Введение к работе
Актуальность теш. Интерес к исследованию физико-химических процессов в плазме в смесях, содержащих окись углерода, обусловлен их широким распространением в естественных условиях, прежде всего в разного рода космических объектах, а также рядом перспективных технических приложений (газовые лазеры на СО и С0а, замкнутые системы жизнеобеспечения, плаамохимические реакторы и энергетические установки). В плазме в смесях, содержащих молекулярные компоненты, происходят разнообразные химические реакции. Они могут оказывать существенное влияние не только на химический состав, но и на электрические, электрокянетические и оптические характеристики плазмы.
Естественными продуктами разложения молекул СО (а также других углеродсодержащих соединений) являются атомы С и молекулы С2. Эти частицы образуются и в природных условиях. Так, атомарный углерод присутствует в верхних слоях планетных атмосфер, излучение (или гаглоярние) молекул С^ обнаружено в солнечной фотосфере, в хвостах комет, диффувных туманностях и т. д. В спектрах поглощения холодных звезд класса N а видимой области доминируют молекулярные полосы 02. молекулы Сг, по-видимому, участвуют и в формировании более сложных, в том числе органических, соединений.
Излучение газофазного углерода зарегистрировано в пламенах и плазме разнообразных углеродсодерйавдх соединений, он образуется при фотолизе и радиолизе молекул СО, а также при лазерном испарении графита Интенсивность излучения молекулярных полос С2, прежде всего системы Свана, мсыет быть настолько большой, что их часто используют для определения валового содержания углерода в газах. Скорее Bcerj, атомарный углерод стоит в начале цепочки реакций, приводящих к образованию в плазме более сложных частиц - молекул Ct, Cj.0, С3 и т.д. Молекула Сг, в свою очередь, является одним из продуктов деструкции фуллерена Cgo, а также, возможно, участвует в процессах его образования.
Атомарный и молекулярный углчрод в заметных количествах образуется в активной среде СО-лазера и может оказывать существенное влияние на его генерационные характеристики. Существует, кроме того, углеродный лазер, источником излучения в котором являются сами атомы С.
Основными продуктами химических реакций в СО-содержащей плазме является атомы углерода, кислорода и молекулы С02, Cj. В настояпре время выяснены основные механизмы ^Зразова-ния и гибели атомов 0 и молекул 00 в таких условиях. В то же время практически отсутствуют работы, в которых изучались бы механизмы образования и гибели С2 как в плазме, так и в других условиях. Это же можно сказать и об атомарном углероде - возможном предшественнике молекулярного, хотя для него основные реакции образования известны. Почти полное отсутствие таких данных обусловлено трудностями диагностики газофазного углерода Стандартные методы (хроматография, масс-спектрометрия) неприменимы ввиду быстрого осаждения углерода на стенках. Применение оптического метода поглощения также затруднено, что связано с необходимостью измерений в области вакуумного ультрафиолетового излучения (для атомов С) и с распределением заселенности состояний молекулы Сг по большому числу врацательных подуровней.
Интерес к молекуле С7 обусловлен также наличием особен-
ностей в возбуждении уровня V'- 6 состояния d Пд. Полосы
Свана (d По -> а Пн) с этого уровня имеют аномально большук
интенсивность. Этот эффект наблюдался в очень разнообразных
условиях, что указывает на универсальность механизма селек
тивного заселения этого уровня. Кроме того, распределение
молекул по вращательным подуровням состояния d П также"весь
ма специфично и имеет существенно нетепловой характер. Эти
эффекты наблюдаются и в разряде в смеси He-СО. Однако меха
низм их возникновения в настоящее время остается невыяснен
ным. -
Все вышесказанное.определяет актуальность темы диссертационной работы, посвященной исследованию процессов образования и возбуждения атомов и молекул углерода в плазме е смесях гелия и окиси углерода ,. . '
Ц-'дыа настояний работы являлось:
-
разработка и апробирование методики определения концентрация атомов С и молекул С2 в стационарном разряде и в фазе послесвечения плазмы в смесях Не-СО;
-
исследование кинетики образования и разрушения атомарного углерода;
-
определение возможных механизмов образования и гибели молекул Сг;
-
выяснение механизмов аномального заселения уровня v'-6 состояния d IIj. молекулы Cj. в разряде и послесвечении.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней:
-
Разработаны новые чувствительные, технически легко реализуемые методики определения абсолютной концентрации и эффективных времен атомарного и молекулярного углерода в плазме. Впервые измерены концентрации атомов С и молекул С2 в разряде и послесвечении.
-
Выяснены механизмы образования атомов С в плазме в смесях He-СО, а также механизмы возбуждения уровня C(3s АРА).
-
Установлены основные характеристики процессов образования и гибели молекул С2( X *Z, а її) в плазме.
-
Выяснены механизмы возбуждения электронных состояний d Щ и А Пц молекулы С^, в том числе механизм селективного возбуждения уровня v'- 6 состояния d П .
6. Найдены неизвестные ранее константа скорости реакции атомов С с молекулами С20, константы скорости интеркомбинационной конверсии молекул С2(Х, а) при столкновениях с атомами Не и молекулами СО, коэффициенты диффузии С и Cg. в гелии; получена оценка сечения диссоциативного возбуждения уровня 3s Рч атома С из молекулы СО.
Практическая ценность работы. Гфедложениыа в работе экспериментальные методики могут быть применены для диагностики продуктов плазмохимических реакций в различных плазменных системах. Полученные данные 6 механизмах образования и гибели атомов и молекул углерода и о константах скоростей реакций могут б гь использованы при моделировании и оптимизации различных плазменных устройств, в том числе электроразрядно-го СО-лазера.
Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на XI Европейской конференции по атомной и молекулярной физике ионизованных газов (Санкт-Петербург, 1992).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 4 работы, приведенные в конце автореферата.
Структура и объем диссертации, диссертация состоит иг введения, пяти глав, заключения и списка цитированной литературы из 42.2. наименований; содержит 4& стр. машинописногс текста, злючая 46 рисунков и 13 таблиц.
