Содержание к диссертации
ВВЕДЕНИЕ 4
ГЛАВА I. Литературный обзор 10
Почва как фактор влияния на миграцию радионуклидов 10
Описание основных процессов и факторов, определяющих подвижность шСз в почвах
Миграция n7Cs в системе почва-растение 21
Анализ статических моделей, описывающих поведение mCs в системе почва-растение 28
Описание основных механизмов поведения 90Sr в почвах 31
Анализ математических моделей, описывающих поведение Sr в системе почва-растение 42
Применение агромелиорантов как эффективного приема, влияющего на снижение биологической подвижности радионуклидов 44
ГЛАВА 2. Методологический подход к описанию процесса поступления
137Cs и 90Sr из почвы в растение , 48
2.1. Общее описание модели 48
2.1.1, Моделирование физико-химических процессов, ответственных за 49
переход Cs из почвы в растение
2.1.2. Моделирование физико-химических процессов, ответственных за 52
переход 90Sr из почвы в растение
ГЛАВА 3. Материалы и методы исследования 57
Характеристика исследуемых почв 57
Методы проведения исследований 61
Схемы полевых опытов по изучению влияния агрохимических защитных мероприятий на переход ,37Cs и 90Sr в сельскохозяйственные растения 67
ГЛАВА 4. Исследование биологической подвижности Cs в системе почва
-растение 70
1 Я?
Влияние свойств почв на переход Cs в растения 70
Формы нахождения !37Cs в почвах разныхтипов 72
Характеристики селективной сорбции 137Cs 76
Катионныи состав почвенного раствора и его влияние на параметры подвижности 137Cs в системе почва-растение 79
з 4.5. Использование математической модели для описания подвижности
,37Cs в системе почва-растение 81
ГЛАВА 5. Исследование биологической подвижности Sr в почвах
различных типов
Влияние свойств почв на переход 90Sr в растения 84
Формы 90Sr в почвах различных типов 86
Оценка коэффициентов селективности для почв различных типов... 88
Использование математической модели для описания подвижности 9()Sr в системе почва-растение 89
ГЛАВА 6. Исследование механизмов действия агромелиорантов на
биологическую подвижность 137Cs и 90Sr 94
6.1. Изучение биологической подвижности l37Cs в системе почва-
растение в результате внесения минеральных удобрений в условиях
полевого опыта 94
Влияние минеральных удобрений на изменение физико-химических характеристик дерново-подзолистой почвы 94
Влияние минеральных удобрений на биологическую подвижность U7Cs 97
Использование математической модели для описания действия удобрений на подвижность I37Cs в системе почва-растение 100
6.2. Оценка действия минеральных удобрений и агромелиорантов на
биологическую подвижность Sr в дерново-подзолистой почве 104
Влияние минеральных удобрений и агромелиорантов на физико-химические характеристики дерново-подзолистой почвы 104
Влияние минеральных удобрений и агромелиорантов на биологическую подвижность 90Sr 106
Математическая модель, как инструмент анализа для описания процессов действия минеральных удобрений и агромелиорантов на биологическую подвижность 90Sr 107
ЗАКЛЮЧЕНИЕ ПО
ВЫВОДЫ 121
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 125
Введение к работе
Испытания ядерного оружия, а также нормализованные и аварийные выбросы предприятий ядерного топливно-энергетического цикла привели к существенному увеличению количества антропогенных радионуклидов в окружающей среде. Поступая в окружающую среду, радионуклиды концентрируются в почве. Поступление радионуклидов в рацион питания населения в значительной степени зависит от их биологической доступности и времени нахождения в почве. Идентификация механизмов биологической доступности радионуклидов в окружающей среде имеет определяющее значение с точки зрения оценки их реальной опасности для человека.
Почва является исходным звеном миграции радионуклидов по сельскохозяйственным и пищевым цепочкам, что определяет необходимость детального исследования процессов, определяющих подвижность радионуклидов в почвах и в системе почва-растение. Закрепление радионуклидов почвами является сложным процессом, происходящим во времени, при этом скорость сорбции и фиксации радионуклидов в почвах зависит как от физико-химических свойств радионуклидов, так и от физических и химических свойств почв (В.М. Клечковский, И.В. Гулякин, Е.В. Юдинцева, P.M. Алексахин, Ф.И. Павлоцкая, И.Т. Моисеев, Н.П. Архипов, Б.С. Пристер, В.М. Прохоров, М.В. Куликов, И.В. Молчанова, Р.И. Погодин, Menzel R.G., Heald W.R., Nishita Н., Taylor Р. и др.). Выделено 5 групп радионуклидов по типу поведения в почвах и в системе почва-растение (yl.B. Тимофеев-Ресовский). Для каждого радионуклида закрепление в почве является следствием различных физико-химических процессов, имеющих различную природу и протекающих с разной скоростью.
Среди продуктов деления ядерного топлива наиболее экологически значимыми при рассмотрении долговременных последствий являются радионуклиды цезия и стронция. Опасность Sr и 13 Cs определяется несколькими факторами: высоким выходом при делении, длительным периодом полураспада (около 30 лет), потенциально высокой растворимостью и подвижностью в природных средах, высокой биологической доступностью, обусловленной химической схожестью с жизненно важными питательными элементами: калием (радиоцезий) и кальцием (радиостронций) (Алексахин P.M., 1963). Радионуклиды характеризуются различным типом поведения в почвах - для Sr характерен обменный тип поведения в почвах, а для Cs необменный, т.к. в микроколичествах радионуклид преимущественно фиксируется в межпакетном пространстве трехслойных алюмосиликатов.
Переход радионуклидов из почвы в растения является первым и наиболее значимым звеном его миграции по пищевым цепям. Поступление радионуклидов из
5 почвы в растения определяется множеством факторов, что затрудняет выявление механизмов этого процесса и определение показателей, которые адекватно его описывают. Проведенные после аварии на Чернобыльской АЭС многолетние наблюдения за поступлением радионуклидов из почв в растения позволили получить принципиально новые данные: установлен факт снижения накопления 137Cs в растениях с течением времени; определены факторы, определяющие снижение накопления 137Cs в растениях; выявлены различия в динамике накопления Cs и Sr в растениях из почв, обусловленные влиянием свойств радиоактивных выпадений; определены количественные параметры, описывающие темпы снижения содержания радионуклидов в растениях (Суркова Л.В., Погодин Р.И., Санжарова Н.И., Фесенко СВ., Круглой СВ., Иванов Ю.А., Архипов А.Н. и др.).
В последние годы сформировались новые методические подходы к описанию процессов сорбции и фиксации радионуклидов в почвах, основанные на теории селективной сорбции. В работах А. Кремерса впервые определены параметры, характеризующие способность почв селективно сорбировать 13 Cs. Эти исследования
позволили прогнозировать распределение Cs между твердой фазой почвы и почвенным раствором на основе физико-химических характеристик почв. Начаты работы по изучению и количественному описанию процессов поглощения радионуклидов из почвенного раствора корневыми системами растений (Е. Smolders, N. Waegeneers, G. Shaw, Дричко В.Ф., Соколик А.И., А.В. Коноплев, И.В. Коноплева).
Корректное описание процессов, определяющих поведение радионуклидов в экосистемах, является необходимым условием для разработки методов прогнозирования радиационной обстановки. Такое прогнозирование возможно на основании математического моделирования процессов, определяющих поведение радионуклида в природных и аграрных экосистемах. Точность прогноза, получаемого при помощи математических моделей, зависит, с одной стороны, от полноты описания процессов, определяющих поведение радионуклида, а с другой, от точности оценок параметров модели. Точное описание процессов возможно только на основе понимания механизмов поведения радионуклидов в компонентах экосистем.
Загрязнение сельскохозяйственных угодий 90Sr и 137Cs, обусловленное авариями на Южном Урале и на Чернобыльской АЭС, до настоящего времени представляет собой актуальную практическую проблему. Одним из важных аспектов этой проблемы является разработка системы защитных мероприятий, направленных на снижение уровней загрязнения сельскохозяйственной продукции. За годы прошедшие после аварий накоплен огромный материал по эффективности различных приемов реабилитации загрязненных
территорий. Среди этих приемов важное место занимает применение агромелиорантов, которые обеспечивают снижение темпов миграции радионуклидов по сельскохозяйственным цепочкам. Однако, определение оптимальных доз внесения агромелиорантов требует знания механизмов их влияния на биологическую подвижность радионуклидов. В последние годы разрабатываются новые методические подходы для оценки эффективности применения агромелиорантов, которые учитывают такие факторы как изменение состава почвенного раствора, подвижности радионуклидов в почве, изменение прочности сорбции и фиксации радионуклидов и т.п. Предложены статическая и динамическая модели для прогнозирования эффективности применения мелиорантов по снижению накопления Cs в лесных растениях (И.В. Коноплева, СИ. Спиридонов). Однако, эти новые методические подходы до настоящего времени практически не применялись для изучения модифицирующего действия агромелиорантов на поведение 90Sr и 137Cs в аграрных экосистемах.
Изучение механизмов биологической доступности радионуклидов, разработка теоретических основ поведения радионуклидов в экосистемах и оптимизация применения химических мелиорантов на основании изучения механизмов их действия на подвижность радионуклидов являются актуальными направлениями развития исследований в современной радиоэкологии и имеет практическое значение при прогнозировании и оценке реальной опасности радиоактивного загрязнения окружающей среды для человека.
Цель и задачи исследования
Целью настоящей работы является идентификация и описание основных процессов, определяющих биологическую подвижность 50Sr и I37Cs в почвах различных типов, и выявление механизмов действия агромелиорантов на поведение радионуклидов в системе почва-растение.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
разработать методологический подход к описанию поведения радионуклидов в системе почва-растение;
разработать статическую модель, определяющую поведение радионуклидов в системе почва-растение;
определить параметры подвижности Cs (формы ' Cs в почве; потенциал селективной сорбции 137Cs (RIP); концентрационный фактор (CF); коэффициент распределения ,37Cs между твердой и жидкой фазами почвы; коэффициент накопления 137Cs сельскохозяйственными растениями) для почв различных типов;
90е_ /Л. SOt
- определить параметры подвижности Sr (формы Sr в почве; коэффициент
селективности пары 90Sr-Ca (Kc90Sr/Ca); коэффициент накопления 90Sr
сельскохозяйственными растениями) для почв различных типов;
^ 90 г* 137л «
исследовать зависимость показателей подвижности Sr и Cs от свойств почв; изучить механизмы действия агромелиорантов на биологическую подвижность Ъх и
Cs в дерново-подзолистой песчаной почве; разработать комплексный параметр подвижности радионуклидов, учитывающий влияние различных физико-химических свойств почв;
- оценить возможность применения комплексного параметра биологической
доступности радионуклидов для определения эффективности применения
агромелиорантов.
Научная новизна работы:
В рамках математической модели впервые для описания подвижности 90Sr в системе почва-растение предложен и количественно оценен параметр биологической
доступности Ьг в почвах, рассчитываемый на основе почвенных характеристик и показателей подвижности: содержание обменного кальция, доля обменной формы 90Sr, коэффициент селективности ионного обмена 90Sr на Са, A'c^Sr/Ca) в почве. Получены прогностические уравнения для оценки коэффициентов накопления 90Sr сельскохозяйственными растениями на основе параметра его биологической доступности.
Впервые получены значения коэффициентов селективности ионного обмена 90Sr на Са, /fc^Sr/Ca) для 10-ти основных типов почв Европейской части РФ. Впервые выявлена зависимость коэффициента селективности от соотношения содержания гумуса к содержанию илистой фракции в почве.
Для описания миграции Cs в системе почва-растение введен параметр биологической доступности, представляющий собой комбинацию свойств почв и показателей подвижности: содержание обменного l37Cs, катионный состав почвенного раствора, потенциал селективной сорбции, концентрационный фактор.
В рамках предложенной равновесной модели способность почв селективно сорбировать l37Cs характеризуется потенциалом селективной сорбции 137Cs, фиксирующая способность почвы - равновесной долей обменного Cs, видовая особенность растения выражена концентрационным фактором, зависящим в свою очередь от концентрации К* в почвенном растворе.
Впервые определены значения потенциала селективной сорбции, определяющего способность почв селективно сорбировать Cs, для 10-ти основных типов почв
8 Европейской части РФ. Впервые определены корреляционные соотношения между содержанием илистой фракции и величиной потенциала селективной сорбции 137Cs.
Показано, что при применении агромелиорантов снижаются показатели подвижности 90Sr и ii7Cs. Установлено, что внесение калийных удобрений приводит к увеличению потенциала селективной сорбции l37Cs. Показана возможность применения комплексного параметра биологической доступности радионуклидов для оценки эффективности применения агромелиорантов.
Теоретическая и практическая значимость работы.
Предложен методологический подход для описания механизмов поведения радионуклидов в системе почва-растение, учитывающий процессы сорбции и фиксации, протекающие в системе почвенный поглощающий комплекс - почвенный раствор и процессы поглощения радионуклидов корневыми системами из почвенного раствора. На основе методологического подхода предложены математические модели миграции радионуклидов в системе почва-растение.
Определены количественные параметры подвижности 90Sr и l37Cs для основных почв Европейской части России, которые могут быть использованы для оценки и прогнозирования радиологической ситуации на загрязненных территориях. Оценены комплексные параметры биологической доступности 9DSr и 137Cs, которые могут быть использованы для определения эффективности действия агромелиорантов, применяемых для снижения накопления радионуклидов в сельскохозяйственных растениях.
Впервые предложен метод определения вермикулита в почве на основе механизмов фиксации 137Cs.
Основные положения, выносимые на защиту:
Методологический подход к описанию перехода 90Sr и 137Cs из почвы в растения, учитывающий процессы сорбции и фиксации, протекающие в системе почвенный поглощающий комплекс - почвенный раствор и процессы поглощения радионуклидов корневыми системами из почвенного раствора.
Статические математические модели, описывающие поведение 30Sr и B7Cs в системе почва-растение.
3. Комплекс количественных показателей, описывающих биологическую
подвижность 137Cs и 90Sr в почвах различных типов.
4. Прогностические уравнения для расчета коэффициентов накопления 90Sr и13 Csb
сельскохозяйственных растениях на основе параметра биологической доступности
радионуклидов в почве.
5. Описание механизмов действия агромелиорантов на биологическую подвижность радионуклидов.
Апробация работы:
Основные положения и результаты исследования докладывались и обсуждались на: XXXII и XXXIII объединенных съездах Европейского общества по применению ядерных методов в сельском хозяйстве (ESNA) и международного союза радиоэкологов (IUR) в Варшаве (Польша), Витербо (Италия), 2002, 2003; 3-ем съезде по радиационным исследованиям, Киев (Украина), 2003; 7-ой Пущинской школы-конференции молодых ученых "Биология - наука XXI века", Пущино, 2003; 7-ой международной конференции "Биогеохимия меченых элементов", Упсала (Швеция), 2003; X международной конференции молодых ученых "Ломоносов", Москва, 2003.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 10 работ.
Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 133 страницах машинописного текста, включает содержание, введение, 6 глав, 38 таблиц, 15 рисунков и список публикаций из 122 наименований.
Автор выражает искреннюю признательность научным руководителям работы профессору Н.И. Санжаровой, кандидату биологических наук И.В. Коноплевой за постоянную помощь в работе. Выражаю также благодарность коллективу Новозыбковской станции ВИУА за предоставленную возможность использовать образцы почв и растений, отобранные на полевых многолетних опытах,
11)
