Введение к работе
Актуальность темы.
В настоящее время методы нестационарной спектроскопии все более иироко применяются для исследования быстропротекающих Физических процессов. Традиционный подход к нестационарной спектроскопии основан на использовании сверхкоротких импульсов (СКИ), которые генерируются пико- и фемтосекундными лазерами. Такие лазеры являются сложными и дорогостоящими на сегодняшний день и, поэтому, труднодоступны для многих исследователей. Кроме того, возможности этих лаэоров с точки зрения выходной энергии СКИ, воспроизводимости их параметров, перестройки частоты излучения в широкой спектральной области все еще ограничены.
В связи с этим актуальной является разработка других методов нестационарной спектроскопии, которые были бы основаны на ухе хорошо освоенных наносекундных лазерных источниках излучения и обладали бы временным разрешением не хуже достигаемого с использованием СКИ. D 80-е годы был предложен и получил развитие новый подход к нестационарной спектроскопии, основанный на использовании иумовых свойств лазерного излучения. В таком подходе для исследования быстрой релаксации среды обычно применяют вырожденное четырохволновое смеиение (ВЧВС) шумового излучения наносекундно-го импульсного лазера с известными статистическими свойствами и измеряют зависимость энергии сигнала ВЧВС от времени относительной задержки прихода в среду двух возбуждающих пучков такого излучения. Измеряемая зависимость несет информацию о временах релаксации, которые можно определить посредством подгонки теоретически рассчитанной зависимости к экспериментальной. Используемое излучение носит шумовой характер в том смысле, что оно является немонохроматическим, широкополосным, и представляет собой суперпозицию большого числа генерируемых продольных мод. Шумовое излучение характеризуется но только длительностью высвечиваемого импульса, но и временем корреляции излучения, которым, в конечном счете, и определяется врененное разрешение. Так как время корреляции приблизительно соответствует обратной спектральной ширине излучения, то используя широкополосный наиосекупдный лазер можно достичь пико- и фемтосекундного временного разрешения.
Цль_и задачи ліі^ссартациднной_рабоіьи.
Как правило, в методе нестационарной спектроскопии на осно-
ве шумовых излучений используют широкополосные излучения одинаковых частот, которые получают путем разделения исходного светового пучка с помощь» светоделителей. Возможности метода существенно расширяются, если использовать коррелированные шумовые излучения на разных центральных частотах. Такие излучения можно получить с помощью нелинейных оптических процессов, как Например, генерация второй гармоники (ГВГ), вынужденное комбинационное рассеяние (ВКР) и др.
Применение коррелированных излучений разных частот позволяет устранить так называемый когерентный всплеск в зависимости сигнала четырехволнового смешения (ЧВС) излучений от их относительной задержки вблизи нулевой, который обусловлен интерференцией световых пучков одинаковых частот и отличен от нуля в пределах Бремени когерентности (корреляции) лазерного шума. Его наличие затрудняет исследование процессов релаксации.
Так как когерентный всплеск устраняется при ЧВС коррелированных излучений разных частот, зависимость сигнала ЧВС от задержки непосредственно отражает быстрые релаксационные процессы в кубической нелинейности вещества. Ее контраст (отношение максимума сигнала к Фоновому уровню сигнала при больших временах задержек) характеризует чувствительность метода. Для проведения измерений в большом диапазоне соотношений времен релаксации и времени корреляции предпочтительно иметь высокой значение контраста. Этого мокно достичь, используя коррелированные широкополосные излучения на двух разных центральных частотах, получаемые путем многократного "перемноження" шумовых полей. Наличие излучений разных частот дает также возможность осуществления эффективной спектральной фильтрации сигнала рассеяния и улучшения отношения сигнал/шум системы регистрации.
Использование разночастотных широкополосных излучений позволяет расширить возможности при наблюдении резонансных явлений. Становятся доступными для исследования ситуации, когда одно излучение должно быть резонансным с каким-^ибо переходом, а другое нерезонансным, или когда необходимо последовательное возбуждение энергетических уровней, находящихся на различных расстояниях.
Непосредственный интерес для изучения представляют и сами Физические процессы, происходящие при формировании статистических свойств коррелированных излучений, находящихся в разных спектральных областях.
В связи с вышесказанным в данной диссертационной работе были
поставлены следующие цель и задачи:
-
Формирование коррелированных шумовых яирокополосных потоков излучений на двух разных центральных частотах с хороио описываемыми статистическими свойствами и с пико- и фемтосокундным временем корреляции посредством нелинейного процесса ГВГ излучения АИГ:Нс1э+-лазера с неселективным резонатором и процесса ВКР излучения суперлюминесцентного лазера на растворе красителя;
-
развитие варианта нестационарной спектроскопии ЧВС на основе использовании широкополосных коррелированных излучений разных частот для исследования с высоким и сверхвысоким временным разрешением релаксации нелинейного керровского отклика в жидких средах
Иатчная новизна результатов, полученных в работе, состоит в следующем:
-
Развит вариант нестационарной спектроскопии ЧВС, когда используются широкополосные коррелированные излучения разных частот с пико- и фемтосекунднын временем корреляции.
-
Исследовано преобразование статистических свойств при ГВГ иумового излучения с пнкосекундним временем корреляции и при ВКР широкополосного излучения с Фемтосекунднын временем корреляции.
-
Определено время ориентационной релаксации находящихся в оснопном сикглетном состоянии So молекул пентакарбоцианинового красителя Н 3855 в зтанольном растворе. Установлено, что вклады в полную керровскую нелинейность этанольного раствора красителя родамина 6J, обусловленные молекулами спирта и возбужденными в состояние Si молекулами родамина BI, имеют противоположные знаки.
-
Измерены соотноиення величин электронного и ядерного керровского вкладов в кубичєскукі нелинейную восприимчивость, а также соотношения величин и времена релаксации двух доминирующих компонент нелинейного корровского отклика в пико- и Фемтосекунд-ном диапазонах для ряда органических жидкостей и их смесей.
Прзг.тическйЯ_злаішмрсть работ.;.
1. Разработан автоматизированный импульсный наиосекундный лазерный спектрометр, на котором мозно проводить как кинетические измерения с пико- и фемтосекунднын временным разрешением, так и спектральные измерения, в том числе посредством методов когерентного комбинационного рассеяния, со спектральным разрешением, равным к 0.2 см-*-.
-
Создан одночастотный АИГ:Нс1а+-лаэер на основе неустойчивого телескопического резонатора с поляризационный выводом излучения, расходимость которого близка к дифракционной. Сужение линии генерации до одной продольной моды достигнуто практически без потерь энергии выходного излучении и искажения распределения поля в поперечной сечении лазерного пучка. Лазер может быть использован а научных исследованиях по нелинейной спектроскопии.
-
Предложен и реализован способ измерения отношения электронного и ядерного керровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость на основе когерентного антистоксового рассеяния света (КАРС) и невырожденного по волновому вектору керр-эффокта, индуцируемого комбинационным резонансом (НКИКР). Способ обладает улучшенной чувствительностью измерений пснедствнй пространственной селекции сигнала рассеяния в схеме НКИКР.
-
Разработан и апробирован новый способ уменьшения влияния Флуктуации интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и области их взаимодействия при записи спектров когерентного комбинационного рассеяния (КР), заключающийся в нормировке сигнала рассеянии на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объеме взаимодействия за счет ЧВО в схеме керр-затвора. Способ позволяет улучшить селекцию информационного и опорного сигналов и увеличить точность и чувствительность измерений. Вследствие различия частот сигналов применение способа в случае широкополосного варианта вырожденного КАРС позволяет использовать один многоканальный анализатор, регистрирующий оба сигнала одновременно, что особенно важно для реализации спектральных измерений в точение одного лазерного импульса.
Ца_-аашту выносятся, следующие прикения;
-
Метод нестационарной пико- и фемтосокундной спектроскопии на осново ЧВС шумовых широкополосных корродированных излучений двух разных центральных частот в схеме черр-затвора.
-
Результаты измерения времени орнентационной релаксации молекул нонтакарбоцианинового красители Н 3855 в этанольном раство-ро и относительного знака компонент полной керровской нелинейности раствора красителя родамина GX в этаноле.
-
Результаты измерения времен релаксации нелинейного керровского отклика толуола и пснтана и исследования ролаксации керровской нелинейности в бинарных смесях бензола с СС1« и пентаном.
-
Способ измерения соотношения электронного и ьдорного кер-
ровского вкладов в кубическую нелинейную восприимчивость на основе КАРС и НКИКР к результаты измерения Для толуола, о-ксилола, тетрагидрофурана.
5. Способ уменьшения влияния флуктуации интенсивностей возбуждающих лазерных пучков и области их взаимодействия при записи спектров когерентного КР, заключающийся в нормировке информационного сигнала рассеяния на опорный сигнал, генерируемый одновременно с первым в том же объеме взаимодействия за счет ЧВС в схеме керр-затвора.
Публикации и апробация работы.
Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 11 статьях, 1 авторском свидетельстве, 3 препринтах и 12 тезисах докладов конференций, симпозиумов, семинаров.
Они докладывались на следующих конференциях, симпозиумах и семинарах:
Всесоюзная конференция "Актуальные вопросы теплофизики и Физической гидрогазодинамики" (Новосибирск, 1985)1
Всесоюзная школа-семинар по лазерному и оптическому спектральному приборостроению (Минск, 198В);
III Всесоюзная конференция по спектроскопии рассеяния света (Красноярск, 1988);
VIII, IX Республиканские конференции молодых ученых по спектроскопии и квантовой электронике (Паланга, 1987, 1989);
XX Всесоюзный съезд по спектроскопии (Киев, 1988);
Межреспубликанская вкола-семинар молодых ученых "Современные проблемы нелинейной оптики и квантовой электроники" (Минск, 1988);
II Всесоюзный и IV Международный семинары по квантовой оптике (Минск, 1988, 1892);
XIII и XIV Международные конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988; Санкт-Петербург, 1991);
II Международный симпозиум по лазерной спектроскопии (Печь, Венгрия, 1989);
Ill и IV Международные конференции по лазерной спектроскопии и диагностике биологических объектов (LALS) (Москва, 1990; Ювяску-ля, Финляндия, 1992);
VII Международный симпозиум по сверхбыстрым процессам в спектроскопии (UPS'91) (Байрййт, Германия, 1991);
Международный симпозиум по когерентной рамановской спектроско-
пин (Самарканд, 1Й80);
- XIII Международная конференция но спектроскопии комбинационного рассеяния (ICOES'82) (Вюрцбург, Германия, 1002).
Личный вклад яптг>р;і состоял в следующем:
Постановка задач совместно с руководителями, участие в их теоретической разработке. Реализация методик экспериментов, проведение экспериментальных исследований и обработка полученных результатов. Участие d сопоставлении экспериментальных данных с результатами расчетов и в их интерпретации, обсуждении совместно с руководителями и оформлении полученных результатов. Соавтор работ Концевой Б. Л. оказывал помощь в создании автоматизированной системы регистрации зкспзр:::;Шіїальііои установки и участвовал в обсуждении результатов отдельных экспериментов.
