Введение к работе
Актуальность работы. Диоксид урана - самое распространенное химическое соединение, используемое в качестве ядерного топлива отечественных и зарубежных энергетических реакторов. Однако уже сегодня основное внимание уделяется монокарбиду (UC) и нитриду урана (UN). Проводимые сегодня ядерные, физические и теплофизические исследования говорят о том, что UN наряду с UC являются перспективными керамическими урановыми топливными материалами, способными заменить традиционное оксидное топливо (U02).
Ядерное топливо легководных реакторов постоянно совершенствуется с внедрением новых технических решений, учётом новых эксплуатационных требований для обеспечения надежности и конкурентоспособности. Все усовершенствования осуществляются на фоне доминирующего условия -обеспечение максимально экономичного топливного цикла. К настоящему времени сформировались требования в виде двух топливных циклов. Первый 5х 1 (пять лет с ежегодной перегрузкой) и Зх 1,5 (три по полтора года).
Переход на более продолжительные топливные циклы приведет к повышению глубины выгорания топлива. Это с одной стороны увеличивает экономическую эффективность использования топлива. С другой - приведет к повышению концентрации продуктов деления, активации и трансурановых элементов в ядерном материале, что повлечёт за собой изменения параметров поля ионизирующих излучений вблизи отработавшей тепловыделяющей сборки (ОТВС). При этом следует ожидать увеличения интенсивности потоков нейтронного и гамма-излучения, что может вызвать неопределенность в отношении возможности обеспечить необходимую степень защиты ОТВС с повышенной глубиной выгорания с помощью имеющихся сегодня транспортных средств.
Перевозка ОТВС реакторов ВВЭР-1000 осуществляется в транспортном контейнере ТК-13, сертифицированного для ОТВС, с глубиной выгорания 40...50 МВт-сут/кги и выдержкой в специальных бассейнах от 180 суток до 3-х лет. Сегодня конструкция ТВС должна быть обоснована до выгорания 60...70 МВт-сут/кг U. В России существуют 4 основные модификации ТВС, которые удовлетворяют выдвигаемым требованиям. Это сборки следующих типов - УТВС, ТВСА, ТВС-2 и ТВС-2М. Возможности транспортного контейнера ТК-13 обеспечить защиту от составляющей, обусловленной гамма-излучением, для ОТВС с повышенным уровнем выгорания пока не вызывают сомнений, так как согласно действующим нормативным требованиям их проектирование выполнялось с коэффициентом запаса по защите от ионизирующего излучения, равным 2. Под сомнением оказываются возможности ТК-13 в части обеспечения защиты от нейтронного излучения, так как вопрос о параметрах нейтронного излучения ОЯТ менее изучен по сравнению с гамма-излучением.
Ввод в эксплуатацию новых видов топлива ((U, Pu)02, UC, UN) потребует разработки новых конструкций не только твэл и ТВС, но и
транспортных контейнеров (ТК) для транспортировки этого керамического облучённого ядерного топлива (ОЯТ). По этой причине необходимо знать радиационные характеристики облученных (U, Pu)02, UC и UN, для того чтобы дать необходимые рекомендации по обращению с этими видами ОЯТ.
Рассмотрены десятки работ, посвященных исследованию различных каналов формирования поля нейтронного излучения на различных стадиях ядерного топливного цикла. Установлено, что дополнительным и значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ являются нейтроны (а-п-нейтроны) от реакции (а, п) на ядрах кислорода, углерода и азота и на некоторых легких ядрах-продуктах деления, вызываемые альфа-частицами Pu, Am и Ст.
В связи с этим изучение вопроса защиты от нейтронного излучения керамического облучённого топлива (U02, (U, Pu)02, UC и UN), с возросшей глубиной выгорания представляет значительный практический интерес. Для выполнения подобных расчетов особенно важным представляется определение вклада реакции (а, п) на лёгких ядрах этого топлива.
При проектировании радиационной защиты ТК полагалось, что основными источниками нейтронного излучения в ОЯТ являются спонтанно делящиеся изотопы Pu, Am и Cm. Сегодня детальный учёт протекания (а, п)-реакции проводится, в основном, при решении задач аналитического контроля делящихся веществ в растворах. Не смотря на то, что (а, п)-реакция может осложнить радиационную обстановку вблизи ОЯТ, её вклад в интенсивность нейтронного излучения определялся экспериментально только в случае диоксида плутония. В случае керамического ОЯТ перечень актиноидов, испытывающих альфа-распад, более обширен и не ограничен одним лишь плутонием, что существенно изменяет условия задачи.
Таким образом, изучение основных каналов формирования нейтронного поля вблизи керамического ОЯТ с повышенной глубиной выгорания является важной задачей.
В связи с этим целью работы являлось определение вклада (а, п)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённого керамического ядерного топлива U02, (U, Pu)02, UC и UN.
Диссертационная работа включает теоретические исследования, направленные на совершенствование экспериментальных процедур определения радиационных характеристик нейтронного излучения керамического ОЯТ путём учёта протекания (а, п)-реакций на лёгких ядрах и зависимости их вклада в общее нейтронное излучение от состава и глубины выгорания ОЯТ. В работе также приводятся результаты радиометрических измерений по регистрации уровней нейтронного излучения вблизи ОТВС и ТК, полученные в совместных экспериментах по оценке эффективности защиты ТК от нейтронного излучения.
Ранее (2008 г.) специалистами ГНЦ РФ «Институт физики высоких энергий» (г. Протвино) были проведены эксперименты по измерению нейтронных спектров в различных помещениях предприятия ядерного
топливного цикла. При этом определения вкладов отдельных источников нейтронного излучения в общий нейтронный поток не проводилось.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
Провести анализ ядерно-физических процессов, протекание которых приводит к образованию поля нейтронного излучения вблизи керамического ОЯТ, а именно: анализ изотопного состава альфа-излучателей; анализ теоретической и экспериментальной информации по (а, п)-реакциям; анализ источников нейтронов спонтанного деления и источников нейтронов, образующихся при протекании (у, п)-реакций.
Провести обработку имеющихся в литературе расчетных данных и получить аналитические зависимости концентраций актиноидов от глубины выгорания ОЯТ.
Провести обработку имеющихся в литературе экспериментальных данных по выходам нейтронов при взаимодействии альфа-частиц с легкими ядрами и получить соответствующие аналитические зависимости.
Создать аналитическую модель процессов, протекание которых приводит к формированию нейтронного поля облучённого в реакторе ВВЭР-1000 ядерного топлива, а также провести моделирование физических процессов, приводящих к формированию нейтронного поля вблизи облученных U02, UC и UN, для того чтобы дать необходимые рекомендации по обращению с этими видами топлива.
Выполнить расчетную оценку интенсивности нейтронного излучения вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000, что обеспечило возможность верификации полученных аналитических зависимостей концентрации актиноидов от выгорания, разработанной методики определения микросечений и модели формирования поля нейтронного излучения путем сравнения результатов расчетов и результатов радиометрических экспериментов.
Научная новизна диссертационной работы заключается в том, что:
Разработана методика определения значений микросечений (а, п)-реакций на легких ядрах, которая по существу является методом обработки экспериментальных результатов по выходам нейтронов при действии альфа-частиц на легкие ядра и позволяет достаточно точно и без неоправданного привлечения дорогостоящих программных продуктов и вычислительных средств определять значения микросечений (а, п)-реакций.
Установлены закономерности, определяющих зависимости интенсивности отдельных каналов формирования суммарного поля нейтронного излучения от состава и глубины выгорания керамического ОЯТ.
Показано, что значимым источником нейтронов в керамическом ОЯТ является (а, п)-реакция на ядрах кислорода, углерода и азота, вызываемая
альфа-частицами от распада Pu, Am и Ст. В зависимости от выгорания, выдержки и начального обогащения вклад (а, п)-реакции может изменяться от 20% до 80% от общей нейтронной активности ОЯТ. Вклад (у, п)-реакции при идентичных режимах облучения ОЯТ изменяется от 2 % до 5 %.
Установлено, что результирующая нейтронная активность облучённых U02, UN и UC при идентичных значениях глубины выгорания и режимах облучения соотносится как 1,2:1:2 соответственно, а нейтронная активность МОХ-топлива составляет значительную величину и превышает таковую для облучённого U02 в 10... 14 раз при глубинах выгорания более 40 МВт-сут/кг.
Установлено, что причиной значимости вклада (а, п)-реакций в интенсивность нейтронного излучения облучённых UO2, UN, UC является сравнительно высокий выход нейтронов от реакции (а, п) на следующих нуклидах: О17, О18, N14 и С13. Более того, реакции (а, п) на О17 и С13 экзотермические, по этой причине вклад (а, п)-реакции в нейтронную активность облучённых U02 и UC значительно больше, чем для облученного UN.
Количественные результаты по вкладам (а, п)-реакций на легких ядрах в интенсивность нейтронного излучения керамического ОЯТ получены автором и опубликованы впервые.
Практическая значимость результатов работы состоит в разработке процедуры расчета интенсивности нейтронного излучения ОТВС в зависимости от выгорания, что позволит:
Определять нейтронную активность ТВС новых модификаций (УТВС, ТВСА, ТВС-2, ТВС-2М и МОХ-ТВС) при различной глубине выгорания, выдержки и начальном обогащении.
Оценить эффективность нейтронной защиты транспортного контейнера ТК-13 при размещении в нём ОТВС с повышенной глубиной выгорания.
Позволит повысить эффективность нейтронной защиты путем:
изменения условий перевозки ОТВС разных модификаций;
регулирования порядка размещения ОТВС с различной глубиной выгорания в ТК, что позволит использовать эффект экранирования ОТВС друг другом;
внесения конструктивных изменений, позволяющих изменять массогабаритные и защитные параметры ТК в зависимости от модификации ОТВС.
На защиту выносятся.
1. Аналитическая модель, объединяющая ядерно-физические процессы, ответственные за формирование нейтронного поля вблизи ОТВС реактора ВВЭР-1000.
Методика (алгоритм) расчета сечений (а, п)- и (у, п)-реакций, протекающих в облучённом топливе и экспериментальное обоснование найденных значений сечений.
Процедура расчета радиационных характеристик (нейтронная составляющая) облучённого керамического ядерного топлива (U02, (U, Pu)02> UC и UN).
Расчетные значения радиационных характеристик (интенсивность нейтронного излучения, плотность потока нейтронов) ОЯТ с повышенной глубиной выгорания.
Расчетные и экспериментально установленные значения дозовых характеристик (плотность потока нейтронов, мощность дозы) вблизи транспортного контейнера.
Апробация работы. Основные положения, результаты и рекомендации, отражающие исследования автора, докладывались на 8 Международных, Всероссийских и Отраслевых научно-технических и научно-практических конференциях. В том числе: на 1-ой Открытой научно-практической конференции молодых работников ГХК (ГХК, Железногорск, 2006); на 4-ой Молодежной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (ПО «Маяк», Озёрск, 2007); на 13-ой Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых (АСФ, Ростов-на-Дону, 2007); на 13-ой Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современные техника и технологии» (ТПУ, Томск, 2007 и 2008); на Научно-практической конференции молодых специалистов и аспирантов «Молодежь ЯТЦ: наука и производство» (СГТА, Северск, 2007); на 5-ой Курчатовской молодежной научной школе (РНЦ «Курчатовкий институт», Москва, 2007 и 2008); на 11-ой международной молодежной научной конференции «Полярное сияние 2008». Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология» (МИФИ, Санкт-Петербург, 2008).
Достоверность основных результатов и выводов базируются на использовании общепринятых методик и моделей, на согласованности полученных автором расчетных данных с результатами совместных радиометрических экспериментов, выполненных со специалистами ФГУП «Горно-химический комбинат», и с экспериментальными значениями микросечений (а, п)-реакций на легких ядрах, полученными другими исследователями.
В настоящее время результаты работы успешно используются при радиометрии ОЯТ на ФГУП «Горно-химический комбинат» (имеется соответствующая справка). Разработанная в диссертации модель позволяет получать результаты, согласующиеся с реально наблюдаемыми значениями нейтронной составляющей радиационных характеристик ОЯТ.
Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из
введения, четырех глав, заключения, приложения и списка цитируемой литературы. Материал работы изложен на 121 странице, включая 27 рисунков и 30 таблицы. Библиографический список включает 104 наименования.
Личный вклад автора в работу, выполненную в соавторстве, состоит в непосредственном участии в разработке методик, проведении расчетов и анализе полученных результатов, в проведении совместных радиометрических экспериментов.
Публикации. Основное содержание диссертационной работы отражено в 17 печатных работах, в том числе в 5-х статьях, опубликованных в рецензируемых научных журналах по профилю работы.
