Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Светоэкситонные волны и неклассические оптические эффекты в полупроводниках 16
1.1. Временная и пространственная дисперсия диэлектрической проницаемости 16
1.2. Нормальные электромагнитные волны и дисперсионные уравнения в анизотропных кристаллах . 20
1.3. Добавочные светоэкситонные волны 24
1.4. Соотношения Крамерса-Кронига и интегральный коэффициент поглощения 39
1.5. Светоэкситоны в тонких кристаллических слоях и размерное квантование 55
1.6. Оптическая анизотропия кубических кристаллов 63
1.7. Экспериментальные исследования светоэкситонов 67
Глава 2. Коэффициенты отражения и пропускания тонких кристаллических пластинок при наклонном падении света в экситонной области спектра 85
2.1. Пластинка с безэкситонными слоями на поверхностях . 85
2.2. Наклонное падение света, поляризованного перпендикулярно плоскости падения 91
2.3. Наклонное падение света, поляризованного в плоскости падения 102
2.4. Геометрия смешанной экситонной моды 118
Глава 3. Аналитические свойства оптических функций отклика и дисперсионные соотношения вблизи экситонных резонансов 137
3.1. Аналитические свойства коэффициентов отражения
и пропускания при учете пространственной дисперсии 137
3.2. Амплитудно-фазовые дисперсионные соотношения в спектрах отражения 151
3.3. Амплитудно-фазовые дисперсионные соотношения в спектрах пропускания 164
3.4. Приближение квазинепрерывного распределения нулей пропускания в кристаллах большой толщины 169
Глава 4. Интегральный коэффициент экситонного поглощения 176
4.1. Интегральный коэффициент поглощения с учетом интерференции светоэкситонов 176
4.2. Интегральное поглощение при наклонном падении света 187
4.3. Интегральное поглощение для квазинепрерывного распределения нулей пропускания 200
Глава 5. Неклассические интегральные эффекты в окрестности дипольных экситонных резонансов 207
5.1. Методика регистрации амплитудных и фазовых спектров 207
5.2. Амплитудно-фазовые исследования в спектрах отражения гексагональных кристаллов CdSe 211
5.3. Амплитудно-фазовые исследования в спектрах отражения кубических кристаллов ZnSe 229
5.4. Дисперсионные соотношения в спектрах пропускания и интегральное поглощение в области головной экситонной линии CdSe 235
Глава 6. Неклассические интегральные эффекты в области квадрупольного перехода закиси меди 244
6.1. Двупреломление кубических кристаллов СигО 244
6.2. Дисперсия и поглощение светоэкситонных волн в области квадрупольного перехода закиси меди 251
6.3. Дисперсионные соотношения и интегральное поглощение в окрестности квадрупольного перехода СигО 263
Заключение 273
Список литературы 278
- Нормальные электромагнитные волны и дисперсионные уравнения в анизотропных кристаллах
- Наклонное падение света, поляризованного перпендикулярно плоскости падения
- Амплитудно-фазовые дисперсионные соотношения в спектрах отражения
- Интегральное поглощение при наклонном падении света
Введение к работе
Значительный прогресс в развитии технологий, основанных на применении полупроводников, в частности, создание и изучение новых материалов, таких как низкоразмерные и наноструктуры, твердые растворы, гетероструктуры, стимулирует повышенный интерес к исследованиям фундаментальных свойств полупроводников. Оптическая спектроскопия экситонных состояний в полупроводниковых кристаллах и структурах с пониженной размерностью дает большую информацию об одном из наиболее интересных участков энергетического спектра - области края полосы фундаментального поглощения.
Широко известно [1-3], что в области экситонных резонансов наряду с частотной (временной) дисперсией электромагнитных функций отклика существенным является влияние пространственной дисперсии, приводящей к принципиально новым явлениям, не свойственным классической кристаллооптике, таким как возникновение добавочных светоэкси-тонных волн Пекара [4] и оптическая анизотропия кубических кристаллов [2, 5].
Представляемая диссертационная работа посвящена исследованию неклассических интегральных эффектов в экситонных спектрах - нарушению дисперсионных соотношений Крамерса-Кронига и уменьшению интегрального коэффициента поглощения при малой диссипации свето-экситонов. На возможность таких эффектов было обращено внимание в одной из первых работ Пекара, посвященных взаимодействию света с экситонами [6]. В дальнейшем эти проблемы широко обсуждались, им было посвящено большое количество теоретических [7-15] и экспериментальных [16-20] работ, однако систематическое количественное описание обсуждаемых эффектов и их совместная интерпретация, на наш взгляд, нуждаются в существенном дополнении, что определяет актуальность настоящей работы.
Исследование неклассических интегральных эффектов осуществляется нами на основе представлений об аналитических свойствах оптических функций отклика кристаллов - комплексных амплитудных коэффициентов отражения и пропускания. Данные функции отклика, как было впервые отмечено в наших работах [21, 22], остаются локальными и при учете пространственной дисперсии, то есть их фурье-образы имеют аналитическое продолжение в верхнюю полуплоскость комплексной частоты. Последнее обстоятельство открывает значительные новые возможности интерпретации и количественного описания отклонений от классических интегральных соотношений в спектрах, которые оказываются, таким образом, обусловленными наличием интерференционных нулей пропускания и отражения при конечном поглощении. Возникновение упомянутых нулей, как будет показано, непосредственно связано с поляритонным эффектом, а также, в случае отражения - с поверхностными и размерными эффектами. В этом состоит научная новизна представляемой работы.
Рассмотрение в качестве функций отклика коэффициентов отражения и пропускания позволяет получить дисперсионные соотношения для измеряемых на опыте величин - амплитудных и фазовых спектров отраженного и прошедшего света. Интегральный коэффициент поглощения с учетом интерференции светоэкситонов при наличии пространственной дисперсии, как будет показано, также однозначно (без поправок на спектральные изменения отражения) связан со спектральным контуром прошедшего кристалл света. Это предоставляет прямую возможность экспериментальной проверки полученных теоретически результатов. Сопоставление расчетов с экспериментом в рамках предлагаемой модели дает независимый способ оценки некоторых феноменологических параметров резонанса, а также дополнительную информацию о достоверности существующих подходов к описанию светоэкситонного взаимодействия в полупроводниках. С учетом этого можно сделать заключение о научной и практической значимости темы диссертационной работы и ее основных результатов.
Цель диссертации состоит в исследовании нарушений дисперсионных соотношений Крамерса-Кронига и зависимости интегрального коэффициента поглощения от константы затухания в области экситонных резонансов, совместной интерпретации указанных неклассических интегральных эффектов в экситонных спектрах отражения и пропускания полупроводниковых кристаллов, применении получаемых соотношений и зависимостей к количественному анализу экспериментальных данных.
Исследование проводится для спектральных областей головных экситонных линий, соответствующих переходам в состояния с главным квантовым числом п = 1. Данные линии наиболее удалены от края поглощения и остальных линий экситоиного спектра. По этой причине к ним может быть применена модель изолированного резонанса, существенно упрощающая теоретическое рассмотрение. Кроме того, состояниям с максимальной энергией связи соответствует минимальная вероятность безызлучательной гибели, что, очевидно, приводит к наиболее отчетливому проявлению эффектов пространственной дисперсии.
Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы.
Первая глава посвящена обзору литературы, краткому изложению и анализу известных результатов теоретических и экспериментальных исследований по теме работы.
На основе полуклассического описания взаимодействия света с веществом рассматривается появление представлений о временной и пространственной дисперсии фундаментальных электромагнитных функций отклика ( 1.1) и общий вид дисперсионного уравнения нормальных волн в анизотропном кристалле ( 1.2) [1, 2, 23].
С точки зрения теории пространственной дисперисии [2, 3] дается краткое описание физического механизма, приводящего к возможности возникновения добавочных светоэкситонных волн в области изолированного резонанса [4], возникающих в связи с этим проблем дополнительных
граничных условий [23] и влияния поверхности кристалла на светоэкси-тонное взаимодействие [24] ( 1.3).
Анализируется проблема выполнимости дисперсионных соотношений Крамерса-Кронига [25-27] в области экситонных резонансов [6] и возможность объяснения зависимости интегрального коэффициента экситонно-го поглощения от константы затухания [13] ( 1.4).
Приводятся решения задач о многолучевой интерференции светоэкси-тонов в плоскопараллелыюй кристаллической пластинке [6] и размерном квантовании состояний механического экситона в одномерной квантовой яме, дающие для электромагнитного поля в среде и, следовательно, для коэффициентов отражения и пропускания при одинаковом виде дополнительных граничных условий эквивалентные результаты [28]. Описываются теоретические модели взаимодействия света с квазидвумерными экситоиами в узких одиночных квантовых ямах и сверхрешетках ( 1.5).
Рассматривается явление оптической анизотропии кубических кристаллов, обусловленное квадрупольным взаимодействием [29], приводящим к пространственной дисперсии диэлектрической проницаемости [3], и его экспериментальное обнаружение [5]. Обсуждаются попытки регистрации двойного лучепреломления в кубических кристаллах ( 1.6).
Дается обзор экспериментальных исследований, посвященных изучению проявлений добавочных светоэкситонных волн, роли дополнительных граничных условий и взаимодействия с поверхностью в формировании оптических экситонных спектров, а также особенностей поляритон-ного взаимодействия в планарных структурах доквантового и квантового размеров ( 1.7).
Во второй главе представлены решения задач о пропускании и отражении света плоскопараллельными кристаллическими пластинками для различных геометрий наклонного падения с учетом интерференции по-ляритонных волн и многократных отражений внутри пластинки. Постановка задач аналогична [6]: исходя из вида диэлектрической проницае-
мости и дисперсионных уравнений нормальных волн в соответствующей геометрии определяются компоненты волновых векторов светоэкситон-ных волн; для их комплексных амплитуд, а также коэффициентов отражения и пропускания составляется полная система уравнений, включающая граничные условия Максвелла и дополнительные граничные условия; полученная система путем исключения неизвестных амплитуд решается относительно коэффициентов отражения и пропускания. Дополнительные граничные условия задаются в форме Покара, соответствующей прямоугольной потенциальной яме с бесконечно высокими стенками на границах поглощающего слоя.
В соответствии с теоремой погашения [28] получаемые решения поля-ритонной задачи на граничные условия эквивалентны результатам задачи о взаимодействии света с размерно-квантованными состояниями механического экситона.
Для каждой из рассмотренных геометрий решение в случае однородной пластинки дополняется учетом диэлектрических слоев на обеих поверхностях с произвольными оптическими свойствами, в частности, с фоновыми значениями компонент тензора диэлектрической проницаемости (мертвый слой [24]). Толщины непоглощающих слоев принимаются одинаковыми, что не является принципиальным для решения.
В конце каждого из параграфов второй главы приводятся результаты расчетов с использованием полученных выражений для коэффициентов отражения и пропускания, анализируется зависимость расчетных спектров от различных параметров: толщин поглощающего и непоглощающих слоев, угла падения света, константы затухания.
В третьей главе обосновываются аналитические свойства оптических функций отклика в верхней полуплоскости комплексной частоты при учете пространственной дисперсии. Выявляется роль нулей коэффициентов отражения и пропускания при наличии поглощения и проводится анализ возможных причин их возникновения.
Вводится эффективная интерференционная функция пропускания для однонаправленного (без учета многократных отражений в пластинке) распространения светоэкситонов, с помощью которой определяются эффективные показатель преломления и коэффициент поглощения. Рассматривается задача о нахождении нулей пропускания и выявляется подобие алгоритмов ее численного решения в моделях с учетом и без учета размерных эффектов. Приводятся и анализируются результаты расчетов координат нулей пропускания в зависимости от толщины поглощающего слоя.
Рассматривается вывод дополненных дисперсионных соотношений между амплитудными и фазовыми спектрами оптических функций отклика и применение этих соотношений для взаимного преобразования расчетных спектров с характерными параметрами резонанса.
Для кристаллов большой толщины вводится и исследуется приближение квазинепрерывного распределения нулей пропускания, в котором добавочные слагаемые, обусловленные интерференционными нулями, утрачивают зависимость от толщины поглощающего слоя и вида дополнительных граничных условий.
В четвертой главе на основе представлений об аналитических свойствах коэффициентов пропускания и отражения выводится зависимость интегрального коэффициента поглощения от константы затухания с учетом интерференции светоэкситонных волн во всей резонансной области. Рассматривается аналог интегрального поглощения в случае, когда в спектре прозрачности проявляется многолучевая интерференция в кристалле (размерный эффект).
Для всех геометрических вариантов наклонного падения света, рассмотренных во второй главе, выводятся выражения спектральных интегралов, аналогичных интегральному коэффициенту поглощения.
Анализируются результаты, получаемые для интегрального поглощения и дополненных дисперсионных соотношений в приближении квази-
непрерывного распределения нулей пропускания, проводится их сравнение с аналогичными результатами для контуров дисперсии и поглощения, составленных из участков соответствующих спектральных функций светоэкситонных волн с меньшим в дайной области коэффициентом экс-тинкции (модель [13]).
В пятой главе представлены экспериментальные исследования амплитудно-фазовых спектров отражения в окрестности дипольных экси-тонных состояний An=i гексагональных кристаллов CdSe и п = 1 кубических кристаллов ZnSe при различных температурах и углах падения, а также амплитудно-фазовых спектров пропускания тонких пластинок CdSe в области головной экситонной линии в широком диапазоне температур при нормальном падении света и в геометрии смешанной экситонной моды.
Значения толщины мертвого слоя и константы затухания, определенные путем расчетной аппроксимации фазовых спектров отражения объемных кристаллов с вариацией параметров расчета, сравниваются с величинами, полученными независимо из экспериментальных спектров отражения и фазы при помощи дополненных дисперсионных соотношений.
Зависимость интегрального поглощения головного экситонного состояния тонких пластинок CdSe от температуры сопоставляется с расчетами при учете многократных отражений в кристаллическом слое для нормального падения света и в геометрии смешанной моды при разных углах падения. Из измерений интегрального поглощения, а также из совместных амплитудно-фазовых измерений пропускания с использованием дополненных дисперсионных соотношений определяются значения константы затухания в диапазоне температур 8 — 40 К.
В шестой главе описывается исследование двупреломления кубических кристаллов СигО в спектральной области квадрупольного экситонного перехода, обусловленное пространственной дисперсией. Наблюдае-
мый контур двупреломления сравнивается с расчетами в модели классического осциллятора и при учете конечности эффективной массы экси-тона.
Проводится анализ расчетов дисперсии и поглощения светоэкситонов в области квадруполыюго резонанса в зависимости от константы затухания и толщины кристалла. Экспериментальные амплитудно-фазовые спектральные функции прошедшего света сравниваются с прямыми расчетами эффективного поглощения и двупреломления при учете поляри-тонного эффекта и аппаратного уширения.
Для дополненных дисперсионных соотношений вычисляются добавочные слагаемые в приближении квазинепрерывного распределения нулей пропускания с использованием значений константы затухания и полуширины аппаратной функции, соответствующих наблюдаемым величинам интегрального поглощения и спектральной ширины контура. Взаимные интегральные преобразования экспериментальных спектров двупреломления и поглощения с учетом полученных добавочных слагаемых сравниваются с экспериментом при температуре 4, 2 К.
В заключении приводится перечень основных результатов работы и формулируются выводы.
Основные научные положения, выносимые на защиту.
1. Полученные выражения комплексных коэффициентов отражения и пропускания плоскопараллельных кристаллических пластинок при наклонном падении света в различных геометриях позволяют проводить расчетный анализ эффектов интерференции обычной и добавочной светоэкситонных волн, многократных отражений в пластинке и поверхностных непоглощающих слоях, что дает значительные возможности отождествления особенностей, наблюдаемых в экспериментальных спектрах, с результатами влияния перечисленных факторов.
Оптические функции отклика: комплексные коэффициенты отражения и пропускания при наличии пространственной дисперсии остаются локальными и сохраняют свойство аналитичности в верхней полуплоскости комплексной частоты.
Особенностями комплексных логарифмов оптических функций отклика, приводящими к неклассическим интегральным эффектам в экситонных спектрах: нарушению соотношений Крамерса-Кронига и зависимости интегрального поглощения от температуры, могут быть только интерференционные нули отражения и пропускания при ненулевом поглощении.
Точное обращение в нуль коэффициента пропускания кристаллической пластинки при наличии поглощения в рассматриваемой модели возможно только в результате интерференции обычной и добавочной волн, равенство нулю коэффициента отражения при этом может быть также следствием наличия поверхностных неоднородностей и многолучевой интерференции в поглощающем слое.
Дисперсионные соотношения Крамерса-Кронига между амплитудными и фазовыми спектрами отражения и пропускания, дополненные вкладами нулей, попадающих внутрь контура интегрирования, находятся в соответствии с прямыми расчетами спектров, выполненными для типичных параметров экситонного резонанса при существенном влиянии пространственной дисперсии.
Выражение интегрального коэффициента эффективного поглощения с учетом интерференции светоэкситонных волн совпадает с интегралом для спектрального контура логарифма относительной интенсивности прошедшего света (с точностью до постоянного множителя), что освобождает при исследованиях интегрального поглощения от необходимости учета в эксперименте спектральных изменений отражения и дает возможность изучения спектральных интегралов с ана-
логичными свойствами при влиянии многократных отражений света в плоскопараллельной пластинке, а также для разных геометрических вариантов наклонного падения света.
Неклассические интегральные эффекты в пропускании, обусловленные интерференционными нулями, имеют предел толщины поглощающего слоя, ниже которого они не должны иметь места. Оценки этой минимальной толщины для ряда кристаллов дают величину, примерно соответствующую границе доквантового и квантового размеров.
В приближении квазинепрерывного распределения нулей пропускания для кристаллов большой толщины выражения интегрального коэффициента поглощения и добавочных членов в дополненных дисперсионных соотношениях совпадают с соответствующими выражениями для модели [13], в которой отбрасываются участки ветвей комплексных показателей преломления с большим на данной частоте значением мнимой части. Неклассические интегральные эффекты в спектрах пропускания при этом перестают зависеть от толщины кристалла и вида дополнительных граничных условий.
Применение дополненных дисперсионных соотношений к исследованию экспериментальных энергетических и фазовых спектров отражения объемных кристаллов CdSe при температурах 4, 2 К и 77 К, ZnSe при температуре 4,2 К позволяет определить значения толщины мертвого слоя и константы затухания. Данные величины находятся в хорошем согласии с результатами, полученными независимо путем расчетной аппроксимации фазовых спектров с вариацией параметров расчета.
10. Температурная зависимость интегрального поглощения в области головного экситошюго состояния тонких пластинок CdSe в предположении линейной связи затухания и температуры соответствует расчетам, проведенным при учете интерференции светоэкситон-
ных волн и многократных отражений в кристаллическом слое, как при нормальном падении света, так и в геометрии смешанной моды при разных углах падения. Определенные при этом значения затухания в диапазоне температур 8 — 40 К в пределах погрешности совпадают с величинами, получаемыми из анализа совместных амплитудно-фазовых измерений пропускания с использованием дополненных дисперсионных соотношений при нормальном падении света.
11. Соответствие между спектрами двупреломления и поглощения в области квадрупольного перехода СигО при температуре 4, 2 К может быть количественно описано только при учете добавочной светоэк-ситонной волны. Наблюдаемые при этом неклассические интегральные эффекты являются проявлением интерференции светоэксито-нов, несмотря на то, что спектральная область перекрытия обычной и добавочной волн исчезающе мала по сравнению с шириной экспериментальных спектральных контуров, формируемых аппаратной функцией спектрального прибора.
Основные результаты работы отражены в 22 публикациях и докладывались на 15 Всесоюзном семинаре "Экситоны в кристаллах" (Черновцы, 1981 г.), 5 Всесоюзном совещании "Физика и технические применения полупроводников АгВб" (Вильнюс, 1983 г.), 17 Всесоюзном семинаре "Экситоны в кристаллах" ("Экситоны-84" Черноголовка, 1984 г.), 18 Всесоюзном семинаре "Экситоны в кристаллах" ("Экситоны-86" Киев, 1986 г.), 4 Международной конференции "Фундаментальные и прикладные проблемы физики" (Саранск, 2003 г.).
Диссертации изложена на 299 страницах текста, содержит 57 рисунков и 204 библиографические ссылки.
Нормальные электромагнитные волны и дисперсионные уравнения в анизотропных кристаллах
Решение задачи о резонансном взаимодействии электромагнитной волны с кристаллом, в том числе о светоэкситонном взаимодействии, должно удовлетворять как механическим уравнениям движения, описывающим соответствующий резонанс, так и уравнениям электромагнитного поля. В [30, 31] показано, что такое решение имеет вид электромагнитной волны, удовлетворяющей уравнениям Максвелла с материальными связями (1.1.3), в которых механическая часть задачи определяет вид тензора диэлектрической проницаемости. Такие волны называются нормальными. Из уравнений Максвелла легко получить волновое уравнение, имеющее в случае анизотропного немагнитного кристалла вид АЕ - graddivE - - -- = 0. Подставив в это уравнение напряженность поля в виде плоской волны: Е(г,) еН — J, получаем систему линейных однородных уравнений относительно компонент вектора Е: ( (к2 - hkj) - ЄІЛ #,- = 0, (1.2.1) которая может иметь ненулевые решения при условии равенства нулю определителя: ш Г2 21.-"- Oij fcifcj) &ij 0. (1.2.2) Данный результат представляет собой общую форму дисперсионного уравнения для нормальных волн в анизотропном кристалле [1, 2]. Входящие в него компоненты тензора диэлектрической проницаемости ЕЦ зависят от частоты, параметров резонанса и, в общем случае, - от волнового вектора. При наличии поглощения в кристалле вектор к и диэлектрическая проницаемость являются комплексными, так же, как вектор Ев (1.2.1).
Рассмотрим актуальные для нашей работы частные случаи дисперсионных уравнений. Пусть нормальная волна распространяется в одноосном кристалле перпендикулярно оптической оси С. Направим координатную ось у вдоль С (рис. 1,а). Волновой вектор к, таким образом, оказывается в плоскости (xz). Обозначим ц = Єзз = є± 22 = єц. Общее уравнение (1.2.2) в этом случае приводит к трем скалярным дисперсионным уравнениям: с2 к2 с2к2 єн = —«-, є± = — -, и є± = 0. (1.2.3) Подстановка этих условий в (1.2.1) показывает, что первые два из них соответствуют поперечным волнам, поляризованным Щ\С и Е_!_С, третье - продольной волне Ек, причем последняя может распространяться в кристалле лишь при наличии ПД, так как уравнение j_(o;,k) = 0 допускает ненулевые значения ее фазовой и групповой скоростей только за счет зависимости диэлектрической проницаемости от волнового вектора [3].
Для изотропного кристалла ЕЦ = E5{J, поэтому дисперсионные уравнения (1.2.3) для поперечных и продольной волн при замене єц и є± на є остаются в силе. Взаимная ориентация волнового вектора, оптической оси С и координатных осей в трех рассматриваемых здесь случаях. поляризации в плоскости (xz) дает дисперсионное уравнение смешанной (продольно-поперечной по отношению к вектору Е) нормальной волны. При С х (рис. 1,6) это уравнение имеет вид а при C\\z (рис. 1,в) с Геометрии распространения света в неограниченном кристалле, представленные на рис. 1,6и 1,е, физически эквивалентны. Отличие сводится к взаимной замене осей х и z (для (1.2.4) и (1.2.5) - к замене кх -Н- kz). Однако в дальнейшем, при рассмотрении задач на граничные условия, появится дополнительное выделенное направление - ортогональное поверхности кристалла, совмещаемое обычно с осью z. В этом случае различие геометрий становится существенным, хотя дисперсионные уравнения (1.2.4) и (1.2.5) остаются в силе.
Следует заметить, что продольные и смешанные нормальные волны являются таковыми только по отношению к вектору Е. Из уравнений Максвелла divD = 0 и divB = 0 (1.2.6) непосредственно следует, что для нормальных волн векторы электрической и магнитной индукции (а также, в случае немагнитных кристаллов, напряженность магнитного поля Н) не могут иметь продольных компонент. Смешанные волны по отношению к данным векторам будут поперечными, а для продольных волн векторы D, В и Н равны нулю.
Вторая пара максвелловских граничных условий, вытекающая из (1.2.6) и означающая непрерывность нормальных к поверхности составляющих D и В, в данном случае эквивалентна условиям (1.2.9), так как для волновых решений уравнения (1.2.6) следуют из (1.2.8) [1].
В отсутствии ПД граничные условия (1.2.9) делают задачу об отражении и пропускании света границей раздела полностью определенной. При учете ПД их в общем случае становится недостаточно [4]. Проблема дополнения системы максвелловских граничных условий (1.2.9) при возбуждении в кристалле добавочных светоэкситонных волн обсуждается в следующем параграфе.
Совместное решение механических уравнений движения квазичастиц и уравнений поля с учетом запаздывания, как отмечалось выше, позволяет привести задачу к виду, в котором волны, распространяющиеся в кристалле, удовлетворяют макроскопическим уравнениям Максвелла (1.2.6), (1.2.8) с тензором диэлектрической проницаемости (1.1.3), определяемым свойствами элементарного возбуждения (квазичастицы), с которым взаимодействует электромагнитная волна. На основе такого подхода была развита макроскопическая теория оптических ветвей колебаний в ионных кристаллах [30, 31], позволившая получить зависимость є (ш) в области резонансных частот оптических фононов. Данная зависимость при отсутствии тепловых потерь энергии для дипольпых переходов в изотропных кристаллах выглядит следующим образом где шт - собственная частота, соответствующая поперечным колебаниям ионов, UJL - частота продольных колебаний, Єо - фоновая диэлектрическая проницаемость, учитывающая вклады всех резоиансов среды, кроме рассматриваемого. Параметр LOLT = UJL — OJT - продольно-поперечное расщепление - характеризует эффективность взаимодействия света с веществом (силу осциллятора).
Электромагнитные волны в кристалле с диэлектрической проницаемостью (1.3.1) представляют собой новое элементарное возбуждение - фонон, резонансно взаимодействующий с электромагнитной волной, (поля-ритон), а задача, предусматривающая согласованное рассмотрение механического и электромагнитного движения и взаимодействия называется поляритонной задачей. В соответствии с вышеизложенным поляритон является нормальной волной [2].
В [4] введено понятие обобщенного экситона - квазичастицы, волновая функция которой зависит от единственного квазинепрерывного векторного квантового числа - волнового вектора, и рассмотрена поляритонная задача для обобщенного экситона. При этом получен ряд принципиально новых результатов, о которых пойдет речь ниже, в частности - предсказаны добавочные светоэкситонные волны.
Микроскопическая квантовая теория поляритонов, также приводящая к зависимости є(ш) (1.3.1), была построена в работе [32] и дополнена учетом ПД в работе [33]. Экситоны Ванье-Мотта (экситоны большого радиуса) - электронно-дырочные пары, образующие водородоподобную систему размером порядка ста постоянных решетки [34-36], наряду с экситонами Френкеля, фононами и рядом других квазичастиц удовлетворяют определению обобщенного экситона. Экситонные состояния в полупроводниках, о которых идет речь в настоящей работе, соответствуют модели Ванье-Мотта [37, 38].
Движение экситонов в кристалле характеризуется квазиимпульсом р = tik. Зависимость кинетической энергии от квазиимпульса может быть задана в виде разложения в ряд по степеням р вблизи экстремума энергетической зоны1. Если ограничиться старшим членом ряда, то зависимость -БКин(р) будет такой же, как для обычной нерелятивистской частицы: Екин р2. Коэффициенту пропорциональности при этом можно придать смысл массы: ЕК1Ш = р2/2 га . Определенная таким образом масса называется эффективной (трансляционной), а соответствующее приближение - приближением эффективной массы [39]. В общем случае эффективная масса является тензором второго ранга.
Наклонное падение света, поляризованного перпендикулярно плоскости падения
Рассмотрим геометрию наклонного падения света, поляризованного перпендикулярно плоскости падения (s-компонента), причем направление Е соответствует разрешенной поляризации экситониого перехода (см. рис. 10). Рис. 10. Отражение и пропускание света пластинкой в s-компоненте. Решение дисперсионного уравнения в геометрии, представленной на рис. 10, для поперечной диэлектрической проницаемости (1.3.9) при учете ПД и анизотропии трансляционной массы соответствует двум поперечным светоэкситонным волнам с показателями преломления вида (1.3.10).
Результаты, которые будут получены далее в этом параграфе, справедливы также для ориентации гексагональной оси вдоль z при взаимной замене в (2.2.1) продольной и поперечной эффективных масс и для неполяризованного резонанса при замене єо± и компонент тензора эффективной массы на соответствующие скалярные величины.
Граничные условия будем задавать на передней грани кристалла - в точке а с координатами (0,0,0), на задней грани - в точке Ь с координатами (0,0,6?). Фазы всех волн, за исключением прошедшей, будем приводить к точке а, фазу прошедшей волны - к точке Ь.
Рассмотрим теперь задачу об отражении и пропускании света в s-поляризации пластинкой, имеющей на обеих поверхностях безэкситон-ные слои с показателем преломления по- Схема данной геометрии представлена на рис. 11. Многократное отражение света в поверхностных слоях учитывается посредством введения в рассмотрение волн с комплексными амплитудами Ei, Е2, Е% и Е$. Амплитуда Е\ соответствует суммарной напряженности электрического поля всех волн, распространяющихся в глубину кристалла в слое, прилегающем к передней поверхности, амплитуда Е% представляет суммарную напряженность волн, идущих из глубины кристалла в этом слое. Амплитуды 1 и Е± имеют тот же смысл для слоя на задней поверхности.
Начало отсчета фаз падающей и отраженной волн, а также волн Е\ и Еч берется в точке а7, фазы прошедшей волны, волн Е% и Е± приводятся к точке & , фазы светоэкстоииых волн во внутреннем слое будем отсчитывать от точки а. Набег фазы волн в безэкситонных слоях определяется так же, как для светоэкситонных волн в однородной пластинке (см. (2.2.3), вставка к рис. 10):
Для характеристики поглощения при учете многолучевой интерференции в пластинке удобно использовать величину \II[DQ/D(W)], где D(u) = г(ш)т (ш), A) = V)TQ - энергетические коэффициенты прозрачности в спектре и вдали от резонанса. В зависимость этой величины от частоты помимо поглощения дает вклад спектральное изменение отражения, однако, как будет показано ниже, интеграл по спектру в области резонанса от функции \H\DQJD(D)]/Z обладает свойствами, аналогичными свойствам интегрального коэффициента поглощения (1.4.18), хотя имеет дополнительную периодическую зависимость от толщины пластинки, обусловленную интерференцией Фабри-Перо. Удобство функции hi[Do/D(u})] как спектральной характеристики интенсивности прошедшего света заключается также в том, что она допускает прямое сравнение с экспериментом.
При изменении угла падения света в диапазоне от 0 до 80 интерференционные спектры поглощения (в оговоренном выше смысле) сохраняют основные структурные особенности, хотя в количественном отношении заметно изменяются. Спектры фазы прошедшего света1 (правая колонка рис. 12), полученные в тех же расчетах, практически не зависят от угла падения. На рис. 13 представлены расчетные спектры отражения в s-компонен-те при /? = 45 для тех же параметров экситонного перехода. Толщина поглощающего слоя кристалла составляет для левой колонки спектров 0,5 мкм, для правой колонки 1,0 мкм. Толщины безэкситонных слоев с фоновой диэлектрической проницаемостью изменяются от 0 до 105 нм.
В спектрах отчетливо выделяется область сильного поглощения, в которой исчезают осцилляции, обусловленные многолучевой интерференцией. Изменение спектров в зависимости от I соответствует известному эффекту "вращения" контура отражения при изменении толщины мертвого слоя [59] (см. также [74]). Один цикл вращения Al = \/2rio± (А - длина волны в вакууме) для экситона Ап=\ CdSe составляет примерно 117 нм.
Амплитудно-фазовые дисперсионные соотношения в спектрах отражения
Интеграл по контуру С равен нулю, так как подынтегральная функция является аналитической внутри контура. Разность фаз коэффициента отражения р(ш) на берегах разреза, равная 27Г, компенсируется ступенчатой функцией а. Заметим, что спектральное положение скачка функции а выбрано произвольно. Оно определяется способом проведения разреза из точки QQ. Данное обстоятельство несущественно, поскольку фаза всегда определяется с точностью до слагаемого 2тт, однако с физической точки зрения важно, что каким бы образом ни был проведен разрез, длинноволновый и коротковолновый пределы 5(ш) при 7о і( о) отличаются на 27Г. Вертикальный разрез, показанный на рис. 24, выбран из соображений обеспечения непрерывности получаемой фазовой кривой.
Значения экспериментальных или расчетных р(ш) и 6R(UJ) как спектральных функций при конечном затухании соответствуют значениям р(й) и 5R(CJ) на С7, поэтому вклад данного участка можно представить как интеграл по вещественной оси (в смысле главного значения): г 1п1р(ж)/ро-Н[д(ж) -а] = f hi\p(x)/po\ + i[5R(x) -а] (3.2.2) Вклад полуокружности бесконечно малого радиуса, обходящей полюс х = й, представлен в (3.2.1) последним слагаемым в правой части, в котором также нужно заменить комплексную частоту а), соответствующую полюсу на С7, на ее вещественную часть ш. Интеграл по полуокружности, замыкающей контур С на бесконечности, равен нулю.
Спектральная область быстрого изменения фазы, связанного с максимальным влиянием логарифмической особенности, должна совпадать, таким образом, с областью минимума коэффициента отражения. Добавочное фазовое слагаемое в данной области становится доминирующим и фаза оказывается наиболее чувствительной к значению затухания. Последнее обстоятельство позволяет с хорошей точностью заменить 7(w) в формулах (3.2.3), (3.2.4), (3.2.6) на 7Ц) = 7 Второе из искомых соотношений, позволяющее выразить амплитуду через фазу, согласно (3.2.3), получается неоднозначным. Действительно, выделение мнимой части после подстановки (3.2.3) в (3.2.1) дает результат ыт = 1 р ( - + 21а - + Ь- , (3.2.7) R0 іг х-и A2 ivy и —00 зависящий от величины А. Данная величина не может быть произвольной. Это ясно, например, из того, что при некоторых значениях А функция (3.2.7) обладает свойствами, вступающими в противоречие с физическим смыслом коэффициента отражения. В частности, в пределе а о — и\ - 00 первое слагаемое в правой части (3.2.7) стремится к нулю, а второе при A = const неограниченно возрастает, что означает Л(ш) — со.
Величина А, являющаяся константой интегрирования в (3.2.3) (по отношению к переменной ж), будет, таким образом, функцией частоты, от которой интеграл (3.2.3) зависит как от параметра. Вид этой функции определим из следующих соображений. Последовательное применение прямого и обратного преобразований Гильберта преобразует функцию In \p(cj)/po\ в саму себя (как всякую функцию при условии ее квадратичной интегрируемости в 1+{й) на любой прямой, параллельной вещественной оси [27]).
Изменение фазы отраженного света в спектре на 27Г, наблюдавшееся в эксперименте [129] и получившее объяснение в [135, 136] как следствие "экситоиного эффекта Брюстера" - возможности точного обращения в нуль коэффициента отражения при значении константы затухания, большем экспериментального, непротиворечивым образом интерпретируется при помощи соотношения (3.2.4), с точки зрения которого оно является результатом обхода логарифмической особенности функции Lnp(d)), обусловленной нулем отражения с мнимой координатой 7о 7( ())- В расчетных спектрах SR(LJ) для тонких кристаллических пластинок на рис. 9, рис. 16 и рис. 20 разность коротковолнового и длинноволнового пределов фазы отражения принимает значения: 0, 2ivN (N 1), что, согласно (3.2.9), означает наличие соответствующего количества нулей с 70j 7 На рис. 25 представлены расчетные спектры фазы отраженного света (а,б) и координаты нулей отражения (в,г) в области экситонного перехода An=i CdSe при (р = 50 (р-компопента), j = 0, 057кр Расчеты проведены с учетом многократных отражений для однородной пластинки толщиной 0,5 мкм (а,в) и пластинки с той же толщиной поглощающего слоя и безэкситонными слоями на поверхностях толщиной 7 нм каждый (б,г). В этих же условиях были вычислены спектры отражения R(UJ) в резонансной области и с их использованием выполнен расчет 5R(OJ) при помощи дополненного ДС (3.2.9).
Кривые 5RK(M), рассчитанные классическим интегральным преобразованием спектров отражения (3.2.5), приближаются к спектрам фазы, полученным прямым расчетом, на краях (с точностью до слагаемого б7г), но значительно отклоняются от них в середине представленной на рисунке спектральной области, где спектры R(LO) имеют глубокие минимумы. Кривые 5R(OJ), полученные при помощи дополненного ДС с учетом вкладов нулей в І+(ш), в деталях соответствуют прямым расчетам фазовых спектров.
Расчетные спектры фазы отраженного света кристаллов CdSe и координаты нулей отражения в р-компоненте (An=i, р = 50, 7 — 0 057кр); а,в — однородная пластинка толщиной 0,5 мкм, б,г — пластинка толщиной 0,514 мкм с мертвыми слоями по 7 нм на каждой из поверхностей. Сплошные линии — прямой расчет фазы, штриховые — интегральные преобразования спектров отражения по классическому ДС {а,б) и значение 7/7кр (б 2) пунктир — расчет при помощи ДС (3.2.9), 0 — положения нулей в 1+{ш).
Соотношение (3.2.8) в точке оо = UJQ теряет смысл, поскольку добавочное слагаемое в этой точке стремится к бесконечности. Можно показать, что интегральное слагаемое в (3.2.8) при ш — UJQ стремится к — оо, при этом сумма в правой части в соответствии с физическим смыслом ha{R(u)o) /RQ] при 7 7о должна быть конечной. Ограниченная точность вычисления интеграла численными методами делает соотношение (3.2.8) неприменимым не только в точке ш = UQ, НО И В некоторой ее окрестности. Рисунок 26 иллюстрирует преобразование фазового спектра в спектр отражения при помощи соотношений (3.2.8) и (3.2.10) на примере расчетных кривых, описывающих отражение от полубесконечного кристалла при наклонном падении света в р-компоненте для состояния с параметрами экситона An-i CdSe. При использованных в расчете значениях угла падения р = 40 и толщины мертвого слоя I = 7 нм координаты нуля отражения в 1+(ш) равны H(LJQ — шт) = 0,9294 мэВ, ft/yo = 0,0877 мэВ (То/Ткр — 0 1741), величина затухания полагалась равной 7 — 0? 057кр (0,0252мэВ).
Расчет спектра отражения (а) по спектру фазы (б) при помощи соотношений (3.2.8) (в,д) и (3.2.10) (г,е). Использованы параметры эксито-на An=i кристалла CdSe (полубесконечное приближение р-компонента). Сплошные кривые — прямой расчет отражения (а), фазы (б), функции \U[R(UJ)j RQ] (в,г), добавочного слагаемого в (3.2.8) (д) и в (3.2.10) (е), штриховые кривые — интегральное слагаемое в (3.2.8) (д) и в (3.2.10) (е), пунктир — отражение (а) и функция ln[R{uj)/RQ] (e-e), вычисленные при помощи дополненных ДС. Функция SR(UJ) на рис. 26,f соответствует фазе коэффициента отражения р{ш). В амплитудно-фазовые ДС, как уже упоминалось (см. стр. 45), должна входить фаза с нулевым длинноволновым пределом, то есть фаза отношения р(ш)/ро, что соответствует выражению (3.2.1).
Интегральное преобразование фазового спектра с разрывом в точке UQ представлено на рис. 26,д (штриховая кривая). На том же рисунке сплошной кривой показана спектральная зависимость добавочного слагаемого в форме (3.2.8). Вблизи UJQ оба слагаемых в правой части (3.2.8), как видно из рис. 26, д, стремятся к бесконечности разного знака. При этом точность их взаимной компенсации невысока, и сумма (пунктирные кривые на рис. 26, в, д) в этой области существенно отклоняется от функции 1п[і2(о;)/і?о], в то время как вдали от UJQ соотношение (3.2.8) дает хорошее соответствие с прямым расчетом (рис. 26,б).
На рис. 26,г;е приведены аналогичные расчеты с использованием соотношения (3.2.10), в котором положено Ь,{ш\ — шт) = 0,59 мэВ. В этом случае расчет обеспечивает хорошую точность в области минимума отражения, в частности, хорошо описывает "спайк" в данной области. Хорошее согласие с прямым расчетом имеет место и на других участках спектра за исключением окрестности ш\ (пик на пунктирных кривых вблизи максимума отражения).
Интегральное поглощение при наклонном падении света
Все рассмотренные выше выражения для интегрального поглощения могут быть модифицированы на случай наклонного падения света. В соответствии с рис. 10, рис. 14, рис. 18 и (2.2.3) при наклонном падении комплексные амплитуды "+" и " —" волн после прохождения кристаллического слоя толщиной z при единичной амплитуде на передней грани характеризуются экспонентами ехр(г±), где с uQ±z По сравнению с нормальным падением это означает замену п± — Q± или замену волновых векторов поляритонов на их нормальные составляющие. Точка ветвления комплексной функции Q(&), очевидно, совпадает с jKp = а;рез + 7кр точкой ветвления функции п(ш). Мнимая координата точки ветвления для р и s-геометрий при поляризации падающей волны, соответствующей дипольно разрешенному экситонному переходу, имеет то же значение, что и при нормальном падении: 7кр = 2у/іо± ІгДЇ В случаях, когда при (р ф 0 кристалл изотропен по крайней мере в плоскости падения, частота и/рез = Пе й}кр также не зависит от ср: а;Рез = шт + Р±Єо±. В s-компоненте при наличии анизотропии эффек 187 тивной массы (см. (1.3.10)) она приобретает слабую зависимость от угла падения: при CQ\\X шрез = шт + /3±е0± + (/Зц - /3±) sin2 у , при CQ\\Z - то же с взаимной заменой /3j_ -Н- /Зц.
Расчетная зависимость So (4.2.8)-(4.2.10) от угла падения света представлена на рис. 31,а,в для головной линии экситонного спектра CdSe. В s, р-геометриях (4.2.8) и геометрии смешанной моды при CQ\\Z (4.2.10) пределы So(ip — 0) равны. С ростом угла падения So(cp) для s и р-геометрий увеличивается (єо± — sin2 р)-1/2, а для смешанной моды с CQ\\Z -уменьшается {SQ± — sin2 у)1 2 (рис. 31,а). Эти изменения во всем диапазоне углов падения незначительны (в пределах 10%). Для смешанного экситона при Сб\\х, согласно (4.2.9), 5o(ty?) монотонно возрастает от 0 при ср = 0 до величины, составляющей примерно 13% от So при нормальном падении света в разрешенной поляризации (рис. 31, в, сплошная кривая). На рис. 31,в представлена также расчетная зависимость So((p) для смешанной моды с CQ\\X при учете многократных отражений в кристаллической пластинке толщиной 0,6 мкм (4.2.27) (штриховая кривая).
Величины критического затухания, зависящие в смешанной моде от угла падения, по отношению к значению для поляризации разрешенного перехода 7кр (в состоянии Ап=\ CdSe 7кр — 0, 504 мэВ) приведены на рис. 31,5. Для геометрии CQ\\Z (4.2.3) 7кр слабо зависит от /?, в то время как при CQ\\X (4.2.2) 7кр (v) возрастает пропорционально sin у?.
Существенная угловая зависимость So и 7кр для смешанной моды с Сбж проявляется в расчетах 5(7) в приближении [13] (4.2.7) при разных углах падения (рис. 31,г). Расчеты угловой зависимости SQ (а,в) для эффективного поглощения (4.2.8)-(4.2.10), 7кР (4.2.2)-(4.2.3) (б) и 5(7) (4.2.7) для смешанной моды при Сбж (г), а-в: 1 и р-геометрия, 2 - геометрия смешанного экситона с СбЦж, 3 - геометрия смешанного экситона с Сбг, 4 - So((p) в геометрии смешанного экситона с CQ\\X при учете многократных отражений в кристалле толщиной 0,6 мкм (4.2.27). Параметры расчета соответствуют экситону An=i CdSe.
Эффективное поглощение при учете интерференции светоэкситонных волн, распространяющихся в одном направлении, для наклонного падения света можно определить по аналогии с (3.3.4).
Интеграл для контура hi[Do/D(LU, z, р)]/z (4.1.12), вычисляемый без учета многократных отражений внутри кристалла, при всех рассматриваемых геометриях наклонного падения света так же, как в случае нормального падения, в точности равен ИКЭП (4.2.21) для эффективного поглощения с So((p) (4.2.8)-(4.2.10). Действительно, то обстоятельство, что функции 0(a), z, ф) и т(о), z, ф) = [1 + р(ш, у?)]0(d), z, ф) ехр(г о) имеют общие нули, обеспечивает равенство вкладов нулей, задаваемых их мнимыми координатами (второе слагаемое в (4.2.21)). Можно показать, что коэффициенты пропускания т(й, z, ф) на CR С точностью до слагаемых порядка І?-1 имеют вид (4.1.15): где е гг ImA = ( 5_(d), z, ф) — 5Q): разность _(d), z, ф) — So для соответствующей геометрии задается на CR (4.2.23)-(4.2.25). Согласно (4.1.17) So определяется именно мнимой частью функции А:1
В случае учета мертвых слоев на поверхностях пластинки в (4.2.21), (4.2.26)-(4.2.28) по аналогии с (4.1.21)-(4.1.22) нужно произвести следующие замены: во втором слагаемом (4.2.21) толщину кристалла z заменить на dn = d + 21, (4.2.26)-(4.2.28) домножить на d/dn, в функциях $(d, /?) зависимость от d заменить на зависимость от dn, d как в (4.1.22). Таким образом результаты, приведенные в 4.1, а также в 1.4 (результаты работы Н.Н. Ахмедиева [13]), имеют аналоги для всех геометрий наклонного падения света, рассмотренных в главе 2 настоящей работы, что значительно увеличивает возможности экспериментальных исследований ИКЭП при наличии поляритоиного эффекта.
Следует отметить, что для геометрии смешанной моды с Сб\\х свето-экситошюе взаимодействие имеет место только при наклонном падении и, кроме того, существенная угловая зависимость эффективной силы осциллятора и интегрального поглощения в данной геометрии дают дополнительный регулируемый в эксперименте параметр.
На рис. 32 представлены расчеты S(j), выполненные для смешанной моды (Сбж) в области экситонного резонанса An-i кристалла CdSe при четырех значениях угла падения, тех же, что на рис. 31,г. Зависимости S(j), вычисленные при пренебрежении добавочной светоэкситонной волной по формуле (4.2.7) (пунктирные кривые), сравниваются с расчетами по формуле (4.2.21) с учетом и без учета многолучевой интерференции в пластинке толщиной 0,6 мкм. При всех углах падения (7)5 рассчитанные разными способами, качественно сходны, однако в области быстрого роста имеет место существенное количественное различие ИКЭП в рассматриваемых моделях.
Предельное значение 5о = 5(7 7кр) Для эффективного поглощения (4.2.9) монотонно увеличивается с ростом угла падения. При учете многолучевой интерференции So(d, (р) (4.2.27) зависит от ср более сложным образом: при малых толщинах монотонный рост сменяется для больших значений угла падения спадом до нуля, который имеет место при всех d, так как знаменатель функции Фс\\х(й,Ц ) = 1 при cosy? — 0 (RQ - 1) стремится к бесконечности квадратично по отношению к числителю. С ростом толщины кривая So(d,(p) (4.2.27) становится осциллирующей относительно So(ip) (4.2.9), но при этом кривые всегда имеют точку касания, соответствующую углу Брюстера, при котором QQ = єщ cos р, Л0 = 0, Р0 = 0 и ФС\\х( 1,(р) = 1.
