Содержание к диссертации
Введение
1 Обзор современных представлений о взаимодействии быстрых молекул с твердым телом 8
1.1 Торможение молекул с энергиями более 25 кэВ/нуклон . 9
1.1.1 Торможение на электронах среды 9
1.1.2 Кильватерный эффект 16
1.1.3 Зарядовые состояния частиц 19
1.1.4 Упругое рассеяние быстрых молекул 22
1.1.5 Экранировка и потенциалы взаимодействия 25
1.1.6 Кулоновское взаимодействие фрагментов 27
1.1.7 Диссоциация, рекомбинация и выживание молекул при торможении 29
1.2 Отражение молекул и их фрагментов от поверхности в области низких энергий 31
1.2.1 История наблюдения молекулярного эффекта . 32
1.2.2 Теоретические модели молекулярного эффекта . 50
1.3 Основные механизмы диссоциации молекулярных ионов в области низких энергий 62
2 Установка для модификации и изучения поверхностей материалов пучками медленных ионов 65
2.1 Ионный монохроматор 66
2.2 Методика измерения спектров частиц при отражении молекулярных ионов 73
2.3 Система автоматизации ионного тракта 77
2.4 Выводы 81
3 Экспериментальные результаты изучения отражения мо лекулярных ионов водорода и их фрагментов от поверх ности твердого тела 82
3.1 Описание эксперимента 82
3.2 Уширение энергетических спектров фрагментов при отражении от поверхности вольфрама 84
3.3 Выживание и фрагментация молекулярных ионов 89
3.4 Отражение молекулярных ионов водорода от поверхности графита 92
3.5 Выводы 94
4 Компьютерное моделирование отражения молекул от по верхности 95
4.1 Описание модели 95
4.2 Моделирование спектров фрагментов 100
4.3 Моделирование энергетических и угловых распределений событий диссоциации 104
4.4 Выводы 108
Заключение 109
Опубликованные работы автора по теме диссертации 111
Литература 112
- Отражение молекул и их фрагментов от поверхности в области низких энергий
- Методика измерения спектров частиц при отражении молекулярных ионов
- Отражение молекулярных ионов водорода от поверхности графита
- Моделирование энергетических и угловых распределений событий диссоциации
Введение к работе
Актуальность работы
Взаимодействие ионов изотопов водорода с материалами является предметом интенсивных и широких исследований на протяжении многих лет. Интерес к таким исследованиям связан с проблемой управляемого термоядерного синтеза в установках с магнитным удержанием плазмы. Среди различных схем магнитного удержания сейчас больше всего внимания уделяется токамакам. Согласно решению международного сообщества к 2018 г. планируется закончить строительство экспериментального реактора ИТЭР, а к 2035-2050гг -первого коммерческого термоядерного реактора-токамака. ИТЭР, как промежуточная стадия, необходим для проверки множества пока не окончательно решенных проблем, наиболее сложной и неопределенной из которых сейчас является взаимодействие плазмы со стенкой. Та же проблема стоит и при создании объемного источника нейтронов на базе токамака как составляющей части энерготехнологий нового поколения. Сложность данной проблемы заключается не только в адекватном прогнозировании поведения обращенных к плазме элементов установок и возможности реализации стационарного режима работы, но и в неисследованности многих фундаментальных характеристик взаимодействия сложной по составу и параметрам плазмы с изменяющейся под ее воздействием поверхностью. Захват изотопов водорода, их накопление в материале, и модификация поверхности при плазменном воздействии влияют на материал стенки. С другой стороны, отражение частиц, рекомбинация атомов на поверхности, распыление, вторичная электронная эмиссия и диссоциация молекулярных ионов влияют на пристеночную плазму и параметры ее взаимодействия со стенкой. Однако, несмотря на большой объем исследований, остаются процессы, по которым отсутствуют численные данные, что не позволяет точно прогнозировать все эффекты взаимодействия плазмы со стенкой в термоядерных установках. В связи с разработкой концепции газового дивертора и мягкого «тушения» плазмы при быстром напуске большого количества газа, необходимо оценить вклад в энергетический и массовый обмен плазмы со стенкой молекулярных ионов, состоящих из различных изотопов водорода.
Данная работа посвящена изучению процессов отражения молекулярных ионов водорода от поверхности одного из кандидатных материалов первой стенки реактора ИТЭР - вольфрама.
Цель диссертационной работы
Целью настоящей работы является исследование процессов фрагментации молекулярных ионов, состоящих из различных изотопов водорода, при отражении от поверхности твердого тела. Это включает:
Создание экспериментальной установки для исследования спектров отраженных от поверхности ионов,
Изучение энергетических и массовых распределений ионов, полученных в результате бомбардировки поверхности молекулярными ионами водорода,
Определение механизмов, ответственных за фрагментацию молекулярных ионов водорода и формирование возможных молекулярных эффектов.
Защищаемые положения
На защиту выносятся следующие основные положения, определяющие научную новизну полученных в диссертации результатов:
Автоматизированная установка и реализованная на ней методика проведения экспериментов по измерению массовых и энергических распределений отраженных ионов при облучении под скользящими углами молекулярными ионами твердотельной мишени,
Впервые экспериментально обнаруженный изотопный эффект в формировании энергетических спектров отраженных от поверхности ионов при ее бомбардировке молекулярными ионами изотопов водорода, заключающийся в зависимости величины уширения спектров ионов от массы фрагментов,
Впервые проведенное сравнение зависимости от энергии долей в рассеянном от поверхности пучке выживших двухатомных и трехатомных молекулярных ионов водорода и их фрагментов, демонстрирующее отсутствие влияния массы изотопов на вероятность выживания, и свидетельствующее о ступенчатой диссоциации трехатомных молекулярных ионов.
Установленный с помощью компьютерного моделирования и сравнения с экспериментом вклад в формирование энергетических спектров фрагментов молекулярных ионов водорода механизмов упругого рассеяния, неупругих потерь энергии, а также шероховатости поверхности.
Научная и практическая ценность
Создана автоматизированная установка для исследования процессов отражения молекулярных и атомарных ионов от поверхности твердого тела, которая может быть использована в широком классе задач по исследованию взаимодействия с поверхностью ионов кэвных энергий. Впервые проведена систематизация работ по взаимодействию молекулярных ионов с твердым телом в широком диапазоне энергий, молекул и мишеней. Разработана модель, позволяющая количественно оценить вклад упругого рассеяния и неупругих потерь энергии в формирование спектра отраженных от поверхности молекул и их фрагментов. Измеренные вероятности выживания молекулярных ионов могут быть использованы в моделях расчета массо и энергообмена при взаимодействии пристеночной плазмы с поверхностью обращенных к плазме элементов термоядерных реакторов.
Апробация работы
По теме диссертации опубликовано 7 печатных работ, 2 из которых - в реферируемых журналах. Результаты работы доложены на:
Международной конференции по атомным столкновениям частиц в твердом теле (ICACS2006, Berlin),
18 и 19 международной конференции по взаимодействию ионов с поверхностью (ISI 2007 и ISI 2009, Звенигород),
XXXVI Международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, МГУ, 2006), а также на
Конференции по торможению частиц в веществе (HIS-2009, Москва, ИТЭФ).
Структура и объем работы
Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Работа содержит 110 страниц текста, включая 40 рисунков. Список литературы включает 200 наименований.
Личный вклад автора
Сборка и запуск установки, проведение эксперимента, создание кода и моделирование, а также сбор и анализ литературных данных проведены автором самостоятельно.
Отражение молекул и их фрагментов от поверхности в области низких энергий
Мы проследим историю понимания физики молекулярного эффекта в области низких энергий сначала по данным различных экспериментальных наблюдений, а затем разберем предложенные теории и их численное приложение. Такой подход обусловлен тем, что, в отличии от области высоких энергий, где относительно легко можно отделить различные эффекты друг от друга и соответственно рассмотреть физику каждого эффекта в отдельности, в области низких энергий этого сделать пока не удавалось. Поэтому приходится всегда рассматривать всю совокупность процессов торможения, нейтрализацию, упругое рассеяние, химические эффекты и экранировку. Роль каждого из упомянутых процессов становилась ясна по мере развития моделей взаимодействия молекул (и частиц вообще) с поверхностью и с получением экспериментальных данных в этой области. Точный вклад каждого из механизмов такого взаимодействия не оценен и до сих пор, что и явилось одной из причин выбора этой тематики исследования для диссертационной работы. Период до 1988 г. исследований молекулярного эффекта при отражении от поверхности твердого тела хорошо описан в обзоре 1988 г. До-донова, Машковой и Молчанова [59]. Рассмотрим вкратце важнейшие достижения, как уже приведенные в упомянутом обзоре, так и опубликованные после 1988 г. Пионерской работой в этой области является статья Экштайна, Вербеека и Датца [50] 1975 г., в которой было обнаружено, что при отражении 5 кэВ DJ от золота часть молекул выживает, часть отраженного дейтерия наблюдается в виде D , а часть - в виде D+. Фракция выживших молекул стремительно уменьшалась с увеличением угла рассеяния. Опубликованная в 1979г. работа Хайланда, Бейтата и Таглауэра [60], посвященная отражению молекул и атомов водорода с энергиями 300-600 эВ/нуклон от монокристаллов никеля и вольфрама, рассказывает о новом эффекте. При сравнении спектров изначально атомарного Н+ и выжившего при отражении Н , а также Н+, получившегося при диссоциации Н , видно, что относительная полуширина (то есть ширина спектра на половине высоты, разделенная на начальную энергию этой частицы, или АЕ1/2/Е0) спектра Н+, получившегося при диссоциации Щ»", больше, чем для изначально атомарного Н+(рис. 1.13). Кроме того, в спектре фрагментов наблюдается заметная компонента с энергией большей, чем начальная энергия (из перерасчета энергии на нуклон). Это значит, что при диссоциации один атом в молекуле теряет энергию, передавая ее второму атому. Благодаря этому спектр расширяется как и в низкоэнергетическую, так и в высокоэнергетическую часть. Авторы предположили, что по аналогии с высокоэнергетической областью, причиной такого эффекта может быть кулоновское расталкивание или кулоновский взрыв, следующий за полной ионизацией молекулы.
Проведенное моделирование с энергией взрыва в 13 эВ показало свою несовместимость с экспериментом. Поэтому авторы решили, что за диссоциацию ответственны другие, неупругие процессы. Второе наблюдение, сделанное в статье, относится к зависимости высоты пика компонент отраженного пучка Hj и Н+ от азимутального угла между плоскостью рассеяния и направлением монокристалла [100]. Максимумы для обоих компонент наблюдались в плотноупаковаиных направлениях [100] и [110]. В 1982 г. выходит стаья Балашовой и др. [61], посвященная ориента-ционным эффектам отражения 30 кэВ NJ от монокристалла (100) меди. Были исследованы зависимости интенсивности компонент NJ и N+ от азимутальных углов поворота кристалла к плоскости рассения и детектора к плоскости, образованной падающим пучком и нормалью. На основании данных измерений авторы приходят к заключению, что эф фект ионной фокусировки играет важную роль не только для атомарных, но и молекулярных ионов. Кроме того, молекулярная компонента отраженного пучка оказывается куда более чувствительна к ориентаци-онным эффектам, чем атомарная. Это последнее соотносится в работе с существованием механизма, подавляющего диссоциацию. Вышедшая в 1982 г. работа Шнайдера, Экштайна и Вербека [62] посвящена другому аспекту отражения - зарядовым фракциям отраженных частиц. Используя в качестве налетающих частиц различные молекулы дейтерия с энергиями 0.5-9 кэВ/дейтрон и натриевую мишень, авторы обнаружили, что в области 3-6 кэВ/дейтрон положительная фракция D+ в случае исходной частицы D% на 15% больше, чем для изначально атомарного D+. Уширение энергетического спектра также отмечено в этой работе для энергии 6 кэВ/нуклон, однако спектр фрагментов уширен только в области низких энергий, а компоненты с энергией большей, чем начальная, не наблюдаются. Объяснения этих эффектов в данной работе не предложены, как они не предложены и в другой работе этих авторов [63].
В последней молекулярный эффект обнаруживается как небольшое увеличение положительной зарядовой фракции для случая налетающей D относительно изначально атомарного D+ в области 1-3 кэВ/дейтрон при отражении от цезиевой мишени. В этом же году выходят еще две работы, посвященные молекулярным ионам низких энергий,: Хайланда и Таглауэра [64] и Фокса, Лэма и Леви-Сетти [65]. В первой 400 эВ N отражался от никелевой мишени, покрытой либо серой, либо азотом. Исследованная величина доли N в отраженном пучке оказывается независимой от количества адсорбированной серы, но линейно увеличивается с увеличением покрытия поверхности азотом. Обсуждение результатов приводит к тому, что это явление невозможно приписать только кинематическим (упругим) взаимодействиям, но необходимо учесть и проблему нейтрализации. Вторая работа [65] посвящена изучению спектров частиц, прошедших сверхтонкие углеродные пленки. Спектры для протонов, получившихся из развала Hj 12.5 и 24 кэВ/нуклон состоят из пика, наблюдаемого для одиночных протонов, прошедших фольгу и "крыльев" с обоих сторон (в т.ч. и для энергий, больших чем начальная). Обсуждая уширения спектров, связанные с молекулярным эффектом, авторы подчеркивают некорректность использования модели кулоновского взрыва, которая, как показано в первой части обзора, широко используется в высоких энергиях. Дело в том, что динамическое экранирование частиц при скоростях, ниже скорости Ферми становится порядка 0.05 нм, что меньше межатомного расстояния Н . Более того, в работе [65] выводится спектр для случая, когда оба протона покидают пленку в виде Н+. Энергия "кулоновского" взрыва при этом оказывается меньше 4 эВ, что явно расходится с 13 эВ для обычного кулоновского взаимодействия. Также необходимо отметить, что такой спектр практически совпадает со спектром событий, где один из протонов покидает пленку незаряженным (т.е. кулоновское взаимодействие не имеет места).
Методика измерения спектров частиц при отражении молекулярных ионов
Для измерения спектров как выживших молекулярных ионов, так и их фрагментов, полученных при отражении молекулярных ионов от поверхности была разработана следующая методика, включающая в себя несколько аспектов. Во-первых, плоскость дисперсии частиц в анализаторе расположена перпендикулярно плоскости рассеяния для минимизации искажения спектров. Это искажение может быть вызвано большим углом зрения анализатора в плоскости рассеяния, где ширина спектра зависит сильно от угла рассеяния. В результате измеряемый в таком случае спектр будет усредненным по доступным углам рассеяния. Это приведет к дополнительному уширению, так как энергетические потери при отражении связаны с углом рассеяния. Кинематические потери АЕ частицы с начальной энергией EQ И массой М\ при рассеянии на угол Э за счет однократного соударения с атомом поверхности, обладающим массой М?. следующим образом [37]: Если М\ М2 знак ставится +, в обратном случае функция является двузначной. Особенностью молуглового отражения, исследуемого в диссертации, является то, что отражение происходит за счет большого количества малоугловых столкновений [37], что в итоге сводит кинетические потери к пренебрежительной по сравнению с общими потерями величине. Другим каналом потерь является торможение на электронном газе среды и, как показано в четвертой главе, эти неупругие потери весьма значительны. Эти потери пропорциональны длине траектории частицы вблизи поверхности. При малых углах рассеяния длина этой траектории сильно зависит от угла рассеяния, таким образом интегрирование спектров по углу рассеяния дает нежелательный вклад в уширение усредненно го спектра частиц по сравнению со спектром, измеренным для частиц, отраженных строго на заданный угол. Кроме того, в случае с молекулярными ионами, вероятность диссоциации которых чувствительна к углу рассеяния (см. первую главу), особенно важно минимизировать угол зрения анализатора в плоскости рассеяния. В результате угол зрения анализатора в плоскости рассеяния составил 0.4, а в поперечной плоскости - 1.
Второй особенностью методики является то, что для получения спектров был использован магнитный анализатор, так как при дисперсии частиц в магнитном поле частицы разделяются по импульсу. Таким образом, ионы с одинаковой энергией, но разными массами будут давать вклад в разных областях спектра. В результате импульсные спектры разных ионов, образовавшихся при диссоциации молекулярного иона, перекрываются меньше, чем спектры энергетические. Это различие связано с тем, что времяпролетный спектрометр производит разделение частиц по скорости, которая при диссоциации практически не меняется, так как энергетические потери в целом малы (10-15%), и примерно одинаковы для всех частиц, то есть спецификой эксперимента является малое изменение скорости: а энергия любой результирующей частицы зависит только от ее массы: Таким образом, при отражении двухатомной гомоядерной молекулы с массой М в энергетическом спектре будут присутствовать две компоненты: выжившие молекулы с пиком около Ei = MVQ/2 и фрагменты с пиком около Е2 = \MVQ/2. Так как спектр магнитного анализатора можно представить как функцию произведения энергии и массы Е М, то на показаниях магнитного анализатора в рассматриваемом случае будут присутствовать пики: Е\ М = MVQ/2 и Ег \ = MVQ/2. Таким образом, расстояние между пиками у магнитного спектрометра больше (0.75 2 М), чем у электростатического (0.5.). Это и продемонстрировано наглядно на рис. 2.5, где приведены показания электростатического, времяпролетного и магнитного спектрометров для одинаковых распределений по энергии отраженных молекул Н и фрагментов Н+. Спектры молекул и их фрагментов неразделимы для случая времяпролетного спектрометра, плохо разделяются в случае электростатического, но практически не пересекаются на показаниях магнитного спектрометра. Внедрение магнитного спектрометра для спектроскопии многокомпонентного рассеянного пучка с одинаковой средней скоростью частиц является новизной нашей методики, так как для похожих целей в других работах использовались либо электростатические, либо времяпролетные спектрометры. Отдельной задачей было создание малоугловой геометрии рассеяния. В разработанной сборке мишень крепилась на вводе вращения (вращение вокруг вертикальной оси камеры), причем мишень была смещена относительно оси камеры на 6 мм. Для того, чтобы пучок, попадающий в камеру вдоль линии, пересекающей ось камеры, попадал на мишень, и в анализатор попадали только ионы, отраженные от мишени, была раз работана система отклоняющих пластин и диафрагм, монтирующаяся в патрубки камеры столкновения. На рис. 2.6 представлена схема этих узлов. Сначала масс-сепарированный пучок проходит через диафрагму 8, ограничивающую его ширину и угловой разброс в плоскости рассеяния, затем пучок отклоняется пластинами 3 на нужный угол, а диафрагма 7 ограничивает ширину и угловой разброс пучка в плоскости, перпендикулярной плоскости рассеяния. Отраженные ионы проходят сквозь диафрагму 9, препятствующей попаданию в анализатор ионов и нейтралов из первичного пучка, что существенно снижает уровень шума на ВЭУ. Оба узла крепятся внутри патрубков камеры столкновения, диаметр которой (10 см) не позволяет монтировать подобные узлы непосредственно внутри камеры.
Создание и поддержание ионного пучка требует управления множеством параметров установки путем регулировки тока или напряжения на различных узлах ионного тракта. Кроме того, в экспериментах по спектроскопии отраженных ионов необходимо управлять разверткой анализатора и записывать полученные данные. Выполнение этой комплексной задачи возможно с помощью системы автоматизации, взаимодействие с которой осуществляется с компьютера. Поэтому для управления установкой была создана такая система, состоящая из различных управляемых блоков питания, системы управления этими блоками и программного обеспечения. Блок-схема питания и электрического подключения основных узлов установки представлена на рис. 2.7. На схеме обозначены: СПД - система питания разряда дуоплазматрона, ИК - инфракрасный порт, ПВН -питание вытягивающего напряжения Matsusada RA 10-30, ПЛ - питание линзы Advanced Highvolt PSM10, ПО - питание отклоняющих пластин ТЕС-9, ПСМ - питание сепарирующего магнита ЕА PSMPS 848-05 REM, М- мишень с термопарой Т, ПАМ - питание анализирующего магнита ЕА PSMPS 912-50 RM, БПВ - блок питания ВЭУ, ПУ - предусилитель, УПТ - усилитель постоянного тока, МД - датчик магнитного поля (разработан на кафедре), ПОЭ - питание обкладок энергоанализатора (Advanced Highvolt серия PSM10), К - коллектор, МВНА - микровольтнаноампер-метр ЭК-1601, НМ - блок нагрева мишени (радиационный нагрев) ЕА PSMPS 912-50 RM, КП - компьютер со встроенной платой сбора данных. Пунктиром показан ионный пучок. Энергоанализатор может подключаться вместо сепарирующего магнита (для калибровки) или вместо/вместе с анализирующим магнитом для снятия спектров отраженных от мишени частиц. Х1-Х12 - разъемы, соединяющие с системой сбора данных. Для управления пучком и снятия показаний с приборов используется плата аналогового ввода-вывода PSI DAS 1602Н и модульная система ЮР DAS с блоками АЦП и ЦАП. Плата PSI DAS 1602Н установ
Отражение молекулярных ионов водорода от поверхности графита
Для проверки полученных результатов в случае с графитовой мишенью и для выявления зависимости процесса диссоциации от геометрии рассеяния был предложен и поставлен совместный с Институтом атомной физики в Белграде "Винка" эксперимент по отражению ионов водорода от высокоориентированного пиролитического графита. Установка представляет собой ионный монохроматор, подобный созданному в МИФИ. Подробно установка описана в [137]. Давление в центральной камере не превышает I-"9 Торр, что позволяет держать поверхность мишени чистой в течении эксперимента. Ионный пучок получается либо при помощи газового источника с электронным ударом, либо из источника на щелочных металлах. Ток вытягиваемого из газового источника пучка достигает 400 мкА, максимальная энергия составляет 10 кэВ, а минимальная - 500 эВ. Сепарация первичного пучка производится с помощью секторного магнитного поля. Установка может быть оснащена несколькими видами анализаторов, позволяющих проводить измерения по методике ионного рассеяния (LEIS), спектроскопии атомов отдачи (DRS) и спектроскопии распыленных ионов (SIMS). В нашем эксперименте задача состояла в том, чтобы исследовать угловую зависимость молекулярного эффекта. Для этого был использован портативный 127 электростатический анализатор, помещенный в центральную камеру.
Он располагался на подвижной платформе таким образом, что угол рассеяния 0 можно было менять в широком диапазоне не прекращая эксперимента. Мишень крепилась в центральной камере на вводе вращения, таким образом мы могла варьировать угол скольжения а. В качестве детектора служил электронный умножитель. Все управление установкой автоматизировано и осуществляется с компьютера. В качестве мишени был выбран высокориентироваыный пиролитиче-ский графит (HOPG) для того, чтобы минимизировать вклад шероховатости. Верхний слой мишени был удален клейкой лентой, и полученная гладкая поверхность использовалась в эксперименте. Для облучения использовался водородный пучок с энергией 1 кэВ/нуклои и током на мишень порядка 100 нА. Время набора статистики для одного спектра -1 минута. Непосредственно перед измерениями поверхность мишени была очищена пучком ионов аргона с энергикй в 1 кэВ при скользящем угле в 5. Были проведены две серии измерений относительных полуширин спектров отраженных от графита изначально атомарных ионов водорода и фрагментов диссоциации Н - при угле скольжения в 3 и 8 градусов, представленные на рис. 3.6 слева и справа соответственно. В каждом случае менялся угол рассеяния за счет порота анализатора вокруг мишени. Как видно из графиков, существование молекулярного эффекта хорошо подтверждается в области малых скользящих углов, а = 3. Спектры у фрагментов диссоциации шире, чем у изначально атомарных ионов водорода на 2%, что превышает погрешность измерений. С увеличением угла скольжения (а = 8) эффект исчезает - кривые совпадают в пределах погрешности. Уширение зависит от угла падения, но не от угла рассеяния: для а=3 уширение практически не меняется с 0, кроме того, при 0=15 для а=3 уширение спектров фрагментов наблюдается, а для 9=8 нет. Отсюда можно предположить, что для диссоциации гораздо более важны процессы, происходящие во время приближения иона к поверхности, чем происходящие при удалении иона от поверхности. Таким образом, на основании измеренных энергетических зависимостей относительной полуширины спектров молекул недиссоциировавших и их фрагментов, а также изначально атомарного дейтерия, было установлено, что:
Спектры фрагментов молекулярных ионов шире, чем спектры таких же частиц, но не являющихся продуктом диссоциации, причем эффект наблюдается как для вольфрама так и для графита, Дополнительное уширение спектра фрагментов зависит от массы второго фрагмента, то есть установлен изотопный эффект, И энергетическая зависимость и изотопный эффект хорошо описываются взрывной моделью диссоциации. Также были получены энергетические зависимости доли различных компонент в отраженном пучке, позволяющие заключить, что: Вероятность диссоциации молекул водорода не зависит от изотопного состава молекулы, Диссоциация трехатомных молекул водорода происходит ступенчато, Диссоциация происходит на входящей траектории движения молекулы, то есть во время ее приближения к твердому телу. Как было показано в предыдущих главах, существует множество моделей описания процесса диссоциации и его последствий, а определение роли того или иного механизма в проведенном эксперименте связано со множеством неопределенностей. Поэтому для выяснения вклада в диссоциацию молекул водорода при отражении от поверхности твердого тела некоторых из упомянутых механизмов, а именно: упругого рассеяния и неупругих потерь энергии, был разработан машинный код.
Подобные представленным вычислениям расчеты уже проводились другими группами, но в отличных от наших условиях, а сама программа расчета, использованная в этих работах, нам недоступна. Кроме того, создание собственного кода позволяет варьировать большее количество параметров, а также включать различные механизмы и модифицировать методы расчета. Входными параметрами для вычислений являются сконструированная из элементарной ячейки решетка, расположение частиц в налетающим кластере и его скорость. Потенциалы взаимодействия задаются отдельно для каждой пары участвующих в расчете атомных номеров. Атомы решетки могут двигаться под ударами частиц или могут оставаться неподвижными. В расчете отражения дейтерия от вольфрама атомы решетки оставались неподвижными, так как при большой разнице в массах и преимущественно малоугловом рассеянии передача импульса от дейтерия вольфраму пренебрежительна мала по сравнению с други
Моделирование энергетических и угловых распределений событий диссоциации
Как было показано в литературном обзоре, одним из важных методов анализа физики диссоциации является измерение распределения событий диссоциации по энергии в системе центра масс Е и углу между осью молекулы и нормалью к поверхности 9. Это актуально для двухатомных молекул, и в этом разделе представлены данные по моделиро ванию системы, соответствующей эксперименту, проведенному в [89]. На рис. 4.8 представлена схема эксперимента. Частицы, полученные в результате рассеяния от монокристалла меди (111) пучка И с энергией в 3 кэВ, регистрировались большим позиционно-чувствительным детектором по времяпролетной методике. Из всех событий отбирались только парные, т.е. те, которые могут произойти только после диссоциации. Ток первичного пучка был достаточно мал, чтобы исключить одновременное рассеяние двух молекул. Подавляющее большинство всех рассеянных частиц были нейтрально заряжены. Пространственно-временные распределения событий с помощью простейшей кинематики были восстановлены до распределений N(E,S). С помощью разработанного кода был проведены расчеты, соответствующие описанному эксперименту, и полученные распределения N(E,Q) вместе с экспериментальными данными представлены на рис. 4.9. Вверху распределений указано значение перпендикулярной к поверхности составляющей энергии Е±. Как видно из графиков, моделирование с помощью разработанного кода не воспроизводит экспериментальные данные при таком же значении Е±_ = 4 эВ, а при Е± = 33 эВ воспроизводит зависимость лишь удовлетворительно. При энергиях Е± 4 эВ в эксперименте наблюдается активная диссоциация, но в расчете этого не наблюдается. Это свидетельствует о доминирующей роли в диссоциации нейтральных молекул возбуждения молекулы в антисвязанное состояние и/или искажения межатомного потенциала при погружении молекулы в электронный газ поверхности. С увеличением Е± разница неупругих потерь энергии увеличивается, так как частица глубже проникает в электронный газ поверхности, приводя к диссоциации.
Сходство расчетного распределения событий с полученным в эксперименте можно объяснить тем, что двухатомная молекула диссоциирует с большей вероятностью при перпендикулярной ориентации к поверхности для всех описанных механизмов, а затем в силу разницы в скоростях фрагментов и полученной вращательной энергии межатомная ось поворачивается вдоль поверхности. Эксперимент с медью проводился с участием нейтральных налетающих и отраженных частиц, а в эксперименте с вольфрамом и углеродом использовался первичный ионный пучок и регистрировались только ионы. Для результирующих ионов механизм диссоциационной нейтрализации не играет такого значения для диссоциации (и уширения спектров), как в случае с нейтральными фрагментами. Это связано с тем, что экранировка межатомного взаимодействия вблизи поверхности приводит к ослаблению как энергии связи атомов в молекуле, так и энергии расталкивания при переходе в антисвязанный потенциал. Заметный вклад в диссоциацию антисвязанный потенциал может внести только тогда, когда молекула окажется вдали от поверхности (промерно 6 А), где плотность электронного газа мала. Но при удалении от поверхности снижается вероятность реионизации атомов. Таким образом, зарегистрированные в анализаторе отраженного пучка ионизированные фрагменты не могут быть продуктами диссоциации за счет нейтрализации в антисвязанное состояние. Из основных рассмотренных механизмов диссоциации актуальным для ионизированных фрагментов является искажение межатомного потенциала при погружении в электронный газ среды. Разработанный машинный код позволяет моделировать упругое взаимодействие быстрых молекул с твердым телом и учитывает неупругие потери при торможении. Кроме того для скользящего падения и малоуглового отражения разработана модель учета вклада шероховатости. Сравнение с экспериментальными результатами дает расхождение в средних потерях, а использование модели шероховатости не позволяет одновременно согласовать с экспериментом величину потерь и ширину спектра фрагментов. Для более точного воспроизведения экспериментальных данных с помощью расчета нужно включить в расчетную модель искажение межатомного потенциала в молекуле при ее погружении в электронный газ приповерхностного слоя мишени, что является сложной квантовомеханической задачей, выходящей за рамки данного исследования. 1. Разработана методика для измерения спектров ионизированных фрагментов диссоциации молекулярных ионов при отражении от поверхности. Для малых углов падения и рассеяния разработана и реализована специальная геометрия эксперимента. Создана и автоматизирована установка для исследования взаимодействия с поверхностью пучков медленных ионов. 2. На основе экспериментально измеренных уширений энергетических спектров фрагментов диссоциировавших гомо- и гетероядер-ных молекулярных ионов водорода впервые обнаружен изотопный эффект, заключающийся в уширений энергетических спектров фрагментов диссоциировавших молекулярных ионов водорода. Измерения вероятности выживания двух и трехатомных молекулярных ионов водорода различного изотопного состава при отражении от поверхности показали, что изотопный эффект в вероятности фрагментации и выживания отсутствует. 3.
Экспериментально измеренные доли различных компонент в пучке отраженных от поверхности двух и трехатомных молекулярных ионов водорода свидетельствуют о ступенчатом характере фрагментации трехатомных ионов водорода. 4. С помощью созданного расчетного кода вычислен вклад упругого взаимодействия и неупругих потерь энергии в формирование энергетического спектра фрагментов, а также возможный вклад шероховатости. Показано, что этих механизмов недостаточно для описания экспериментальных данных и требуется привлечение других 109 моделей. Для ионизированных фрагментов молекулярных ионов водорода - это искажение межатомного потенциала при взаимодействии с электронами приповерхностного слоя, а для нейтральных фрагментов нейтральных ионов водорода - искажение межатомного потенциала при взаимодействии с электронами приповерхностного слоя и возбуждение в антисвязанное состояние.
