Введение к работе
Првппосылки постановки работы и актуальность темы. Антропогенное воздействие на внешнюю среду обусловило в последние десятилетия двадцатого века интенсивное развитие экологии как важнейшей составной части наук о Земле. Опираясь на достижения фундаментальных исследований процессов циркуляции водной и воздушной оболочек планеты экология использует при изучении водообмена трассеры, среди которых тритиевая и дейтериевая метки молекул воды (НТО, НДО) могут считаться наиболее информативными благодаря близости своих физических и химических свойств к свойствам основной молекулы воды (ННО). Эти метки идеальным образом описывают траектории переноса водных. а воздушных масс, транспортирующих радиоактивные, химические и иные пол-лютанты от источников их поступления в водную и воздушную оболочки.
Изучение процессов формирования полей концентрации этих водных трассеров стало актуальной задачей естествознания со времени обнаружения их в природных водах (Libby, Urey) и стимулировало разработку прецизионных измерительных систем для регистрации малых концентраций космогенвого трития и дейтерия в природе (на уровне 1 молекулы *Н НО (НТО) на 10 Н^О и 1 молекулы 'h2HO(HDO) на 6000 HjO). Эти задачи и другие связанные с обозначенной проблемой вопросы и являются предметом рассмотрения представляемой работы.
Природные процессы образования космогенного трития были нарушены начиная с 1951 года первыми термоядерными испытаниями в атмосфере, что изменило баланс трития на Земле на 2-3 порядка ко времени заключения Договора о нераспространении ядерных взрывов в трех средах в 1963 году (по некоторым оценкам в атмосферу было выделено до 500 кг тритяевой воды). Появился атмосферный источник антропогенного трития, его систематическими измерениями в атмосферных осадках в Северной Америке (США и Канаде) впервые занялись W.Libby и R.Brown, а в Евразия (в пределах СССР), судя по опубликованным к концу 50-х годов данным, автор диссертационной работы.
Несмотря на имевшиеся в литературе к середине пятидесятых годов, обширные данные о содержании дейтерия в природных водах Североамериканских штатов (I.Freedman, H.Craig et al), полученные масс-спехтральными методами, представления о'распределении дейтерия в водах нашего континента - в пределах СССР -(данные плотностных методов) носили противоречивый характер и, как оказалось впоследствии, были просто ошибочными. Не были разработаны надежные методы анализа дейтерия в природных водах, не изучены процессы разделения их изотопных разновидностей в природных водных объектах страны (подземные и поверхностных воды, бессточные озера и т.д.). Это явилось источником многих заблуждений в изучении природных вод: "прогноз" наличия тяжелой воды в глубинных слоях озера Байкал в предположении существования гравитационного разделения изотопов водорода, существование солевого изотопного эффекта, приводящего якобы к смене знака коэффициента разделения при испарении из насыщенного раствора морской воды (рапы) и т.д. Требовались серьезные экспериментальные исследования эффектов разделения изотопов водорода в природных и лабораторных условиях, а также широкомасштабные экспедиционные работы и наблюдения за распределением дейтерия и трития в природных водах (для разработки методов геохимических методов поисков нефти и газа, а также для решения ряда прикладных и экологических задач, связанных с водообменом в земной коре и в поверхностных водах).
В океанологии трассерные методы (в том числе, изотоповодородные) изучения циркуляции вод, процессов взаимодействия атмосферы и океана, вихреоб-
разования и других механизмов водообмена оказались чрезвычайно полезными, что стимулировало развитие этих индикаторных методов и проведение широкомасштабных исследований в рамках ряда государственных' и международных проектов, таких как "Южный океан", "Разрезы", ДЮМАНД ВЕСТППАК программы "Мировой океан", Советские Антарктические и Арктические экспедиции и др, а также GEOSECS-Геохимические разрезы, World Ocean Circulation Experiment-BOCE, в большинстве которых на разных этапах принимал участие автор работы с сотрудниками лаборатории.
Особое место трития в радиоэкологических исследованиях обусловлено как необходимостью контроля за радиоактивным загрязнением внешней среды этим опасным радионуклидом, так и возможностью прослеживания с его помощью траекторий переноса загрязненых вод.экспериментальной проверки теоретических моделей (верификации) прогноза радиоактивного загрязнения акваторий и территорий с потенциальными источниками радиоактивных инцидентов (АЭС, береговые базы и ремонтные предприятия для обслуживания атомного флота,предприятия топливного цикла и хранилища радиоактивных отходов разного уровня опасности) .Данная проблема стала особенно актуальной в последнее время и явилась предметом специальных исследований, освещенных в предлагаемой работе.
Цель работы. Целью выполненного цикла исследований была разработка физических основ и методов использования изотоповодородных трассеров в изучении циркуляции вод Мирового океана и суши и решения ряда прикладных и экологических проблем. Цикл этих работ предусматривал:
разработку и создание прецизионных высокочувствительных измерительных систем стационарного и судового исполнения для анализа трития, а в связи с отсутствием в стране прецизионных водородных масс-спектрометров и валюты для их приобретения;
создание прямого фотонейтронного высокопроизводительного метода для анализа НДО в водах и нефтях вместо существовавших плотностных;
исследование пространственно-временного распределения трития и дейтерия в атмосферных осадках (дожде и снеге), речных и озерных водах, грунтовых и подземных водах различного Типа (из зон свободного и затрудненного водобмена,различной минерализации, метеорного и вулканического происхождения) и, наконец, в морских и океанических водах ( (в поверхностных и глубинных слоях);
установление основных физико-химических процессов, ответственных за формирование изотопного состава изучаемых водных объектов (в том числе.процессов разделения изотопов водорода) на основе физического моделирования в лабораторных условиях и анализа данных наблюдений в натурных условиях;
разработку методик количественной оценки характеристик массообмена различных водных объектов естественного и искуственного происхождения для последующего применения их как в интересах фундамеиталных наук о Земле, так и для решения прикладных и экологических проблем;
апробацию разработанных методов при решения региональных радиоэкологических проблем, включая изучение радиационного состояния дальневосточных морей в условиях нормальной эксплуатации ядерно-энергетических установок в этом регионе и в аварийных ситуациях;
- изучение закономерностей изменчивости тритиевого фона атмосферных
осадков и гидрометеорологических характеристик Дальневосточного ре-
гиона и создание тритиевой региональной системы контроля в 80-е годы за атмосферными и подземными ядерными взрывами.
Научная новизна и практический ценность работы.Решение перечисленных и других задач открыло новые возможности исследования циркуляции природных вод с помощью НТО и HDO в гидрологии, метеорологии, океанологии, и для решения прикладных задач и проблем радиоэкологии.
Создан автоматизированный тритиевый измерительный комплекс для массовых прецизионных измерений трития с чувствительностью до 4 мБк/л или 0,03 ТЕ при счете пробы воды за 1000 мин. с надежностью 97,5% и предварительном электролитическом обогащении в 100 раз, что является наивысшим достижением для радиометрического метода измерения трития.
Разработан макет судового измерительного тритиевого комплекса , не имеющий аналогов в мире.
Измерен выход нейтронов при электролизе тяжелой воды (электроды: Ni-Pd, Pt,Ti} пропорциональным метановым счетчиком (в составе тритиевого комплекса), показано отсутствие "холодного" синтеза при чувствительности обнаружения нейтронного потока с надежностью 0,999 и превышении чувствительности в опытах Флейшмана и Понса на 16 порядков.
Опровергнута гипотеза Джонса о мантийном происхождении трития на дне океана благодаря "холодному" синтезу и обосновано применение тритиевого трассера для индикации Североатлантических глубинных вод, формирующихся в зоне опускания поверхностных вод в Северной Атлантике. .
Разработан многокомпонентный изотопный балансовый метод изучения водных объектов, основанный на стохастичности процессов выпадения изотопных разновидностей воды в виде атмосферных осадков и позволяющий получить такие характеристики водообмена, как времена добегания, передаточные коэффициенты влияния зон питания на источники (родники) и т.д.
Установлено превалирующее влияние на формирование распределения дейтерия в природных водах Земли процессов фракционирования при фазовых переходах и решающее влияние молекулярного обмена атмосферной влаги с открытой водной поверхностью (поток порядка 10 мкг/см /с) на содержание трития в верхнем слое озер, морей и океанов. Этим объясняется"экранирующий" эффект континентов, важный при интерпретации впервые полученного для средних широт Евроазиатского континента (в пределах СССР) куполообразного распределения трития в атмосферных осадках.
Выявлена крупномасштабная неоднородность в распределении трития и дейтерия в водной толще северной, центральной и южной котловин озера Байкал (наличие застойных зон и зон быстрого водообмена), имеющая важное значение для оценки экологического ущерба озеру от промышленных стоков целлюлозно-бумажных комбинатов, расположенных в зоне его водосбора.
Впервые обнаружена ветвь Аляскинского течения юго-западного направления в зимне-весенний (обратного летнему) и построена новая схема циркуляции' вод Чукотского моря для этого сезона.
На основе обнаруженных тритиевых аномалий в глубинных водах африканского и австрало-новозеландского секторов циркумполярного течения, предложена гипотеза более, чем на порядок, быстрого переноса североатлантических вод (со скоростями З-б см/сек) в системе указанного течения, чем это было принято ранее.
На базе сезонных наблюдений за распределением трития в атмосферных осадках и метеохарактеристик Дальневосточного региона впервые разработана методология оперативного контроля ядерных взрывов в КНР по индивидуальным
осадкам этого региона н на акваториях прилегающих морей и создана оптимальная сеть тритневого контроля.
Впервые изучена межсезонная изменчивость гидрологических характеристик одновременно с распределением трития в Уссурийском заливе Японского моря и развита методология прогноза распространения поллютантов от их источников на дне или в сбросах на основе численного моделирования и трассерных методов исследования процессов загрязнения мелкого моря.
Показана практическая значимость развитой методологии для научных исследований и радиоэкологических работ в зонах повышенного риска (АЭС, ремонтные предприятия и базы по обслуживанию атомного флота и т.д.), а также для решения прикладных задач.связанкых с водообменом.
Указанные работы были сделаны либо впервые в мировой практике,либо паралелльно, но независимо от аналогичных исследований за рубежом.
В результате выполненного автором цикла работ в 1956-1986 гг. создано новое направление - использование НТО и HDO в научных исследованиях и народном хозяйстве страны.
Результаты выполненных работ по созданию методологии и физико-технических основ указанного направления внедрены в практику отраслевых институтов и научных органвзаи;:й РАН, а также промышленных предприятий, где впервые в мировой праї ї.-їз применялся метод трассирования природных вод по тритию:
при контроле внутршсонтурного заводнения нефтяных месторождений (Октябрьского, Карабулах-Ачалухи Грозненской нефтеносной провинции, 1956-1958 гг.);
при контроле поддержания пластового давления и контроле законтурного заводнения на крупнейших нефтяных месторождениях (Ромашкино Вол-го-Уральской нефтеносной провинции, середина 60-х гг.);
при контроле обводнения шахт, рудников и горных выработок на месторождениях -каменного угля, железной руды, слюды и других полезных ископаемых (Интинское и Воркутинское месторождения Печорского каменноугольного месторождения, 1962-1964 гг.; открытые карьеры Соко-ловско-Сарбайского железорудного бассейна, 1962-1963 гг.; Слюдянское месторождение флогопита в Иркутской области, начало 60-х гг.);
при оценке запасов грунтовых вод (бассейн р.Москвы, 1959-1969 гг.), пресных напорных вод артезианских бассейнов в экономически развитых районах с засушливым климатом (зона Арагац в Армении и бассейн Каменной степи в Воронежской области, 1970-1973 гг.);
при реализации заданий директивных органов по созданию службы трити-евого контроля Дальневосточного региона (1979-1983 г.г.);
при выборе площадки берегового расположения под строительство Приморской АЭС с целью оценки возможного ущерба природным водам в нормальных и аварийных ситуациях (1989-1990 г.г.)
^прпйяпия ряйгпы. Предлагаемая работа составлена по материалам более, чем 120 шучных публикаций. Часть вопросов по рассматриваемой работе явилась предметом кандидатских диссертаций, выполненных аспирантами и соискателями в лабораториях, возглавлявшихся автором, под его руководством или «(руководством. Основные результаты работы были представлены в разное время в виде оригинальных сообщений, обзорных и, так называемых, приглашенных докладов на Международных конгрессах (Москва-1968, Хабаровск-1979, New ZeaIand-1982, SeouI-1987), Международных конференциях (Genewa-1960, Leipzig-1965, Taipei-1992, Seoul-1992, Sydney-1994), симпозиумах (Vienoa-
1966, Vienna-1970, Moscow-1969, Moscow-1972, TbiIisy-1975, Moscow-1983, Murmansk-1990), а также на Всесоюзных съездах, конференциях, симпозиумах, совещениях.
Частично результаты работы отражены в коллективных монографиях:
- "Мировой водный баланс и водные ресурсы Земли", Гидрометеоиздат,Л-д,
1974.
"Основы прямых геохимических методов поисков нефтяных и газовых месторождений". Недра, М., 1967.,
"География Мирового океана", Наука, Л-д, 1987, а также в 43 сборниках, 10 из которых изданы за рубежом.
Некоторые из результатов защищены авторскими свидетельствами; разработанные методики частично представлены на ВДНХ СССР, эспонаты на выставке 1972 года отмечены наградой.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы, содержит 60 рисунков.
