Содержание к диссертации
Введение
1 Методы исследования критического поведения магнитных систем 14
1.1 Критическое поведению низкоразмерных систем 14
1.2 Экспериментальные исследования квазиодномерных антиферромагнетиков 17
1.3 Методы исследования модели Изинга 23
1.4 Постановка задачи 26
2 Методы построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм одномерного магнетика 28
2.1 Диаграммы основных состояний с учетом взаимодействия вторых соседей 28
2.2 Диаграммы основных состояний с учетом взаимодействия третьих соседей 36
2.3 Фазовые диаграммы 49
2.4 Фазовые диаграммы переходов ферромагнетик - антиферромагнетик.. 55
3 Исследование термодинамических характеристик системы 60
3.1 Метод расчета параметра порядка одномерного антиферромагнетика ... 60
3.2 Конфигурационная теплоемкость магнетика 64
3.3 Расчет магнитной восприимчивости системы 72
4 Методика моделирования кинетических особенностей фазовых переходов ферромагнетик — антиферромагнетик 76
4.1 Метод определения вероятностей стабильности магнитных структур... 76
4.2 Методика расчета динамического критического индекса Z при фазовых переходах ферромагнетик—антиферромагнетик 82
4.3 Критический индекс времени релаксации у при фазовых переходах ферромагнетик—»антиферромагнетик 88
4.4 Критический индекс v для одномерного антиферромагнетика 91
Список литературы 96
- Экспериментальные исследования квазиодномерных антиферромагнетиков
- Диаграммы основных состояний с учетом взаимодействия третьих соседей
- Метод расчета параметра порядка одномерного антиферромагнетика
- Методика расчета динамического критического индекса Z при фазовых переходах ферромагнетик—антиферромагнетик
Введение к работе
Исследование магнетизма является одной из важнейших задач современной экспериментальной физики [1-4]. Интерес к магнетизму обусловлен значительным прогрессом в создание новых приборов и устройств, основанных на магнитных переходах. При помощи экспериментальных методов удалось установить основные закономерности, наблюдающиеся в области фазовых переходов, рассчитать значения критических индексов, а также получить соотношение между критическими индексами. Эти методы, существенно прояснили понимание картины фазовых переходов и критических явлений [5-15]. Тем не менее, до сих пор не разработана строгая последовательная микроскопическая теория фазовых переходов и критических явлений. В связи с этим на современном этапе значительно возрастает роль и актуальность методов экспериментального исследования, моделирования физических явлений и процессов, в том числе различных вариантов метода Монте-Карло (МК), которые позволяют успешно исследовать критические свойства реальных систем [1-4,16-39]. Достоинством методов Монте-Карло является строгая математическая обоснованность, контроль погрешности в рамках самого метода и возможность увидеть «физическую» картину происходящих процессов [1-4].
Долгое время низкоразмерные системы представляли чисто академический интерес. Лишь в последние десятилетия были синтезированы кристаллы, которые по своим магнитным свойствам близки к одно- и двумерным вырожденным системам [40-66].
В последнее время в понимании физических процессов происходящих в одномерных системах наметился существенный прогресс, это отчасти обусловлено возможностью получения новых материалов с высокими функциональными свойствами. Наличие квазиодномерных систем из органических соединений с довольно сложной структурой и химически устойчивых метал-лооксидных соединений, позволило проводить более детальное изучение физических свойств различными экспериментальными методами [41-50]. Процессы в малых кристаллах вызывают особый интерес, так как классические методы к ним неприменимы, и необходима разработка новых методов в исследовании квазиодномерных систем.
В большинстве экспериментальных и теоретических работ исследовались термодинамические и магнитные свойства квазиодномерных антиферромагнетиков [1 -4], а кинетические особенности данных систем практически не рассматривались. В настоящее время становится очевидным их важное практическое значение, что обусловлено быстрым развитием информационных технологий, компьютерной техники и получением новых магнитных структур. Магнитная нейтронография — практически единственный экспериментальный метод обнаружения и исследования магнитной структуры магнетиков [28]. Наличие магнитного упорядочения обнаруживается обычно по появлению на нейтронограммах на фоне ядерного рассеяния дополнительных максимумов когерентного магнитного рассеяния, интенсивность которых зависит от температуры. По положению этих максимумов и их интенсивности можно определить тип магнитной структуры кристалла и величину магнитного момента атомов [28, 66]. Однако в критической области, исследование кинетических свойств низкоразмерных магнетиков экспериментальными методами связано со значительными трудностями. Хорошо известно, что свойства магнетиков зависят от размерности спиновой системы и могут быть описаны в рамках модельных теорий [66].
Из значений температуры Нееля Тм и обменного интеграла в цепочке J|| можно определить величины обменных интегралов между цепочками J.L [40]: j i= т" (1)
1.28VLn(5.8J„/TN) где п-число ближайших соседей цепочек. Отношение величины обменного интеграла вдоль цепочки к величине обменного интеграла между цепочками J .1/ J|| характеризует «одномерность» магнитной подсистемы. Низкоразмер- ные модельные системы особенно интересны при исследовании следующих вопросов [65-75]. а) Изучение формирования магнитного порядка и его особенностей в кристаллах с различной магнитной размерностью и типами обменного взаи модействия. б) Исследование критического поведения магнетиков в области фазо вого перехода в магнитоупорядоченное состояние. в) Методы изучения ориентационных фазовых переходов, связанных с перестройкой магнитной структуры во внешнем магнитном поле.
Детальная информация о структуре и кинетических свойствах квазиодномерных магнетиков может быть получена при развитии методов компьютерного моделирования указанных систем с учетом имеющихся экспериментальных данных.
Проблема устойчивости антиферромагнитной фазы непосредственно связана с проблемой фазовых переходов ферромагнетик—^антиферромагнетик. Для объяснения фазовых переходов используются термодинамический подход и подход, учитывающий кинетические особенности фазовых переходов [67-76]. Термодинамический подход позволяет определить лишь необходимые, но не достаточные условия для реализации фазовых переходов. Это объясняется тем, что эти условия относятся к равновесию магнитных фаз на диаграмме основных состояний. Между тем в твердых телах наиболее часто фазовые переходы происходят в неравновесных условиях. В результате чего равновесное состояние в системе не достигается, а образующаяся фаза является метастабильной и при нагреве до более высоких температур или других воздействиях переходит в стабильную фазу.
При любом процессе первоначально возникает не наиболее устойчивое состояние с наименьшей свободной энергией, а наименее устойчивое, но наиболее близкое по величине свободной энергии к исходному состоянию. Это значит, что при фазовых переходах между исходным и конечным состоянием существует ряд промежуточных относительно устойчивых состоя- ний, которые сменяют друг друга в порядке снижения свободной энергии [74,75].
Магнитная структура метастабильных фаз может существенно отличаться от структуры равновесных фаз. Она зависит от начальной конфигурации исходной фазы, а также от механизма фазового перехода (учет направлений фазовых переходов). Явления, связанные с возникновением метастабильных состояний, не могут быть объяснены с чисто термодинамических позиций, они связаны с величинами энергетических барьеров, препятствующих указанным переходам. Поэтому для объяснения фазовых переходов ферромагнетик—> антиферромагнетик необходимо учитывать структурный и кинетический аспекты фазовых переходов. Большинство фазовых переходов являются размытыми в той или иной степени [75]. Такие фазовые переходы можно описать в рамках моделей ограниченного размера. Достоинством этих моделей являются то, что они могут быть исследованы математически строго путем полного перебора всех возможных магнитных конфигураций. Отсюда вытекает возможность исследования модели при любых температурах [75].
Данная работа развивает подход, предложенный в [75], в котором рассматриваются кристаллы малого размера, и имеет ряд преимуществ перед традиционным подходом, а именно: удается рассматривать как равновесные, так и неравновесные превращения, исследовать метастабильные состояния; получать набор большого количества экспериментально наблюдаемых магнитных структур; в рамках аксиальной модели Изинга возможен учет дальних и многочастичных взаимодействий. Анализ модели проводится математически строго без приближений при конечных температурах.
Для решения проблемы исследования кинетических свойств низкоразмерных магнетиков в критической области, в данном научном исследовании были разработаны методы моделирования кинетики квазиодномерных структурных переходов ферромагнетик—» антиферромагнетик, в рамках обобщенной модели Изинга конечных размеров. С помощью разработанной методики было проведено компьютерное моделирование кинетики структур- ных переходов квазиодномерных антиферромагнетиков и математическая обработка экспериментальных данных. Результаты данного моделирования позволяют внести ясность в следующие актуальные проблемы: критическое поведения одномерного антиферромагнетика в области фазового перехода в магнитоупорядоченное состояние, методика моделирования ориентационных фазовых переходов связанных с перестройкой магнитной структуры во внешнем магнитном поле, влияние температуры на магнитные переходы, определение стабильных и метастабильных магнитных структур в области энергетических параметров, изучение влияния немагнитной примеси на поведение системы.
Объект исследования - равновесные и неравновесные фазовые переходы в антиферромагнетиках при изменении внешнего поля и температуры.
Предмет исследований - критическое поведение низкоразмерных антиферромагнетиков.
Цель диссертационной работы - разработать методы моделирования кинетики квазиодномерных структурных переходов «ферромагнетик—* антиферромагнетик» в рамках обобщенной модели Изинга для анализа и интерпретации экспериментальных данных по антиферромагнетикам. Научную новизну работы составляют следующие оригинальные результаты.
Впервые разработана методика расчета диаграмм основных состояний квазиодномерного антиферромагнетика с учетом влияния немагнитной примеси и взаимодействия вторых и третьих соседей. Развита методика исследования фазовых диаграмм одномерного антиферромагнетика в сравнении с диаграммами основных состояний.
Разработаны методы моделирования ориентационных фазовых переходов для квазиодномерных антиферромагнетиков, связанных с перестройкой магнитной структуры во внешнем магнитном поле.
3. Построена модель микроскопического уровня, позволяющая выявить тенденции в изменении критического поведения квазиодномерных структур с внедрением немагнитной примеси в систему.
4. На основе математической обработки экспериментальных данных раз работана методика расчетов динамических критических индексов для квазиодномерных антиферромагнетиков CsNiF3, NaTiSi2C>6. Достоверность полученных результатов обеспечивается использова нием базовой классической модели Изинга, хорошо зарекомендовавшего се бя метода статистических испытаний - метода Монте-Карло (МК), примене нием апробированных и надежных численных алгоритмов и программ; под тверждается качественным сопоставлением с данными экспериментальных исследований, с общими принципами физики, а также с результатами, полу ченными другими авторами.
На защиту выносятся:
Метод построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм, с учетом взаимодействия неближайших соседей и немагнитной примеси.
Методика компьютерного моделирования магнитных переходов в антиферромагнетиках под действием внешнего магнитного поля при сопоставлении с экспериментальными данными.
Методика моделирования кинетических свойств квазиодномерных антиферромагнетиков CsNiF3, NaTiSi206 (динамические критические индексы).
Подход, позволяющий выявить тенденции в изменении критического поведения квазиодномерных изинговских антиферромагнетиков с внедрением немагнитной примеси в систему и обрабатывать экспериментальные данные.
Апробация работы. Результаты диссертационных исследований докладывались на "Республиканских Катановских чтениях" (2002—2006 г, г.Абакан), на 5,7,8 Всероссийском семинаре "Моделирование неравновес- ных систем" (2002 - 2005 гг, г. Красноярск), на Международной конференции "Эволюция дефектных структур в конденсированных средах" (2003, г. Барнаул), на Международной конференции «Современные проблемы физики и высокие технологии»(2003, г. Томск), на Международной конференции «Фундаментальные проблемы современного материаловедения» (2005, г. Барнаул), на Международной научно-технической школе-конференции «Молодые ученые - науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике» (26-30 сентября 2005, г. Москва), Международной конференции «Пленки 2005» (2005, г. Москва), Второй международной научно-практической конференции «Исследование, разработка и применение высоких технологий в промышленности»(07-09 января 2006, г. Санкт-Петербург).
Публикации По теме диссертации опубликовано 17 научных работ, из которых: 1 статья в периодических изданиях по списку ВАК, 3 статьи в научных журналах, 2 статьи депонированы в ВИНИТИ, 6 работ в трудах международных научно-технических конференций, 5 работ в трудах Всероссийских научно-технических конференций.
Общая характеристика диссертации. Диссертация состоит из 4 глав, содержит основной текст на 113 с, 48 иллюстраций, список использованных источников из 117 наименований, 1 таблицу.
В первой главе рассмотрены экспериментальные методы исследования низкоразмерных систем. На основе проводимого анализа современных данных об антиферромагнетизме и методах его исследования сформулирован ряд актуальных вопросов изучения квазиодномерных магнитных переходов ферромагнетик-антиферромагнетик. Также анализируется применение модели Изинга к описанию фазовых переходов. Показано, что магнитная нейтронография — практически единственный экспериментальной метод обнаружения и исследования магнитной структуры магнетиков. Из-за трудностей встречающихся в эксперименте при исследовании кинетики низкоразмерных систем был сделан вывод, что детальная информация о магнитной структуре и кинетических свойствах квазиодномерных магнетиков может быть получена при развитии методов компьютерного моделирования указанных систем, с учетом имеющихся экспериментальных данных.
Вторая глава посвящена изучению влияния размеров системы, дальнего взаимодействия, примеси на вид диаграмм основных состояний. Разработан и реализован метод построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм квазиодномерного антиферромагнетика. Рассчитаны изотермические сечения фазовых диаграмм для различных температур, а также фазовые диаграммы напряжение - температура. Разработан программный комплекс, который позволяет строить диаграммы основных состояний, рассчитывать фазовые диаграммы во всех плоскостях энергетических параметров модельного гамильтониана. Проведено исследование фазовых диаграмм в сравнении с диаграммами основных состояний. Исследовано влияние на вид диаграмм температуры, направления процесса, определены области метаста-бильных состояний на фазовых диаграммах, рассмотрены энергетические барьеры при фазовых переходах.
Показано, что при низких температурах фазовые диаграммы при прямом и обратном процессах имеют различный вид, и значительное место на них занимают области метастабильных состояний. При конечных температурах на фазовых диаграммах вблизи границы стабильности некоторых фаз появляются дополнительные области. При увеличении температуры эти дополнительные структуры становятся более стабильными за счет энтропийного фактора.
В главе 3 рассмотрена равновесная статистика квазиодномерного антиферромагнетика в рамках одномерной модели Изинга ограниченного размера с оборванными концами. Проведено исследование поведения термодинамических характеристик системы при изменении температуры и внешнего магнитного поля. Построена модель микроскопического уровня, позволяющая выявить тенденции в изменении критического поведения квазиодномерных структур с внедрением немагнитной примеси в систему. Проведен ана- лиз влияния примеси на поведение теплоемкости системы от температуры для разных значений внешнего магнитного поля. Проведена математическая обработка экспериментальных данных для квазиодномерных антиферромагнетиков и показана зависимость магнитной теплоемкости от температуры CsNiF3 в сравнении с рассматриваемой моделью. Кривая, полученная при компьютерном эксперименте, лежит между теоретическими кривыми для одномерных моделей Изинга и Гейзенберга и лучше соответствует экспериментальным данным.
В четвертой главе разработана и реализована методика определения вероятности реализации магнитных структур, определены области метаста-бильных состояний для фазового перехода ферромагнетик—>антиферромагнетик. Разработана методика расчетов динамических и статических критических индексов для квазиодномерных антиферромагнетиков. На основе построенной микроскопической модели исследовано влияние внешнего магнитного поля и температуры на критические индексы системы. Из математической обработки экспериментальных данных по теплоемкости и восприимчивости были оценены интегралы обменного взаимодействия вторых соседей для CsNiF3 и NaTiSi206.
Значение для практики и теории
При комбинации математической обработки экспериментальных данных и методов моделирования разработаны новые методики изучения низкоразмерных антиферромагнетиков и комплекс компьютерных программ. Получены надежные значения модельных параметров, характеризующих переход ферромагнетик - антиферромагнетик, что существенно для экспериментальной проверки модельных представлений и конструирования новых магнитных материалов.
Показана адекватность предлагаемого подхода для описания магнитных структурных переходов для CsNiF3 и NaTiSi206. Впервые рассчитан динамический критический индекс z для данных образцов. В связи с развитием новых направлений в информационных технологиях, полученные результаты приобретают не только фундаментальное, но и практическое значение.
Личный вклад автора состоит в участии в постановке задач, разработке новых методик изучения низкоразмерных антиферромагнетиков, разработке алгоритмов и программ, проведении математической обработки экспериментальных данных и анализе полученных результатов.
Экспериментальные исследования квазиодномерных антиферромагнетиков
В первой главе рассмотрены методы исследования низкоразмерных систем. На основе проводимого анализа современных данных об антиферромагнетизме и методах его исследования сформулирован ряд актуальных вопросов о моделирование квазиодномерных магнитных переходов ферромагнетик-антиферромагнетик. Также анализируется применение модели Изинга к описанию фазовых переходов.
Одной из наиболее важной проблемой магнетизма является проблема моделирования стабильности магнитных структур [21,66,75-77]. Существуют различные подходы и теории, объясняющие стабильность той или иной магнитной структуры. Условно их можно разделить на три группы: теоретический анализ характеристик фазовой стабильности методами квантовой электронной теории металлического состояния, феноменологическое описание фазового перехода, основанное на термодинамической теории Ландау фазовых переходов 2 рода и соображений симметрии, модельный подход.
Феноменологический подход основан на использовании термодинамических методов. Условие стабильности структуры - минимум свободной энергии Гиббса. Используя данный подход, для расчета магнитной структуры магнетиков, необходимо определять их энергетические характеристики с большой точностью, которую достичь часто не удается. Модельный подход дает более глубокое понимание природы фазовых переходов. Экспериментальные данные обнаруживают огромное количество магнитных структур [21,66], это предполагает существование дальнодействующих сил, природа которых пока не ясна.
Проблема экспериментального и теоретического построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм является одной из центральных проблем экспериментальной физики и теории моделирования поведения материалов [21,75]. Обычно под фазовой диаграммой понимается графическое отображение соотношения термодинамических параметров фаз, находящихся в равновесии при определенных условиях [21].
Для твердых тел при сравнительно низких температурах никогда нет полной уверенности, что магнитные структуры на экспериментальной фазовой диаграмме находится в истинном термодинамическом равновесии.
Преимуществом предложенного в данной работе метода построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм магнетика, является то, что он позволяет рассматривать все возможные конфигурации системы и точно определять магнитную структуру, находящуюся в термодинамическом равновесии.
Первыми попытками описание идеальных одномерных систем были модель Изинга и модель Гейзенберга. Теоретически идеальные одномерные магнитные системы (модель Изинга, ХУ-модель, модель Гейзенберга) не имеют перехода в магнитоупорядоченное состояние при Т 0 К. В то же время реальные кристаллы, в структурах которых существуют цепочки близко расположенных парамагнитных ионов упорядочиваются при конечных, обычно достаточно низких температурах [66].
Слабое межцепочечное взаимодействие обуславливает трехмерный магнитный порядок, и согласно гипотезе универсальности, такие системы независимо от соотношения внутри и межцепочечного обменов J/J должны проявлять критическое поведение, характерное для трехмерных систем. Это утверждение неоднократно проверялось на ряде галоидных соединений с цепочными структурами [66]. В качестве примера можно привести результаты изучения поведения намагниченности в RbNiCb- Данные упругого рассеяния нейтронов, которые привели к значениям /?= 0,30±0,01 отвечают модели Изинга и свидетельствуют о том, что в формировании магнитного порядка этого квазиодномерного антиферромагнетика определяющий вклад вносит анизотропия [78]. Подобные результаты получены и на других квазиодномерных по своей структуре кристаллах [66].
Большинство исследований магнитных свойств квазидвумерных кристаллов состава ВХг проводилось в конце 50-60 годов. В качестве примера можно указать на измерение температурной зависимости теплоемкости СР(Т) для кристалла МпСЬ, СоСЬ, СиСЬ и СгСЬ в диапазоне температур 11-300К [79,80]. Первый из этих кристаллов служил лишь для оценки решеточного вклада в теплоемкость, так как у него магнитные переходы имеют место ниже температуры Т=2 К. В СоСЬ - двумерном антиферромагнетике Изинга наблюдается заметный пик теплоемкости при Т=24,71 К. В двух последних кристаллах из-за кооперативного эффекта Яна-Теллера октаэдры [СиСІб] и [СгСІб] искажаются так, что вместо слоя октаэдров скорее образуются цепочки, тянущиеся вдоль оси b параллельно друг другу [66].
Сильное антиферромагнитное взаимодействие обуславливает ближний магнитный порядок значительно выше TN В обоих этих кристаллах. Наличие ближнего порядка проявляется в зависимости СР(Т) в том, что кривые для СгСЬ и СиСЬ в области температур 10-40 К расположены значительно выше, чем в МпСЬ [66]. Выделение магнитного вклада в теплоемкость для данных кристаллов проведено с использованием зависимости СР(Т) для МпСЬ в качестве меры решеточного вклада при Т Тм. В полном соответствии с теорией проявляется широкий максимум, положение которого может служить для оценки обменного параметра [66].
В последние годы очень интенсивно проводилось изучение критического поведения неупорядоченных систем с замороженными дефектами структуры. Это связанно с тем, что большинство реальных твердых тел содержат замороженные дефекты структуры, присутствие которых влияет на их термодинамические характеристики и, в частности, может существенно сказываться на поведении систем при фазовых переходах [81].
Исследования показали, что присутствие примеси немагнитных атомов в ферро- или антиферромагнитных материалах изменяют критические свойства систем, теплоемкость которых в однородном состоянии испытывает расходимость в критической точке с показателем а 0 [82]. Данному критерию удовлетворяют только системы, эффективный гамильтониан которых вблизи критической точки изоморфен модели Изинга [81].
Значительное число работ [83,84] было посвящено изучению критических свойств модели Изинга с эффектами влияния структурного беспорядка. Для слабо неупорядоченных систем было получено удовлетворительное согласие результатов теоретических расчетов с результатами эксперимента и компьютерного моделирования методом Монте-Карло [81].
Несмотря на интенсивные теоретические и экспериментальные исследования в течение последних двадцати лет низкоразмерных антиферромагнетиков, в настоящее время существует совсем немного установленных фактов о поведении данных систем. Реальными магнитными системами с примесями немагнитных атомов являются антиферромагнетики, в поведении которых, наряду с антиферромагнитным взаимодействием ближайших атомов, проявляются эффекты влияния ферромагнитного взаимодействия атомов, следующих за ближайшими [81].
Диаграммы основных состояний с учетом взаимодействия третьих соседей
Решение одномерной модели Изинга как в отсутствии магнитного поля, так и с его учетом было найдено Е. Изингом в 1925 г. В 1944 г. Л. Онсагер опубликовал работу, содержащую точное решение двумерной проблемы Изинга для квадратной решетки с взаимодействием ближайших соседей в отсутствие магнитного поля. Трехмерная проблема Изинга не может быть решена точно даже в отсутствие магнитного поля. Ее изучение ведется с помощью теории среднего поля [8], разработанных численных методов, а также с помощью методов компьютерного моделирования [77], одним из вариантов которого является метод Монте-Карло.
Изучение методом Монте-Карло (алгоритм Метрополиса) фазовых переходов в простых системах проводится с тем, чтобы ответить на два вопроса: 1) каковы упорядоченные состояния системы и в каком диапазоне полей они устойчивы? 2) какова природа фазового перехода между различными фазами? Существует большое количество данных (например, по теплоемкости, намагниченности, нейтронному рассеянию и т.д.) для многих физических систем которые могут быть сравнены результаты этих расчетов [4]. Метод Монте-Карло в сочетании с моделью Изинга оказался чрезвычайно полезным при исследовании решеточных моделей широкого круга физических систем - бинарных сплавов, магнетиков, жидких кристаллов, сег-нето-и антисегнетоэлектриков и т.д. Чаще всего с помощью метода Монте-Карло исследуются равновесные процессы. Для этого из марковской цепи отбрасывается участок, на котором конфигурации сильно коррелированы. Временной интервал т, измеряемый числом шагов Монте-Карло на узел, на котором конфигурации коррелированы, оценивают различными способами [1-4]. Требуемые физические величины вычисляют для временных интервалов порядка т, а не после каждого шага Монте-Карло на узел. Это позволяет учесть только равновесные состояния. Причем статистика должна быть большой, чтобы время усреднения было много больше времени релаксации. Такой метод в принципе не позволяет рассмотреть неравновесные ме-тастабильные состояния и кинетические явления, которые имеют место в магнитных переходах. В исследовании неравновесных процессов интерес представляет как раз отбрасываемая часть неравновесных конфигураций и соответствующие ей физические величины. Достоверность полученных результатов проверялась использованием различных модификаций метода Монте-Карло [1-4]. Обоснованность применение метода МК к исследованию магнитных переходов в рамках аксиальной модели Изинга, заключается в том, что, во-первых в методе МК заложена зависимость вероятности перехода от температуры, это позволяет учитывать влияние температуры на серии реализующихся в модели магнитных переходов, во-вторых возможен учет энергетических барьеров (разность энергий новой и старой конфигурации), которые свойственны магнитным переходам, это позволяет исследовать метастабиль-ные состояния, в третьих метод МК моделирует динамическую траекторию в фазовом пространстве [1-4,74,75]. Под фазовым пространством мы подразумеваем пространство всех возможных конфигураций (конфигурационное пространство) [75]. В настоящей работе изучение кинетики магнитных переходов ферромагнетик— антиферромагнетик осуществляется на основе развиваемой в [75] обобщенной модели Изинга ограниченного размера, что позволяет провести исследование как равновесных, так и неравновесных превращений при произвольных температурах. Для достижения этой цели решались следующие задачи: 1. Разработать методику исследования и построения фазовых диаграмм одномерного антиферромагнетика при конечных температурах, а также метод расчета вероятности реализации магнитных фаз для выявления всех возможных стабильных и метастабильных магнитных структур, встречающихся в эксперименте. 2. Построить модель микроскопического уровня, которая позволит выявить тенденции в изменении критического поведения квазиодномерных структур с внедрением немагнитной примеси в систему с учетом экспериментальных данных. 3. Усовершенствовать методы компьютерного моделирования ориента ционных фазовых переходов, связанных с перестройкой магнитной структу ры во внешнем магнитном поле. 4. На основе математической обработки экспериментальных данных раз работать методику расчетов динамических и статических критических ин дексов, с целью проверки гипотезы динамического скейлинга для квазиод номерного изинговского антиферромагнетика. Необходимым этапом изучения равновесных и неравновесных магнитных переходов является построение и анализ диаграмм основных состояний. В данной работе на основе обобщенной модели Изинга и метода Монте-Карло предложен метод построения диаграмм основных состояний и фазовых диаграмм квазиодномерного антиферромагнетика с учетом влияния немагнитной примеси и взаимодействия неближайших соседей.
Исследовано влияние температуры на вид фазовых диаграмм, проведен сравнительный анализ фазовых диаграмм и диаграмм основных состояний. Показано, что влияние кинетики и температуры может оказывать решающее значение на вид фазовых диаграмм. Границы могут измениться, некоторые области исчезают, не все переходы, которые возможны на диаграммах основных состояний, реализуются на фазовых диаграммах. Большое место на фазовых диаграммах занимают области метастабильные состояний. Построены диаграммы основных состояний с учетом влияния немагнитного атома.
Метод расчета параметра порядка одномерного антиферромагнетика
Внедрение одного немагнитного атома приводит к существенному изменению вида диаграмм основных состояний. В отсутствии магнитного поля каждое состояние системы двукратно вырождено (одному состоянию отвечает спин направленный вверх, другому спин, направленный вниз) и наиболее выгодное положение немагнитного атома в конце цепочки. При включении поля постепенно становятся выгодными состояния системы с не крайним положением немагнитного атома и преобладанием спинов атомов, ориентированных по полю.
Обсуждая вопрос стабильности магнитных фаз надо иметь в виду и другой аспект. Описанный выше расчет дает нам внутреннюю энергию системы при нулевой температуре для различных фаз. На самом деле важно знать: полную свободную энергию, температуру при которой происходит фазовый переход, наличие потенциальных барьеров, направление процесса, возможные метастабильные состояния.
При конечной температуре возбуждаются колебания решетки, дающие вклад в свободную энергию решетки. С повышением температуры энтропия увеличивается и в результате свободная энергия становится меньше. Появляются устойчивые метастабильные фазы. Явления, связанные с возникновением метастабильных состояний, не могут быть объяснены с чисто термодинамических позиций, они связаны с величинами энергетических барьеров, препятствующих указанным переходам [74]. Поэтому для объяснения ФП необходимо учитывать структурный и кинетический аспекты переходов [75,95,117]. Была развита следующая методика построения фазовых диаграмм для одномерного антиферромагнетика.
Алгоритм построения фазовых диаграмм для одномерного антиферромагнетика / Задать начальные параметры hJ2 постоянные параметры N, в, nmcs, Q, пределы и шаг изменения параметров 2 Задать начальную конфигурацию (стабильную на ДОС одномерного антиферромагнетика при этих параметрах) 3 Проделать nmcs шагов Монте-Карло на узел 3.1 Вычислить энергию конфигурации Ej 3.2 Выбрать случайным образом узел цепочки и изменить состояние на нем 3.3 Вычислить энергию новой конфигурации Е2, найти разность энергий AE=E2-Ej 3.4 Используя функцию Метрополией найти вероятность перехода W 3.5 Генерировать случайное число R равномерно распределенное на отрезке Re[0;l] 3.6 Если W R, то принять новую конфигурацию, иначе сохранить старую 3.7 Повторить пункты 3.1.-3.6. nmcs раз 4 Запомнить последнюю реализовавшуюся магнитную структуру и занести ее в одномерный массив №1 5 Повторить пункты 2-4 нужное количество опытов (Q) 6 Из всех структур массива №1 выбрать реализующуюся чаще других и занести ее в двумерный массив №2 и сопоставить ее точке на фазовой диаграмме 7 Изменить значение параметра h, с некоторым шагом Ah 8 Повторять пункты 3-6, пока h. не достигнет предельного значения (И. є[-2;2]) 9 Изменить J2, повторить пункты 2-7, пока J2 не достигнет предельного значения (J2 є[-2;2]). Моделирование проводилось с помощью метода Монте-Карло. Обоснованность применение метода МК к исследованию магнитных переходов в рамках обобщенной модели Изинга, заключается в том, что в методе МК заложена зависимость вероятности перехода от температуры, что позволяет учитывать влияние температуры на серии реализующихся в модели конфигураций, учет энергетических барьеров (разность энергий новой и старой конфигурации). Это позволяет исследовать метастабильные состояния. Моделировались такие изотермические процессы, при которых внешнее магнитное поле изменяется (увеличивается или уменьшается) через определенное количество шагов (nmcs), а энергия обменного взаимодействия между вторыми соседями остается неизменной. Если внешнее магнитное поле уменьшается, то такой процесс будем называть обратным, если увеличивается - прямым. После Q - опытов, получим Q магнитных фаз, среди которых выбирается фаза появляющаяся чаще других, она и будет стабильна (или метастабильна) в данной точке диаграммы. Все остальные параметры постоянны, температура отлична от нуля. Таким образам на фазовой диаграмме изображаются вертикальные процессы независящие друг от друга. Кроме магнитных систем данная модель может описывать кинетические особенности политипных превращений [75,95-100]. Такой подход, позволяет определять: влияние температуры, при которой происходит процесс; наличие потенциальных барьеров; промежуточные фазы при переходах.
В результате моделирования обнаружилось, что на вид фазовой диаграммы влияет направление процесса и температура, при которой происходит данный процесс. При уменьшении внешнего магнитного поля от h=2 до h=-2 переход между ферромагнитной конфигурацией ориентированной по полю и антиферромагнитной конфигурацией задерживается (0- 85 рис. 2.41а). Ширина области с ферромагнитной конфигурацией ориентированной по полю занимает больший диапазон на фазовой диаграмме, по сравнению с ДОС. Увеличение температуры влияет на значения внешнего магнитного поля, при котором начинается переход ферромагнетик-антиферромагнетик. При сравнительно высоких температурах (9 =0.3) переход происходит в области высоких полей. Чем меньше температура, тем граница перехода все больше уходит в область низких полей. Из рис. 2.4.1 видно, что положение точки перехода на фазовых диаграммах существенно зависит от значения энергии обменного взаимодействия вторых соседей, чем больше І2 тем значение h в точке ФП все меньше.
При конечных температурах на фазовых диаграммах в области границы стабильности некоторых фаз появляются дополнительные области фер-римагнитных метастабильных состояний (165,183 на рис. 2.4.1). При увеличении температуры эти дополнительные магнитные фазы исчезают, и фазовая диаграмма становится все более похожей на ДОС (рис. 2.4.1).
Методика расчета динамического критического индекса Z при фазовых переходах ферромагнетик—антиферромагнетик
Определенная по этим точкам температура максимума статической магнитной восприимчивости системы х оказалась различной для разных N. По сравнению с теплоемкостью максимум магнитной восприимчивости по температуре сдвигается в сторону меньших температур для малых N.
Построена модель микроскопического уровня, позволяющая выявить тенденции в изменении критического поведения квазиодномерных структур с внедрением немагнитной примеси в систему. Этим методом проведено исследование поведения термодинамических характеристик системы при изменении температуры и внешнего магнитного поля. Проведена математическая обработка экспериментальных данных для квазиодномерных антиферромагнетиков.
Из анализа изотерм теплоемкости в рамках развиваемого метода был сделан вывод, что положение точки максимума теплоемкости низкоразмерного изинговского антиферромагнетика существенно зависит от значения напряженности внешнего магнитного поля.
С добавлением примеси в систему появляется дополнительный максимум теплоемкости. Экспериментально также наблюдается два максимума теплоемкости у квазиодномерных магнетиков (К.С. Александров и др., Красноярск). На рис. 3.1.5, как пример квазиодномерного антиферромагнетика, показана зависимость магнитной теплоемкости от температуры CsNiF3 в сравнении с рассматриваемой моделью. Кривая, полученная при компьютерном эксперименте, лежит между теоретическими кривыми для одномерных моделей Изинга и Гейзенберга и лучше соответствует экспериментальным данным, так как там не отражен дополнительный максимум теплоемкости.
Рассчитан критический индекс теплоемкости а. Критический индекс теплоемкости а растет при увеличении температуры и размеров системы [107,109]. В области низких температур значения критического индекса теплоемкости стремятся к нулю.
В данной главе разработана и реализована методика определения вероятности реализации магнитных структур. Разработана методика расчетов динамических и статических критических индексов для квазиодномерных антиферромагнетиков. На основе построенной микроскопической модели исследовано влияние внешнего магнитного поля и температуры на критические индексы системы. Из математической обработки экспериментальных данных по теплоемкости и восприимчивости были оценены интегралы обменного взаимодействия вторых соседей для CsNiF3 и NaTiSi206.
Методом Монте-Карло используя алгоритм Метрополиса, проводилось моделирование определения вероятности при определенных энергетических параметрах и температуры. Методика определения вероятности существования магнитных структур аналогична методике определения вероятности для политипных структур из работы [96].
При данном наборе энергетических параметров проделывается определенное количество шагов Монте-Карло на узел (nmcs), на последнем шаге берется получившаяся конфигурация (и она в последствии станет начальной для нового набора параметров). Процедура повторяется многократно. Затем, изменяем, значение интересующего нас параметра и опять проделываем nmcs шагов. Моделируется процесс при изменении какого-либо параметра. Таким образом, при каждом наборе энергетических параметров получаем набор магнитных структур. По этому набору можно определить вероятность реализации любой структуры, как отношение количества данной структуры в наборе к полному числу структур (классическое определение вероятности). Усреднение проводится по многократному повторению одного и того же процесса. Моделировался обратный процесс (внешнее магнитное поле уменьшалось в интервале от h=2 до h=0 с шагом dh=0.1).
На рис. 4.1.1,2 показаны зависимости вероятности ферромагнитной структуры (0), от внешнего магнитного поля, рассчитанных для разных значений І2- При моделировании Методом Монте-Карло вероятность ферромагнитной структуры (0) для низких температур рис. 4.1.1 в значительном интервале h от 2 до 0.8 остается равной единице (W=l), то есть переход ферромагнетик - антиферромагнетик сильно затягивается по значению напряженности внешнего магнитного поля. Чем больше значение энергии обменного взаимодействия вторых соседей по модулю 1г , тем переходы Ф-АФ все более затягиваются. Увеличение температуры аналогично снижению потенциальных барьеров, поэтому при увеличении температуры затягивание переходов будет гораздо меньше (рис. 4.1.2).
На фазовых диаграммах приведены магнитные структуры, реализующиеся чаще других, но насколько стабильна магнитная фаза, по фазовой диаграмме определить невозможно. Для этого необходимо знать вероятности стабильности структур, которые зависят от температуры.
На рис. 4.1.3-4, показаны зависимости вероятности антиферромагнитной структуры (85), от внешнего магнитного поля, рассчитанных для разных значений J2.
