Введение к работе
І ^
Актуальность проблемы. Из эксперимента известен целый ряд материалов, электронные свойства которых могут быть описаны в рамках модели Пайерлса и ее различных модификаций. Среди наиболее изученных отметим комплексы платины со смешанной валентностью (типа K2Pt(CN)4Br0.33-3H2O), голубые бронзы КозМоОз и RD0.3M0O3, TaS3, TaSe3, NbS3, NbSe3, (NbSe4)m/3I, (NbSe^I, (TaSe^I, V02 , оксидные ванадиевые бронзы и родственные им материалы, искусственно создаваемые пайерлсовские системы в виде монослоев и отдельных цепочек атомов на подложке, полимеры, другие органические и неорганические соединения. Данные вещества и комплексы атомов находят широкое применение в микроэлектронике и оптоэлектронике для создания различных приборов, в частности, переключающих устройств, элементов ПоМЯТИ и т.д.
Несмотря на большую важность изучения свойств материалов с пайерлсов-ской неустойчивостью с точки зрения как прикладной, так и фундаментальной науки и интенсивные исследования в этой области, полное понимание и математическое описание физических процессов, протекающих в данных соединениях, далеки от завершения. В связи с этим актуальной является задача теоретического исследования свойств модели Пайерлса с целью ее использования для описания с единых позиций большой совокупности имеющихся экспериментальных данных и предсказания новых, ранее не наблюдавшихся в эксперименте явлений.
Цель диссертационной работы заключается в развитии теории системы Пайерлса и применении полученных результатов для объяснения ряда экспериментов. В соответствии с данной целью решаются следующие задачи:
1.Разрабатывается микроскопическая теория динамики пайерлсовского полупроводника в световом поле. В рамках развитой теории описывается
фотоиндуцированный фазовый переход полутфсдадшжттагшг^^дв^окиси
ванадия.
БИБЛИОТЕКА ]
оэ м«5
%^'
2.Строится теория безрезонаторной оптической бистабильности электронного типа в пайерлсовских полупроводниках и других полупроводниках с перестраиваемым электронным спектром. Развитая теория используется для описания бистабильности в CdS и аморфном GeS2.
З.Разрабатывается теория образования сверхструктур с пространственно модулированной шириной запрещенной зоны а) в пайерлсовском полупроводнике под действием светового поля, б) в низкотемпературной фазе системы Пайерлса со средним числом внешних электронов на атом, незначительно отличающимся от единицы, в) в пленке двуокиси ванадия на подложке вблизи критической точки фазового перехода металл-полупроводник.
4. Строится модель структурного фазового перехода и перехода металл-полупроводник пайерлсовского типа с учетом кубичного ангармонизма межатомного взаимодействия, нелинейной зависимости интеграла перекрытия электронных волновых функций соседних атомов от межатомного расстояния и несферичности этих волновых функций. На основе полученных теоретических результатов объясняется появление зигзагообразной формы у цепочек атомов ванадия при переходе двуокиси ванадия в полупроводниковую фазу и влияние на критическую температуру фазового перехода металл-полупроводник внешнего электростатического поля, примесей, замещающих атомы ванадия в кристаллической решетке, а также одноосного давления, направленного вдоль главной кристаллографической оси С.
Научная новизна работы определяется тем, что в ней впервые:
1.Построена микроскопическая теория динамики пайерлсовского полупроводника в световом поле с учетом процессов фононной релаксации, в рамках которой описан фотоиндуцированный фазовый переход полупроводник-металл в двуокиси ванадия и предсказано явление пикосекундных осцилляции в отклике системы на световой импульс.
2.Предложен электронный механизм и на его основе построена теория без-резонаторной оптической бистабильности в полупроводнике пайерлсовского типа
З.Построена микроскопическая теория фотоиндуцированной сверхструктуры с пространственно модулированной шириной запрещенной зоны электронного спектра пайерлсовского полупроводника. Рассчитаны критическая температура формирования, критическая концентрация электронно-дырочных пар, пространственный период и глубина модуляции этой сверхструктуры.
4.На основе предложенной микроскопической теории предсказано явление образования термодинамически равновесной сверхструктуры с пространственно модулированной шириной запрещенной зоны в пайерлсовском материале с числом р внешних электронов на каждом атоме пайерлсовской цепочки, незначительно отличающимся от единицы.
5.ГТредложен леформаштонный механизм и на его основе построена теория образования гетероструктуры чередующихся металлической и полупроводниковой фаз в монокристаллических пленках двуокиси ванадия на подложке вблизи критической точки термодинамически равновесного фазового перехода металл-полупроводник.
б.Построена модель термодинамически равновесного фазового перехода металл-полупроводник, учитывающая нелинейность зависимости интеграла перекрытия электроннных волновых функций соседних атомов от межатомного расстояния, несферичность электронных волновых функций и кубичный энгармонизм межатомного взаимодействия. В рамках модели исследовано влияние примесей замещения и одноосного давления на критическую температуру фазового перехода металл-полупроводник в двуокиси ванадия.
Научная и практическая ценность результатов.
l.Ha основе построенной теории динамики пайерлсовского полупроводника в световом поле дана интерпретация экспериментальных данных по фото-индуцированному фазовому переходу полупроводник-металл при облучении пленки двуокиси ванадия на подложке мощным лазерным импульсом. Полу-
ченные результаты могут быть использованы, в частности, при конструировании зеркальных переключателей и других устройств квантовой электроники.
2.Рассмотренное впервые явление фотоиндуцированного фазового перехода и безрезонаторной оптической бистабильности в квазиодномерных пайер-лсовских полупроводниках представляет интерес для оптоэлекгроники, в частности, при создании оптических элементов памяти.
З.Предложенные в диссертации теории образования фотоотдуцированной и термодинамически равновесной сверхструктур могут служить основой для проведения направленных экспериментов по модификации поверхности лазерным и другими внешними воздействиями для целей микро- и нанотехноло-гии.
4.Построенная модель термодинамически равновесного фазового перехода металл-полупроводник, учитывающая нелинейность зависимости интеграла перекрытия элсктроннных волновых функций соседних атомов от межатомного расстояния, несферичность этих волновых функций и кубичный ангар-монизм межатомного взаимодействия, позволяет объяснить ряд экспериментальных данных по двуокиси ванадия: образование зигзагообразной формы у пайерлсовских атомных цепочек при переходе в низкотемпературную полупроводниковую фазу и сдвиг критической температуры фазового перехода при легировании пайерлсовского материала различными примесями замещения, а также под действием электростатического поля или одноосного давления. Данная модель представляет интерес, в частности, для материаловедения.
Ш защиту выносятся следующие основные положения:
І.Пайерлсовский полупроводник в световом поле со специально подобранной спектральной плотностью может находиться в двух различных устойчивых состояниях динамического равновесия (бистабильность).
2.При включении светового поля с интенсивностью I, превышающей некоторое критическое значение 1 имеет место фотоиндуцированный фазовый переход пайерлсовского полупроводника в металлическое состояние с характерным временем, обратная величина которого линейно зависит от интенсив-
ности I. При I < 1с полупроводниковая фаза остается устойчивой, однако в системе возможно появление осцилляции и образование фотоиндуцированной сверхструктуры с пространственно модулированной шириной запрещенной зоны электронного спектра
З.Пайерлсовский полупроводник, на каждом атоме которого находится число р электронов, незначительно отличающееся от единицы (0 < | р-11 « 1), переходит в неоднородное состояние с пространственно модулированной шириной запрещенной зоны электронного спектра.
-.Образование гетероструктуры чередующихся металлической и полупроводниковой фаз в монокристаллических пленках двуокиси на подложке вблизи критической точки термодинамически равновесного фазового перехода металл-полупроводник происходит по деформационному механизму и может быть объяснено в рамках развитой в настоящей работе теории.
5.Учет кубичного энгармонизма межатомного взаимодействия, нелинейности зависимости интеграла перекрытия электронных волновых функций соседних атомов от межатомного расстояния и несферичности этих волновых функций позволяет более адекватно описать фазовый переход металл-полупроводник в двуокиси ванадия, в частности, объяснить образование зигзагообразной формы у пайерлсовских атомных цепочек при переходе в полупроводниковое состояние, а также сдвиг критической температуры фазового перехода под влиянием электростатического поля и направленного вдоль главной кристаллографической оси одноосного давления.
Апробация работы. Результаты, полученные в диссертации,
докладывались на 12-ой Европейской кристаллографической конференции (Москва, 1989), на Московских общегородских семинарах по физике поверхности полупроводников (1988, 1990, руководитель семинара - проф. В.Ф.Киселев), на Ломоносовских чтениях Московского университета (1990), на Международных конференциях "Оптика полупроводников" (Ульяновск, 1998, 2000), на школе-семинаре "Актуальные проблемы физической и функциональной электроники" (Ульяновск, 1998), на Международной
конференции "Физические процессы в неупорядоченных полупроводниковых структурах" (Ульяновск, 1999), на Международных конференциях "Математическое моделирование физических, экономических, социальных систем и процессов" (Ульяновск, 1998, 1999, 2001), на Международных конференциях "Оптика, оптоэлектроника и технологии" (Ульяновск, 2001, 2002), на научных семинарах в УлГУ, МГУ и ИРЭ РАН (Москва, 2003).
Личный вклад автора. Все результаты диссертации получены автором самостоятельно. В постановке задач и обсуждении результатов глав 5 и 6 принимали участие профессора МГУ В.И.Емельянов и Н.Л.Левшин. Другие соавторы совместных публикаций проводили численные расчеты, результаты которых не включены в настоящую диссертацию.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 43 печатных работы, список которых приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа изложена на 206 страницах, иллюстрируется 8 рисунками и состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы из 219 наименований.
