Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Разработка спектрометрического прибора и методики измерения активности радионуклидов 90sr при проведении реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов . 13
1.1 Спектрометрическая методика определения активности 90Sr в почве при наличии радионуклидов l 7Cs в полевых и лабораторных условиях 14
1.2 Учет влияния излучения 60Со при измерениях активности 90Sr 23
1.3 Приборное обеспечение для спектрометрического измерения активности 90Sr 30
1.4 Использование прибора в лабораторных условиях для измерения общей активности 90Sr исследуемых образцов 35
1.5 Примеры и результаты измерений 90Sr в лабораторных и полевых условиях 38
ГЛАВА II. Оценка характеристик облученного ядерного топлива спектрометрическим методом 45
2.1 Схемы спектрометрических измерений образцов ОЯТ и отработавших ТВС 46
2.2 Спектрометрический метод оценки характеристик ОЯТ по излучению продуктов деления 48
2.3 Примеры использования спектрометрического метода оценки характеристик ОЯТ 59
2.3.1 Образец ОЯТ из камеры резки 59
2.3.2 Образцы ОЯТ с объекта «Ромашка» 63
2.3.3 Облученные тепловыделяющие сборки объекта «Газовый завод» 67
ГЛАВА III. Разработка прибора и метода индикации делящихся материалов в хранилищах при проведении работ по выводу из эксплуатации ядерных реакторов . 78
3.1 Основы метода индикации облученного ядерного топлива 78
3.2 Детекторное обеспечение метода индикации облученных ядерных материалов , 85
3.3 Результаты применения спектрометрической прибора методики при выполнении работ по извлечению и транспортировке ТРО из камеры РФТ. 88
3.4 Перспективы развития метода индикации путем разработки новых средств детектирования 92
Заключение 96
Список литературы 97
- Учет влияния излучения 60Со при измерениях активности 90Sr
- Примеры и результаты измерений 90Sr в лабораторных и полевых условиях
- Примеры использования спектрометрического метода оценки характеристик ОЯТ
- Детекторное обеспечение метода индикации облученных ядерных материалов
Введение к работе
Актуальность темы. Анализ потребления энергии в мире показывает, что в ближайшие десятилетия глобальное производство энергии может быть увеличено в 2 - 3 раза, поэтому на первое место выходит вопрос о сырьевом ресурсе топлива. Ядерная энергетика способна к расширенному воспроизводству топлива, что обеспечивает ее неисчерпаемыми ресурсами при замкнутости топливного цикла и, по-видимому, приведет к крупномасштабному использованию атомной энергии в будущем. Наращивание ядерных мощностей требует обеспечения ядерной и радиационной безопасности на всех этапах жизненного цикла ядерных установок. Это относится и к конечной стадии жизненного цикла ядерных установок - их выводу из эксплуатации и обращению с радиоактивными отходами, образующими в процессе работы ядерных объектов.
Цель и задачи исследования. Для проведения широкомасштабного обследования загрязненных территорий, повышения эффективности реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии, для подготовки к вывозу отработавшего ядерного топлива, при выводе из эксплуатации ядерного реактора и ликвидации, накопленных в процессе его работы, твердых радиоактивных отходов, потребовалась разработка приборов, систем и новых методов измерений. Такие средства и методы должны обеспечить эффективное и безопасное проведение работ по реабилитации, а также сделать обследование загрязненных территорий оперативным, дешевым, т.е. экономически целесообразным. Совершенствование и обновление технологий, используемых при выполнении работ по выводу из эксплуатации ядерного реактора, требует развития новых технических решений с применением более совершенных методов и средств радиационных измерений.
Объект и предмет исследования. РНЦ «Курчатовский институт» является одним из крупнейших научно-исследовательских центров страны, обладающий комплексом ядерно-физических установок. Экспериментальная база РНЦ «Курчатовский институт» состояла из 12 исследовательских установок с реакторами различного типа, 19 критических стендов и других радиационно опасных объектов, включая горячие лаборатории, облучательные установки, временные хранилища ядерного топлива и радиоактивных отходов. В результате многолетней производственной деятельности на его территории накопилось значительное количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории центра. Эти временные хранилища отходов образовались на начальном этапе работ института и по современным меркам они не соответствовали нормам и правилам радиационной безопасности. С развитием Москвы территория института оказалась со всех сторон окруженной жилой застройкой и площадки с размещением хранилищ
оказались расположенными в нескольких десятках метров от жилых домов. В рамках проекта «Реабилитация» в 2002-2007 годах были проведены работы по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории института.
В настоящее время в РНЦ «Курчатовский институт» продолжают эксплуатироваться шесть из двенадцати реакторных установок. Остальные шесть остановлены для вывода из эксплуатации и частично или полностью демонтированы. В рамках работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» осуществляется вывод из эксплуатации многоцелевого петлевого материаловедческого реактора MP, одного из наиболее сложных ядерных объектов. Другой важной и актуальной задачей является радиационное обследование объектов топливного цикла. В 2007-2008 гг. специалистами РНЦ «Курчатовский институт» были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территория Кирово-Чепецкого химического комбината (КЧХК), на котором осуществлялась переработка уранового сырья. Загрязнение территории и производственных объектов происходило на ранних стадиях отработки технологии переработки гекса- и тетрафторида урана. Радионуклидное загрязнение любого объекта или территории проще всего обнаружить по регистрации гамма-излучения. Трудности обследования объектов и территории КЧХК заключались в том, что их загрязнение было обусловлено, в основном, мелкодиспесной фракцией неравновесного урана. Уран и его ближайшие дочерние радионуклиды (торий и протактиний), находящиеся с ним в равновесии, либо не являются гамма-излучающими, либо выход гамма-квантов на распад у них очень мал. Поэтому в этих ситуациях требуется развитие новых методов и подходов при радиационном обследовании подобных объектов.
Методы исследований. Традиционные методы обследования
загрязненных радионуклидами территорий включают в себя три этапа: 1 -
отбор проб на местности; 2 - радиохимическое выделение и
концентрирование определяемого радионуклида (при необходимости); 3 -
спектрометрический анализ образцов и определение активности
радионуклида. Такой подход является достаточно трудоемким, требующим длительного времени и дорогостоящим. Наиболее ярким примером этого может быть определение 90Sr , являющегося р-излучающим радионуклидом, требующим радиохимического выделения из исследуемых образцов. В то же время 90Sr занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, 90Sr может через пищевые цепочки попадать в организм человека и накапливаться в костных тканях (90Sr - остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство требует постоянного контроля над содержанием 90Sr в почве и воде на загрязненных территориях.
Методологический подход. Альтернативой традиционным радиохимическим методам может служить спектрометрический метод определения содержания 90Sr, основным недостатком которого, как правило, является низкая чувствительность. Однако спектрометрический метод является оперативным и дешевым, что делает его вполне конкурентно способным, если измеряемые уровни активности 90Sr выше предела его чувствительности. Поэтому разработка спектрометрических методик, обеспечивающих непосредственное измерение удельной активности 90Sr в почве и воде, в том числе в полевых условиях, в присутствии других техногенных у- и р-излучателей (в частности 137Cs, 60Со и др.), является актуальной задачей.
В процессе развернутых в последние годы на объектах использования атомной энергии реабилитационных работ возникла проблема выявления среди твердых радиоактивных отходов (ТРО) материалов и конструкций, содержащих ОЯТ. При выводе из эксплуатации ядерных реакторов, ликвидации хранилищ с ТРО, в которых хранилось или могло храниться ОЯТ, необходимо проводить контроль и сортировку радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Поскольку ураносодержащие твердые радиоактивные отходы являются, как правило, высокоактивными, то применение радиохимических методов выделения урана крайне затруднительно. Сортировка ТРО с использованием методов спектрометрии, также является непростой задачей, требующей разработки специальных методик, позволяющих определять уран в присутствии высокоактивных продуктов его деления.
При эксплуатации различных ядерных реакторов возникает необходимость определения радиационных характеристик ОЯТ, как в процессе пребывания его в реакторе, так и в процессе хранения после выгрузки. Знание радиационных характеристик ОЯТ, также важно при его транспортировке и утилизации, при радиохимической и металлургической переработке ТВЭЛов. Поскольку ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающими методами, перспективным представляется применение спектрометрического метода, относящегося к методам неразрушающего анализа. Основой спектрометрического метода является измерение аппаратурного спектра излучения, как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Для этих целей необходимо использовать спектрометрическую аппаратуру высокого разрешения, т.к. в облученном топливе могут содержаться радионуклиды со сложным спектром излучения, требующие предварительной идентификации для количественной оценки. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, нужна дополнительная информация (значения различных калибровочных констант,
необходимых зависимостей и т.д.), позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива (глубины выгорания, времени выдержки, величины обогащения и т.д.). Такая дополнительная информация может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии спектрометрического измерения. Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.
Таким образом можно утверждать, что применение спектрометрического метода в процессах обследования и рекультивации загрязненных радионуклидами территорий и реабилитации объектов использования атомной энергии, в частности при подготовке ОЯТ к утилизации, открывает новые возможности на пути оптимизации указанных процессов.
Положения, выносимые на защиту:
Разработка методики определения активности 90Sr в присутствии техногенных радионуклидов 137Cs и 60Со в полевых условиях.
Создание переносного бета - радиометра, реализующего методику измерения 90Sr в счетных образцах при измерениях в лабораторных и полевых условиях при проведении реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии.
Разработка и экспериментальная проверка спектрометрического способа оценки характеристик отработавшего ядерного топлива для идентификации ТВС по типу ТВЭЛов, реализуемого с помощью мобильной спектрометрической системы с полупроводниковым детектором.
Разработка способа обнаружения урана в твердых радиоактивных отходах основанного на использовании спектрометрических сцинтилляционных детекторов.
Личный вклад в работу, выполненную в соавторстве, состоит в непосредственном участии в разработке методик, проведении экспериментов и расчетов, анализе полученных результатов.
Практическая ценность и полезность работы заключается в следующем:
1. Разработанный бета-радиометр СДБИ для определения характеристик загрязнения 90Sr использовался при выполнении реабилитационных работ по
ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории РНЦ «Курчатовский институт» в 2005-2007 годах в рамках проекта «Реабилитация». С помощью бета-радиометра проводилось систематическое обследование загрязнения почвы, бетонных конструкций хранилищ, измерялась активность 90Sr в воде и аэрозольных фильтрах.
В 2007-2008 гг. при обследовании радиоактивного загрязнения объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината, на котором осуществлялась переработка гекса- и тетрафторида урана, бета-радиометр использовался для определения поверхностной и удельной активности 238U по регистрации бета-излучения равновесного 234тРа.
В рамках выполнения работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» при выводе из эксплуатации материаловедческого реактора MP, ликвидации хранилищ с ТРО проводился контроль и сортировка радиоактивных отходов на предмет наличия в них образцов, содержащих уран. Сортировка ТРО осуществлялась с помощью специально разработанных методов спектрометрии, позволяющих определять уран в присутствии его высокоактивных продуктов деления.
4. При подготовке к вывозу на переработку в ПО «Маяк» отработавшего
ядерного топлива из комплекса исследовательских реакторов и критических
стендов (комплекс «Газовый завод») осуществлялась идентификация ОТВС
по типу ТВЭЛов разработанным спектрометрическим способом (методом
неразрушающего анализа).
Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались на следующих конференциях и семинарах: Международная конференция «двадцать лет Чернобыльской катастрофы. Взгляд в будущее» 24-26 апреля 2006, Киев, Украина, Международный ядерный форум, 22-26 сентября 2008 г., Санкт-Петербург, Международная конференция «Безопасность ядерных технологий: Экономика и обращение с источниками ионизирующих излучений. (26 сентября - 30 сентября 2005 г., Санкт-Петербург, Россия, Radioecology&Environmental Radioactivity, 15-20 June 2008, Bergen, Norway,. Международная конференция Waste Management '06, February 26 - March 2, 2006, Tucson, USA, рабочая встреча РНЦ-КИ - КАЭ, Кадараш, Франция, сентябрь 2009, семинар проф. СМ. Зарицкого «Физика ядерных реакторов» 06.11.2009, РНЦ «Курчатовский институт».
Публикации. По теме диссертации опубликовано 9 работ, 3 из них в реферированном журнале.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка используемых источников из 67 наименований. Общий объем работы 104 страницы, включая 52 рисунка, 6 таблиц.
Учет влияния излучения 60Со при измерениях активности 90Sr
Основными у-излучающими радионуклидами на территории ВХРАО являются 137Cs и 60Со. Способ исключения влияния у- и р-излучения радионуклида 137Cs на результаты определения активности 90Sr описан в предыдущем параграфе. Следует отметить, что р-излучение 60Со практически не влияет на определение активности 90Sr, т.к. энергия испускаемых Р-частиц Со менее 0,ЗМэВ. Гамма-излучение 60Со оказывает на определение активности Sr такое же влияние, как и у-излучение Cs (см. Рис. 1.4), но это происходит в области энергий аппаратурного спектра ниже 1,2МэВ (комптоновский край у-квантов с энергией 1,ЗЗМэВ с учетом его «размазывания»). Таким образом, комптоновский край «наезжает» на рабочую область спектра, по которой осуществляется оценка активности 90Sr. Поскольку при определении on активности Sr, проводятся два измерения: основное (без фильтра) и дополнительное (с фильтром), то формально у-составляющая фона будет учтена. Однако при высокой активности 60Со фоновый компонент значительно увеличит статистический шум, что приведет к резкому возрастанию погрешности определения активности 90Sr.
Один из возможных путей исключения такой ситуации - сдвиг левой границы рабочего энергетического интервала до уровня 1,2МэВ. В этом случае сокращается рабочая область АЕе, что также приводит к увеличению статистической погрешности измерения. Поэтому сдвиг левой границы рабочего энергетического интервала оправдан только в том случае, если статистическая погрешность измерения за счет влияния излучения Со будет выше погрешности измерения за счет смещения границы рабочего интервала АЕе. Влияние излучения 60Со на результаты измерения 90Sr исследовалось в модельных экспериментах, схема которых представлена на рис. 1.6 и 1.7. Различие в схемах эксперимента I и II заключалось в расположении источников Со и величинах их активности. Результаты таких модельных экспериментов представлены в таблице 1.1. 26 водным раствором 90Sr (калибровочный источник с объемной активностью 1395Бк/л). В качестве источника излучения 90Sr использовался водный раствор с объемной активностью 1395±194Бк/л (сертифицирован отделом охраны природы РНЦ «Курчатовский институт», протокол№02.2.01/75 от 24.09.2004). Как видно из таблицы, влияние излучения Со сказывается в первую очередь на погрешность измерений, которая возросла в 3+4 раза. Другая ситуация, которая может приводить к заметному влиянию излучения 60Со на результаты определения активности 90Sr, отображена на рис.1.8. Если исследуемая проба имеет неравномерное распределение радионуклида Со по объему, то возможен случай, когда локальный источник б0Со («горячая частица») находится на поверхности (рис. 1.8). В этой ситуации при измерении фонового спектра (дополнительное измерение с фильтром) сцинтилляционный детектор будет регистрировать «косое» излучение источника, у которого длина пути в тонком алюминиевом фильтре будет значительной, что приведет к заметному ослаблению.
В таком случае у-составляющие основного и дополнительного измерений будут существенно отличатся, что приведет к заметной методической ошибке определения активности 90Sr. Радионуклид 60Со является также Р-излучателем , основными компонентами спектра которого являются Р-частицы с максимальной энергией 0,318МэВ (-100%) и 1,49МэВ (0,12%). Несмотря на то, что Р-частицы с энергией 0,318МэВ имеют почти 100%) выход, в рабочих энергетических областей, используемых в данной методике, они не оказывают ни какого влияния на определение активности Sr. Р-частицы с энергией 1,49МэВ и выходом 0,12%) на первый взгляд также не существенны, но если активность локального источника 60Со велика по отношению к активности 90Sr (ACo/ASr 103), то их влиянием пренебречь нельзя. На рис. 1.9 представлены результаты такого модельного эксперимента с точечным источником Со, расположенным близко к поверхности детектора. Как видно из этого рисунка, значительная часть разностного спектра «заехала» в рабочую энергетическую область, по которой осуществляется оценка активности 90Sr (на рис. 1.9 она выделена серым цветом). Избавиться от этой нескомпенсированной части спектра, также можно сдвинув левую границу рабочего энергетического интервала до значения 1,2МэВ. Такая ситуация возникает крайне редко, тем не менее процедура ее учета заложена в программе обработки результатов измерений, в которой автоматически выбирается рабочая область аппаратурного спектра.
Осуществляется это следующим образом. Оценивается удельная активность Sr по двум энергетическим интервалам - ДЕе=[0,9-т-2] Мэв (основной рабочий t интервал) и ЛЕе=[1,2-г2] Мэв (дополнительный). Если значения полученных удельных активностей Sr в пределах статистических погрешностей измерения совпадают, то рабочим интервалом выбирается основной, в противном случае - дополнительный. Несовпадение значений 90Sr в этих интервалах как раз и обусловлено влиянием Р-излучения и нескомпенсированного у-излучения 60Со. Расчеты показали, что величина минимально измеряемой активности (МИА) [12] 90Sr по предложенной методике составляет бОБк/кг в отсутствии других техногенных радионуклидов и -75 Бк/кг при наличии в почве только радионуклида Cs с удельной активностью до 100кБк/кг. Присутствие большой активности радионуклида 60Со в почве (что является редким, но возможным событием) приводит к изменению значения МИА примерно в 2
Примеры и результаты измерений 90Sr в лабораторных и полевых условиях
Для случая измерения в лабораторных условиях общей активности проб, самопоглощением (3-частиц в которых можно пренебречь, значение МИА составляет не менее 0,5Бк, что подтверждает достаточно высокую чувствительность предложенной методики определения 90Sr. Дальнейшее снижение значения МИА может быть достигнуто путем уменьшения влияния фона ЕРН. Для этого измерения проб в лабораторных условиях нужно проводить в свинцовом защитном домике. Для случая измерения в лабораторных условиях общей активности таких проб (при отсутствии самопоглощения в ней Р-частиц) значение МИА составляет величину не менее 0,5 Бк, что является критерием достаточно высокой чувствительности предложенного метода измерения. Дальнейшее снижение значения МИА может быть достигнуто путем уменьшения влияния фона ЕРН. Для этого измерения образцов проб в лабораторных условиях нужно проводить в свинцовом защитном домике. Верификация результатов измерения фильтров проводилась путем сравнения данных радиометрических измерений и радиохимического анализа в независимой аккредитованной лаборатории Отдела охраны природы (ООП). Результаты измерений аэрозольных фильтров и фильтровальной бумаги, на которой осаждался стронций в процессе выпаривания, представлены в таблицы 1.2. Как видно из этой таблицы, все эти результаты хорошо совпадают между собой, т.е. находятся в пределах доверительных интервалов неопределенностей измерений. Площадка ВХРАО РНЦ «Курчатовский институт».
Первые практические измерения по предложенной методике проводились в хранилище №6 после извлечения из него твердых радиоактивных отходов (см. рис. 1.16) [15]. Зона обследования представляла собой часть днища хранилища, которая имела грунтовую основу без бетонного покрытия размером -4x1 Ом. Рис. 1.17 Аппаратурные спектры у- и Р-излучений, полученные при измерении днища хранилища №6. Основное измерение (у+р) - без фильтра, дополнительное (у) - с фильтром (А1 - Змм). Разностный спектр ф) - спектр Р-излучения 90Sr(90Y) Радиометрическая съемка осуществлялось по сетке размером 1x2,5м. Время экспозиции выбиралось равным 180с. Типичные аппаратурные спектры основного и дополнительного измерений приведены на рис. 1.17, там же показан разностный спектр, представляющий информацию о Р-спектре излучения 90Sr(90Y). Карта распределения удельной активности 90Sr в поверхностном слое грунта на дне хранилища №6 показана на рис. 1.18. Как видно из этого рисунка, уровни удельной активности Ьг достигают тех же значений ( 105Бк/кг), что и твердые отходы средней активности по содержанию 137Cs. Пойменные участки реки Теча (р-н Метлино, ПО «Маяк»). В полевых условиях проводились измерения удельной активности почвы пойменных участков реки Течи. Задачей этих измерений было определение характера распределения радионуклидов стронция по глубине и оценка его общего В точках измерений (расположенных на ландшафтных профилях) создавались скважины, из которых извлекался почвенный керн. Затем этот керн разделялся на счетные образцы (слои) толщиной не менее 1 см (см. рис. 1.19) и проводились их измерения в стандартной геометрии. Измеренные активности слоев керна давали информацию о распределении стронция по глубине почвы, т.к. по расположению этих слоев относительно длины керна было понятно, с какой глубины он извлечен. На рис. 1.20, в качестве примера, приведены данные о распределении удельной активности Sr по глубине в одной из ландшафтных точек в районе Метлино (санитарно-защитная зона ПО «Маяк»). Эти данные дают представление как о характере, так и об уровне загрязнения стронцием почвы. Кирово-Чепецкий химический комбинат (КЧХК).
На начальной стадии отработки технологии по переработке гекса- и тетрафторида урана на КЧХК значительная часть технологического оборудования и его территории были загрязнены мелкодисперсной фракцией неравновесного 238U. В 2007-2008 гг. специалистами РНЦ «Курчатовский институт» были проведены обследования адиоактивно загрязненных объектов и территории КЧХК [17-21]. Состояние радиоактивного равновесия цепочки распада U полностью нарушается в процессах газодиффузионного обогащения урана, экстракции, химической переработки, сорбции и многих других. Следует отметить, что неравновесный U в течение трех-четырех месяцев приходит в равновесие только с дочерними продуктами распада 4Th и 234тРа. Последний из них в результате (3-распада дает две линии гамма-излучения с заметным выходом, а именно 766 и 1001кэВ. Эти линии можно использовать для оценки поверхностного загрязнения стен, технологического оборудования и т.п., используя для этих целей прибор с коллимированным спектрометрическим детектором гамма-излучения. Однако более эффективным является подход, в котором определение активности осуществляется по результатам р-спектрометрических измерений 234т дочерних продуктов распада, т.е. Ра. Как отмечалось выше, за короткий
Примеры использования спектрометрического метода оценки характеристик ОЯТ
При выполнении реабилитационных работ в камере резки материаловедческого реактора (MP) в здании 37 (РНЦ «Курчатовский институт») [26] был обнаружен высокоактивный кусок трубки, предположительно отрезанный фрагмент ТВЭЛа. Мощность экспозиционной дозы (МЭД) на метре от образца составляла 178 мР/ч (1,69 мЗв/ч). Очевидно, что этот кусок трубки содержал элемент ОЯТ. Необходимо было выяснить, действительно ли в этой трубке содержится топливо (уран), и определить его количество. Кроме внешних размеров трубки и ее веса ничего не было известно. Все последующие оценки характеристик образца топлива осуществлялись в предположении, что материалом топлива служила двуокись урана с плотностью 10,9г/см . На рис. 2.5 представлены геометрические размеры найденного образца. Общий вес этого образца составлял 12 г, трубка была изготовлена из нержавеющей стали. С расстояния 10,2 м был снят спектр у-излучения с использованием спектрометрической установки ISO-CART с полупроводниковым детектором из особо чистого германия. Детектор имел дополнительный коллиматор с апертурным отверстием площадью 1,95см2. На рис. 2.6 представлен этот спектр. Как видно из этого рисунка, характерной линии излучения 235U с энергией 185кэВ не наблюдается. Причины могут быть две: первая - высокая степень выгорания 235U в топливе, вторая высокий уровень фона излучения Cs, что также является косвенным подтверждением высокой степени выгорания. Наличие в спектре пика полного поглощения Cs предполагало возможность оценки времени выдержки образца в соответствии с формулой (2.21). Рис.2.6.
Аппаратурный спектр у- излучения образца из камеры резки. В верхней части показан фрагмент спектра в области 185кэВ (линия излучения 235U). В нижней части изображены пики характеристического излучения урана. На спектре излучения заметным образом выделялись линии характеристического излучения урана (см. фрагмент в нижней части спектра). Это являлось признаком присутствия урана с одной стороны и давало возможность оценки величины выгорания с другой стороны (использование зависимости - -=/(1-v)). Однако этой оценке препятствовало отсутствие важного параметра — длина элемента топлива (см. рис.2.5). Тем не менее, оценка величины выгорания оказалась возможной благодаря использованию метода последовательных приближений. Для этих целей использовался пик характеристического излучения с энергией 98,4 кэВ (Ка1), а точнее отношение Метод последовательных приближений заключался в произвольном начальном выборе этого параметра, в частности, принималось что Lx = 1,5 см. Для этого значения Lx рассчитывалась v,. Наличие в спектре пика полного поглощения l34Cs предполагало возможность оценки времени выдержки tel образца с заданным значением v, в соответствии с формулой (2.21). Затем по формулам (2.5,6 и 8) определялась масса образца Мш на этапе первой итерации. Этому значению массы должно соответствовать новое значение длины образца, которое определяется по формуле: Далее снова повторяется вся описанная выше процедура с определением новых значений v2, te2, Мш2 и завершается она определением L3 Так продолжается до тех пор, пока не перестанет изменяться величина v. Эта процедура имеет достаточно быструю сходимость, что продемонстрировано на рис.2.7, где показано изменение величины І-v в зависимости от номера итерации метода последовательных приближений. Как видно из рисунка 2.7, предельное значение величины 1-v = 0,366.
Оно определяет все остальные характеристики образца ОЯТ, в частности, время выдержки te = 32 года, общую массу образца Мш = 0,59 г, остаточную массу урана My =0,29 г, глубину выгорания v% =63%( 600МВт-сут/кг). В таблице 2.1 показано, как изменялись значения основных характеристик образца ОЯТ в зависимости от номера итерации в методе последовательных приближений. Косвенным подтверждением правильности оценки параметров образца ОЯТ может служить измеренный общий вес образца с трубкой (12 г). Так как этот вес складывается из веса стальной трубки (при указанных размерах и плотности нержавеющей стали 8,1г/см он равен 11,49г) и веса образца топлива 0,59г, то в целом он составляет 11,49+0,59=12,08г, что согласуется с его прямыми измерениями. были проведены спектрометрические измерения 5-ти образцов топлива, облученного на установке «Ромашка» [26]. Эти образцы представляли собой фрагменты ядерного топлива массой от 0,4 до 22г. Фотографические изображения этих образцов представлены на рис. 2.8.
Типичный спектр у- излучения одного из таких образцов представлен на рис.2.2 (образец №2). Из этого спектра видно, что хорошо выделяется пик ЛІС с энергией 185кэВ, обусловленный излучением U. Это позволяет проводить оценку исходного обогащения облученного образца. Время выдержки было настолько велико, что других излучений кроме излучения продукта деления 137Cs на спектрах не наблюдалось. Предварительно известной информацией считалось: 1. масса каждого образца (определялась прямым измерением). 2. образцы были изготовлены из карбида урана (UC2) с плотностью 11,69г/см3 и начальным обогащением 90%. 3. время выдержки составляло 44 года. Задача измерения заключалась в следующем: 1. оценить исходное обогащение спектрометрическим способом. 2. определить глубину выгорания образцов топлива. 3. оценить активность 137Cs в образцах.
Детекторное обеспечение метода индикации облученных ядерных материалов
Для реализации описанной выше методики обнаружения урана использовались два типа детекторов. В первой схеме измерения использовался детектор, имеющий свинцовый коллиматор и защиту сферической формы (см. рис. 3.6). В качестве спектрометрического детектора излучения применялся сцинтилляционный детектор на основе кристалла CsI(Tl) размером 03x4 мм и кремниевого твердотельного фотоумножителя [30-44] с фоточувствительной площадью 1x1 мм2. Внутренняя поверхность коллиматора и защиты имела латунное покрытие, предохраняющее детектор от характеристического излучения свинца, которое возникает в нем при облучении исследуемым образцом. В качестве фильтра использовалась кадмиевая пластина толщиной 4,5 мм. Такой компактный спектрометрический детектор позволял проводить измерения в полях с высоким уровнем мощности дозы ( до 20 Р/ч (0,2 Зв/ч)). Как правило, такой детектор располагался на расстояниях 6 - 20 м от объекта исследования. На рис. 3.7 представлена фотография этого детектора. Во втором варианте (рис. 3.8) в качестве сцинтилляционного детектора применялся детектор на основе кристалла LGSO и ФЭУ-85.
Кристаллы LGSO (Lu2xGd2-2xSi05 ) являются быстрыми сцинтилляторами (постоянная времени у высвечивания т, =40 не), имеют высокую плотность (р=6,3г/см ) и достаточно высокий световой выход (Ly «15000 25000 фотонов/МэВ) [45]. Эти характеристики кристалла обеспечивают детектору высокую загрузку, что является важным моментом для измерений ТРО, и хорошее энергетическое разрешение, позволяющее реализовать описанную выше методику. Детектор, для снижения загрузки, также имел внешнюю защиту в виде свинцового домика и кадмиевый кожух, защищающий детектор от характеристического излучения свинца. При извлечении ТРО из хранилища РФТ проводились измерения спектров каждого образца на предмет наличия в нем урана. Первоначально обследование проводилось с помощью детектора первой схемы измерения, т.е. коллимированного сцинтилляционного детектора на основе кристалла CsI(Tl). Затем измерения были продолжены с помощью детектора со сцинтиллятором LGSO, имеющим лучшее энергетическое разрешение. На рис. 3.10 приведены типичные результаты измерений детектором с кристаллом LGSO. Для большей наглядности разностный спектр представлен увеличенным в 7 раз. Рис. 3.10 Результаты измерения образца ТРО, содержащего уран. Разностный спектр изображен увеличенным в 7 раз. Серой заштрихованной областью выделены пики характеристического излучения урана, являющиеся признаком его присутствия. Из рисунка видно, что в области интереса на разностном спектре наблюдаются пики характеристического излучения урана, выделенные красной заштрихованной областью. При указанном выборе энергетического интервала коррекции, разностный спектр в области интереса и ближайшей окрестности имеет положительный знак, поэтому для подтверждения наличия урана в образце необходимо сформулировать некоторые критерии. Было выбрано три критерия: 1. наличие в аппаратурном спектре излучения радионуклидов 137Cs, 2. визуальное обнаружение пиков характеристического излучения урана в области интереса ( АЕ м (8СН-130) кэВ), 3. выполнение статистического условия достоверности присутствия характеристического излучения в области интереса.
Твердые радиоактивные отходы, содержащие уран, как правило, являются облученным или отработавшим топливом и должны содержать радионуклиды Cs, как результат процесса деления урана. Очевидно, что первый признак является необходимым, но недостаточным, т.к. основная часть радиоактивных отходов практически всегда содержит долгоживущий радионуклид Cs. Второй признак является основным и определяющим. Следует отметить, что пик должен проявляться в области интереса, т.е. только в пределах энергетического интервала АЕ «(80-НЗО) кэВ. Проявление этого пика на разностном спектре зависит от интенсивности характеристического излучения урана, которая в свою очередь определяется толщиной защитного кожуха сборки, содержащей облученное топливо. Если интенсивность характеристического излучения невелика, то проявление пика на разностном спектре может оказаться визуально слабозаметной. Поэтому в дополнение к этому критерию нужно добавить статистический признак (3-й критерий). Сформулировать статистический критерий можно следующим образом. На рис. 3.11 выделен разностный спектр, на котором присутствуют пики характеристического излучения урана. Определение числа импульсов в пике характеристического излучения урана (на рис. 3.11 это число соответствует площади заштрихованной области) можно осуществлять с использованием следующей процедуры: где разностный спектр определяется в соответствии с выражением (3.1), а фоновая подложка Мь(АЕи) может быть найдена по формуле:
Похожие диссертации на Разработка приборных средств и методов измерения радиоактивных загрязнений и отработавшего ядерного топлива для работ по выводу из эксплуатации ядерных установок
