Введение к работе
Актуальность проблемы. Соотношение мировых запасов нефти и угля как основных источников углеводородного сырья позволяет считать весьма важной роль угля в топливно-энергетическом балансе страны. Основным продуктом газификации углей, сланцев и других твердых углеродсодержа-щих материалов является смесь оксида углерода и водорода. Синтезы органических соединений на основе этой смеси (синтез-газа) перспективны для замены нефтяного сырья на нетрадиционное. Реализация таких синтезов важна также для решения ряда экологических проблем, связанных с загрязнением воздушного бассейна отходами химических, нефтехимических и металлургических производств.
Основной задачей в развитии синтеза Фишера-Тропша является создание новых высокоактивных и селективных катализаторов.
Одним из направлений поиска таких катализаторов может быть применение микроорганизмов для конверсии оксида углерода в органические соединения. Имеются сообщения о возможности синтеза метана из СО и Н2 биологическими системами.
Преимуществом биокатализаторов по сравнению с традиционными каталитическими системами являются их высокая селективность и активность в мягких условиях. Эти катализаторы уже нашли применение при осуществлении некоторых химических процессов. Однако, сведений о возможности их использования в синтезе жидких углеводородов из СО и й, к началу нашего исследования практически не было.
Целью работы явилось изучение процесса синтеза углеводородов и кислородсодержащих соединений из оксида углерода и водорода при катализе ферментными системами d. desuifuricans шт.2198: изучение влияния условий осуществления синтеза на его основные показатели, изучение некоторых аспектов механизма процесса.
Научная новизна и практическая ценность работы. Впервые для одновременного синтеза углеводородов и кислородсодержащих соединений из оксида углерода и водорода применена ферментная система, полученная на основе анаэробных микроорганизмов. Показано, что рН реакционной среды, температура,давление и состав исходного газа влияют на выходы и состав продуктов синтеза.
Полученные результаты СВИДеТеЛЬСТВуЮТ О НаЛИЧИИ В КЛеТКаХ D. desuifuricans шт.2198 ферментных систем, способных строить жидкие углеводорода Сд-С24 из фрагментов Су. Эти данные представляют интерес для выяснения возможной роли сульфатредуцирущих бактерий в образовании
углеводородов из оксида углерода в природе. Кроме того, протекающий і мягких условиях синтез углеводородов и кислородсодержащих соединен^ из СО и Hg является удобным способом получения компонентов моторнш топлив на основе угля, природного газа, выбросов промышленных производств.
Поскольку клетки d. desuifuricans шт.2198 содержат высокоактивные гидрогеназы, данные по кинетическим свойствам этих ферментов важны для специалистов,использующих эти гидрогеназы в биотехнологических процессах.
Апробация работы. Отдельные результаты работы докладывались на v и vi конференциях молодых ученых КИБ РАН (Казань, 1986,1988), Всесоюзных конференциях "Химический синтез на основе Cj-молекул" (Москва, 1987, I99T), v Всесоюзной конференции "Проблемы и перспективы ферментативного катализа"(Москва, 1987), vi и vii Международных симпозиумах по связи между гомогенным и гетерогенным катализом (ПизаДталия, 1989, Токио, Япония, 1992), iv и v Всесоюзных конференциях по механизму каталитических реакций (Москва, 1987, 1990).
Публикации. По полученным результатам опубликовано 13 печатных работ.
Объем и структура работы. Диссертация изложена на 136 стр. машинописного текста, содержит Д табл. и Z5_ рис. Список цитированной литературы включает 227 наименований. Работа состоит из введения, шести глав, выводов и списка цитированной литературы.