2006);
10-ая Всероссийская конференция по проблемам науки и высшей школы. Фундаментальные исследования в технических университетах (Санкт-Петербург, 2006).
Результаты работы докладывались на научных семинарах кафедры экспериментальной физики СПбГПУ, Физико-Технического института им. АФ.Иоффе РАН (Санкт-Петербург), а также на неделях науки СПбГПУ. Работа поддержана персональными грантами Фонда некоммерческих программ "Династия" (2005, 2008гг.) и грантом Комитета по науке и высшей школе Санкт-Петербурга для студентов, аспирантов вузов и академических институтов, расположенных на территории Санкт Петербурга (2008г.). Публикации.
Основные результаты диссертации опубликованы в 5 научных работах. 1. Васецкая Н.О., Иванов В.К., Харченко В.А. Радиационные распады дважды возбужденных состояний ионов кислорода и углерода // Научно-Технические Ведомости СПбГТУ. - 2006. - Т. 1. - № 47. - С. 31-39.
Васецкая Н.О., Иванов В.К. Радиационные распады дважды возбужденных состояний тяжелых ионов солнечного ветра // Автоматизация, информатизация, инновация в транспортных системах: сборник научно -технических статей. - 2007. - №4. - С 73-82.
Васецкая И.О., Иванов В.К. Оже-распады дважды возбужденных состояний ионов кислорода, углерода и азота // Научно-Технические Ведомости СПбГТУ. - 2008. - Т. 2. - № 54. - С. 223-230.
Васецкая Н.О., Иванов В.К. Радиационные распады дважды возбужденных состояний ионов кислорода, углерода и азота // Оптика и спектроскопия. - 2008. - Т. 105, - № 5. - С. 726-731.
Васецкая Н.О., Иванов В.К. Оже-распады дважды возбужденных состояний ионов кислорода, углерода и азота // Письма в ЖТФ. - 2009. - Т. 35. -№4. -С. 38-47.
Кроме того, автором опубликован ряд работ, включая тезисы международных и всероссийских конференций: [39-45] списка цитируемой литературы.
Объем и структура диссертации.
Работа изложена на 141 странице машинописного текста, включая 59 рисунков, 40 таблиц и библиографию из 63 наименований.
Структура диссертации определена в соответствие с целью и задачами исследования и состоит из введения, трех глав, заключения, приложения и списка цитируемой литературы.
Во введении формулируются цели диссертации, очерчивается круг рассматриваемых задач, дается краткий обзор работ других авторов по аналогичным проблемам, объясняется научная новизна и практическая ценность работы, дается краткое содержание диссертации.
В первой главе описываются основные теоретические подходы, используемые в данной работе. В первом параграфе вводится понятие вероятности квантовых переходов под влиянием внешнего возмущения в рамках теории возмущения. Полученное выражение для полной вероятности
17 перехода системы из одного стационарного состояния другое будет использовано для определения вероятности радиационного излучения и ширины уровня относительно Оже-распада.
Во втором параграфе вводится приближение Хартри — Фока (ХФ), в рамках которого описывается начальное (до воздействия внешнего поля) и конечное состояние атома.
В рамках приближения ХФ, при вычислении вероятностей учитывается влияние статической перестройки остова, что описано в третьем параграфе. Перестройка есть результат наличия остаточного взаимодействия и в этом смысле является проявлением электронных корреляций в атоме. В рамках данного метода вылетающий, или возбужденный, электрон оказывается не в поле замороженного остова с вакансией, а в поле остова, перестроенного вследствие образования вакансии.
В четвертом параграфе описывается взаимодействие атома с электромагнитным полем и вводится понятие оператора дипольного взаимодействия.
Процесс радиационного распада, рассмотренный в пятом параграфе, характеризуется дипольным взаимодействием, а именно, вероятность радиационного перехода атома из одного стационарного состояния в другое определяется квадратом дипольного матричного элемента. В параграфе приводится подробный вывод выражений для вероятности и скорости радиационного распада в приближении Хартри-Фока с учетом статической перестройки остова.
В шестом параграфе рассмотрен процесс Оже-распада и проведены вычисления ширины уровня и скорости относительно Оже-распада. При теоретическом рассмотрении данной задачи наибольшие трудности возникают из-за необходимости учета обменного взаимодействия между электронами. Поэтому наряду с кулоновским вводится некоторый
дополнительный нелокальный потенциал ^, определяется остаточным
18 взаимодействием и учитывает взаимодействие атомных электронов между собой.
Во второй главе исследуется процесс радиационного распада дважды возбужденных состояниях 3/3/', 3/4/', 4/4/' в серии ионов кислорода (О , О , О ), азота (N , N , N ) и углерода (С , С , С ). Для этих ионов построены энергетические спектры радиационных переходов в различных областях энергий при условии одинаковой заселенности возбужденных состояний [5]. В серии ионов с открытой ls-оболочкой (С4+**, N5+ , О + ) наибольшими вероятностями радиационного распада обладают
7 "У
Ър , Зр4р, Ар' состояния. Аналогичная ситуация для ионов с полузаполненной ls-оболочкой (С+ , N + , О + ). В ионах с заполненной ls-оболочкой (С + , N , О ) наибольшей скоростью распада обладают 3d, 3dAd, Ad состояния. Наиболее стабильным относительно радиационного распада для всех ионов является As" состояние. Таким образом, вероятность излучения в сериях ионов кислорода, углерода и азота, убывает с появлением электронов во внутренней Is оболочке, а положения линий радиационного распада смещаются в сторону меньших энергий. Также в данной главе производится сравнение полученных радиационных спектров с экспериментально полученным спектром кометы C/L7NEAR 1999 SA. Данное сравнение подтверждает один из основных выводов, сделанных ранее в работах [4, 5], что появление двукратно возбужденных ионов и их распад является весьма вероятным процессом, сравнимым с однократным процессом перезарядки, и их учет необходим при расшифровки спектров излучения, полученных при экспериментальном исследовании излучения комет.
В третьей главе исследуется процесс Оже-распада дважды возбужденных состояниях 3/3/', 3/4/', 4/4/' в серии ионов кислорода, углерода и азота. Получены ширины уровней и энергии Оже-распада в данных состояниях ионов, также построены энергетические спектры Оже-электронов. Так лее как и в случае радиационного распада, при Оже-распаде заселение 1.у-оболочки приводит к перераспределению вероятностей
19 переходов в ионах. Так, в серии ионов С4+* , N5+ , Об+ наибольшими вероятностями Оже-распада обладают 3d2, 3d4d, 4cF состояния, в то время как для ионов С3+*\ N4+**, 05+" и С2+~ N3+" 04+" -3s3p, 3sAp, 4s4p состояния. Сравнение полученных спектров Оже-распада дважды возбужденных состояний проводилось с экспериментальным результатом, полученным при столкновении ионов кислорода 0+б с буферным газом С02 [46]. В данном эксперименте измерялась зависимость сечения захвата электронов при распаде возбужденных состояний с различными квантовыми числами в состояния 2/s/' от энергии Оже-перехода.
В заключении сформулированы основные выводы и результаты работы.
В приложении приводятся таблицы, в которых приведены всевозможные каналы распада для 3/3/', 3/4/', 4/4/' состояний с соответствующими энергиями и вероятностями радиационных и Оже-переходов в серии ионов азота и углерода, и таблицы с полными вероятностями и скоростями радиационных и Оже-распадов для ионов азота и углерода.
Oдночастичное приближение Хартри-Фока
Помимо условия (1.24) на одночастичные волновые функции накладывается требование ортонормированности , = 5 ; условие ортогональности для орбитального, магнитного и спинового числа выполняется автоматически за счет выбора соответствующих функций. Для возбужденных состояний электрона строится система, подобная (1.24), с учетом полученного базиса основного состояния, а суммирование проводится по всем занятым состояниям как ниже, так и выше уровня Ферми. Для связанных возбужденных состояний условие нормировки совпадает с условием для функций основного состояния; волновые функции непрерывного спектра нормируются по шкале энергии (/є,єЛ = 5(є,-є,), 5(є) - дельта-функция). Поскольку среднее поле электронов является сферически симметричным, конкретное численное решение системы (1.24) начинается с разделения радиальной Rnl (г) = Рп1 (г) I г, угловой Г/т(0,ф) и спиновой» %a(s) частей волновой функции в виде (1.26) [54, Аналитические выражения для угловой и спиновой функций известны [57]. Для волновых функций непрерывного спектра вместо главного квантового числа входит энергия є. Использование представления, (1.26) позволяет провести также аналитически, т.е. в общем виде, интегрирование по угловым и суммирование по спиновым переменным в (1.24). В результате на долю численного расчета остается интегрирование по радиальной переменной. Результатом решения преобразованной таким образом системы (1.24) являются радиальные функции R„i(?"). Матричные элементы оператора взаимодействия атомного электрона с внешним полем в одноэлектронном приближении Хартри-Фока с замороженным остовом описываются оператором взаимодействия атома с внешним полем М(г) и имеют вид: где через Ъ, обозначена комбинация радиальной г и спиновой s координат электрона. Остов атома называется "замороженным", если состояния всех атомных электронов, кроме непосредственно участвующих в переходе, не меняются.
В качестве взаимодействия атома с внешним полем М(г) будут рассмотрены электромагнитное и кулоновское взаимодействия, для описания процессов радиационного и Оже-распада, соответственно. При описании процессов радиационного распада оператор кулоновского взаимодействия налетающего и атомного электронов имеет вид V{ г, — г} ) = — — [47, 58]. Полученный таким образом одночастичный базис является наилучшим: при его построении учтена правильная (фермионная) статистика, проявляющаяся в обменном фоковском потенциале, а в силу вариационного принципа энергия системы имеет наименьшее значение Функции ХФ, рассчитанные в ходе решения системы (1.24), могут быть использованы для вычисления вероятностей и скоростей радиационного и Оже-распадов. При вычислении вероятности» переходов электронов и их ионизации для учета остаточного взаимодействия воспользуемся методом статической перестройки [59-62]. В основе этого метода лежит предположение, что начальное (до воздействия внешнего поля) и конечное состояния атома описываются в приближении Хартри-Фока. При этом учитывается, что не только испытывающий - воздействие внешнего поля М электрон, но и остальные меняют свое состояние. Эти-изменения связаны с тем, что удаление (или возбуждение) одного или нескольких атомных электронов в результате воздействии внешнего поля или налетающих частиц приводит к изменению самосогласованного поля иона-остатка и, как следствие, к "размораживанию" состояний тех атомных электронов, которые не испытали непосредственного воздействия поля. В результате волновая функция конечного состояния иона-остатка в приближении Хартри-Фока есть определитель типа1 (1.20), составленный из одноэлектронных волновых функций, найденных с помощью уравнения, отличающего от (1.23) тем, что в сумме по j отсутствуют члены, соответствующие удаленным электронам. Этим в-волновых функциях иона-остатка учитывается перестройка атомного остова за счет удаления (возбуждения) одного или нескольких атомных электронов. Полная волновая, функция конечного состояния представляет собой произведение волновых функций иона-остатка и.удаленных. (возбужденных) электронов, движущихся в поле перестроенного остова. Применимость метода статической перестройки» определяется следующими неравенствами характерных времен: где- тпер - время» перестройки атомных оболочек, te - время вылета электрона из атома, Т,- - время жизни вакансии /. Матричный элемент амплитуды вероятности перехода атома под воздействием внешнего поля в приближении Хартри-Фока с "замороженным остовом" выражается через матричные элементы одноэлектронных переходов (1.27). В рамках метода перестройки он представляет собой сумму трех групп членов — матричных элементов оператора М между всеми одночастичными состояниями. Первая группа членов включает матричные элементы вида (1.27) между занятыми в атоме и вакантными в ионе-остатке состояниями: Матричные элементы помножаются на произведения интегралов перекрытия одноэлектронных волновых функций атома ФУ () и иона-остатка ФУ () с одинаковыми квантовыми числами: Здесь 9 — набор состояний, из которых удаляются электроны; произведение Y[ включает интегралы перекрытия всех атомных состояний, кроме тех, которые соответствуют удаленным электронам.
Вторая группа членов в сумме включает матричные элементы оператора М между волновыми функциями возбужденного электрона фУз() и атомных электронов, непосредственно не удаляемых внешним полем: Каждый из таких матричных элементов помножается на интегралы перекрытия, относящиеся к состояниям одинаковыми квантовыми числами в исходном атоме и конечном ионе-остатке - (vv) и к состояниям с разными квантовыми числами (v v ), где vte9. В приближении "замороженного" остова интегралы вида (v v ) обращаются в нуль. Третью группу членов суммы образуют матричные элементы взаимодействия оператора М между состояниями, занятыми в атоме и ионе-остатке, вида: Эти матричные элементы помножаются на интегралы перекрытия, относящиеся к занятым состояниям исходного атома с одинаковыми квантовыми числами и к занятым состояниям иона-остатка с различными квантовыми числами. Среди них обязательно присутствуют и интегралы перекрытия между занятыми начальными и возбужденными конечными состояниями. Перестройка есть результат наличия остаточного взаимодействия и в этом смысле является проявлением электронных корреляций в атоме. Ее целесообразно учитывать при выполнении (1.28). Данный метод статической перестройки используется для изучения таких процессов, как электронная фотоионизация, радиационное излучение, Оже-распад и др. В отсутствие внешних возмущений гамильтониан многоэлектронного атома можно представить следующим образом (см. [56, 58], например): Здесь рп =_tVn — импульс п-го электрона; Z - заряд ядра; N - число электронов; rnq - радиус-вектор я-го и q-то электронов, соответственно. Первая сумма соответствует полной кинетической энергии электронов и потенциальной энергии их притяжения к ядру; вторая сумма представляет парное межэлектронное взаимодействие. При включении внешнего электромагнитного поля с векторным потенциалом A(r,t) импульс электрона заменяется обобщенным импульсом (с - скорость света): Гамильтониан взаимодействия атома с внешним полем можно представить в виде: При использовании синхротронного излучения интенсивность электромагнитного поля такова, что квадратичным по A(r„,t) слагаемым можно пренебречь (т.е. ограничиться процессами с участием одного фотона). Используя для векторного потенциала калибровку Лоренца (VA(r,t) = 0), можно объединить оставшиеся в (1.29) слагаемые в одно: Разложим векторный потенциал поля A{r, t) по плоским волнам подобно тому, как это делается в классической теории поля: тде к и ф = ск - волновой вектор и частота плоской волны, ё — вектор поляризации фотона, a a = (27rc2/coF)1/2 - амплитуда волны, локализованной в объеме V.
Ширина уровня относительно Оже-распада. Вероятность Оже-распада
При теоретическом рассмотрении данной задачи наибольшие трудности возникают из-за необходимости учета обменного взаимодействия между электронами. В этом случае весьма эффективно использовать теорию многих тел. С их помощью можно показать, что волновая функция v/ Е электрона энергии Е определяется уравнением, подобным (1.24), которое наряду с кулоновским потенциалом ядра содержит некоторый дополнительный - 2 , нелокальный и зависящий от энергии электрона. Этот потенциал определяется остаточным взаимодействием и учитывает взаимодействие налетающего и атомного электронов, а также атомных электронов между собой [64]. Символическое одночастичное уравнение для і/я имеет вид: В данном случае удобнее вместо Ці Е рассматривать функцию Грина G , уравнение для которой в операторной форме записывается в виде: Решение его есть: Уравнение для \/ Е можно представить с помощью G в интегральной форме или где (р есть решение уравнения Хартри-Фока (1.24) для энергии Е 0, G0 = \НХФ -Е)1, a G и G0 связаны следующим интегральным соотношением: Умножая уравнение (1.65) на 2 и вводя оператор , так, что получаем уравнение для : 2 и Г в теории многих тел называются соответственно неприводимой и приводимой собственно энергетическими частями одночастичной функции Грина G . Символические соотношения (1.65), (1.67) и (1-69) являются интегральными уравнениями, т.к. в них входит суммирование по промежуточным состояниям, так что искомые функции \\f Е, G0 5 2 находятся под знаком интеграла. Собственно энергетическая часть одночастичной функции Грина в приближении Хартри-Фока есть самосогласованное среднее поле, которым атом (ион) действует на рассеиваемый электрон, при этом она определяется при вычислении волновых функций из системы уравнений Хартри-Фока (1.24). Мнимая часть матричного элемента 2 дает полную ширину уровня относительно Оже-распада. Тогда ширина уровня у относительно Оже-распада в рамках теории многих тел определяется следующим образом:
Введем следующие обозначения: / , А и у, є - начальное и конечное состояния первого и второго электрона, характеризующиеся набором квантовых чисел (п, I, т, д), где п и / — главное и орбитальное квантовые числа, соответственно, т и ц. — проекции орбитального и спинового момента импульса. Во втором порядке теории возмущений собственно-энергетическая часть одночастичной функции Грина для заполненных оболочек записывается в следующем виде: Часто для удобства вместо матричного элемента кулоновского взаимодействия удобно пользоваться комбинированным кулоновским матричным элементом, включающим как прямое, так и обменное взаимодействие: где q, q - переданный момент при прямом и обменном взаимодействии электронов. Обменный матричный элемент кулоновского взаимодействия exch определяет так называемую обменную часть энергии взаимодействия. Эта часть электростатического взаимодействия электронов не может быть наглядно истолкована, так как обменная энергия не имеет аналога в классической электродинамике. Обменное взаимодействие является следствием принципа неразличимости частиц в квантовой механике. Матричные элементы в (1.71)-(1.73) вычислялись с использованием волновых функций, полученных в приближении Хартри-Фока как в начальном, так и конечном состоянии. Волновая функция вылетающего электрона вычислялась в поле остова конечного состояния иона. При суммировании в (1.71) по переданным моментам q, q , и квантовым числам состояний J, к, є, совместимым с законом сохранения энергии, получим следующие выражения для ширины уровня у (1.74) и вероятности Оже-распада (1.75), соответственно: Рассмотрим кулоновский потенциал V, который определяется электрическими зарядами взаимодействующих частиц и взаимным расстоянием между этими частицами. Прежде всего, воспользуемся разложением — по полиномам Лежандра Р (cosсо), что позволяет отделить радиальные и угловые переменные: где через , г обозначены меньший и больший иЗі модулей векторов Гу, г2, СО - угол между векторами , , то есть между направлениями 0 j и Такое обозначение подразумевает, что Используя теорему сложения для сферических функций, в атомной системе единиц получаем кулоновский потенциал в следующем виде: Ранее получены выражения для волновых функций начального и конечного состояний двухэлектроннои системы через одночастичные волновые функции начального и конечного состояний первого и второго электронов соответственно в виде (1.44), (1.45).
Теперь составим матричный элемент прямого кулоновского взаимодействия ГЛгес/в общем виде и через одночастичные волновые функции: Клебша-Гордана (1.56). Вводя понятие радиального интеграла прямого кулоновского взаимодействия и представляя одночастичные волновые функции в виде произведения радиальной и угловой функций (1.26), а кулоновский потенциал в виде (1.78), получим прямой кулоновский матричный элемент в виде: Рассмотрим подынтегральные произведения угловых частей. Следует отметить важное свойство угловых частей, которое запишем применительно к нашему случаю в виде: а также для различных приложений важна также следующая формула, содержащая 3/-символы: матрицы С4 являются вещественными, то приведённые матричные элементы обладают следующим свойством: Главное достоинство Зу -символов состоит в том, что они обладают значительно более высокой симметрией, чем коэффициенты Клебша-Гордана. Для З/ -символов имеют место следующие соотношения симметрии: Таким образом, чётная перестановка столбцов 3/-символа не меняет его значения; нечётная - умножает исходное значение на (-\yi+j2+J. Кроме того, Тогда, учитывая свойства коэффициентов Клебша-Гордана (1.50) и совершив циклическую перестановку столбцов З/ -символов, прямой кулоновский матричный элемент запишем следующим образом.
Радиационное излучение в серии ионов азота
Рассмотрим распад дваждывозбужденных состояний 3/3/ , 314/ , 4/4/ в серии ионов азота N , N , N . Ионы азота отличаются от ионов кислорода зарядом, поэтому исследование данной серии ионов и сравнение с результатами, полученньшіи в Главе 2.1, поможет проанализировать влияние вида ионов на скорость распада дваждывозбужденных состояний. Все возможные каналы распада для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний в серии ионов азота представлены с соответствующими энергиями переходов и вероятностями в таблицах, приведенных в Приложении (Таб.П.1, Таб.П 2, Таб.П.З). Полные вероятности радиационных распадов в серии ионов азота определялись суммой всех парциальных каналов распада; для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний они приведены в Приложении (Таб.П.4). В данном ионе азота основное состояние Is полностью свободно, поэтому в него возможны переходы из возбужденных состояний. Спектр излучения возбужденных 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний N 4 представлен на Рис.2.19. Следует отметить, что структура полученного спектра идентична структуре спектра излучения 4/4/ состояний в ионе кислорода О (Рис.2.1), в котором основное состояние также полностью свободно, с разницей лишь в значении энергий, при которых эти распады происходят. Рассмотрим данный спектр в разных диапазонах энергии для того, чтобы убедиться, что структура сравниваемых спектров очень похожа друг на друга. При малых энергиях на Рис.2.19 переходы в состояние с п = \ не определены в силу малости вероятности, с которой они происходят. Также как и в ионе 06+ , в ионе N5+ при распаде 4/4/ состояния основной вклад в вероятность распада вносят переходы 4s4d-+4s4p и 4f4f- 4d4f. Менее вероятным являются переходы 4p4d-+4s4d, 4p4d— 4"p4p, 4p4f— 4s4fB силу близости энергетических уровней начального и конечного состояния нестабильного электрона. Спектр распада 4/4/ для N в области энергий от 30 эВ до 31,6 эВ аналогичен спектру распада 4/4/ для О+ (Рис.2.3). Максимальное радиационное излучение 4/4/ состояния приходится на диапазон энергий от 621,6 эВ до 622,6 эВ. Этот спектр близок к спектру в ионе кислорода Рис.2.5. Таким образом, наиболее вероятные переходы из состояний 4/4/ в ионе азота N5+ происходят в области энергий порядка 620 эВ.
Так же как и в ионе кислорода 06+ данный распад обусловлен четырьмя практически равновероятными переходами. Сравнение полученных спектров со спектрамираспадатехже состояний в ионе 0 + (Рис.2.6, Рис.2.10) подтверждает факт того, что структура спектров идентична и распады обусловлены одними и теми же переходами. Как видим, в ионе N5+ , также как и в ионе кислорода Об+ , с наибольшей скорость распада распадаются состояния Ър , Ър4р, 4р . Основной вклад в скорость его распада вносит переход 3p3p— ls3p. Самым стабильным относительно радиационного распада является состояние 4s . Представим спектры радиационного1 распада состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в ионе азота N4+ (Рис.2.20) и сравним их со спектрами распада данных состояний в ионе кислорода 05+ (Рис.2.15), в котором также в! основном \s состоянии находится один электрон. Структура полученных спектров идентична структуре спектров- в ионе кислорода - О и распады дважды возбужденных состояний обусловлены одинаковыми переходами. Однако спектр излучения, также как и в ионе азота N , сдвинут в сторону меньших энергий. В ряду ионов азота N , N , N рассчитаны вероятности радиационных распадов, а также энергии, при которых эти распады происходят. Показано, что так же как и в серии ионов кислорода, в ионах азота в зависимости от заселенности низших уровней ионов, скорость распада уменьшается с появлением дополнительных электронов в Is состоянии. На Рис.2.22 для ионов азота представлены вероятности состояний, имеющих наибольшую скорость распада. При заполнении ls-оболочки происходит перераспределении вероятностей распада состояний: для иона с открытой ls-оболочкой наибольшими вероятностями радиационного распада обладают Ър , ЪрАр, Ар состояния, в то время как для иона с заполненной ls-оболочкой - За, 3d4d, 4с? состояния.
Наиболее стабильным состоянием для вышеперечисленных ионов азота является состояние 45 . Для серии ионов азота N+ , N4 , N+ энергетический спектр радиационного излучения во всем диапазоне энергий представлен на Рис.2.23. Спектр излучения в серии ионов азота по структуре совпадает со спектром излучения в серии ионов кислорода (Рис.2.16), что свидетельствует о том, что в ионах разных элементов энергетический спектр радиационного распада только смещается с сторону меньших энергий, а структура остается неизменной. Рассмотрим распад дваждывозбужденных состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в серии ионов углерода С + , С3+ , С 4 . Проанализируем влияние вида иона на скорость распада дваждывозбужденных состояний. Всевозможные каналы распада для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний в серии ионов углерода представлены с соответствующими энергиями переходов и вероятностями в таблицах, приведенных в Приложении (Таб.П.5, Таб.П.6, Таб.П.7). Полные вероятности радиационных распадов в серии ионов азота определялись суммой всех парциальных каналов распада; для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний они приведены в Приложении (Таб. П. 8). Спектр излучения возбужденных 4/4/ состояний С представлен на Рис.2.24. В данном ионе углерода, как и в подобных ионах кислорода 06+ и азота N , основное состояние Is полностью свободно, поэтому переходы, которыми обусловлены пики на спектре (Рис.2.24) в области энергий от 456 эВ до 459 эВ, в него вполне вероятны. Спектр распада состояния в ионе углерода С по структуре совпадает со спектрами для ионов 06+ (Рис. 2.6) и азота N 4 , однако при этом смещен в область меньших энергий. В ионе С4+ , также как и в ионах кислорода 06+ и азота N54 , с наибольшей скорость распада распадаются состояния Зр2, ЗрАр, Ар2. Самым стабильным относительно радиационного распада является состояние As2. В ионе углерода С в основном \s состоянии присутствует один электрон, поэтому рассмотрим вероятности распада дважды возбужденных состояний 4/4/ , 3/4/ , 3/3/ в условиях полузаполненной ls-оболочки. Энергетические спектры данных состояний представлены на Рис.2.25. В ионе углерода С основное Is состоянии заполнено полностью, поэтому спектры распадов дважды возбужденных состояний 4/4/ , 3/4/ , 3/3/ будут отличаться от распадов в ионах С + и С4+ отсутствием переходов в ls-оболочку. Спектры данных состояний представлены на Рис.2.26.
Oже-распадв серии ионов азота
Рассмотрим распад дваждывозбужденных состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в серии ионов азота N 4 , N + , N 4 . Заряд иона азота отлична от заряда иона кислорода, поэтому исследование данной серии ионов и сравнение с результатами, полученными в Главе 3.1, поможет проанализировать влияние вида ионов на скорость Оже-распада дваждывозбужденных состояний. Всевозможные каналы Оже-распада для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний в серии ионов азота представлены с соответствующими энергиями переходов и вероятностями в таблицах, приведенных в Приложении (Таб.П.9, Таб.П. 10, Таб.П. 11). Полные вероятности и скорости Оже-распадов в серии ионов азота определялись суммой всех парциальных каналов распада; для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний они приведены в Приложении (Таб. П. 12). возможны переходы из возбужденных состояний. Спектр Оже-распада возбужденных 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний N представлен на Рис.3.18. Следует отметить, что структура полученного спектра Оже-распада идентична структуре спектра излучения 3/3/ , 3/4/ и 4/4/ состояний в ионе кислорода О (Рис.3.11), в котором основное состояние также полностью свободно, с той разницей, что спектр и ионе азота сдвинут в сторону меньших энергий по сравнению с положением спектра в ионе кислорода. Рассмотрим данный спектр в разных диапазонах энергии для того, чтобы убедиться, что сравниваемые спектры имеют похожую структуру. Также как и в ионе Об+ , в ионе N5+ распады 4/4/ состояний происходят Среди распадов 4/4/ состояний с наибольшей вероятностью распадаются Act и Ар Ad состояния; основной вклад в вероятность распада данных состояний» вносят переходы Acf- 2pzf и ApAd- 2pzd. Менее вероятным является распад As" состояния. Максимальная величина вероятности Оже-распада 4/4/ состояния приходится на в область энергий порядка 90,3 эВ. Этот спектр близок к спектру в ионе кислорода 06+ (Рис.3.5).
Теперь рассмотрим спектр излучения возбужденного 3/4/ состояний в ионе азота N5+ . Сравнение полученных спектров со спектром распада тех же состояний в ионе О (Рис.3.6) подтверждает факт того, что структура спектров идентична и распады обусловлены одними и теми же переходами. С наибольшей вероятностью происходит распад 3dAd и 3pAd состояний, которые так же как и в ионе Об+ распадаются за счет наиболее вероятных переходов 3dAd —»2/?є/"и 3pAd— Apzd. Среди 3/3/ состояний в ионе азота N5+ наиболее вероятными относительно Оже-распада являются 3d2 и 3p3d состояния, которые определяются 3ae- 2pefu 3p3d- 2pzd переходами Как видим, в ионе N , также как и в ионе кислорода О , наибольшей скорость распада обладает состояние За. Основною вклад в скорость его распада вносит переход 3cf 2psf. Самым стабильным относительно радиационного распада является состояние As . Представим спектр распада состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в ионе азота N4+ (Рис.3.19) и сравним его со спектром распада данных состояний в ионе кислорода О (Рис.3.14), в котором в основном состоянии Is находится один электрон. Структура полученного спектра идентична структуре спектра в ионе кислорода О + . Наиболее вероятным является распад состояния 3s3p, которое, распадается в основном за счет перехода 3s3p— Iszp, а затем наиболее вероятен распад 3s4p состояния за счет перехода 3s4p— \szp. Наиболее стабильным относительно Оже-распада является 4.Г состояние. Теперь построим спектр распада состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в ионе азота N + (Рис.3.20) и сравним полученный спектр со спектрами распада данных состояний в ионе кислорода 04+ (Рис.3.15), основное ls-состояние которого заполнено полностью и распады в него невозможны. В ионе азота N распад 3s3p состояния наиболее вероятен. Затем с наибольшей вероятностью распадаются 3s4p и 4s4p состояния. Наименьшей скоростью распада обладает состояние 4/. Данные результаты полностью совпадают с результатами, полученными для иона кислорода О В ряду ионов азота N54 , ЬГ+ , N + рассчитаны вероятности и скорости Оже-распадов, а также энергии, при которых эти распады происходят.
Показано, что так же как и в серии ионов кислорода О + , О + , О + , в ионах азота в зависимости от заселенности низших уровней ионов, скорость распада уменьшается с появлением. Наиболее стабильным состоянием для вышеперечисленных ионов является состояние 4/. Для серии ионов азота N5+ , N4+ , N3+ энергетический спектр Оже-распада дважды возбужденных состояний во всем диапазоне энергий представлен на Рис .3.21. На графике светло-серая линия соответствует переходам в ионе N ч , темно-серая линия - в ионе N , черная линия - в ионе N Так. же как и, в серии? ионов кислорода,- в. ионе- N5+ , в- котором Is оболочка полностью пустая, наибольшей скоростью распада» обладает начальное состояние 3d1 (Рис.3.22). Для иона N4+ с полузаполненной Is оболочкой, наибольшей является вероятность распада 3s3p состояния. В ионе N3+ Is оболочка, заполнена, но это не меняет то, что с наибольшей вероятностью распадается 3s3p состояния. Следует отметить, что наиболее стабильным состоянием относительно Оже-распада в ионе азота N , так же как и ионе кислорода О , является, состояние 4s , а в ионах N и N , также как и в ионах и и О , - 4/" состояние. Рассмотрим Оже-распад дваждывозбужденных состояний 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ в серии ионов, углерода С , С , С . Проанализируем влияние зарядности ионов на скорость распада-дваждывозбужденных состояний: Всевозможные каналы распада для . 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний в серии ионов углерода представлены1 с соответствующими-энергиями переходов и вероятностями в таблицах, приведенных в Приложении (Таб. П. 13, Таб. П. 14, Таб. П. 15). Полные ширины и скорости Оже-распадов в серии ионов азота определялись суммой всех парциальных каналов распада; для 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний они приведены в Приложении (Таб.- П. 16). Єпектр Оже-распада дважды возбужденных 3/3/ , 3/4/ , 4/4/ состояний в ионе углерода С4+ представлен на.Рис.3.23. В данном-ионе углерода, как и в подобных ионах кислорода Об+ и азота N5+ , основное состояние Is свободно. В области энергий от 400 эВ скорости Оже-распадов на порядок меньше скорости распадов состояний при энергиях порядка 30 - 65 эВ (Рис.3.23).
