Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Обзор литературы II
1.1. Основы полуклассической теории ВКР 13
1.2. Нестационарное ВКР: основные теоретические и экспериментальные результаты 16
1.3. Сверхизлучение при комбинационном рассеянии 37
ГЛАВА II. Формирование сверхкоротких импульсов /скй/ в лазере на y/?g-.a/ct3+ методом активной синхронизации мод /acm/ 43
2.1. Элементы теории АСМ в лазерах с однородно уширенной линией усиления 47
2.1.1. Влияние расстройки длины резонатора на синхронизацию мод 54
2.1.2. Формирование спектра пикосекундного импульса 56
2.2. Генератор сверхкоротких импульсов методом активной синхронизации мод на У AG : Д/oL 59
2.2.1. Модулятор потерь в резонаторе импульсного лазера с АСМ 64
2.2.2. Модулятор медленного управления добротностью и схема выделения одиночного 72
2.2.3. Режимы работы генератора наУЛб:М* с АСМ 78
2.3. Экспериментальное исследование характеристик генератора СКЙ 82
2.3.1. Исследование формы импульса и его спектра 82
2.3.2. Исследование стабильности выходных параметров лазера 95
ГЛАВА III. Исследование вкр света в газообразном во дороде в сильном световом поле 104
3.1. ВКР с возбужденных колебательных и враща тельных уровней молекулы Н2 104
3.1.1. Наблюдение ВКР с возбужденных колебатель ных и вращательных уровней молекулы Нр 109
3.2. Исследование ВКР света в газообразном водороде в поле субнаносекундных импульсов света ..120
3.2.1. Экспериментальный комплекс для исследований нестационарного ВКР света 121
3.2.2. Экспериментальное исследование нестационарного ВКР в поле накачки с гауссовой огибающей 127
3.2.3. Исследование динамики антистоксова излучения при нестационарном ВКР 145
3.3. Наблюдение сигнала КАРС водорода в воздухе.. 155
ГЛАВА IV. Набшодение кооперативного комбинационного рассеяния света в Н2 162
4.1. Условия наблюдения сверхизлучения при комбинационном рассеянии света 162
4.2. Теоретическое описание ККР с учетом антистоксова излучения 168
4.3. Экспериментальное наблюдение эффекта кооперативного комбинационного рассеяния света в 174
Заключение 196
Литература 198
- Нестационарное ВКР: основные теоретические и экспериментальные результаты
- Генератор сверхкоротких импульсов методом активной синхронизации мод на У AG : Д/oL
- Исследование ВКР света в газообразном водороде в поле субнаносекундных импульсов света
- Теоретическое описание ККР с учетом антистоксова излучения
Введение к работе
Интенсивное и когерентное световое излучение дает широкие возможности для исследования вещества и процессов, происходящих в нем. Сильное световое поле, характерное для лазеров, может стимулировать в веществе квантовые переходы (в том числе и многоквантовые), перераспределять населенность квантовых уровней, индуцировать в веществе когерентную по объему поляризацию, изменять скорость протекания различных процессов и т.п.
Исследование характеристик этих эффектов, их спектральные и временные зависимости составляют предмет нелинейной оптики и, в частности, нелинейной лазерной спектроскопии. Ее методы обеспечивают высокую разрешающую способность и чувствительность [1-б]. По своим возможностям изучения процессов в молекулярных средах одно из центральных мест в нелинейной спектроскопии занимает спектроскопия комбинационного рассеяния (КР) света [і, 6-Ю].
КР света представляет собой процесс неупругого рассеяния, при котором квант света по>и , падающий на материальную среду, излучается в виде кванта света на стоксовой ЬУ^ или антистоксовой с^а частоте. Рассеянный свет наряду со сведениями о молекулярном составе и структуре колебательно-вращатель- ' ных уровней молекул несет информацию и о многообразии механизмов, ответственных за возникновение нелинейной поляризации и приводящих к уширению спектральных линий, а также и информацию о процессах передачи энергии в системе.
В связи с задачами лазерной фотохимии, проблемой лазерного разделения изотопов (см., напр., [5,Il]) и др. особый ин-
терес представляет изучение взаимодействия мощного лазерного излучения с молекулами в газовой фазе, где взаимодействие протекает с участием многих механизмов перераспределения энергии.
Для анализа и изучения механизмов девозбундения и дефази-ровки в газовых средах применяются самые разнообразные методы нелинейной лазерной спектроскопии, в том числе и методы спектроскопии КР света. Выполнен ряд оригинальных работ с применением стационарной [і,І0,І2-Іб] и нестационарной[1,10,17-22] когерентной активной спектроскопии комбинационного рассеяния (АСКР.) света, стационарной ВКР-спектроскопии с импульсной накачкой [23 ] , метода "ВКР-усиления" [24-25] , спектроскопии ИК поглощения [26] и др.
Активно развиваются и применяются для исследования одно-фотонных ИК активных переходов в молекулярных газах когерентные процессы, такие как оптическая нутация, фотонное эхо и затухание свободной поляризации [27-30]. В основном этим методы изучения динамики процессов в газообразных средах сводятся к определению законов релаксации поляризации и энергии возбужденных световым полем молекул.
В большинстве практически интересных случаев характерные времена процессов, приводящих к релаксации когерентной поляризации, а в ряде случаев и времена релаксации энергии по степеням свободы лежат в пикосекуидной области. Следовательно, возможность прямых наблюдений динамики этих процессов доступна только при использовании возбуждающих импульсов с длительностью,
сравнимой с временами происходящих процессов.
Процесс КР при возбуждении короткими импульсами из-за большой интенсивности поля имеет характер вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) света. Инерционность отклика мате-
риальной системы при ее возбуждении сверхкороткими импульсами (СКИ), связанная, например, с движением населенностей или временем установления когерентной поляризации, обуславливает существенно нестационарный характер процесса ВКР. Его описание в нестационарных условиях сводится к решению системы дифференциальных уравнений в частных производных, которое в большинстве важных случаев провести не удается. Это, со своей стороны, требует более детального экспериментального изучения процесса нестационарного вынужденного комбинационного рассеяния (НВКР). Однако, наблюдение особенности НВКР в масштабе времени происходящих процессов затруднено из-за труднодоступности измерений в пикосекундном диапазоне. Интерес к НВКР возрастает и в связи с возможностью преобразования излучения в Ж [3I-34J и в УФ [35-3б]диапазоны и получения таким способом СКИ в этих диапазонах. Процесс генерации обратного стоксового сигнала при ВКР сопровождается значительным укорочением его длительности
Это представляет интерес для задач лазерного термоядерного синтеза, в связи с чем исследования процесса генерации обратного стоксового излучения являются весьма актуальными [38,39].
При использовании пикосекундных импульсов для возбуждения
молекулярных колебаний в сфокусированном пучке легко достигают-
то о о
ся интенсивности излучения **Ю Вт/см (поле *2,5.10 В/см)*
Это указывает на возможность реализации условий возбуждения ВКР, при которых могут возникать когерентные нестационарные процессы типа самоиндуцированной прозрачности, оптических нутаций, сверхрассеяния и др. [27-30,40,41]. Условия возникновения и изучение этих процессов важны, так как они могут дать дополнительный вклад в понимание процессов внутри и межмоле-
~ 7 -
кулярных взаимодействий.
Перечисленные и другие применения (см. обзор |48])НВКР, возможная взаимосвязь с другими нестационарными когерентными эффектами, требуют детального изучения самого процесса и особенно его динамики.
Все это обуславливает актуальность экспериментальных исследований нестационарных процессов при КР в газах в сильном световом поле.
Целью настоящей работы являлось экспериментальное исследование комбинационного рассеяния света в газообразном водороде в поле мощных нано- и субнаносекундных импульсов, а также разработка конструкции и исследование режимов работы генератора сверхкоротких импульсов света на основе метода активной синхронизации мод.
Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, в котором сформулированы основные выводы и результаты работы.
Первая глава является обзорной. На основе известных работ рассмотрены наиболее важные вопросы, связанные с изучением процесса КР света при быстром возбуждении среды сильными оптическими полями. Приведены основы полуклассической теории ВКР и проанализированы возможные режимы КР света. Обсуждаются особенности нестационарного ВКР и приводятся основные результаты теории ВКР в условиях локальной нестационарности, полученные в работах [59,63]. Рассмотрены основные экспериментальные результаты по нестационарному ВКР и особенностж процесса, выявленные в них. Приведены основные результаты квантовомеханиче-ского рассмотрения процесса развития ВКР из спонтанных шумов и их усиления при распространении в среде \75]. Кратко рассмотрены возможности наблюдения кооперативных эффектов при комби-
национном рассеянии.
Вторая глава посвящена экспериментальному исследованию генерации сверхкоротких импульсов (СКИ) света в лазерах на YAG.tfd методом активной синхронизации мод (АСМ). Представлены элементы теории АСМ. в лазерах с однородно уширенной линией на основе временного подхода. Проанализировано влияние расстройки длины резонатора и спектроформирующего эталона внутри резонатора на процесс синхронизации мод. Описана оптическая схема реализованного генератора СКИ, особенности работы модулятора потерь резонатора на межмодовой частоте ,-5^ = 120 МГц и электрическая схема управления модулятором потерь, позволяющая достичь глубины модуляции %ц- 2,4 ~ 0,1 рад. Для медленного управления добротностью резонатора и схемы внутрирезона-торного выделения одиночного СКИ впервые использовался модулятор с поперечным электрооптическим эффектом. Приводятся основные характеристики генератора СКИ: длительность импульса ~60 по, мощность >10 МВт и расходимость- 0,6 мрад. Показана возможность управления длительностью генерируемых импульсов в диапазоне 0,1 - I не. Исследованы зависимости длительности генерируемых импульсов от расстройки и времени формирования и стабильность выходных параметров генерации.
Третья глава посвящена экспериментальному исследованию процессов ВКР при возбуждении мощными импульсами света. Показано, что при возбуждении ВКР наносекундными импульсами можно заселить комбинационно-активные переходы и наблюдать ВКР с возбужденных колебательных и вращательных уровней. Одновременное возбуждение ВКР на колебательных переходах Q0i(i) » Qizfl) и ,. Qzz(l) молекулы водорода можно использовать для прямого измерения ангармонизма молекулы водорода. Рассматриваются экспери-
- 9 -ментальные результаты, полученные при возбуждении ВКР в водороде короткими импульсами. Описана лазерная установка, созданная для наблвдения динамики КР в поле субнаносекундных импульсов света. Экспериментально показано, что при фокусировке в сильных полях для нестационарного КР существенными являются эффекты движения населенностей и истощения накачки. Исследования динамики антистоксова излучения показали, что в реализованном режиме рассеяния сигнал на антистоксовой частоте может наблюдаться вследствие вынужденного двухфотонного излучения. Исследование временных и энергетических характеристик стоксова излучения, распространяющегося "назад", показало, что при выполнении условий для его генерации наблвдается значительное (до 5-6 раз) укорочение импульса при высоком (до 30$) коэффициенте преобразования излучения. В этой главе показана возможность использования созданного лазерного источника для обнаружения малых концентраций веществ.
В четвертой главе рассматриваются кооперативные эффекты при комбинационном рассеянии света в водороде и анализируются условия, при которых возможно их наблюдение. Теоретическое рассмотрение процесса кооперативного комбинационного рассеяния (ККР) с учетом антистоксова излучения показало, что в этом режиме должны наблюдаться противофазные осцилляции интенсивности стоксовых и антистоксовых компонент. Разность населенностей системы осциллирует во времени. Приводятся основные экспериментальные подтверждения наблюдения ККР при нестационарном КР света в сильных полях. Установлено, что величина времени задержки возникновения рассеянного поля обратно пропорциональна интенсивности накачки и плотности частиц, а интенсивности стоковой и антистоковой компонетны осциллируют в противофазе.
- -10' -
Основные результаты диссертации представлены в публикациях [106-108,173,175,І95І и были доложены на Ш Всесоюзной конференции по комбинационному рассеянию (г. Шушенское, 1983), на УШ Всесоюзной конференции по нелинейной оптике ( г. Новосибирск, 1984), на X ІУІеждународной конференции по нелинейным колебаниям (г. Варна, 1984), УІ научной конференции болгарских аспирантов, обучающихся в СССР (г, Москва, 1983 г.).
- II
Нестационарное ВКР: основные теоретические и экспериментальные результаты
Нестанионарность нелинейного эффекта может быть, вообще говоря, связана с двумя обстоятельствами: I) неквазистатично-стью локального нелинейного отклика (если характерное время установления локального нелинейного отклика Т Тн ) и 2) не-квазистатичностыо отклика среды как целого (например, если нелинейный эффект в заданной точке среды в данный момент времени зависит от значений исходных полей в предыдущие моменты времени, то в этом случае неквазистатичность связана с групповым запаздыванием импульсов).
Как следует из уравнений (1.10)-(1.13), характер ВКР света определяется соотношением между длительностью возбуждающего излучения н (время корреляции накачки тй ъ , где дї) - ширина спектра), с одной стороны, и временами релаксации поляризации Тг и группового запаздывания 7 , с другой. Для попутных волн Т3= // W/, - и& J и для встречных - 7 = {[ »л1 Vc , где { - длина об ласти взаішодействия. Сравнивая эти временные константы, можно выделить следующие режимы рассеяния: I) % \ 7$ - ква зистатический режим. Молекулярные колебания "отслеживают" временное поведение накачки, а дисперсия среды не проявляется; 2)Ч 7 , "м тз - ВКР в диспергирующей среде с широкими рамановскими линиями. В этом случае имеет место чисто волновая не стационарность; 3) Ън TQ ти 7s - нестационарное ВКР в недиспергирующей среде, связанное с инерционностью установления когерентной поляризации на стоксовой частоте (локальная не стационарность); 4 )%, ", І, "7З - одновременно проявляются инерция молекулярных колебаний и дисперсия среды. Нестационарные явления при ВКР, связанные с эффектами распространения, обусловлены линейной дисперсией среды и проявляются в групповом запаздывании волн накачки и рассеянных компонент. Они наиболее существенны при возбуждении вынужденного рассеяния пространственно-неоднородной и широкополосной накачкой. Однако, в литературе понятие нестационарное вынужденное комбинационное рассеяние (НВКР) связывается с процессом рас-сеяния, когда выполняется условие нестационарности, связанное с локальным нелинеиным откликом среды. Поэтому в дальнейшем под НВКР будем подразумевать именно этот случай и в этом обзоре не будем затрагивать обширный круг вопросов [54,55,56], связанных с особенностями ВКР при возбуждении пространственно неоднородной и широкополосной накачкой. Наблюдение эффектов, обусловленных существенной волновой нестационарностью процесса ВКР, обсуждалось в работах j3I,57,58/ в связи с исследованием ВКР в поле многомодовой накачки.
Однако внимание исследователей в первые годы после открытия ВКР было привлечено более сильными эффектами, проявляющимися при ВКР и обусловленными нелинейностью процесса, как, например, генерация высших компонент, угловое распределение рассеянного излучения и др. Эксперименты, выполненные в 1966 г. Кайзером и др. 131,58], в которых обнаружены существенное укорочение рассеянного назад стоксова импульса и модуляция интенсивности рассеянного назад излучения, поставили вопрос о развитии теории ВКР в условиях волновой нестационарности. Появление в эти годы лазеров с самосинхронизованными модами и экспериментальное наблюдение ВКР в поле пикосекундной накачки стимулировало изучение нестационарных процессов при ВКР. Обстоятельный анализ роли дисперсии среды при ВКР сделан в работах [59-6б] Наиболее существенным результатом "волновой" не стационарности при c ti з оказывается резкое уменьшение усиления (насыщения) по достижению длины, равной длине группового запаздывания импульсов стоксовой волны и накачки Насыщение усиления сопровождается расширением стоксова импульса по закону t 2 . Для пикосекундных импульсов (7 10"Ї ) длина группового запаздывания при ВКР в жидкостях и кристаллах не превышает нескольких сантиметров и доходит до нескольких метров в газах [.17]. Поэтому при tM3 Тг в общем случае нужно учитывать одновременно действие молекулярной релаксации и дисперсии. Первые работы по исследованию БКР с использованием пикосекундных лазеров посвящены вопросам эффективности преобразования излучения \6б), изучению частотного и углового спектра рассеянного излучения 1.57,67], влиянию самофокусировки и фазовой самомодулянди на характеристики ВКР [66,68,69]. Длительность импульсов в этих работах измерялась методом двухфотонной люминесценции (ДШ). Сравнивая треки ЇШ. рассеянных компонент и лазерных импульсов, авторы [69,70 ] обнаружили укорочение сток-сового импульса и слабое антистоксовое рассеяние в прямом направлении. В L7l] методом КШ проведены измерения временных характеристик импульсов накачки и стоксового излучения в обладающем малой дисперсией газе $F6 . Было обнаружено укорочение стоксового импульса в отношении 0,6 к длительности возбуждающего ВВКР импульса. Фронт стоксового импульса был задержан на 6 пс относительно фронта накачки - импульс длительностью 15 пс. В этом эксперименте принимались меры для исключения самофокусировки и для уменьшения истощения накачки. Отметим, что в нестационарном режиме удалось наблюдать ВКР на переходах и в веществах, в которых оно ранее не наблюдалось - в Н2О [б7] г в метиловом спирте [70] и в ряде газов высокого давления [б9] . Этот факт был объяснен после того, как стало ясно, что в нестационарном режиме ВКР коэффициент усиления зависит лишь от полного сечения комбинационного рассеяния и не зависит от ширины линии спонтанного перехода Г. Для стационарного ВКР усиление обратно пропорционально ширине линии перехода (см. (1.3)).
Генератор сверхкоротких импульсов методом активной синхронизации мод на У AG : Д/oL
Для генерации СКИ методом АСМ в импульсных лазерах особенно важно для достижения импульсом максимальной энергии увели---чить скорость временного и спектрального формирования импульса, а также увеличить число проходов излучения в резонаторе. Необходимо обеспечить совпадение периода модуляции потерь резонатора с периодом обхода резонатора генерируемым импульсом на протяжении всего этапа развития излучения. Оптическая схема реализованного генератора изображена на рис. 2.4. Активный элемент - кристалл YAG-.AW3 цилиндрической формы диаметром Ф = 4 мм, длиной 65 мм, с просветленными на донну волны Л - 1,064 мкм торцами располагался в центре резонатора лазера под небольшим углом ( I) к оптической оси с целью устранения эталонного эффекта. Резонатор образован зеркалами Ж и Ш с коэффициентами отражения 99$ на длине волны Л = 1,064 мкм. Зеркало М2 - сферическое с радиусом кривизны г =3м, Ml - плоское. Для обеспечения механической и температурной стабильности резонатора его несущая конструкция изготовлена из четырех инваровых стершей, которая обеспечивала стабильность оптической длины резонатора А /L0 1ь в диапазоне температур ІІ0С. Активный элемент охлаждался водой, температура которой стабилизирована с точностью 0,5С. В качестве поляризационного элемента, обеспечивающего работу модулятора добротности и модулятора потерь резонатора, использовалась интерференционная поляризационная пластинка ШІ [167]. Она располагается под углом Брюстера к оптической оси и тем самым работает как стандартная призма Глана. Это позволяет использовать ее и как элемент, с помощью которого осуществлялся управляемый вывод излучения из резонатора.
Это осуществляется ячейкой Поккельса PCI, поворачивающей на 90 плоскость поляризации излучения, и электронной схемой системы вывода излучения. Добротность резонатора изменялась при помощи ячейки Поккельса РС2 и электронной схемы управления добротностью. В качестве ячеек Поккельса PGI и РС2 использовались пары кристаллов стандартного модулятора ШІ02, работающего на поперечном электрооптическом эффекте. На конце модулятора установлено зеркало Ml. Это позволяло изменять длину резонатора LQ , не меняя при этом геометрии расположения ячеек PCI и РС2 относительно зеркала Ml. Перемещение осуществлялось при помощи мик рометрической подачи с точностью -Ь мкм. Модуляция потерь резонатора производилась при помощи генератора синусоидального напряжения с частотой іуп 60037,5 0,5 від и ячейки Поккельса PG3. Она образована двумя ячейками Поккельса, работающими на продольном электрооптическом эффекте и сориентированішми таким образом, что электрооптический эффект, вносимый каждой из них, складывается. Для обеспечения генерации поперечной моды с распределением TEMQ0 использовалась ирисовая диафрагма Д. В качестве элемента, формирующего спектр СКИ, в резонаторе устанавливалась плоско параллельная пластинка Э с различной толщиной из стекла К8 или плавленного кварца. Фотодиоды ФД2 и ФДЗ использовались для контроля работы генератора. С их помощью устанавливался нужный режим работы генератора. Так, например, при генерации излучения с поперечным распределением, отличным от ТЕМ00, наблюдаемый с помощью ФД2 цуг СКИ имеет случайную модуляцию. В случае генерации моды TEMQ0 и при длине резонатора І 0Ї Lm s -ц±- в зависимости от величины отстройки д L- L0-L t» в наблюдаемом цуге отчетливо проявляется периодическое уменьшение интенсивности пичков (см. рис. 2.5). Это объясняется влиянием естественного двулуче-преломления ячейки Поккельса РСЗ. Как видно из рис. 2.5 , в отсутствие расстройки потери в резонаторе на каждом проходе одинаковы.
При наличии расстройки картина меняется и импульс при прохождении через модулятор потерь испытывает то большее, то меньшее ослабление, чем в случае точного резонанса. Этот эффект можно использовать для точной настройки частоты модуляции на межмодовую частоту резонатора. Для устранения сигнала с гори -зонтальной поряризацией на выходе генератора ставилась призма Глана ПГ, пространственно разделяющая изучение с горизонтальной и вертикальной поляризапипиями. Ячейка с насыщающимися поглотителем (ЯП) (пропускание 50$; раствор красителя В 3274 в изобутиловом спирте) использовалась для подавления изучения вертикальной поляризации, которое присутствует на выходе до момента выделения одиночного импульса, Дзія улучшения ЕОЛНОВОГО фронта на пути излучения с вертикальной поляризацией устанавливалась линза Л ({ = 2,5м) так,, что зеркало Ml находилась в ее фокальной плоскости [168] . Расходимость генерируемого излучения после коррекции составляла 6.10 рад.
Исследование ВКР света в газообразном водороде в поле субнаносекундных импульсов света
Критерием нестационарности процесса рассеяния является соотношение между длительностью импульса накачки Ти и произ ведением коэффициента усиления &=о0!1 \ на время дефазировки Т2 [l7,50,59,63] . При н Тг комбинационное рассеяние света является нестационарным процессом. Следовательно, нестационарные явления при ВКР могут наблюдаться как при очень больших значениях коэффициента усиления G , так и при коротких длительностях импульса накачки. Для водорода согласно [21,24] время дефазировки Т, при изменении давления от 3-4 атм до 100 атм изменяется"в пре п - -jo делах от 1,10.10 с до 70.10 с, соответственно. Из приведенных значений для Т2 следует, что при использовании субнаносекундных импульсов света легко можно реализовать условия для наблюдения ВКР в сильно нестационарном ( tk Тг ) или переходном режиме ( Тн Tg ), Этого можно добиться либо путем изменения давления газа, либо интенсивности возбуждающего поля. При возбуждении ВКР длительностью 0,1 - І нс характерные времена, с которыми связан процесс нестационарного рассеяния, будут лежать в диапазоне от нескольких единиц до нескольких сотен шию секунд, В этом временном диапазоне при помощи скоростных электрооптических камер типа "Агат СФ-1" можно прямым способом измерять эти времена. Это делает диапазон длительности импульса накачки 0,1 - I нс более удобным для исследований нестационарных эффектов при ВКР света (преимущественно в газах), чем диапазон длительности импульса накачки 10-30 пс, используемый в нестационарной АСКР [17,194]. Схема экспериментальной установки для наблюдения и изучения нестационарных процессов рассеяния в газах изображена на рис. 3.8. После корректирующей линзы ЛІ излучение генератора одиночных сверхкоротких импульсов (см. гл. 2) усиливалось двумя усилителями. Первый из них - с кристаллом AG:Afe/3+ размером ф 8x80 мм использовался в качестве двухпроходного усилителя.
Искажения пространственного профиля излучения после этого усилителя при соответствующей юстировки не наблюдались. Излучение после усилителя У2 имело энергию 1 60 мДж и приблизительно гауссово пространственное распределение. При увеличении энергии одиночного импульса задающего генератора больше I мДж наблюдается насыщение усиления и искажение пучка за счет крупномасштаб ной самофокусировки в усилителях CI68]. В режиме генерации одиночного СКИ света суммарной коэффициент усиления по энергии находился в пределах (1 + 0,1) . 10. Усиленное излучение на длине ЕОЛНЫЛ = 1,064 мкм преобразовалось во вторую гармонику (Л = 532 ям) при помощи кристалла СДА. с 90 синхронизмом (взаимодействие 00Е). Коэффициент преобразования излучения во вторую гармонику был 25% и его стабильность поддерживалась схемой термостабилизации кристалла СДА.. После удвоителя частоты часть излучения вотрой грамоники (отражение от фильтра $j) поступает на вход системы измерения энергии возбуждающего светового импульса ИЭ1 (См.2.3.2.).Возбуждающее излучение на длине волны = 532 нм (первая гармоника отрезалась фильтром ФІ) при помощи линзы Л2 ( f2 = 20см) фокусировалось Е кювете с водородом К. Окна кюветы были наклонены под небольшим углом к оптической оси с целью устранения влияния излучения, отраженного от окон кюветы на процесс взаимодействия и для того, чтобы отраженный от них рассеянный свет не регистрировался измерителями энергии и электроннооптической камерой. Излучение накачки и рассеянное излучение коллимирова-лись линзой ЛЗ и после прохождения набора фильтров Ф2 излучение направлялось на щель призменного полихроматора ПХ. Входная щель электронноптической камеры "Агат СФ-І" (ЭОК) устанавливалась в фокальной области линзы Л6. Тем самым на вход камеры с временным разрешением г 20 пс одновременно попадали разнесенные в пространстве спектральные компоненты исследуемого излучения. Щель полихроматора и входная щель ЭОК устаналивались таким образом, чтобы регистрировать пространственные участки исследуемых компонент, соответствующих их центральной части. Одновременно с прошедшими через кювету возбуждающим излу чением и излучением на стоксовой и антистоксовой частотах на вход полихроматора с помощью зеркал Е , М и пластины ПІ направлялось возбуждающее излучение, падающее на кювету, и сток-сово излучение, рассеивающееся в обратном направлении. Спектральная чувствительность фотокатода ЭОК типа Si Jl65] характеризуется большой нелинейностью в видимом диапазоне. Кроме того, интенсивности падающих на щель полихроматора излучения разные. Поэтому нелинейность характеристики ЭОК компенсировалась с помощью наборов светофильтров » % Набором фильтров 3 4 (нейтральные) обеспечивался уровень интенсивности исследуемых сигналов таким, чтобы регистрируемые на выходе ЭОК сигналы находились в области нормального почернения фотопленки.
Для определения диапазона нормальных почернений фотопленки на входе полихроматора устанавливался интерферометр Фабри-Перо с базой 36 мм. На него попадал нерассеянный пучок излучения, который, проходя его, давал на выходе ЭОК сигналы (метки) с временным интервалом между ними л г , равным — , где d3 = 36 мм. На рис. 3.9 приведены характерная микроденсито-грамма импульса с длительностью -100 пс, прошедшего через интерферометр Фабри-Перо (а), и кривая почернения используемой фотопленки (б), полученная при помощи характерных микроденси-тограмм. При использовании стандартного клина "Ь-1,8 микроденситометра ИФ0-45І из кривой почернения видно, что плотности почернения, соответствующие отклонениям (в единицах см) в диапазоне от 2 до 18 см, соответствуют линейному участку кривой (область нормального почернения используемой фотопленки). Снятие при помощи ЭОК "Агат" и интерферометра Фабри-Перо фотограммы (при разных базовых расстояниях интерферометра) ис
Теоретическое описание ККР с учетом антистоксова излучения
В 161 на основе квантово-электродинамического подхода получена система уравнений, описывающая динамику стоксовои компоненты при кооперативном рассеянии. Показано, что ККР происходит в условии заметного изменения населенности верхнего колебательного (вращательного) уровня. В [115] на основе квазиклассического подхода исследована кинетика ККР в присутствии антистоксова поля. Показано, что разность населенности системы молекул испытывает осцилляции, что приводит к излучению на каждом полупериоде стоксова или антистоксова сигнала. Найденные уравнения имеют полуклассический характер. При этом развитие сток-сова или антистоксова импульсов, а также и период колебаний разности населенностей определяются феноменологически введенной начальной поляризацией среды. Чтобы учесть факт, что при ККР происходит заметное движение населенности, необходимо в системе уравнений, описывающих процесс кооперативного рассеяния в квантовомеханическом подходе (_Пб] включить уравнение, описывающее динамику поляризации на антистоксовой частоте,и учесть воздействие со стороны антистоксова излучения на разность населенностей системы. При помощи подхода, развитого в [116,198] , можно получить систему уравнений для нормированной разности населенности х и корреля ра ционных функций на стоксовой и антистоксовой тах ІІ95]: часто время кооперативного рассеяния на стоксовой ( S ) или антистоксовой ( А ) частотах. Параметр области взаимодействия М$(А) Б зависимости от при при величины числа Френеля F- -- выражается формулой: дипольными моментами отдельных излучателей =22 cj j 1 » где R.(Rj) - оператор рождения (уничтожения) возбужденного состояния j -ои молекулы; Cj/(Av; = —иг чгі, ч 5 - корреляционные коэффициенты. В (4.8) вероятность спонтанного распада на стоксовой ( сО$ ) и антистоксовой ( /j ) частотах описывается выражением : -3 / / _ 2сЛ(А)} (А) 5Ъс Система уравнений (4.8) описывает движение населенностей молекул под действием внешнего поля и поля рассеянного излучения. Члены - г— и -=р— в правой части системы (4,8). С РА "» учитывают взаимодействие диполей квантовой системы с электро магнитным полем вакуума на стоксовой и антистоксовой частотах. В случае, когда время поперечной релаксации дипольного момента Т2 » TffS(A) , можно показать, что при ККР сохраняется величина (4.9) Для анализа решений системы (4.8) рассмотрим случай, когда Т2- -оо, cos 2: со4 , так что рз г/?4гГ и Ъ гГ "о
Продифференцировав уравнение (4.8а) по времени и учитывая (4.86,в), получим следующее уравнение второго порядка Уравнение (4.10) описывает колебание нелинейного осцилля тора с "коэффициентом квазиупругости", зависящим от амплитуды колебания: &(%) = lliL_J .Уравнение (4.10) и уравнение, описывающее сверхрассеяния с учетом только сток-совой компоненты [ііб] отличаются "поведеішем" коэффициента квазиупругости ctffx) При ККР с учетом антистоксова сигнала, когда разность населенности системы х- - ±1 , ы(/)- - - ±0 , а согласно (4.II) ol(y)- -0при х - - . Следовательно уравнение (4.10) описывает процесс ККР, для которого вблизи точек ai существует отличная от нуля возвращающая сила. При этом система молекул как бы испытывает "толчок" со стороны вакуумного поля на каждом полупериоде и переходит из одного состояния в другое. - 171 Первый член в (4.10) описывает "трение" при когерентном возбуждении молекул со стороны вакуумного поля. Он отражает тенденцию дефазировки дипольного момента перехода отдельной молекулы на стоксовой (антистоксовой) частоте при взаимодействии системы с вакуумным полем. Поскольку эта "сила трения" очень rll , так как Т# Ю с, а % мала ( ы п - го » % г с), то первым членом в уравнении (4.10) можно пренебречь. С учетом этого факта и начальных условий (4.12) нетрудно (4.13) el из уравнения (4.10) после умножения на получить следующее уравнение: Введя обозначение t /77 = i+ т /т0 и менной и переходя к новой пере , уравнение (4.13) можно записать в виде: В (4.14) знак " + " соответствует случаю, когда система в начальный момент времени находится в основном состоянии, знак " - " -в возбужденном состоянии. Рассмотрим случай, когда система находится в основном состоянии до момента возбуждения. Решение (4.14) можно представить в виде эллиптического синуса Якоби [198]: (4.15) Xft) x(o)Sn(u-u0)= Щ &( a t ] Здесь мы учли, что в отсутствие антистоксового излучения, согласно
