Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Фомин Валентин Владимирович

Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах
<
Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Фомин Валентин Владимирович. Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах : ил РГБ ОД 61:85-1/2064

Содержание к диссертации

Введение

Глава I. Колебательно-вращательный спектр молекулы ii7fc0s0^ в области генерации СО^-лазера 15

1.1. Вводные замечания 15

1.2. Методика эксперимента 17

1.3. Основные определения и рабочие формулы

1.4. Идентификация переходов "^OsO^. Расчет молекулярных констант 25

Глава 2. Метрологический волноводный COg-лазер высокого давления 31

2.1. Предварительные соображения... 31

2.2. Конструктивные особенности и параметры метрологического волноводного СС^-лазера 32

2.3. Система предстабилизации частоты СС -лазера по резонансу пропускания интерферометра Фабри-Перо 38

2.4. Метрологические характеристики волноводного С0ґ~лазера с системой предстабилизации частоты 44

Глава 3. Параметры резонансов насыщенного поглощения мотор лекулы OsO^ в области 28,46 ТГц при низком давлении .48

3.1. Введение 48

3.2. Ударное уширение резонансов 48

3.3. Интенсивность насыщения переходов 53

3.4. Контраст резонансов 55

Глава 4. Стабилизация частоты СО^-лазеров по узким резонансам I920s04 60

4.1. Вводные замечания 60

4.2. Волноводный COp/OsO^ лазер 61

4.3. Транспортабельный C0p/0s04 лазер 67

Глава 5. Исследование дестабилизирующих факторов в C02/0s04 лазере 80

5.1. Предварительные соображения 80

5.2. Паразитная амплитудная модуляция 83

5.3. Асимметрия резонанса и сдвиги частоты стабилизированного СОр/OsO^ лазера в условиях самофокусировки излучения в нелинейно-поглощающей среде 93

Литература

Введение к работе

Развитие метрологической основы частотных измерений в инфракрасном диапазоне требует как поиска реперов частоты в этом диапазоне, так и создания на их основе стандартов частоты различного класса.

При решении указанной проблемы стабилизированные (Х^-лазеры играют важную роль благодаря своим уникальным свойствам. К ним, в частности, относится высокая мощность, монохроматичность и пространственная когерентность излучения, а также большое количество линий генерации, заполняющих дискретно диапазон от 27,21 ТГц до 32,85 ТГц. В указанном диапазоне известно более 100 квантовых переходов, в пределах которых возможна плавная перестройка частоты генерации в интервале 60*80 МГц при низких давлениях активной лазерной среды, а при переходе к повышенным давлениям в лазерах волноводного типа интервал перестройки расширяется до величины 1,5 ГГц и более. Использование изотопических модификаций молекулы углекислого газа увеличивает диапазон возможных частот генерации.

Стабилизированные по частоте СОо-лазеры могут быть использованы как стандарты частоты и длины в ИК диапазоне, опорные генераторы в цепях синтеза оптических частот, спектроскопах сверхвысокого разрешения, в системах оптической связи и локации.

Наиболее широко используемым методом повышения стабильности частоты газовых лазеров является в настоящее время активная стаби-лизациях их частоты с помощью узких резонансов насыщенного поглощения в молекулярных газах и парах при низком давлении /і/.

Одним из нелинейных поглотителей, особо перспективных для стабилизации частоты С0г>-лазера, является молекула четырехокиси осмия (0s04).

Начало серии экспериментальных и теоретических работ, связан- ных с изучением взаимодействия излучения СОг)-лазера с Os 0^ как насыщающимся поглотителем, было положено работой /2/, где ячейка с парами 0s О4 использовалась в качестве насыщающегося фильтра для пассивной модуляции добротности СО^-лазера. Позднее в работах /3,4/ были впервые обнаружены узкие резонансы насыщенного поглощения на ряде переходов СС^-лазера при использовании естественной смеси изотопических молекул Os О4, а затем в работе /5/ при использо вании ряда изотопических модификаций Os О4, и предложено их использовать для стабилизации частоты С0-лазера. Молекула OsO^ имеет ряд особенностей, позволяющих надеяться на получение высокой стабильности и точности воспроизведения частоты, а именно: а) переходы молекулы Os О4 с четными изотопами осмия не имеют сверхтонкой структуры, так как спины ядер Os и ^ 0 равны нулю; б) молекула имеет очень большую массу - 256 а.е., поэтому сдвиги, связанные с квадратичным эффектом Допплера и эффектом отдачи, черезвычайно ма-лы и лежат в пределах ~ I 10"* , в) используемые переходы хорошо совпадают, например, с центром линии излучения СОр-лазера на PI4, имеют высокие коэффициенты поглощения и слабо уширяются с давлением. Новые возможности для стабилизации частоты С02~лазеров связаны с использованием новых, более интенсивных линий поглощения, наблюдаемых с помощью волноводного (Х^-лазера /6,7/.

Структура колебательно-вращательного спектра молекул Os 0^ обусловлена в первую очередь переходами из основного колебательного состояния молекулы, которые расщеплены за счет колебательно-вращательного взаимодействия на так называемые "тетраэдрические" компоненты с симметрией Aj, Ао, Е, Ft, F /8/ (для молекул с четными изотопами осмия компоненты с симметрией Е, Fj, Fg отсутствуют /9/). С другой стороны, деформационные колебания ^ и \}^ молекулы Os О4 имеют сравнительно низкие частоты (332.9 и 329.0 см*"1), поэтому первые возбужденные урвни соответствующих нормальных колебаний - б - заметно заселены уже при комнатных температурах. В результате интенсивность поглощения для полос $-+ ))z+%k %"* %+^з может быть сравнима с интенсивностью основных полос. Линии переходов с возбужденных колебательных уровней налагаются на основную полосу \)з » усложняя колебательно-вращательный спектр.

В работах /5, 10-13/ стабилизация частоты осуществлялась на линии РІ4 перехода 001 - 100 С0^ по линии поглощения 0s 0^, которая относится к переходам из возбужденного колебательного состояния ( оС = 0,09 см . Торр""1). Частота этой линии примерно на 3 МГц выше частоты центра допплеровского контура линии PI4 С0г>. В работе /14/ предложено использовать СО^-лазер на PI4 в качестве одного из звеньев новой лазерной умножительной цепи, а в работе /15/ такая цепь реализована и впервые измерена частота СОо/Os 0^-лазера (vqsO = 28 464 676 938,5±1 кГц).

Позднее в работе /16/ впервые осуществлена стабилизация частоты С02~лазера (PI4) по точно идентифицированному переходу из основного состояния Р(46)а| молекулы I920s 04 ( оС = 0,36 см"1 Торр""1). С0р-лазер в этой работе представлял из себя волноводный лазер высокого давления с шириной полосы перестройки 1,2 ГГц в пределах колебательно-вращательного перехода С0г). Расстройка частоты перехода Р(46)Ар относительно центра допплеровского контура линии генерации составляла 115 МГц. Этот переход из основного полносимметричного состояния в отличие от переходов из возбужденных колебательных состояний, по-видимому, слабо подвержен влиянию внешних электрических и магнитных полей, имеет небольшой сдвиг из-за давления и значительный коэффициент поглощения, что позволяет существенно уменьшить давление газа в нелинейно-поглощающей ячейке. Так, коэффициент поглощения на основном переходе Р(46)Ар в 4 раза больше, чем коэффициент поглощения на "горячем" переходе /8/.

Целью настоящей диссертации является исследование колебательно- вращательного спектра молекулы Os 0^ с помощью волноводного СОо-лазера высокого давления, повышение стабильности частоты и изучение дестабилизирующих факторов в C0p/0s 0^ лазерах.

В диссертации решались следующие основные задачи: изучение колебательно-вращательного спектра молекулы ^-^0 s О4» что необходимо для выбора с точки зрения стабилизации частоты наиболее перспективных переходов; разработка и исследование характеристик волно-водного COrj-лазера высокого давления с системой предстабилизации частоты по резонансу пропускания внешнего интерферометра Фабри-Пе-ро для работы со сверхузкими резонансами; исследование ударного уширения, интенсивности насыщения и контрастов наиболее перспективных для стабилизации частоты СОр-лазеров резонансов; стабилизация частоты СОр-лазеров как высокого, так и низкого давления по узким тар резонансам x*^0s Од; разработка и исследование характеристик транспортабельного стабилизированного CO^/OsO^ лазера; изучение некоторых дестабилизирующих факторов в COg/OsO^ лазере, а именно: выяснение влияния паразитной амплитудной модуляции на частоту стабилизированного лазера, влияния эффектов самофокусировки и самодефокусировки лазерного пучка нелинейно-поглощающей средой на асимметрию и сдвиг вершины узкого резонанса.

Диссертация состоит из пяти глав.

Первая глава диссертации посвящена изучению колебательно-вра- щательных переходов молекулы Xi7fe0s0^. Исследования спектров производились с помощью перестраиваемого по частоте волноводного С0р-ла-зера высокого давления с полосой перестройки частоты ~1,5 ГГц в пределах линий Рб і РЗО, R6 * R30 полосы 001 - Ю0 СО^. В пределах указанной перестройки частоты на этих линиях наблюдаются переходы Р- и R- ветвей полосы ^5 0s04 со значением J 100. Частоты линий поглощения измерялись по отношению к центральной час-тоте переходов СОр; при этом точность измерений составляла ~ 10" и определялась с одной стороны неопределенностью сдвигов частот переходов СОр в области больших давлений газовой смеси лазера, а с другой - нелинейностью частотного масштаба в пределах полосы перестройки и погрешностью измерения расстройки по осциллограмме.

Частоты некоторых переходов Qs Од были измерены с более высокой точностью порядка 10 методом гетеродинирования, причём вол- новодный СОр-лазер стабилизировался по нелинейным резонансам тар

Об 0^, соответствующим исследуемым переходам, другой лазер - низкого давления - по резонансам реперных линий молекул 0s 0^ и SFg, частоты которых известны из работ /15,17/. Измерение частоты биений этих лазеров позволяло находить частоты исследуемых переходов.

Для отнесения переходов к переходам из основного состояния на них были измерены коэффициенты ненасыщенного поглощения. На некоторых линиях COg проводились прямые измерения температурной зависи- мости интенсивностей линий поглощения х Os О4. Те из них, интенсивности которых относительно переходов из основного состояния увеличивались с ростом температуры, бьши отнесены к "горячим" полосам

О -» $2 * ^з и ^4~* % * ^3 * ^ ^еде слУчаев идентификация участков спектра облегчалась наличием кластеров /18/, состоящих из компонент с симметрией Aj и Аг> и имеющих удвоенную интенсивность. тор Идентификация линий А 4)s О4 проводилась путем сопоставления рассчитанных частот с наблюдаемыми. По частотам интерпретированных линий был проведен расчет расширенного набора спектроскопических

192 постоянных 0s О4.

Вторая глава диссертации посвящена разработке волноводного СОр-лазера высокого давления для метрологических приложений, то есть с повышенной температурной, механической и акустической стабильностью, снабженного пассивными и активными средствами сужения ширины спектра излучения для создания на его основе стандарта час- тоты на переходе из основного состояния а| Р(4б) I920s О4 (линия PI4 С02).

Известно, что СО^-лазеры в режиме свободной генерации имеют сравнительно низкую кратковременную и долговременную стабильность частоты и относительно широкий спектр излучения. Эффективным методом сужения спектра излучения и повышения стабильности частоты газовых лазеров является предстабилизация их частоты по резонансу пропускания внешнего интерферометра Фабри-Перо (ИШ) /19,20/. Система с ИШ обеспечивает улучшение указанных характеристик за счёт более жесткой конструкции малогабаритного резонатора, отсутствия плазмы разряда в нем, а также благодаря возможности герметизации и термостатирования. Такая система обладает рядом важных достоинств: не требует для своей реализации внутренней частотной модуляции лазерного излучения, позволяет плавно перестраивать стабилизированную частоту в пределах контура линии усиления лазера.

Волноводный СОо-лазер на линии PI4 полосы 001-100 СОо имел выходную мощность 0,5 Вт и ширину перестроечной характеристики 600 МГц по основанию. Система предстабилизации обеспечивала стабильность частоты лазера I0""iJ- за времена {? = 10 -I с, около 10 ^ за $ = 1-100 с и 10 за I час. Ширина спектра лазерного излучения составляла менее I кГц.

Разработанный стабилизированный лазер является хорошим инструментом для исследования параметров резонансов насыщенного поглощения. Этой проблеме посвящена третья глава диссертации. На линии PI4 измерено ударное уширение, интенсивность насыщения и контрасты резонансов переходов из возбужденного колебательного состояния и из о основного состояния А| Р(4б).

Установлено, что ударные ширины и интенсивности насыщения в диапазоне давлений 0,5-10 мТорр паров 0s 0^ как для "горячего" резонанса перехода из возбужденного состояния (см.рис. I.I), так и для резонанса, соответствующего переходу А Р(46) из основного

192 состояния молекулы х **0s О4 нелинейно зависят от давления. Нелинейный характер указанных зависимостей согласуется с представлениями о селективном упругом рассеянии молекул на малые углы при соударениях /21/. Зависимость ударной ширины резонансов от давления может быть представлена в виде й^р0(р)- &J+ 3j>p > где &i)= (7 ± 2) кГц, 6$ = (30 ± 5) кГц/мТорр для р = 0,25 - 1,0 мТорр, и а^= (47 і 5) кГц, <3р = (8,6 ± 1,0) кГц/мТорр для уО = 5 - 10 мТорр. Зависимость интенсивности насыщения вышеназванных переходов от давления может быть описана эмпирическим соотношением 1Н = ахрт , где rn s 1,33; аг = (15 - 3) мкВт'СМ-2. мТорр"'77, р выражено в мТорр и соответствует области 0,25-5,0 мТорр. При р > 5 мТорр зависимость 1н(р) приближается к линейной.

Минимальная ширина резонансов составила 15 кГц.

Четвёртая глава диссертации посвящена стабилизации частоты разработанного волноводного СОр-лазера высокого давления с системой предстабилизации частоты по резонансам насыщенного поглощения молекулы * 0s О^, а также разработке и исследованию характеристик транспортабельного стабилизированного лазера.

В случае волноводного СОр-лазера высокого давления испо-льзование резонанса перехода А| Р(4б) из основного состояния, а также высококачественной оптики позволило на достаточно компактных установках (длина нелинейно-поглощающей ячейки составляла 4 метра, диаметр - б см) уменьшить давление паров насыщающегося поглотителя во внешней 0s О^-ячейке до 0,5 мТорр и работать на резонансе с параметрами: полная ширина на уровне 0,5 АУр = 30 кГц, контраст ctp = I %. При этом нестабильность частоты волноводного С0р-лазе-ра составила ~ 10 при времени усреднения V= 10-100 с.

Во второй части главы описан транспортабельный стабилизиро- - II - ванный лазер на 28,46 ТГц. Стабилизированный лазер состоит из опорного СО^-лазера со стабилизацией по "горячему" резонансу (см.рис. I.I) на линии PI4 полосы 00I-I00 COg, к которому при помощи системы ФАП привязывался выходной СС^-лазер. В такой схеме значительно ослабляются компоненты вспомогательной частотной модуляции в выходном излучении (частотная модуляция необходима для работы системы автоподстройки частоты опорного лазера), а также уменьшается влияние внешних отражений на работу опорного, стабилизированного по линии OsO^ СОр-лазера. Применение ФАП к тому же позволяет перестраивать выходную частоту транспортабельного лазера в пределах от I до 5 МГц при малой погрешности переноса (около 10 за 10 с).

Использование отпаянной стеклянной ячейки, длиной 60 см, содержа-

192 щей пары Os О^ при давлении 10 мТорр, позволило получить узкий резонанс шириной 300 кГц на уровне 0,5 по мощности с контрастом

3 %. Нестабильность частоты транспортабельного стабилизированного лазера составила ^КГ1^-g^""1'^ при времени усреднения V - 10 -

I с, при V s 10 - 100 с нестабильность частоты составила ~ КГ . Ширина спектра излучения такого лазера не более 5 кГц. Воспроизводимость частоты ~ КГ .

В пятой главе диссертации исследовано влияние некоторых дестабилизирующих факторов на частоту стабилизированного COo/OsOn лазера. Одним из дестабилизирующих факторов является паразитная амплитудная модуляция (ПАЮ, возникающая, например, вследствие периодической разъюстировки лазерного резонатора при работе пьезокерамического датчика, из-за попадания излучения обратно в лазер при отражении от внешних оптических элементов, а также эффекта "затягивания" стабилизированной частоты к центру линии усиления лазера. Предложена методика контроля и минимизации уровня ПАМ. Получены выражения для сдвига стабилизированной частоты, обусловленного ПАМ.

Следующим дестабилизирующим фактором, который изучался в дан- ной работе, является эффект самофокусировки и самодефокусировки лазерного пучка в нелинейно-поглощающей среде. При насыщении поглощения гауссовым световым пучком узкий резонанс в общем случае имеет асимметрию, величина которой зависит от разных физических факторов /22-30/. Наличие асимметрии приводит к сдвигу максимума резонанса относительно центральной частоты квантового перехода. В случае стабилизированного CO^/Os 0^ лазера с внешней нелинейно-поглощающей ячейкой (НПЯ) выбор параметров экспериментальной установки позволяет снизить частотные сдвиги из-за паразитных эффектов /22-30/ до уровня 10" . Однако в ряде наших экспериментов было обнаружено наличие сдвигов на уровне 10 , проявляющихся предположительно через геометрию светового луча в НПЯ и систему фоторегистрации, механизм которых оставался неясным. Было установлено, что возникновение пьедестала дисперсионной формы, и, как следствие, асимметрии резонанса, и сдвигов стабилизированной частоты происходит из-за эффектов самофокусировки и самодефокусировки излучения в НПЯ, особенно в условиях детектирования части светового пучка фотоприёмником системы АПЧ или недостаточной однородности фоточувствительности в пределах его приёмной площадки.

Основные защищаемые положения следующие: І. В диапазон непрерывной перестройки частоты волноводного С0-лазера высокого давления в пределах линий Р и R -ветви перехода 001- Ю0 СОо попадает ряд переходов полосы \) ? из основного колебательного состояния молекулы 0s О^. Молекулярные константы, описывающие частоты этих переходов в рамках формализма неприводимых тензорных операторов имеют следующие значения: т= 960,7066 ± 0,0016 (см-1); п = 0,235821 ± 0,000018 (см"1); р = (-0,1892 ± 0,0012)-10-3 (см"1); ср = (-0,648 ± 0,042).КГ7(см-]); S = (-0,42 ± 0,14)-10-9 (см"1); А = (0,803 ± 0,070)-10-8 (см-1); д = (0,1113 ± 0,0022)-10-4 (см"1); к = (-0,50 ±0,34)-10-10 (см-1); - ІЗ - Z'= (0,430 і 0,037)-КГ^см"1); -z" = (-0,185 ± 0,042)-І0"І2(см-1

2. Квантовый переход а| Р(4б) полосы v^ молекулы * 20s0^ яв ляется перспективным для создания стандарта частоты инфракрасного диапазона,имеющего погрешность воспроизведения частоты ~ 10 и лучше,на основе волноводного СОо-лазера высокого давления с системой предстабилизации частоты по резонансу пропускания внешнего интерферометра Фабри-Перо (28,46 ТГц,Р14 C0g).

3. Транспортабельный COp/OsO^ лазер на 28,46 ТГц имеет неста- —12 бильность частоты ~10 за время усреднения 10 - 100 с,погрешность воспроизведения частоты ~ 10 . Выходное излучение имеет "чистый" спектр и может плавно перестраиваться по частоте.

4. Серьезным дестабилизирующим фактором COp/OsO^ лазера явля ется паразитная амплитудная модуляция. Ее вклад в нестабильность и погрешность воспроизведения частоты может быть снижен до значения менее 10 при оптимальном выборе оптической схемы формирования резонанса,параметров частотной модуляции и использовании предложенной методики контроля уровня НАМ.

5. Основным дестабилизирующим фактором в COg/OsO^ лазере яв ляется эффект самофокусировки гауссового светового пучка нелинейно- поглощающей средой,который вызывает асимметрию и сдвиг максимума резонанса. Введенная количественная характеристика асимметрии яв ляется важным параметром резонанса насыщенного поглощения. Асим метрия, обусловленная эффектом самофокусировки,линейно связана со сдвигом максимума резонанса. Эффект самофокусировки является глав ной причиной зависимости частоты COp/OsOn лазера от давления 0s0^, мощности излучения и условий фоторегистрации сигнала резонанса. Вклад этого эффекта в погрешность воспроизведения частоты COp/OsO^ лазера может быть снижен до величины менее I0~ .

Основные результаты диссертации отражены в работах / 7,16, 30 - 40,73 / и докладывались на I Всесоюзном симпозиуме "Повышение точности квантовых стандартов частоты" (Москва,1980),на УІ Всесоюзном симпозиуме по молекулярной спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения (Томск,1982),на Всесоюзной научно-технической конференции "Метрологическое обеспечение измерений частотных и спектральных характеристик излучения лазеров" (Харьков,1982),на Всесоюзной научно-технической конференции "Применение время-частотных средств и методов измерений в народном хозяйстве" (Москва,1983).

Основные определения и рабочие формулы

Специфической особенностью А fc0s 0 по сравнению с другими тетраэ-дрическими молекулами является нулевой спин ядер лигантов кислорода. Вследствие этого существуют лишь такие KB волновые функции, которые не изменяются при поворотах, переставляющих одинаковые ядра /9/. Тип симметрии таких функций Aj, А2. Современная теория трижды вырожденных KB полос молекул типа сферического волчка базируется на технике неприводимых тензорных операторов /17, 18,43-46/. KB гамильтониан Ж представляется в виде суммы полносимметричных компонент неприводимых сферических тензоров, составленных из элементарных операторов: компонент вращательного момента, нормальных координат и сопряженных им импульсов /43/. В качестве ба-зиса берутся нормальные кубические гармоники р /46,47/ - линейные комбинации собственных функций вращательного момента, преобразующихся по неприводимым представлениям группы собственных вращений куба 0 (тождественность нормальных кубических гармоник /46/ тетраэдрическим гармоникам /47/ вытекает из изоморфизма групп О и Id ).

Матрица Ж в базисе typ вычисляется с использованием теоремы Вигнера-Эккарта и формул для приведенных матричных элементов тензорных произведений /43/. При этом её структура получается квазидиагональной.

Для расчётов были использованы программы вычисления коэффициентов F4 и F6, алгоритм которых описан в /42, 50/. Член с оС в энергии (I.I) определяет чисто колебательную энергию, член с р - 24 энергию жёсткого сферического волчка, член с % энергию центробежного искажения. Члены с F4 и F6 определяют расщепление уровней на нормальные кубические компоненты.

Для возбужденного колебательного состояния 9з ж % =г= О» з" I» в ш lt R ж у- 1% 3 t 3+1. Соответствующие блоки матрицы Ж диагональны по СҐ , С , но не по R , AZ . Ненулевые матричные элементы определяются выражением (повторяющиеся индексы V- , g , У опущены, указаны только изменяющиеся индексы # и р ). где т , /z,p, tSi $ h » к , 2і , ", tf-, ъ , и -спектроскопические постоянные, зависящие от природы молекулы. Как уже отмечалось выше, матрица Ж диагональна по С , поэтому р отличается от р только значениями гь . Существенно, что блоки Ж , в которых к R диагональны по П . Это позволяет искать собственные значения 7t по теории возмущений для невырожденных уровней, если только расщепление по п- гораздо меньше расщепления по R /43, 44/. В работе /51/ на примере SF показано, что для тяжелых сферических волчков теория возмущений может давать приемлемую точность вплоть до высоких значений У 90. Однако этот вопрос требует специального анализа в каждом конкретном случае.

Для отнесения переходов к основной полосе v# измерялась величина ненасыщенного коэффициента поглощения этих переходов. Полученные значения сравнивались с оценками интенсивностей по формулам из работы /45/. На некоторых линиях COg проводились прямые измерения температурной зависимости интенсивностей линий поглощения 0s О4. Те из них, интенсивности которых относительно переходов из основного состояния увеличивались с ростом температу - 26 ры, были отнесены к "горячим" полосам U- A+vL и ь % з В ряде случаев идентификация участков спектра облегчалась наличием кластеров /18/, состоящих из компонент с симметрией Aj и А и имеющих удвоенную интенсивность.

Теоретическая обработка спектра 92050 включала несколько этапов. Вначале по формулам (1.10), (1.11} с шестью постоянными т t П %Р 2 »? f & » взятыми из /6/, были рассчитаны частоты компонент Р, Gt и R ветвей для І і 34- 100. Это позволило выделить переходы, частоты которых близки к линиям генерации СС -ла-зера. Для них был проведен уточненный расчёт с учётом недиагональных элементов Ж (формулы 1.7 - 1.9). Идентификация линий 0s О4 проводилась путем сопоставления рассчитанных частот с наблюдаемыми. По частотам интерпретированных линий был проведен Т92 расчёт спектроскопических постоянных OsO .

Вклад недиагональных элементов Ж учитывался с помощью следующего итерационного процесса. Набор постоянных 6і , найденный из уравнений (1#15) по экспериментальным значениям частот Рэ , использовался для вычисления матрицы Ж по формулам (1.4)-(1.9). Затем определялись поправки к частотам как разности между собственными значениями Зі и его диагональными элементами (1.4)-(1.6). Вычитая поправки из экспериментальных частот, мы получили исходный набор частот для составления и решения уравнений (I.I5) на следующем шаге процесса, который продолжается до сходимости.

Конструктивные особенности и параметры метрологического волноводного СС^-лазера

Конструкция лазера показана на рис.2.I. Разрядный канал лазера длиной 180 мм, одновременно выполняющий функцию волновода для генерируемого излучения, имеет квадратное сечение размером 1,5x1,5 мм и образован четырьмя полированными пластинами из ВеО -керамики, склеенными в блок термостойким эпоксидным клеем К-400. Этот блок в свою очередь вклеен в каркас из двух фланцев размером 150x120x40 мм, соединенных четырьмя стержнями из суперинвара диаметром 34 мм. Фланцы имеют выточки, в которых размещаются оптические элементы и через которые напускается газовая смесь. Откачка осуществляется из средней части разрядного канала через два отверстия диаметром I мм, расположенные на расстоянии 15 мм друг от друга. Вблизи этих отверстий расположены два раздельных катода лазера. На расстоянии 3 мм от концов волновода в одну из кера-; нических пластин вклеены заподлицо с поверхностью волновода два анода (стержни диаметром I ми). Все электроды изготовлены из никеля. Охлаждение разрядного канала осуществляется проточной водой с помощью ванночек, закрепленных на керамике через резиновые уплотнения. На расстоянии 1-2 мм от конца волновода располагается закрепленное на высокочастотном пьевокерамическом узле (диапазон перемещения ±1,5 мкм, чувствительность 5хЮ 3 мкм/в, первый резонанс на / = 25 кГц), полностью отражающее плоское медное зеркало. Этот пьезокерамичеекий узел предназначен для отработки высокочастотных флуктуации частоты лазера.

На противоположном конце волновода, также на расстоянии 1-2 мм от него, на низкочастотном пьезокерамическом узле (диапазон перемещения ±5 мкм, чувствительность 1,5х1СГ2 мкм/в, первый резонанс на $ 2,5 кГц) установлена дифракционная решетка 150 штр/мм с углом блеска 30 (коэффициент отражения в первый порядок 95 %). С помощью этой решетки осуществляется селекция переходов COg и вывод излучения через нулевой порядок. Пьезокерамичеекий элемент служит для отработки медленных уходов частоты лазера, а также для сканирования длины резонатора на величину порядка полуволны при наблюдении перестроечной характеристики лазера. Питание лазера осуществляется от промышленного блока питания, снабженного дополнительным сглаживающим фильтром, через балластные сопротивления по 1,5 Мом в каждом плече.

Межмодовое расстояние лазерного резонатора составило 800 МГц. Ширина области перестройки частоты выходного излучения равна 600 МГц, выходная мощность в центре линии составила 500 мВт. Важной характеристикой лазера является структура поля излучения в дальней зоне. Вследствие большого различия в волноводных потерях и потерях на согласование элементов резонатора с волноводом для различных мод /58/, генерация в лазере имеет место на основной моде ЕНц. Эта мода линейно поляризована, причём направление вектора Е в изотропном резонаторе совпадает с одной из сторон волновода. В нашем случае направление линейной поляризации определяется дифракционной решеткой, которая выделяет поляризацию с вектором Б, перпендику лярным направлению штрихов.

Измеренное поперечное распределение интенсивности в дальней зоне показано на рис.2.2, где сплошной линией представлено гауссово распределение, соответствующее формуле /59/: e cp[-"U r&/( a/kw)J (2.1), где ъ% - размер шейки гауссового пучка на выходе волновода (согласно /58//о. 0,69, где 2а - сторона квадратного сечения волновода); z - расстояние вдоль оси пучка от выхода из \ волновода до места наблюдения; Г - координата в поперечном сечении луча, kw 23?/А - константа распространения в свободном пространстве.

Распределение поля в поперечном сечении лазерного пучка измерялось путем перемещения в горизонтальной плоскости фотосопротивления CdHoTe » имеющего размер приёмной площадки 0,15x0,15 мм. Экспериментальные данные на рис.2.2 представлены в относительных единицах, причём расстояние Y от оси гауссового пучка нормировано на его радиус ь? , соответствующий уровню 1/е по амплитуде поля. На рис.2.3 показано изменение радиуса пучка її с расстоянием от выходного зеркала лазера, характеризующее расходимость пучка волноводного СО -лазера. Сплошная кривая - теоретическая зависимость.

На основании экспериментальных данных рис.2.2 и 2.3 можно сделать вывод о том, что распределение поля в пучке ( -лазера высокого давления данной конструкции близко к гауссовому со следующими параметрами: радиус шейки ъ}0 « 0,486 - 0,015 мм (по пяти измерениям), угол расходимости на больших расстояниях В « 2,5»КГ2 рад.

Ударное уширение резонансов

Узкие резонансы насыщенного поглощения молекулы OsO/ являются перспективными для стабилизации частоты СОр-лазера и создания стандарта частоты высокой точности в инфракрасном диапазоне/3, 5, 10-13/. Однако, параметры этих резонансов, важные для достижения высоких метрологических характеристик стабилизированного С0-лазера, изучены в настоящее время недостаточно подробно. По существу только в одной работе /5/ приведены значения ударного уширения 3,7 кГц/мТорр и интенсивности насыщения 0,1 мВт/мТорр см , измеренные для резонанса "горячего" перехода OsO (PI4 С0) в диапазоне давлений 8-56 мТорр. Между тем имеется необходимость перехода к более низким давлениям с целью повышения точности стабилизации частоты.

В данной главе измерены ударное уширение, интенсивность на тдр сыщения переходов и контрасты узких резонансов х OsO в области 28,46 ТГц. Приведены значения указанных параметров в диапазоне давлений 0,5-10 мТорр паров OsO как для "горячего" резонанса перехода из возбужденного состояния (см.рис.1.1), так и для резонанса, соответствующего переходу Ар Р(46) из основного состояния молекулы I920s0 .

Измерения проводились на установке, содержащей волноводный СОр-лазер высокого давления, внешнюю нелинейно-поглощающую ячейку с парами OsO и оптическую систему для регистрации узких резонансов. Волноводный С0-лазер высокого давления с системой предстабилизации частоты подробно описан в предыдущей главе.

Внешняя нелинейно-поглощающая ячейка имела длину 4 м и диа-метр 60 мм. Ячейка откачивалась до вакуума 10 Торр и могла быть заполнена парами x 0s О4 при давлении 0,1 мТорр и выше. С помощью широкоапертурной формирующей оптики (линзы, делители пучка) из BaFg и CaF в ячейке создавались направленные навстречу друг другу прямая и обратная волны в виде гауссовых пучков с диаметром шейки 2ь?о в 34 мм на уровне 1/е по амплитуде, расположенной в области ячейки. Следует отметить, что на структуру пучка в дальней зоне большое влияние оказывают зеркала, делители, линзы телескопа и окна нелинейно-поглощающей ячейки. Было установлено, что для устранения заметных искажений лазерного пучка плоскости зеркал должны быть изготовлены с точностью 0,1 мкм и правильным образом напылены. Для устранения интерференционных эффектов в делителях лазерного пучка необходимо добиваться высокой параллельности граней пластинки, использовать поглощающие кристаллы (например, CaF ) и размещать их под углом падения, близким к углу Брюстера. Кроме того, надо иметь в виду, что обычные монокристаллы Месії , КС , BaFg и другие, имеют значительную оптическую неоднородность, что также приводит к искажениям лазерного пучка.

Изучались два варианта создания обратной волны: с помощью глухіго зеркала (R = 95 %) или пластинки из кварца (R « 4 %). Формирующая оптика имела апертуру 60 мм, что существенно уменьшало дифракционные искажения гауссовых пучков указанной геометрии. Сигнал резонанса или его первой производной детектировался фото-сопротивлением Cd Щ Те и регистрировался на экране осциллографа или на самописце. Для получения первой производной (дискриминационной кривой) применялась вспомогательная частотная модуляция лазерного излучения с частотой 1,8 кГц и девиацией около 7 кГц.

Ударная ширина А п0 резонансов определялась путем экстраполяции зависимости д9р(Лк нулевой мощности Р излучения на входе ячейки для данного давления паров 0s О4. Ширина д-О рвзо - 50 -нанса измерялась по осциллограмме при сканировании частоты лазера как расстояние между максимумами дискриминационной кривой, умноженное на УеГ в соответствии с предположением о лоренцевой форме резонанса. Частотный масштаб устанавливался согласно чувствительности пьезокерамики, прокалиброванной по частоте биений с опорным СОр-лазером. Для изменения мощности Р были использованы поглотители из полированных CaFg пластин с известными коэффициентами поглощения.

Давление р паров Os О4 в ячейке оценивалось по величине ненасыщенного поглощения для исследуемых переходов. Коэффициенты ненасыщенного поглощения были измерены с помощью короткой ячейки при давлении I Торр и комнатной температуре и оказались равными oCct =0,36 см-1 Торр" для перехода А Р(4б) из основного состояния и о о2 «0,09 см"1 Торр " для перехода из возбужденного состояния. При этих измерениях давление контролировалось мембранным вакууметром, прокалиброванным по маслянному манометру, точность определения давления составила ± 20 $.

Нелинейность 1Н ср) можно понять на основании следующих соображений. При малых давлениях ( р I мТорр) молекулы участвуют во взаимодействии с полем только в течение времени между двумя последовательными соударениями, поскольку Затем они выходят из области "дырки" Беннета из-за изменения скорости. При этом скорости релаксации населенностей и когерентности Г/пп на рабочем переходе оказываются обе пропорциональны давлению,что обусловли - 55 вает приблизительно квадратичную зависимость 1н(р) При более высоких давлениях ситуация меняется: молекулы после одного или даже нескольких соударений остаются в области "дырки", находясь в данном энергетическом состоянии. В этом случае с ростом давления увеличивается только і піп и зависимость 1н(р) становится линейной. Таким образом, поведение 1н(р) косвенно подтверждает кинематический механизм ударного уширения при малых давлениях (частотная модуляция из-за эффекта Допплера при упругом рассеянии на малые углы) и указывает на относительно малый вклад сбоя фазы при соударениях.

Волноводный COp/OsO^ лазер

Блок-схема экспериментальной установки представленн на рис. 4.1. Она содержит волноводный С0р-лазер высокого давления с сис-темй предстабилизации частоты по резонансу пропускания внешнего интерферометра, С0р-лазер низкого давления, систему автоподстройки частоты (АПЧ) каждого лазера по узким резонансам во внешней ОбОи-ячейке и схему измерения частоты биений лазеров.

Как видно из рис.4.I, использована последовательно-параллельная схема включения систем АПЧ волноводного ( -лазера по узкому резонансу и интерферометру Фабри-Перо. Такай схема включения систем АПЧ имеет ряд преимуществ по сравнению с параллельной схемой включения. Она допускает неограниченный уход частоты моды ИФП, что позволяет работать на данной установке практически без прогрева волноводного С0-лазера и интерферометра Фабри-Перо. Кроме того, статическая ошибка из-за дрейфа ИФП обратно пропорциональна коэффициенту регулирования системы АПЧ по узкому резонансу.

Волноводный С0-лазер высокого давления с системой предстабилизации частоты по резонансу пропускания внешнего интерферометра Фабри-Перо был подробно описан в главе 2. Для получения узких резонансов была использована внешняя ячейка длиной 4 м и формирующая, оптика с апертурой 60 мм. Ячейка была заполнена парами 0s04 при давлении 0,5 - 1,0 мТорр. Для формирования и разделения прямой и обратной волны применялась оптическая система, состоящая из делителя пучка ДП , линзового телескопа Лд и отражающей пластины Ш. Система формировала гауссо-вый пучок с диаметром шейки 20 мм, расположенной на 0П. Для оптической развязки лазера использовались пластины из CaFr П2, которые также определяли интенсивность прямой волны, необходимую для получения параметра насыщения I.

На данной установке был получен узкий резонанс в области 28,46 ТГц на переходе А Р(46) I920S04 СО следующими параметрами: полная ширина на уровне 0,5 Д р 30 кГц, контраст сьр 1 %, отношение сигнала к шуму 11$/В бм, « 40 дб в полосе AF « 200 Гц ( Uа - размах дискриминационной кривой, би. - среднеквадратичное напряжение шума фотоприёмника). Дискриминационная кривая (пер-вая производная резонанса) формировалась с помощью вспомогательной частотной модуляции на 1,8 кГц при девиации 15 кГц. Система АПЧ2 волноводного лазера имела АЧХ с наклоном 20 дБ на декаду в полосе І0"3- 500 Гц при Jc 500 Гц.

Излучения обоих лазеров смешивались на фотосопротивлении CcjHgTe , сигнал биений с частотой около 112 МГц, соответствующей расстройке между указанными резонансами, усиливался широкополосным усилителем и регистрировался на осциллографе, анализаторе спектра и электронно-счетном частотомере. Значения усредненной частоты параллельно печатались цифропечатающим устройством, что позволяло после окончания экспериментов вводить и анализировать экспериментальные результаты на микро-ЭВМ "ДЗ-28".

Характеристики относительной нестабильности частоты лазеров, измеренные на данной установке, представлены на рис.4.2 в виде параметра Аллана d (V) для времен усреднения V = 10" -4 10 с. Минимальное число измерений /72 = 15 при = 400 с. При измерении нестабильности CO2/OSO4 лазеров (кривая I) интервал приращений составлял Т= I с для Р I си Т= для I с. Отметим, что показанная на этом же рисунке нестабильность частоты свободных (Х -лазеров высокого и низкого давления (кривые 2 и 3, соответственно) приведена для Т = 1У при всех Ъ

Кривая на рис.4.2 может быть аппроксимирована двумя участками, соответствующими стандартным моделям частотных шумов /63/: бд в КГ13? _I + I Ю"13 0. Участок в области 0,1 с, как показывает анализ, по-видимому, определяется влиянием вспомогательной частотной модуляции лазерных сигналов, используемой для работы систем АПЧ.

Второй участок кривой I при I с соответствует флуктуа-циям типа частотного фликкер-шума, который обычно бывает связан с вариациями имеющихся систематических сдвигов частоты вследствие изменения параметров установки. Основные дестабилизирующие факторы, определяющие нестабильность частоты при данных временах усреднения, рассмотрены в У главе. Отметим только, что главным дестабилизирующим фактором является возникновение пьедестала дисперсионной формы и, как следствие, асимметрии резонанса из-за эффекта самофокусировки излучения в нелинейно-поглощающей ячейке, особенно в условиях детектирования части светового пучка фотоприёмником системы АПЧ или недостаточной однородности фоточувствительности в пределах его приёмной площадки.

Похожие диссертации на Колебательно-вращательные переходы молекул OsO4 и их применение в стабилизированных по частоте СО2-лазерах