Введение к работе
- з -
Исследование электронно-колебательно-вращательных (ЭКВ) ектров двухатомных молекул С 1,2] связано с многочисленными именениями молекулярных сред в науке и технике. Шлекула во-рода, являющаяся простейшей молекулой, представляет собой ин из фундаментальных объектов квантовой физики и вызывает обый интерес с точки зрения изучения внутримолекулярной стру-уры.' Вследствие легкости ядер, взаимное влияние электронной и ерных степеней свободы проявляется в значительной степени, в зультате чого большинство возбужденных электронных состояний дорода не описывается в рамках адиабатической теории и явля-ся неадиабатическими. Это служит одной из причин отсутствия в тературе данных о ьероятностях радиационных переходов даже для носительно не высоко возбужденных электронных состояний. Опи-ние таких состояний ab initio методами в настоящее время ус-пает.по точности полуэмпирическим методам. А развитые недавно луэмнирические методы исследования вероятностей радиационных реходов с неадиабатических ЭКВ уровней двухатомных молекул СЗ] имейимы в случае, когда можно ограничиться вторым порядком те^ ии возмущения. Для близкорасположенных высоковозбужденных эле-ронных состояний такое допущение, как правило, неправомерно.
Среди электронных состояний молекулы водорода триплетные стояния играют важную роль в формировании ионного состава, рмодинамических и радиационных свойств водородосодержацей пла-ы и дают основной вклад в.ЭКВ спектр водорода в видимой облас-|. Нижним устойчивым триплетным состоянием молекулы водорода ляется (lss,2pjr) С5Па состояние, вращательные уровгч основ-то колебательного состояния его с3Пц компоненты А-Удвоения ляются метастабильными. Изучению процессов с участием молекулы порода в С^Пц. состоянии в последние годы посвящено больаюе ;ло работ (см. С4]). Несмотря на это данные о вероятностях ра-щионных переходов на ЭКВ уровни с ъ П и состояния к насто-;му времени отсутствуют.'
Актуальность темы диссертации, таким образом, определя-:я, с одной стороны, большим интересом к нижним триплетным жтронным состояниям молекулы водорода как с фундаментальной
-4.-
точки зрения, так н при рекениа целого ряда прикладных задач а с другой стороны отсутствием данных о вероятностях ЭКВ радиа ционных переходов для ЭКВ уровней ЭТИХ СОСТОЯНИЙ.
Іль настоящей работы состояла в систематическом полуэмпирическом исследовании вероятностей ЭКВ радиационных переходов между неадиабатическими уровнями нижних триплетних электронных состояний изотопов водорода Н , ГО и D2 и радиационных времен жизни 8KB уровней этих состояний и развитии полуэмпирического подхода в случае не ограниченного по величине взаимодействия ЭКВ уровней системы нескольких электронных состояний двухатомной молекулы.
05ьектом исследования являлись спонтанные переходы мезду ЭКВ уровнями триплетних (2s,2р) и (3s,Зр,3d) комплексов термов (рис. 1) изотопов молекулы водорода Кг> HD и Пг:(( lse.^sSJa^Zq (І5Є,2рб)йг5:І. ,Us6,2pft>c*na ) состояний и ((lser.Ssufv3!^ (Is6.3p3)e*2. (Isff.3p70dl*ria ,(is6,3d6)g^J ,(ls6,3d7l) ІгП (lse, 3d&)j*An ) состояние!, соответствующих уровням с значеній главного квантового числа п-2 и n-З в модели объединенного ато*
Влучная новизна работы заключается в том, что в ней вперві
-
Измерены относительные вероятности спонтанных (3 g Л') ^A'.U'./V' — >(,2l"?\A)~bK/,V",N" переходов с нерегулярно возмущенных ЭКВ уровней триплетних Зр и.3s,3d комплексов термов молекул иг и Ог .
-
Проведено исследование замкнутости триплетных Зр и (3s, 3d) комплексов термов молекулы водорода по отношению к возмущениям со стороны других электронных состояний. Проанализированы адиабатические и иеадиабатические эффекты, приводящие к возмущению ЭКВ термов І'^Па и ]гД. состояний Нг ,HD и D2 .
-
Получеш формулы для вероятностей радиационных переходов основанные на ([«адиабатической модели, учитывающей возмуШр ния в системе электронных состояний двухатомной молекулы без ограничения на величину возмущения при условии, что любой адиа батический ЭКВ уровень взаимодействует не более чем с одним ЭК уровнем от каждого из взаимовозмущенных электронных состояний.
-
Полуэмпирически найдены еолновыэ функции (сэП^,у*Д„ У,// состояний D2 и нерегулярно возмущенных колебательно-ври вфтельннх уровней триплетного Зр комплекса термов Н2 И Dj .
5. Произведена проверка адекватности предложенной кеади-абчтической модели'как в случае взаимодействия двух (е32Г> е2лі. и о=Пя, J^A"«j состояний Hj, иОг), так и четырех ('V'Zg , ^ . l^nt. І^ЛІ состояний (3s,3d) комплекса термов Н, ) электронных СОСТОЯНИЯ.
G. ila основе полуэмтшрического анализа данных об ЗКВ тер-!.:а;с, относительных вероятностях ЗКВ радиационных переходов и радиационных временах .тнзнн найдены адиабатические значения электронных моментов всех семи (з'/\ ) М.а --> (2рЛ)іД.и-переходов нолекули водорода и определена вся совокупность вероятностей радиационных переходов с ЗКВ уровней триплетного (3s,3d) комплекса термов молекулы водорода и радиационные времена :я!зни зтих уровней.
Зти сспогные положения и выносятся ка ашянту.
Научная !t практичесі:ая ценность работы состоит, с одной стороны, в развитии довольно общей неадиабатической модели, которая можт быть использована при полуэмпирическом исследовании ЭКВ уровней высоковозбувдвшшх комплексов электронных состояний двухатомных молекул, а с другой стороны, в получении hobllx 'данных о вероятностях переходов и радиационных временах глзпи шгашх триплетних состояний молекулы водорода, которые, в свою очередь, могут быть использованы,d различных приложениях. Сравнение полученных результатов с 'данными неэмпирических расчетов будет способствовать их дальнейшему развитию.
Апробация работы и публикации. {Материалы, пошедшие в диссертацию, доложены на: VII Ійжвузовской конференции молодых ученых (Ленинград, 1988); X Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород, 19S3); XX Всесоюзном съезде по спектроскопии (Киев, 1988); V Всесоюзном совещании по изучению структуры молекул в газовой фазе (Иваново, 1990); IV Европейской конференции по атомной и молекулярной Физике (Рига, 1992). По материалам диссертации опубликоьа-но 3 статья и 3 тезиса докладов.
Струїстура и обьем диссертации. Диссертация состоит из введения, иести глав, дополнения, заключения н приложений; содержит 190 стр., из них 27 рис. и 47 табл. Библиография включает 108 наименований.
- б -
