Введение к работе
. Актуальность темы.
Полумагнитные (или магнигосмешанные ) полупроводники (ІМІ) - молодой и перспективный класс материалов, сочетающих в себе полупроводниковые и магнитные свойства. Высокая магнитная восприимчивость, обусловленная включенным в кристаллическую решетку ионами переходных металлов, и сильное обменное взаимодействие электронов на внутренних незаполненных оболочках этих ионов с носителями заряда обуславливает необычные магнетооптические свойства этих материалов. Успехи технологии, достигнутые в последние годы, дают надежду на создание на базе ІМІ новых оптоэлектронных приборов - в частности, элементов памяти с оптической записью и считыванием, и полупроводниковых - перестраиваемых лазеров. С этой точки зрения особенно перспективны полумагнитные квантоворазмерные структуры - квантовые ямы и сверхрешетки, изготовление которых стало возможно недавно с помощью МВЕ -технологии. Поэтому актуальной проблемой является построение адекватного теоретического описания магнитооптических эффектов в таких структурах, которые в настоящее время широко исследуются экспериментально.
Носитель-ионное обменное взаимодействие в ПЫЛ приводит к возникновению ряда необычных для традиционных полупроводников явлений, например, гигантского расщепления зон, примесных и окситонных уровней во внешнем магнитном поле. Для носителей и экситонов, локализованных на примесных центрах или флуктуациях состава полумагнитных твердых растворов, обменное взаимодействие важно даже в отсутствие внешнего поля. При достаточно низких температурах оно приводит к образованию связанных магнитных поляронов (BMP) -областей локального ферромагнитного упорядочения спинов магнитных лонов в пределах радиуса локализации носителя (экситона). Энергия последнего при образовании BMP понижается {1]. Теоретически предсказана также автолокализвция носителей за счет обменного
взаимодействия с образованием свободных магнитных поляронов 12-5]. Однако до недавнего времени свободные магнитные поляроны не наблюдались экспериментально. Для объемных IMI такая ситуация пока сохраняется.
В недавних экспериментальных работах [6-8] сообщалось о наблюдении и исследовании экситонного магнитного полярона (MP) в узких (6 - ЗОА) квантовых ямах Cdle с барьерами из полумагнитного твердого раствора СсЦ _хМпхте. Наблюдавшийся полярон интерпретирован как двумерный свободный MP. Исследована динамака формирования MP, обнаружена анизотропия зависимости энергии MP от внешнего магнитного поля. Существование свободного магнитного полярона в квантоворазмерных структурах важно с точки зрения возможных технических приложений, так как по мере совершенствования технологии магнитная автолокализация может выйти на первый план как фактор, ограничивающий подвижность носителей в полумагнитных квантовых ямах и сверхрешетках.
Автолокализация частицы в двумерной системе за счет взаимодействия с парамагнитными ионами теоретически анализировалась в [3] методом "обменного ящика". Были продемонстрированы качественные отличия двумерной магнитной автолокализации от трехмерной. Показано, что стационарное состояние двумерного свободного MP существует при температурах ниже некоторой критической.
Теоретического описания автолокализации в реальных квантовых ямах с полумагнитными барьерами до сих пор не существовало. Такяе не рассматривались теоретически кинетика двумерных магнитных поляронов и зависимость энергии MP в квантовой яме от температуры и внешнего магнитного поля при различных направлениях последнего.
Все вышесказанное определяет актуальность темы диссертационной работы, целью которой явилось построение теоретического описания двумерных магнитных поляронов в квантовых ямах в полумагнитными барьерами. Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые:
- найдены условия существования стационарного состояния
свободного магнитного полярона в квантовой ямо с полумагнигными барьерами,
- проанализирована зависимость критической температури
автолокализащш от величины и направления внешнего магнитного
поля,
проанализировано влияние квадрутюльной поляризации антиферромагнитных пар магнитных ионов на образование полярона, рассчитана квадрупольная магнитная восприимчивость таких пар,
исследована кинетика полярона с учетом тепловых флуктуации намагниченности среда, найдена равновесная функция распределения и плотность состояний магнитных поляронов, выделены различные решмы формирования полярона,
- рассчитаны зависимости энергии свободного двумерного магнитного полярона от ширины квантовой ямн и температуры, показано, что слабое магнитное поле нэ приводит к изменению абсолютного значения энергии полярона, а изменение энергии связи обусловлено Зеемановским сдвигом нижнего спинового подуровня свободного экситона.
Научная и практическая значимость работы состоит в том, что "в ней найдены критерии, позволяющие на основе экспериментальных данных установить роль автолокализации в формировании магнитного полярона.
На защиту выносятся следующие основные положения: Ті! Стационарное состояние двумерного свободного магнитного полярона, образованного экоитоном в квантовой яма о
полумагнитными барьерами, существует при условии % > %с, где % - эффективная магнитная восприимчивость, учитывающая возможную нелокальность отклика спиновой системы магнитных ионов, х0 -критическая восприимчивость, зависящая от ширины квантовой ямы и высоты барьеров.
2. Сильное расщепление дырочной подзоны в квантовой яме CdIe/(Cd,Mn)Te приводит к анизотропии подавления двумерного магнитного полярона внешним магнитным полем. При ятем в ноле, направленном вдоль оси структуры, возможно существование второй критической температуры, ограничивающей область
существования стационарного состояния свободного полярона снизу.
3. Градиент волновой функции дырки вдоль оси структуры наводит
квадр:'лольн"й магнитный момент в антиферромагнитно связанных
парах ионов Нп2+. Квадруполькая поляризация может вносить
значительный вклад в зфїективную восприимчивость и энергию
полярона.
4. Стационарная функция распределения двумерного магнитного
полярона по энергии имеет вид р(Е)=р(Е)ехр(Ф0/Т), где Ф0 -
свободная энергия, р(Е) -эффективная плотность состояний. При
Е*0 р(Е)сс|ЕГ1/2.
5. При эффективных восприимчивостях х» удовлетворяющих условию
%с/2<х<хс, свободный двумерный магнитный полярон может образовываться за счет тепловой активации. Функция распределения полярона по энергии прк этом имеет вид
ІЕГ^ехрСЕУЕ.,), где Ъл=Т(2х-Хс)/(Хс-Ъ-
-
При восприимчивостях вблизи критической двумерный магнитный полярон формируется путем постепенного уменьшения радиуса локализации через ряд квазиравновесных состояний.. Характерное время формирования полярона много больше времени отклика магнитной среды на изменение обменного поля.
-
В зависимости от радиуса начальной локализации формирование двумерных магнитных поляронов происходило дрейфовым либо диффузионным путем. В последнем случае не наблюдается смещения максимума функции распределения в сторону меньших энергий.
Апробация работы: Основные результаты диссертации докладывались на Г9-й Всесоюзной конференции по физике магнитных явлений (Ташкент,19Э1), на Семинара по магнитным и полумагнитным полупроводникам (Киев,1991)а на 2Т-Й Международной конференции по физике полупроводников (Пекин,1992), на 13-й Генеральной конференции Отделения конденсированных сред Европейского физического общества (Регенс0ург,1993), а также на семинарах лабораторий ФТИ им.А.Ф.Иоффе и Университета г.Вгорцбург (Германия).
Публикации. Основные результаты диссертации опубликованы
в 6-ти печатных работах, перечень которых приведен в конце автореферата.
Структура диссертации: диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, двух приложений и списка цитированной литературы из 41 наименования. Она содержит 99 страниц машинописного текста, включая 11 рисунков.
Во введении обоснована актуальность темы исследования, сформулирована цель работы, указана ее научная новизна и практическая ценность.
Первая глава носит вводный характер. В ней по данным литературы описаны основные свойства полумагнитних полупроводников, приведены характерные значения важнейших параметров, указаны приближения, используемые для феноменологического описания магнитных свойств этих соединений.
Приводится краткий обзор литературы по магнитным поляронам - областям локального ферромагнитного упорядочения спинов магнитных ионов, возникающих в результате обменного взаимодействия с локализованными носителями заряда или экситонами. Это взаимодействие описывается обычно гамильтонианом
>ч л
где I -константа, J и S. - операторы спинов носителя заряда и і-го магнитного иона, соответственно (для to'"+J=5/2), ? и гЧ-адиусы-векторы і-го иона и носителя. Константа I определяется видом блоховской амплитуды носителя заряда и ггршшмавт для зоны проводимости и валентной зоны различные значения, которые принято обозначать а и р/3, соответственно. Для СйЦ^п Те aN0 « 220 мэВ, PNQ м 880 M3B(N„- концентрация катионов). Частица, образующая полярон, может быть связана на примесном центре или дефекте .либо автолокплизовэна в результате обменного
взаимодействия (1). Из-за большей величины обменной константы определяющую роль в формировании экситонного магнитного полярона обычно играет дырка.
Условия автолокализации частиц, взаимодействующих со средой, существенно зависят от размерности пространства и характера взаимодействия [9]. Любой полярон, в том числе и магнитный,образуется в результате обратного воздействия на частицу среды, поляризованной в результате взаимодействия с этой частицей. Обменный гамильтониан (1) соответствует локальному влиянию носителя заряда на среду. Вопрос же о локальности отклика среды более слокный и нуждается в дополіш тельном обсуждении. При низких концентрациях магнитной примеси или высоких температурах, когда кристалл является парамагнетиком, предположение о локальности отклика системы магнитных ионов на воздействие со стороны электронов и дырок безусловно справедливо. При пошивний температуры или увеличении концентрации магнитных ионов возрастает роль спиновых корреляций. Вследствии случайного расположения ионов дольний магнитный порядок в полумагнитных полупроводниках не возникает даже при низких температурах, однако возможно образование, фазы с ближним порядком, которая обладает некоторыми свойствами спинового стекла [10]. В этом случае в задаче могут возникать различные корреляционные длины, с которыми необходимо сравнивать радиус предположительно формирующегося магнитного полярона. При достаточно больших радиусах локальность соблюдается и , кроме того, отклик среда можно считать линейным. Таким образом, мы получаем задачу об условиях образования полярона с короткодействием, качественно проанализированную в [9]. Согласно [9], в двумерном случае автолокализация происходит при значениях константы связи частицы со средой, превышающих критическую величину, обратно пропорциональную массе частицы.
Аналогичные результаты были получены методом "обменного ящика" [3] для свободных магнитных поляронов в полумагнитных полупроводниках, находящихся в парамагнитном состоянии.
Важной особенностью двумерной автолокализации является
то, что при критической величине константи связи радиус полярона обращается в бесконечность. Это обстоятельство оправдавает приближение локального и линейного отклика среди, а также позволяет при анализе автолокализации двумерного экситона пренебречь его боровским радиусом, рассматривая экситон как точечную частицу.
Далее в главе 1 проводится сопоставление различных методов расчета энергии связи магнитного полярона. Сильное деформационное расщепление валентной зоны в структурах CdIe/(Cd,Mn)Te позволяет опустить недиагональшо элемента в гамильтониане (1) и рассматривать взаимодействие дырки с магнитными ионами как воздействие на последше эффективного обменного поля, направленного вдоль оси структуры z. Такой подход позволяет учесть форму волновой функции дырки, резко спадающей в глубь полумагнитного барьера, и описать реакцию системы магнитных ионов на воздействие со стороны дырки феноменологической функцией отклика.
Е конце главы ставятся задачи для оригинальной части диссертационной работы, излагается ее краткое содержание по главам и приводятся основные положения, выносимые на заі.ціту.
Во второй главе исследуются условия магнитной автолокализации экситона в квантовой яме с полумагнитными барьерами. Для этого записывается уравнение Шредингера для квазидвумерного экситона с учетом обменного взаимодействия. Вводится понятие эффективной магнитной восприимчивости:
где С = 2 J"dzh
дырки, L - ширина квантовой ямы. Если восприимчивость
локальна и не меняется в глуйь барьера: R(zll,z^)=xfi(2n-Zj1), то
эффективная восприимчивость х совпадает с обычной магнитной восіфиимчивостью х- Условий автолоквлизаціш при этом можно записать как
X > X0. (3)
Г? 2 '
где хс= а — (pj /Зц.в5) "Ч (4)
критическая восприимчивость, a s 2.3 - числовая константа, возникающая в задачах о двумерной автолокализации [91, Jz - а-проекция спина дырки, т± - эффективная масса вкситона в плоскости квантовой ямы, цв -магнетон Бора, g -g-фактор магнитного иона.
Зависимость % от параметров квантовой ямы определяется
множителем t=z0/72» где 2Q - глубина проникновения дырочной волновой функции в барьер, 7 _ вероятность пребывания дырки в барьерах.
Далее в приближении парамагнитной среды с эффективной концентрацией магнитных ионов выведено выражение для критической температуры автолокалкїаши в нулевом внешнем магнитном поле. Анализируется анизотропия подавления 2ДМР внешним магнитным полем, вызванная сильным, расщеплением дырочной подгоны в квантовых ямах CdTe/(Cd,Mn)Te. Такое расщепление приводит к тому, чіо обменное поле дырки направлено всегда вдоль оси структуры z. Найдены области существования стационарного состояния 2ДМР в координатах "температура - магнитное поле" при ориентации последнего вдоль и поперек оси структуры. Бри этом оказывается, что внешнее поле, параллельное оси структуры, может приводить к появлению второй критической температуры, ограничивающей область существования полярона снизу. При любой ориентации внешнего поля существует его критическая величина, при превышении которой свободный полярон не существует ни при какой температуре.
Формула (2) для эффективной восприимчивости предусматривает возможность нелокального отклика системы магнитных ионов. Нелокальный вклад в эффективную восприимчивость рассматривается в главе 1 на примере антиферромагнитных пар магнитных ионов, занимающих соседние
- II -
катиошше позиции. Показано, что под действием градиента обменного поля, создаваемого частицей, формирующей полярон ( в данном случав дыркой, входящей в состав экситона) пара приобретает квадрупольный магнитный момент, что приводит к понижению энергии лолярона. Р&ссчигака квадрупольная восприимчивость отдельной пары:
1 о Г о Sin^e п
Q = - S(S+1 )<
3 ь L 1-(цБэН/Д)г J'
где Д - константа ион-ионного взаимодействия, Н - внешнее магнитное поле, в - угол его наклона к оси структуры, з - сгош магнитного иона и квадрупольный вклад в эффективную восприимчивость (при С100] - ориентации структуры):
q = ~ V(ao/Zo>2< <б)
где а0 - постоянная решетки, 1L - концентрация пар.
Отметим некоторые качественные черты квадрупольной восприимчивости, которые могут быть важны для интерпретации эксперимента:
I Независимость от температуры при Т«Д,
2)рост относительного вклада пар в эффективную восприимчивость с увеличением Ь (вследствие уменьшения ZQ),
3)независимость от HJz,
4)квадратично8 по полю возрастание при Hiz.
В третьей глзеє в рамках адиабатического приближения проанализированы особенности кинетики формирования свободных двумерных магнитных поляронов при эффективных восприимчивостях, близких к критической, связанные с процессом "самосжатия" волновой функции частицы. При этом свойства полумагнитного материала задаются феноменологической функцией отклика на внесшее воздействие - в данном случае воздействие обменного поля частицы. Функция отклика определяет характерное время релаксации среды х , за которое релаксирует энергия
полярона при фиксированной волновой функции частицы например, в связанном поляроне. В то же время оказывается, что -ив этом состоит основной результат главы - релаксация энергии свободного или КЕазисвободного 2DMP лимитируется самосогласованным процессом сокращения радиуса локализации и изменения среднего спина магнитных ионов в области локализации частицы. Такой процесс может развиваться за время, много большее т . При этом пространственное распределение плотности спина в каждый момент времени мало отличается от равновесного, определяемого формой обменного поля в данный момент. Малость запаздывающей части обменного потенциала позволяет учесть ее по теории возмущений и количественно описать формирование полярона даже в предельно общих предположениях о функции отклика G.
В пренебрежении тепловыми флуктуациями намагниченности эволюция . полярона описывается детерминистическим дифференциальным уравнением для обратного радиуса локализации V-
где Г - безразмерная константа.
Решение (5) (t) = 0exp(t/t.,), где t, = тг(1~хс/%)~1,
возрастает при %>%с и убывает при %<х0. Энергия полярона,
пропорциональная 2. меняется со временем также экспоненциально с постоянной времени, равной 2t1.
Разумеется, уравнение (7) описывает лишь начальные стадии формирования полярона. Оно не учитывает насыщения поляризации магнитных ионов внутри полярона при больших (малых радиусах локализации). Такое насыщение приводит к тому, что Ф0(|) имеет минимум, соответствующий стационарному состоянию полярона. В этой точке рост I останавливается.
Количественное описание формирования полярона может быть легко продолжено за пределы применимости приближения линейного отклика. Однако такое обобщение требует знания конкретной
- ІЗ -
модели спиновой: релаксации, определяющей зависимость функции отклика G от обменного поля, и в данной работе ке проводится.
Уравнение (7) обнаруживает некоторые качественные черти релаксации двумерного магнитного полярона:
постоянная времени, характеризующая формировагате полярона, при восприимчивосгях, близких к критической, намного превосходит время отклика магнитной среды;
зависимость хс о? ширины квантовой ямы приводит к тому, что время формирования полярона также является функцией Lz, а именно, с увеличением Ъ2 формирование свободного полярона (если он существует, т.е. удовлетворяется условие X>XQ) замедляется;
ари больших радиусах локализации (малых ?) энергия свободного полярона нарастает экспоненциально медленно, Следовательно, в образовании полярона из делокализованного состояния важную роль должны играть флуктуации намагниченности.
Учет флуктуации намагниченности приводит к тому, что зависимость (t) становится случайным процессом. В этом случае оказывается удобным перейти от динамического уравнения для к кинетическому уравнению диффузионного типа для функции распределения полярона по
а , аФ0 ар(),
р(Е) = — Г^—Р<Є) + D-2— 1 (S)
AT p —t
с подвижностью ц = [(зц-|) С~1ГхД]
6J 2 ~^ и коэффициентом диффузии D = т[(зр7е) ~1гхД] '
Исследование уравнения (8) приводит к следующим результатам.
I.B области восприимчивостей вблизи критической величины функция распределения двумерного магнитного полярона по энергии может иметь ширину, намного превосходящую температуру.
но обусловленную, тем не менее, тепловыми флуктуациями намагниченности.
2. Существует диапазон восприимчивостей ниже критической
восприимчивости %с» где полярон макет существовать за счет
тепловой акт'.'зации. Функция распределения при этом имеет вид
экспоненциального хвоста. Этот диапазон ограничен снизу второй
критической восприимчивостью, равной %с/2.
3. Равновесная функция распределения 2ЕМР по энергии
имеет вид р0(Е)«ехр(-Ф0/Т) , где -Ф0 - свободная энергия, а р0(Е) - эффективная плотность состояний 2DMP, которая при
малых энергиях Е пропорциональна Е .
4. Эволюция функции распределения полярона при %>%с
представляет собой диффузионное уширение и дрейф в сторону
больших % и, соответственно, Оолыпих энергий связи. При
начальной энергии связи, меньшей некоторой критической,
диффузионное размытие пересиливает дрейф, и рмещения максимума
распределения в сторону больших \ не происходит. В этом
случае пик р() вблизи =0 расплывается и одновременно
вырастает второй пик вблизи стационарного значения С.
определяемого условием йФо/<Э=0. . При начальных энергиях,
больших критической, пик р() постепенно смещается к
стационарному положению.. Эти два режима формирования полярона
естественно назвать, соответственно, диффузионным и дрейфоБым.
В четвертой главе .вариационным методом рассчитаны зависимости энергии связи и радиуса локализации двумерного свободного магнитного полярона от ширины квантовой ямы и температуры. Показано, что для.стационарного состояния энергия связи равна обменной части свободной энергии полярона. На основе этого результата проанализирована зависимость энергии связи от магнитного шля в слабых магнитных полях, направленных вдоль и поперек оси структуры. Оказывается, что внешнее поле, меняя радиус локализации, не приводит к изменению положения уровня эксигона в поляроне, а уменьшение энергии связи в поле, параллельном оси структуры, обусловлено
Зеемановским сдвигом подуровня свободного экситона. Это приводит к резкой анизотропии зависимости энергии связи от магнитного поля даже в слабых полях, когда изменения восприимчивости барьеров невелики.
Проведено качественное сопоставление теории с данными экспериментов Гб-8]. Сравнение магнитной восприимчивости барьеров с рассчитанными в главе 2 критическими восприимчивостями для квантовых ям различной ширины, а также сопоставление изменения энергии в продольном магнитном поле с Зеемановским расщеплением уровня свободного экситона, позволяют сделать вывод о существенном влиянии немагнитного локализующего потенциала на свойства экспериментально наблюдаемых двумерных экситонных магнитных поляронов. В то же время ряд фактов свидетельствуют- о том, что изменение радиуса локализации экситона в процессе формирования полярона может быть значительным. В частности, в пользу такого предположения говорит экспериментальное наблюдение зависимости времени формирования полярона от ширины квантовой ямы С7], в соответствии с результатами главы 3.
В Заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации:
I. Излучено условие автолокализации экситона в квантовой
яме с полумагнитным барьером :х>Хс. где % - эффективная
магнитная восприимчивость, %G - критическая восприимчивость.
Получено выражение для критической восприимчивости:
ft2 -pj ,-2
Х- = 2.3 С |—М
где т, - эффективная масса экситона в плоскости квантовой ямы, р/3 - обменная константа, J2=3/2 - проекция спина дырки на ось
структуры, С = (2^^^^] * \ ~ z-COCTaEJi«aH волновой La/2
функции дырки, Lz - ширина квантовой ямы, р^ - магнетон Бора,
gs2 - g-фактор магнитного иона.
2. Показано, что сильное расщепление дырочной подзоны в квантовой яме С<ЗГе/(Сй,Мп)Ге приводит к анизотропии подавления двумерного магнитного полярона внешним магнитным полем. Найдены области существования стационарного состояния полярона в координатах "температура - магнитное поле" при ориентации поля вдоль и поперек оси структуры.
3. Установлено, что градиент обменного поля, создаваемый-дыркой, наводит квадрупольннй магнитный момент в антиферромагнигно связанных парах магнитных ионов Мп2+. Показано, что квадрупольная восприимчивость пары возрастает при приложении внешного магнитного поля в плоскости квантовой ямы. Рассчитан квадрупольный вклад в эффективную восприимчивость.
4. Получено кинетическое уравнение, описывающее эволюцию функции -распределения двумерных магнитных поляронов по обратному радиусу локализации при эффективных восприимчивостях вблизи критической. Найдена эффективная плотность состояний. Показано, что свободный полярон может образовываться и при восприимчивостях ниже критической за счет тепловой' активации. Найден критический радиус начальной локализации, разделяющий области диффузионного и дрейфового формирования полярона.
5.Получено выражение для энергии полярона при произвольной зависимости намагниченности барьеров от магнитного поля. В парамагнитном приближении найдены зависимости энергии от температуры и ширины квантовой ямы. Проанализирована анизотропия изменения энергии во внешнем магнитном поле.
