Введение к работе
Актуальность работы. Вода присутствует на Земле во всех трех агрегатных состояниях и оказывает большое влияние на многие физические, химические и биологические процессы, происходящие на нашей планете. В частности, примерно половина естественного парникового эффекта объясняется поглощением электромагнитного излучения водяным паром, присутствующим в атмосфере [1, 2]. Климат планеты в значительной степени определяется именно содержанием водяного пара в атмосфере, климатические модели и прогнозы, создаваемые на их основе, крайне чувствительны по отношению к физическим свойствам водяного пара, в том числе к количественным характеристикам его спектра поглощения. Кроме наличия колебательно-вращательных полос, содержащих множество резонансных линий, спектр водяного пара характеризуется наличием нерезонансного поглощения, которое плавно (по сравнению с резонансной частью) меняется с изменением частоты от микроволнового диапазона до видимого. Это поглощение, называемое континуальным, играет большую роль в климатическом балансе Земли в силу крайне широкого диапазона частот, в котором оно наблюдается. Кроме водяного пара, вклад в атмосферный континуум вносят и все другие молекулы, но в значительно меньшей степени. Это объясняется тем, что по своей природе континуальное поглощение связано с парным взаимодействием молекул, которое сильнее всего проявляется у молекул воды ввиду наличия межмолекулярных водородных или Ван-дер-Ваальсовых связей.
Наибольший относительный вклад континуума в атмосферное поглощение наблюдается в окнах относительной прозрачности атмосферы, расположенных в промежутках между колебательно-вращательными полосами атмосферных газов. Если говорить о миллиметровом (ММ) диапазоне длин волн, относящемся к области чисто вращательного спектра атмосферных молекул, то вклад континуального поглощения в микроокнах прозрачности (между линиями H2O и O2) может превышать суммарный вклад резонансных линий почти на порядок.
Правильный учёт континуального поглощения атмосферы важен для построения теоретических моделей распространения излучения в атмосфере, необходимых как для интерпретации данных, получаемых при мониторинге атмосферы с наземных, воздушных и космических станций дистанционного зондирования, так и для расчёта дальности действия радаров и систем связи наземного и космического базирования.
Другим важным обстоятельством является определение физических механизмов, ответственных за континуальное поглощение. Несмотря на длительную историю исследований этого феномена, вопрос о его причинах остаётся открытым. Бесспорным является тот факт, что континуальное поглощение обусловлено столкновительным взаимодействием молекул. В современной работе, посвященной исследованию этой тематики [3], предложено использовать термин «бимолекулярное поглощение» для обозначения континуума. В рамках такого подхода выделяют три механизма, ответственных за континуум. Континуальное поглощение обусловлено парными состояниями молекул воды - стабильными (связанными) димерами, метастабильными димерами и свободными парами молекул, не образующими димер, за счет возникновения наведенного дипольного момента при взаимодействии этих молекул (сто лкновительно-индуцированное поглощение). Другой подход к объяснению континуума - коррекция формы дальних крыльев резонансных линий [4], необходимость которой обусловлена нарушением приближения упругих столкновений. Вопрос об относительных вкладах перечисленных здесь механизмов на сегодняшний день не решен однозначно. Если в полосах поглощения ближнего ИК диапазона доминирующий вклад в континуальное поглощение стабильных и метастабильных димеров был показан в последние годы достаточно достоверно (см. обзор [3]), вопрос о природе континуума в окнах прозрачности атмосферы остается открытым. Это обусловлено как очень слабой величиной континуального поглощения в окнах прозрачности, так и не всегда достаточным количеством информации для выделения в континуальном спектре нескольких близких по характеру частотной зависимости составляющих при атмосферных условиях. Как было замечено в недавней обзорной работе, посвященной исследованиям континуального поглощения [5], несмотря на существенный прогресс, достигнутый в последние 30 лет, гораздо больше в исследованиях континуума ещё предстоит сделать. Одной из существенных проблем остается нехватка надежных экспериментальных данных, которые пролили бы больше света на физические механизмы, ответственные за формирование континуума. Настоящая работа была направлена на получение таких данных.
Основной целью данной работы является получение новых прецизионных экспериментальных данных, характеризующих континуальное поглощение в MM диапазоне длин волн. В частности, была поставлена задача исследования спектра поглощения водяного пара при низком давлении с целью выявления в нем спектральных особенностей (пиков) димеров воды. Поскольку по оценкам эти особенности должны быть достаточно слабовыраженными, потребовалось использовать спектрометр с высокой чувствительностью и широкой полосой спектрального анализа. Единственным типом спектрометров, удовлетворяющим этим требованиям в MM диапазоне, является резонаторный спектрометр [8,9].
Научная новизна работы заключается в следующем: получены новые прецизионные экспериментальные данные, характеризующие континуальное поглощение в MM диапазоне длин волн в существенно более широком диапазоне условий (температур и давлений). В частности, впервые в лабораторных условиях исследовано континуальное поглощение в MM диапазоне при температуре ниже 0 С. Определенные на основе экспериментальных данных параметры модельной функции, характеризующей континуальное поглощение, получены с меньшей погрешностью по сравнению с предыдущими работами. Этого удалось достичь, в частности, благодаря минимизации влияния систематической погрешности, обусловленной неконтролируемой адсорбцией молекул воды на элементах спектрометра. На основе анализа эмпирических данных о термодинамических характеристиках водяного пара впервые получена оценочная зависимость константы тримеризации воды от температуры. В результате экспериментального исследования континуального поглощения в водяном паре при комнатной температуре и давлении около 13 Topp впервые идентифицированы разрешенные пики вращательного спектра димеров воды в равновесных условиях, близких к атмосферным. Статистически достоверное наблюдение четырех последовательных пиков, частоты которых соответствуют расчетным значениям вращательных переходов J+l J, K=O, Ej димеров воды, и совпадение интегральной интенсивности измеренного спектра с рассчитанной величиной впервые дало прямое подтверждение димерной природы континуума в MM диапазоне.
Практическая ценность. Полученные экспериментальные результаты важны для уточнения моделей распространения электромагнитных волн в атмосфере, которые используются для дистанционного зондирования окружающей среды, расчета дальности действия средств связи, при наблюдении астрофизических объектов наземными средствами. Практическая ценность обусловлена, в том числе тем, что лабораторные исследования континуального поглощения проводились при низких температурах, характерных для реальной атмосферы (вплоть до -12 С). Важным для практических приложений результатом также является определение спектроскопических параметров линий атмосферных газов в диапазоне частот 350-500 ГГц. Некоторые из этих параметров определены впервые, другие - с меньшей погрешностью по сравнению с предшествующими результатами.
Основные положения. На защиту выносятся следующие основные положения.
1. Резонаторный спектрометр может использоваться для прецизионного лабораторного исследования континуального поглощения в смеси водяного пара с азотом в миллиметровом диапазоне длин волн при температурах от -12 С до +55 С. Использование квазиоптического тракта для возбуждения резонатора и снятия отклика, активного умножителя частоты сигнала синтезатора с выходной частотой в диапазоне 75-110 ГГц для работы системы ФАПЧ и охлаждаемого болометра для детектирования сигнала позволяет расширить диапазон частот классического резонаторного спектрометра в СубММ область спектра до 520 ГГц. Данный резонаторный спектрометр может использоваться для прецизионного измерения спектроскопических параметров линий молекулярного кислорода и водяного пара в диапазоне частот 350-500 ГГц при атмосферном давлении.
-
Квадратичная по влажности составляющая континуума, измеренная с помощью резонаторного спектрометра при температурах ниже 300 К, может быть более чем на 90 % отнесена к спектру связанных димеров воды.
-
Численный анализ эталонных эмпирических данных о термодинамических характеристиках водяного пара позволяет оценить максимально возможные концентрации димеров и тримеров в водяном паре в диапазоне температур 273-1275 К. Согласно этим оценкам, при температуре 300 К и концентрации водяного пара, соответствующей насыщению (8,54х IO17 см-3), максимальная концентрация димеров составляет 1,49х1015 см \ а максимальная концентрация тримеров - 5,11 хIO12 см~3.
-
Исследование спектра поглощения водяного пара с помощью резонаторного спектрометра позволяет обнаружить разрешенные пики вращательного спектра димеров воды в равновесных условиях, близких к атмосферным.
Достоверность. Научные положения и выводы диссертации соответствуют современным экспериментальным и теоретическим данным, опубликованным в научных журналах соответствующего профиля. Экспериментальные результаты получены по апробированным методикам в сериях экспериментов, показавших высокую повторяемость, и не вызывают сомнений. Полученные в диссертационной работе результаты неоднократно докладывались на российских и международных конференциях и обсуждались в дискуссиях с российскими и зарубежными научными сотрудниками, опубликованы в реферируемых научных журналах и трудах конференций. Все это позволяет считать представленные в диссертации результаты обоснованными и достоверными.
Апробация представленных в работе результатов. Основные результаты работы докладывались на научных семинарах ИПФ РАН, а также конференциях:
-
-
30th ESA Antenna Workshop on Antennas for Earth Observation, Science, Telecommunication and Navigation Space Missions, ESTEC, Noordwijk, The Netherlands; 18-я Международная Крымская Конференция "СВЧ техника и телекоммуникационные технологии" (КрыМиКо'2008), Севастополь, Украина.
-
XIII научная конференция по радиофизике, ННГУ им. Лобачевского, Н.Новгород; 5th ESA Workshop on Millimetre Wave Technology and Applications & 31st ESA Antenna Workshop., ESTEC, Noordwijk, The Netherlands; Международная научная конференции «Излучение и рассеяние электромагнитных волн» ИРЭМВ-2009, Таганрог-Геленджик;
-
XIV научная конференция по радиофизике, ННГУ им. Лобачевского, Н.Новгород; 7th Int. Kharkov Symposium on Physics & Engineering of Microwaves, MM and SubMM Waves, Kharkov, Ukraine; 20-я Международная
Крымская Конференция "СВЧ техника и телекоммуникационные технологии" (КрыМиКо'2010); 21st International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy, Poznan, Poland; XIV Всероссийская школа- конференция молодых ученых «Состав атмосферы. Атмосферное электричество. Климатические эффекты» (МАПАТЭ-2010), Н. Новгород;
-
-
XV научная конференция по радиофизике, ННГУ им. Лобачевского, Н.Новгород; 23-я Всероссийская Научная Конференция Распространение Радиоволн, Йошкар-Ола; The 22nd Colloquium on High Resolution Molecular Spectroscopy, Dijon, France; VIII Всероссийский семинар по радиофизике миллиметровых и субмиллиметровых волн. Н.Новгород; XV Всероссийская школа-конференция молодых ученых «Состав атмосферы. Атмосферное электричество. Климатические эффекты» (САТЭП-2011), Борок;
-
6th European Conf. on Antennas and Propagation (EuCAP 2012), Prague, Czech Republic; XVI научная конференция по радиофизике, ННГУ им. Лобачевского, Н.Новгород; XVII Symposium on High Resolution Molecular Spectroscopy HighRus-2012, Zelenogorsk near St. Petersburg.
Результат по наблюдению разрешенного вращательного спектра димеров воды, опубликованный в работе [9а], получил признание мировой научной общественности (см., например, отзыв профессора Сэйкалли [7] (R.J. Saykally, Berkeley University of California), который возглавляет международную группу по исследованию малых кластеров воды и водородных связей).
Личный вклад автора в получение результатов, которые легли в основу диссертационной работы, представлен отдельно по каждой статье, опубликованной в реферируемых изданиях. В работе [1а] автор совместно с В.В. Паршиным занимался исследованием влияния влажности окружающей среды на диэлектрические свойства плёнок, используемых для связи резонатора с внешним трактом. В работе [2а] автор совместно с В.В. Паршиным исследовал отражательную способность зеркал, применяемых в высокодобротных системах (резонаторах), и покрытий, используемых при изготовлении антенн телескопов. В работе [За] автор внёс определяющий вклад в разработку методики исследования диэлектрических плёнок, проведение экспериментов, и обработку экспериментальных данных. В работах [4а] и [9а] автор совместно с М.А. Кошелевым занимался разработкой оптимальной методики исследования с целью минимизации влияния систематических погрешностей на результаты измерений и проведением экспериментов. В этих работах автор также занимался численной и аналитической обработкой экспериментальных данных (совместно с М.А. Кошелевым в работе [4а] и совместно с М.Ю. Третьяковым в работе [9а]). В работе [5а] автор внес определяющий вклад в численную обработку данных и проведение аналитических выкладок. В работах [6а-8а] автор принимал участие в экспериментальных исследованиях и получении новых научных результатов наряду с другими соавторами.
Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, двух приложений и списка цитируемой литературы.
Похожие диссертации на Лабораторное исследование континуального поглощения атмосферы в миллиметровом диапазоне длин волн
-
-