Введение к работе
Актуальность проблемы. Облучение твердых тел высокоэнергетичными заряженными частицами, как известно, приводит к изменению их физико-механических свойств, влияет на протекающие в них процессы, вызывает фазово-структурные превращения и т.д. Особое место при этом занимает воздействие на вещества осколков деления ядер. Осколки деления (ОД) - это тяжелые многозарядные ионы, обладающие массой (72+161) а.е.м., эффективным зарядом порядка +(20-^22) и большой кинетической энергией (0,5-rl) МэВ/нуклон. Для них характерны аномально высокие
[до 104 эв/Л) удельные потери энергии на упругие и неупругие столкновения с атомами в твердых телах. Торможение осколков и передача их кинетической энергии атомам вещества вызывает ряд макроскопических явлений: ионизацию и возбуждение атомов; усиление теплового движения; образование различного рода дефектов в кристаллической структуре. Эти явления в той или иной степени связаны друг с другом - возможны их взаимопереходы во время движения осколка или после его остановки (время торможения осколков в твердых телах составляет порядка Ю-'2 с). Передача энергии осуществляется в результате взаимодействия осколка с электронами и ядрами атомов вещества. Вследствие огромной энергии и большого заряда ОД создают треки, которые легко наблюдаются в электронном микроскопе, благодаря высокой плотности создаваемых дефектов вдоль пробега ОД.
При разработке прикладных аспектов радиационной физики часто эывает необходим учет взаимодействия осколков деления с веществом. Исследования объемных радиационных эффектов от ОД в делящихся и конструкционных материалах актуальны и в настоящее время. В атомной энергетике интерес к вопросам взаимодействия ОД с веществом и их последствиям, в первую очередь, связан с поведением тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) при длительной их эксплуатации, когда решение проблемы радиационного распухания оболочек топлива, утечки продуктов деления (ПД) через материал оболочки, коррозионных процессов, происходящих во внутренних сторонах стенки ТВЭЛов и др. играет важную роль для обеспечения безопасности реакторных установок. Оценка времени выхода ПД через материал оболочки топлива особенно актуальна для микротепловыделяющих элементов высокотемпературных газовых реакторов при выборе материалов многослойных защитных покрытий.
Существуют проекты ядерных установок (ЯУ), в которых предполагается использовать ядерное топливо без оболочки. Такая
схема ЯУ позволяет непосредственно, минуя стадию преобразовани кинетической энергии ОД в тепло, использовать эту энергию дл осуществления необходимых химических реакций, накопления заряд; в высоковольтных ядерных преобразователях (ВЯП), для ядерної накачки рабочей среды лазеров и т.п. Так, в хемоядерных реакторах где предполагается осуществлять энергоемкие раднационно химические процессы с использованием ОД, топливные элемент* (хемоядерные элементы), помимо поддержания цепной реакции должны выполнять также и специальную функцию по инжекции ОД і рабочую среду. Для таких установок очевидной, нуждающейся і решении проблемой, является распыление топлива и защитной покрытия, загрязнение продуктов синтеза и окружающей средь радиоактивными ПД. При этом проблема распыления материал; осколками деления предстает в ином свете и нуждается і дополнительных исследованиях, в частности, в изучении кинетикі распыления при длительном облучении и поиске материалов дл: защитных покрытий.
В процессе бомбардировки вещества осколками деления с ег< поверхности эмиттируются вторичные частицы, выход которых связаі с энергетическими потерями налетающей частицы в результат упругого или неупругого взаимодействия с атомами вещества. Ні основании имеющихся экспериментальных результатов можж утверждать, что выходы вторичных частиц в вьісокознергетичноі области энергии ( Мэв-ных энергий) связаны с электронныи торможением. Вопрос о том, что какая доля энергии первичных ИОНО! и каким образом передается из электронной подсистемы в решетку і вызывает процесс эмиссии вторичных частиц, до сих пор остаетс: нерешенным. В этой связи перспективным является разработю методики изучения выхода вторичных частиц в зависимости о-энергии первичных ионов, угла падения, состояния поверхносп бомбардируемой мишени и др. и создание для этих исследованиі времяпролетного десорбционного спектрометра с возбуждешш вторичных частиц осколками деления. Такой спектрометр имеет такж> чисто практическое применение в биологии, хнмш высокомолекулярных органических соединений, при исследованиі неизвестных токсических веществ, при анализе и идентификащн больших молекулярных масс для определения структуры и построени: формулы синтезированных веществ. Достоинствами такоп спектрометра при использовании его в решении указанны: прикладных задач являются теоретически неограниченный верхній диапазон регистрируемых масс, что особенно важно при регистрацш кластерных ионов, высокая светосила и информативность возможность раздельной регистрации положительных і отрицательных вторичных ионов.
Таким образом, несмотря на достигнутый высокий уровень знаний природы взаимодействия ОД с веществом и успешное использование полученных знаний в различных областях науки и техники, необходимость дальнейшего совершенствования ядерной техники выдвинула целый ряд новых прикладных задач, требующих экспериментального изучения процессов имплантации и диффузии ПД в различных материалах, кинетики распыления материалов, прохождение ОД через поверхность твердых тел и их последствии, а также механизма взаимодействия ОД с веществом. Разрешение этих практически важных вопросов имеет большое научное значение, т.к. может дать дополнительные сведения о физике радиационных процессов, протекающих при прохождении ОД в твердых телах. В то же время ясно, что решения перечисленных научных задач невозможно без создания мощной исследовательской базы, включающей новые методы и научное оборудование.
Из вышеизложенного следует, что настоящая работа, направленная на разработку методов исследования и новых методических подходов в изучении особенностей взаимодействия осколков деления с материалами, развитие экспериментальной базы и использование полученных экспериментальных результатов для решения указанных прикладных проблем, является своевременной и актуальной.
Цель настоящей диссертационной работы - разработка и создание специальной методической и аппаратурной базы для комплексного исследования воздействия осколков деления на реакторные материалы и связанные с ними процессы диффузии и массопереноса, влияющих на утечку продуктов деления из материалов оболочек тепловыделяющих элементов, распыления материалов, выявления механизмов взаимодействия осколков деления с веществом; изучение особенностей радиационных повреждений под действием осколков деления, зависимостей диффузионных характеристик продуктов деления от дозы облучения осколками, кинетики распыления материалов в условиях облучения осколками деления и использование полученных результатов в решении прикладных проблем.
Научная новизна работы заключается в том, что впервые получены следующие научные результаты:
а) Разработан новый методический подход к послойному анализу профилей ПД, имплантированных в различные реакторные материалы, заключающийся в том, что на одном образце в одних и тех же экспериментальных условиях одновременно и независимо определяются коэффициенты диффузии многих продуктов деления. В рамках этого подхода:
-
установлено, что с увеличением дозы облучения материалов осколками деления происходит изменение профиля концентраций внедренных продуктов деления;
-
проведено изучение пространственного распределения радиационных повреждений, показавшее, что в случае облучения осколками деления имеют место запробежные эффекты, когда дефектная структура наблюдается далеко за пределами мест их остановки.
-
определены параметры диффузии (Б7фф, D^, ()эфф) продуктов деления в Mo, W, РуС, SiC и их зависимости от дозы облучения осколками деления; электронномикроскопически исследована и смоделирована расчетным путем эволюция порообразования в зоне внедрения^ ОД; проведенный анализ полученных данных показал, что уменьшение параметров диффузии ПД в Мо с дозой облучения осколками обусловлено захватом диффундирующих
. атомов ПД радиационными дефектами.
б) Однозначно установлено, что повреждения от осколков деления
имеют преимущественно кластерную структуру вакансионного типа.
Этот вывод основан на результатах исследования термодесорбции
гелия из молибдена, облученного осколками деления, на
разработанном и созданном автором высокочувствительном
термодесорбционном спектрометре.
в) Разработана методика расчета количества накопленных
продуктов деления вне оболочки тепловыделяющего элемента за счет
их диффузионного выхода через оболочку в процессе генерации
осколков деления.
г) Разработан метод исследования кинетики распыления
материалов от осколков деления в активной зоне реактора ВВР-К,
суть которого заключается в том, что при одинаковых условиях.
внутриреакторного эксперимента одновременно изучается распыление
разных по своим электрофизическим свойствам матеіриалов: закись
урана - диэлектрик и пленка из золота - проводник от флюенса
осколков деления. Установлено принципиальное различие механизмов
распыления ІІзОх и Аи. В случае ІІзОв имеет место неупругий механизм
распыления. Немонотонная зависимость коэффициента распыления
пленки Аи от дозы облучения осколками деления свидетельствует, что
механизм распыления пленки изменяется в зависимости от ее
структурного состояния.
д) Разработана методика исследования выходных характеристик
вторичных частиц (электронов, ионов, атомов), эмиттируемых из
твердого тела при бомбардировке его поверхности осколками деления
для получения информации о механизмах взаимодействия ОД с
веществом на основе созданного времяпролетного десорбционного
спектрометра с возбуждением вторичных частиц осколками деления.
Практическая ценность результатов диссертационной работы:
а) Разработанные методики для исследования процессов диффузии,
газовыделення и распыления в различных материалах, подверженных
облучению осколками деления, и полученные с их помощью
результаты используются на экспериментальной базе реакторного
комплекса ВВР-К, а также внедрены в Физико-энергетическом
институте (г. Обнинск), Подольском научно-исследовательском
технологическом институте (г. Подольск), НПО «Энергия» (г.
Москва), Институте теоретической и экспериментальной физики (г.
Москва).
б) Разработанный термодесорбционный спектрометр высокой
чувствительности (109 атомов по гелию) используется для
исследований энергетических состояний дефектов и их идентификации
в поверхностных слоях материалов, а также и для исследования
процессов спекания ядерного топлива АЭС, который выпускается
Ульбинским машиностроительным заводом (Восточно- Казахстанская
обл.).
в) На основе экспериментального изучения распределения
продуктов деления в оболочке отработанного ядерного топлива
(ОЯТ) реактора ВВР-К проведена оценка их диффузионного выхода из
алюминиевой оболочки ТВЭЛа. Сделан практически важный для
радиационной безопасности вывод о том, что при сухом способе
хранения ОЯТ в условиях, обеспечивающих поддержание
температуры стенки отработавшей тепловыделяющей сборки не выше
70"С, вкладом диффузионного выхода ПД можно пренебречь.
г) Подавление распыления урана путем покрытия его тонким слоем
золота и установленная для этого покрытия предельная доза
облучения осколками (1012 оск/см2), до которой данное покрытие
сдерживает распыление урана, используется в экспериментах, когда к
рабочей среде предъявляются повышенные требования относительно
ее загрязнения делящимся веществом.
д) Созданный времяпролетный десорбционный спектрометр с
возбуждением и ионизацией вторичных частиц осколками деления
используется в Институте атомной энергии НЯЦ РК в научных
исследованиях по изучению закономерностей эмиссии вторичных
частиц и в практических целях в химии, биологии, медицине для масс-
спектрометрического анализа высокомолекулярных термически
нестабильных соединений. Применение спектрометра в указанных
областях позволяет: 1) использовать относительно дешевый источник
тяжелых ионов, 2) улучшить экспрессность масс-спектромстрических
измерений, 3) увеличить диапазон анализируемых масс, 4)
существенно уменьшить трудоемкость процесса установления
структуры сложных веществ за счет исключения ряда промежуточных
стадий химического анализа.
Основные положения диссертации, выносимые на защиту: .
а) Разработанный и созданный комплекс методик и установок для
комплексного экспериментального исследования процессов диффузии,
распыления, термодесорбции в материалах и проведения реакторных
экспериментов с осколками деления, включающий :
-
новый методический подход к послойному анализу пространственного распределения продуктов деления в различных материалах,
-
методики приготовления источников осколков деления и образцов,
-
методику прецизионного определения параметров диффузии продуктов деления в реакторных материалах,
-
методику расчета количества накопленных продуктов деления вне оболочки тепловыделяющего элемента за счет их диффузионного выхода в процессе генерации осколков деления,
-
методику и экспериментальные сборки для исследования кинетики распыления материалов осколками деления в активной зоне реактора ВВР-К,
-
устройства для высоковакуумного и высокотемпературного отжига образцов,
-
устройства для термо-механической и электрохимической обработки радиоактивных образцов,
-
высокочувствительный термодесорбционный спектрометр,
-
времяпролетный десорбционный спектрометр с возбуждением вторичных частиц осколками деления.
б) Экспериментальные результаты по исследованию диффузии
продуктов деления в реакторных материалах, в частности,
способность осколков деления каналировать, а также образовывать
радиационные дефекты в молибдене на глубинах далеких от места
остановки осколка деления, замедление послерадиационной диффузии
продуктов деления в молибдене с ростом дозы облучения осколками
деления, склонность некоторых продуктов деления к сегрегации на
внешней поверхности пиролнтнческого углерода и накоплению возле
границы раздела пиролитический углерод-графит.
в) Результаты экспериментов и расчетов по утечке продуктов
деления из оболочек отработанного ядерного толлива(ОЯТ),
показывающие, что при условии соблюдения заданного
температурного режима охлаждения тепловыделяющих сборок, выход
продуктов деления за счет диффузии не оказывает влияния на
радиационную безопасность сухого хранилища ОЯТ.
г) Экспериментальные результаты по исследованию кинетики
распыления материалов под действием облучения осколками деления,
согласно которым установлено принципиальное различие механизмов
распыления закиси урана и пленки из золота.
Созданный экспериментальный автоматизированный комплекс :тановок, методик, разработок и совокупность полученных в иссертацип научных результатов, а также сформулированные на их :нове выводы и положения можно квалифицировать как новое рупное достижение в развитии методической и экспериментальной азы для комплексного исследования взаимодействия осколков гления с конструкционными материалами ядерно-энергетических :тановок.
Апробация работы: Основные результаты диссертационной работы экладывались и обсуждались на Всесоюзных совещаниях по эординацнн НИР на ядерных реакторах (Алма-Ата, 1974, 1982; омск, 19S4: Дмитровград. 1986), Всесоюзной конференции по адиационной физике твердого тела (Харьков, 1976), Всесоюзных колах по радиационной физике металлов (Бакуриани, 1978. 1986, ?88; Алушта, 1979). Всесоюзных совещаниях "Радиационные дефекты металлах" (Алма-Ата, 1980, 1983, 1986). 16-м заседании отраслевого :минара "Проблемы отработки ТВЭЛов на основе мнкроТВЭЛов для ТГР" (Подольск, 1987), Всесоюзном семинаре "Методика и техника :анторных и послереакторных экспериментов в радиационном атериаловеденнн (Днмитровград, 1984), 16-м Всесоюзном совещании э физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, )Щ, Всесоюзной конференции по теоретической и прикладной здиационной химии (Обнинск, 1984), 7-й Всесоюзной конференции взаимодействие атомных частиц с твердым телом" (Минвуз, Минск, ?84), советско-японском семинаре по топливным элементам и эшшвным композициям ВТГР (Токио, 1987), 5-ом Всесоюзном їмшіаре но вторичной ионной и иоино-фотонпой эмиссии .Харьков, 1988г). Всесоюзной школе «Диффузия и дефекты» ( Нижний Новгород, 1989г.), Международной конференции «Physics of radiation Effects in Metals», (Венгрия, 1991 г.). Международной :іучно-практической конференции «Ядерная энергетика и Республике азахстаи. Перспективы развития»(г.Актау, 1996г.).
Основные результаты работы опубликованы в 32 работах.
Структура диссертации. Работа состоит из введения, семи разделов, которых приведены результаты исследований, заключения, списка люльзованпых источников и приложения. В каждом разделе дастся ірактернстика современного состояния рассматриваемой конкретной роблемы н обоснование постановки задачи. Основные результаты іссертации указаны в выводах к отдельным разделам, наиболее шествепные пі них обобщены в заключении.
Диссертация изложена на 198 страницах машинописно!о текста. >держнт 8 таблиц, 93 рисунков, список литературы состоит in 23! .именований.
