Содержание к диссертации
Введение
Глава I Процесс в органических (литературный обзор) 12
1.1. Органические сцинтилляторы 12
1.2. Некоторые особенности возбуждения органических сцинтилляторов ионизирующим излучением 15
1.3. Перенос энергии электронного возбуждения и люминесценция молекул органических сцинтилляторов 21
1.4. Диффузия света радиолюминесценции 29
1.5. Выводы 31
Глава 2. Методики исследования импульсов радиолшинесценции 33
2.1. Методика измерений параметров кинетики радиолюминесценции 33
2.2. Методика математической обработки экспериментальных данных по исследованию формы импульсов радиолюминесценции 59
2.3. Методика измерений величины импульсов ра-диолюминесценции 67
2.4. Методика исследований спектральных характеристик сцинтилляторов 67
Глава 3. Исследовашя формы, величины и спектрального состава импульсов радттошшесцещии 69
3.1. Предварительные замечания 69
3.2. Органические монокристаллы 74
3.3. Пластмассовые сцинтилляторы 81
3.4. Жидкие сцинтилляторы 93
3.5. Вклад медленных компонентов импульса радиолюминесценции 97
3.6. Результаты исследований формы, величины и спектрального состава импульсов радиолюминесценции 99
Глава 4. Исследование влияния процессов реабсорбции на форму импульсов радиожлинесценции 105
4.1. Сцинтилляторы малых размеров 109
4.2. Цилиндрические пластмассовые сцинтилляторы с L ?-d 112
4.3. Результаты исследований влияния светосо-бирания и реабсорбции на форму импульсов радиолюминесценции 120
Глава 5. Особенности механиша фондирования импульсов света в органических 122
5.1. Процессы, обусловливающие появление быстрого компонента импульса радиолюминесценции 122
5.2. Влияние процессов светособирания и реабсорбции на форму импульса радиолюминесценции 140
5.3. Механизм формирования импульса света ра-диолюминесценции в органических сцинтил-ляторах 145
5.4. Особенности механизма формирования импульсов света радиолюминесценции в органических сцинтилляторах и возможности создания быстродействующих сцинтилля-ционных систем 148
Выводы
- Некоторые особенности возбуждения органических сцинтилляторов ионизирующим излучением
- Методика математической обработки экспериментальных данных по исследованию формы импульсов радиолюминесценции
- Жидкие сцинтилляторы
- Результаты исследований влияния светосо-бирания и реабсорбции на форму импульсов радиолюминесценции
Введение к работе
Оптика сцшітилляторов - один из основных разделов учения о люминесценции. Сцинтиллятор - это "определенное количество сцинтиллирующего вещества, содержащегося в сцинтилля-ционном детекторе в качестве элемента, чувствительного к ионизирующему излучению" Щ . Сцинтилляция - "кратковременный, с длительностью, не превышающей нескольких микросекунд, акт радиолюминесценции" (i] , механизм которой состоит из следующих этапов: I) потеря энергии быстрой заряженной частицей в сцинтилляторе на возбуждение атомов и молекул и на образование вторичных свободных электронов, в свою очередь вызывающих ионизацию и возбуждение; 2) передача энергии от возбужденных или ионизированных частиц к непосредственно высвечивающим центрам (молекулам, ионам или более сложным комплексам); 3) испускание света сцинтилляций высвечивающими центрами [2] . Из этого следует, что, как и в случае фотовоз-буждения, существенное влияние на величину, форму и спектральный состав импульса радиолюминесценции может оказать процесс обмена энергии между флуоресцирующими молекулами \3,4] в аморфных [5-Іб] и кристаллических растворах [J7-20J . Отличительной особенностью люминесценции вещества, возникающей под действием ионизирующего излучения, является процесс размена энергии возбуждения, сопровождающийся образованием носителей заряда )21-27] . Завершается формирование светового сигнала в сцинтилляторе под действием процессов светособира-ния и реабсорбции. Многократные отражения и перепоглощения сцинтилляционных фотонов обуславливают диффузный характер распространения света радиолюминесценции через сцинтиллятор [28] .
Быстрое развитие оптики сцинтилляторов связано с их широким применением в целом ряде задач науки и техники. Технический прогресс, достигнутый в сцинтилляционной тематике, основан на достижениях в изучении механизмов сцинтилляционного процесса [2б| . В последние годы возрасли требования, предъявляемые к быстродействию сцинтилляционных детекторов. Применение сцинтилляционных детекторов в рентгеновской и гамма-астрономии, при диагностике термоядерного синтеза, при изучении распределения изотопов в живом организме, исследовании траекторий частиц в ядерно-физических экспериментах и ряде других задач создало техническую необходимость в сцинтилляционных детекторах, обладающих высоким временным разрешением [25,26,2). Как правило, более высоким временным разрешением, то есть меньшей длительностью сцинтилляционной вспышки, обладают органические сцинтилляторы. Их сцинтилля-ционные вспышки состоят из быстрого компонента с длительностью ^ ІСГ1О-ІСГ8 с и медленных компонентов, длительность которых ^> ІСГ8 с [21-26] , Под быстродействующими будем понимать сцинтилляторы, форма импульса радиолюминесценции которых определяется формой его быстрого компонента. У таких сцинтилляторов вклад свечения центров с временами возбужденного состояниям ІСГ8 с в процесс формирования вспышки ра-диолюминесценции пренебрежимо мал.
Бенгстону и Мосжинскому, впервые исследовавшим форму фронта нарастания сцинтилляционных импульсов пластмассовых сцинтилляторов [ЗО-ЗЗ], а затем и Галигарису с соавторами [зЦ удалось обнаружить медленный начальный участок нарастания сцинтилляционных импульсов исследованных сцинтилляторов. Крутизна фронта нарастания сцинтилляционного импульса харак-
теризуется вероятностью переноса энергии электронного возбуждения к флуоресцирующим молекулам сцинтиллятора. Поэтому, результат работ [30-3 свидетельствовал о том, что вероятность возбуждения центров люминесценции исследованных объектов в начальные моменты времени меньше, чем в последующие. Как известно, при условии о -образного возбуждения молекул органического вещества, являющихся донорами энергии электронного возбуждения, вероятность переноса энергии к молекулам-акцепторам может либо оставаться постоянной, либо уменьшаться за время возбужденного состояния доноров [3,4]. Согласно представлениям, существовавшим до работ Бенгстона и Мосжинского, считалось, что возбуждение молекул сцинтиллятора, являющихся донорами энергии, носит о-образный характер не только при фото-, но и при радиационном возбуждении [25,35-43] . Для объяснения полученных результатов [ЗО-ЗІ] Бенгстон и Мосжин-ский выдвинули предположение, что макромолекулы исследованных ими поливинилтолуольных сцинтилляторов обладают сравнимой вероятностью люминесценции как из высших, так и из низших возбужденных состояний. Это предположение, как оказалось впоследствии, противоречит результатам исследований, проведенных в [44,45] на тех же образцах, что и в |33] , но при гораздо более еысоких плотностях возбуждения.
При очень малых длительностях импульса радиолюминесцен-ции его форма практически определяется особенностями процесса диффузии света радиолюминесценции к фотоприемнику. В настоящее время нет ясности в описании влияния процессов свето-собирания и реабсорбции на форму импульса радаолюминесценции J3I,32,46-50) . Спектры испускания сцинтилляторов лежат в видимой и ультрафиолетовой области и охватывают широкий спект-
ральный диапазон. Исследования, приведенные в литературе, в основном проведены для света, излучаемого быстродействующими светодиодами - источниками почти монохроматичними. Расчеты проведены для монохроматических точечных источников. В зарубежной литературе [32] высказывалось предположение о том, что экспериментально определить, зависимы ли друг от друга влияния процессов светособирания и реабсорбции на форму сцинтилляционного импульса, невозможно.
Цель диссертационной работы - исследование физических процессов, обуславливающих кинетику формирования импульсов света радиолюминесценции в быстродействующих органических сцинтилляторах.
Для этого необходимо:
Изучить особенности механизма формирования импульсов радиолюминеоценции с учетом вероятности одновременного возбуждения различных молекул вещества в различные энергетические состояния.
Исследовать влияние процессов светособирания и реабсорбции на форму импульса радиолюминесценции в зависимости от размеров сцинтиллятора и условий отражения на его поверхности.
Актуальность работы вытекает из положений, сформулированных в начале введения. В настоящее время быстродействующие сцинтилляторы необходимы в ряде важных областей науки и техники. В литературе нет единого мнения относительно особенностей процесса формирования импульсов света радиолюминеоценции в быстродействующих сцинтилляторах.
В диссертации проведено исследование величины и формы импульсов радиолюминесценции, в частности, формы их нарас-
тающего участка для ряда органических монокристаллических, пластмассовых и жидких сцинтилляторов. Проведено сравнение спектров радио- и.фотолюминесценции исследованных объектов. Исследовано влияние размеров сцинтилляторов и вида отражающего покрытия на их поверхности на форму импульсов света ра-диолюминесценщш для пластмассовых сцинтилляторов на основе полистирола и поливинилксилола. На основании полученных результатов сформулирована модель сцинтилляционного процесса в быстродействующих органических сцинтилляторах. На основании полученного описания сцинтилляционного процесса сформулированы рекомендации по созданию быстродействующих органических сцинтилляционных детекторов, нашедшие практическую реализацию. Получение экспериментальных данных по форме импульсов радиолюминесценции, и в особенности по форме их нарастающего участка, стало возможным благодаря применению предложенной в диссертации усовершенствованной методики исследований формы импульсов радиолюминесценции, основанной на использовании специальной экспериментальной аппаратуры и методики машинной обработки экспериментальных данных.
Модель сцинтилляционного процесса основана на ряде конкретных результатов, научная новизна которых состоит в следующем:
экспериментально показано, что в отличие от жидких сцинтилляторов для органических монокристаллических и пластмассовых сцинтилляторов форма фронта нарастания импульсов радиолюминесценции характеризуется наличием медленного начального участка;
получено, что длительность фронта нарастания импульсов радиолюминесценции органических монокристаллических и
пластмассовых сцинтилляторов зависит от структурного совершенства монокристаллической решетки или вида макромолекул полимера;
показано, что в органических монокристаллических и пластмассовых сщштилляторах возникает дополнительная задержка моментов излучения фотонов радиолюминесценции, обусловленная особенностью перехода молекул сщштиллятора из высших энергетических в низшее синглетное возбужденное состояние; этот процесс в основном обусловлен особенностями генерации и рекомбинации носителей заряда; в жидких сщштилляторах на основе невязких растворителей влияние этих процессов на форму быстрого компонента кривой радиолюминесценции ослабляется за счет процессов диффузии молекул сщштиллятора;
экспериментально показано, что светособирание и реаб-сорбция статистически зависимые процессы: степень влияния одного из них на форму импульса радиолюминесценции зависит от степени влияния другого;
показано, что результаты экспериментов, выполненных с монохроматическими точечными источниками света, нельзя применять в расчете, учитывающем искажение формы импульса радиолюминесценции процессами светособирания и реабсорбции; определена эффективная скорость распространения импульсов радйолюминесценции в пластмассовых сцпнтилляторах на основе полистирола и поливинилксилола.
Положения, выносимые на защиту
Усовершенствованная методика исследований формы им-пульсоЕ света радйолюминесценции быстродействующих сцинтилляторов.
Модель сцинтилляционного процесса в быстродействую-
щих органических сцинтилляторах.
3. Рекомендации по созданию быстродействующих органических сцинтилляциоиных детекторов с заранее заданными свойствами, основанные на особенностях предлагаемой модели сцинтил-ляционного механизма и получившие практическую реализацию.
Некоторые особенности возбуждения органических сцинтилляторов ионизирующим излучением
При прохождении частицы через вещество происходит ионизация и возбуждение его молекул путем непосредственного ку-лоновского взаимодействия на расстояниях до нескольких молекулярных диаметров. Вторичные электроны высоких энергий 5 -электроны (О -лучи) образуют свои собственные короткие треки [22,23,54] . При больших скоростях электрона сечение его взаимодействия с атомами вещества пропорционально квад рату матричного элемента оператора дипольного момента [55J . Матричный момент отличен от нуля для перехода в оптически разрешенные состояния и вероятность возбуждения атомов и мо лекулы в целом в оптически разрешенные состояния превышает вероятность ее возбуждения в оптически запрещенные состояния
Как показал Плацман [&] , для случая изолированных молекул, количество молекул, переведенных в ионизированное или возбужденное состояние g под действием ионизирующей частицы, пропорционально j-н /Е« , где д/ - сила дипольного осциллятора для перехода из основного в состояние g , а Е« - разница в энергиях этих состояний. Этот результат можно проиллюстрировать на примере спектра возбуждения метана (рис.2). Максимум энергетического спектра синглетных возбужденных состояний соответствует энергиям порядка низшего потенциала ионизации Г молекулы сцинтиллятора, то есть возбуждению их 6 -связей. Прямая ионизация возникает в пределах времени по те рядка периода вращения валентных электронов ( 10 с).
Распад сверхвозбужденных состояний, возникающих вследствие A/% 10 \H ІЗ 22 2S 30 Рис.2. J2l]. Спектр возбуждения быстрыми заряженными частицами метана. Заштрихованная область соответствует I - возбужденным, 2 -сверхвозбужденным состояниям; область 3 - ионизации молекул. По осям отложены: относительная вероятность возбуждения либо ионизации N (выраженная в процентах) и энергия Е (в элект-ронвольтах), поглощенная молекулой. взаимодействия ионизирующего излучения с молекулами органических диэлектриков, можно интерпретировать с помощью следующей схемы Ці,27] : из которой следует, что сверхвозбужденное состояние М (его энергия 20 эВ), возникающее под действием ионизирующего излучения, приводит к образованию связанных кулоновским взаимодействием термолизованных заряженных частиц - положительного иона М+ и электрона е . Последующий процесс разделения пары на "свободные" ионы конкурирует с начальной рекомбинацией, приводящей к образованию возбужденного состояния Мх. Большая часть образующихся при ионизации электронов не уходит далеко от "своих" положительных ионов. В результате быстрой потери энергии они оказываются термолизованными на таких расстояниях от иона, где энергия кулоновского взаимодействия превышает h І , то есть на расстояниях меньших где Є - заряд электрона, - диэлектрическая постоянная, Т - абсолютная температура, h - постоянная Больцмана.
В жидкости удалившиеся на большие расстояния ионы будут рекомбинировать через время, ограниченное условиями диффузии молекул ( Г 10 8 с). Время парной рекомбинации (эффект захвата) ионов, находящихся на расстояниях меньших Ъс , будет ІСГ11 с [57,58] .
На рис.3 приведена энергетическая диаграмма уровней изолированной молекулы, нейтральных уровней молекулярного
Энергетическая диаграмма уровней изолированной молекулы (I), нейтральных уровней молекулярного кристалла (2), уровней ст. -состояний (3) и ионизированных состояний (4) молекулярного кристалла. s0 - основное невозбузденное электронное состояние; т -возбужденные триплетные электронно-вибронные уровни;s1 ,s2 возбуаденные синглетные электронно-вибронные уровни; iG -энергия ионизации І молекулы; іс - энергия ионизации кристалла; AQ - сродство молекулы к электрону; AQ - сродство кристалла к электрону; ре - энергия электронной поляризации кристалла электроном; Р - энергия электронной поляризации кристалла дыркой; яе - уровень проводимости электрона; Eh -уровень проводимости дырки; А \ - ширина энергетической щели; Е - уровни ридберговского спектра молекулы; Ест -уровни от -состояний кристалла; JSCT - энергия первого сш-состояния кристалла.
Методика математической обработки экспериментальных данных по исследованию формы импульсов радиолюминесценции
Калибровка цены канала осуществлялась следующим образом. Выходные импульсы одного из формирователей поступали на оба входа Бремя-амплитудного конвертора. Сигнал, подаваемый на столовый вход, задерживался дополнительной линией задержки, в качестве которой использовались отрезки пятидесятиомного кабеля РК 50-2-12. Сигнал регистрировался фактически в одном канале многоканального амплитудного анализатора АИ-256-1х. Ширина канала анализатора была увеличена за счет выбора режима работы "640 каналов". Основные измерения проводились на диапазонах, для которых ширина канала установки составляла 10 пс, 25 пс и 100 пс. Для первого из перечисленных диапазонов калибровка проводилась по четырем точкам, для остальных - не менее, чем по II точкам. Величина задержки используемого пятидесятиомного кабеля определялась с помощью генератора наносекундных импульсов Г5-48 и стробоскопического осциллографа С7-9. Для кабеля длиной 200 м она составляла (5±0,015) нс/м. Калибровки проводились не менее семи раз. Результаты измерений усреднялись. Основная погрешность ширины канала, интегральная и дифференциальная нелинейность ]Ї29
Ширина на половине высоты полученной кривой характеризует временное разрешение конвертора, которое согласно [ЇІ8] равно 1,4 пс. рассчитывались согласно [l30j . Для диапазона измерений с шириной канала 10 пс они соответственно были 1,0 %, 1,0 %, 5,0 %, а для остальных диапазонов 1,0 %, 1,5 %, 7,7 %. Погрешность в определении параметров fQnCtj (42), кроме вышеперечисленных величин, определялась разбросом моментов регистрации фотонов черепковского свечения и погрешностью аппроксимации при обработке на электронно-вычислительной машине (ЭВМ). Погрешность в определении параметров fa ( ) для одного измерения колебалась от 10 % до 15 %, В работе используется усредненное значение измерений и погрешность для используемых в диссертации значений @оп и й ап не выше чем 5,7 %. Поэтому погрешность в определении параметров fantv 3»10 с. Соотношение полезного сигнала к фону р случайных совпадений 10 .
Задачей математической обработки экспериментальных кривых, полученных при исследовании формы импульсов радиолюминеоценции, является восстановление формы исследуемых импульсов, искаженной в процессе измерений на аппаратуре с конечным быстродействием.
При восстановлении по результатам измерений формы кривой радиолюминесценции (41) с учетом ее нарастающего участка возможны два подхода: 1. Решить уравнение, обратное уравнению свертки (41). 2. Задать аналитическую форму C(t) и, варьируя входящие в нее константы, добиться наилучшей аппроксимации экспе риментально полученного массива точек расчетной кривой (41). Оба подхода изучены нами в J13l] х.
В первом случае согласно (95] наиболее удачное решение -это использование теоремы Планшереля, по которой Фурье-преобразование свертки равно произведению интегралов Фурье свертываемых функций. Так как экспериментально определяемые (.ч и fah(b задаются дискретно (в виде таблицы) по /г -точкам (каналам анализатора), то целесообразно применять дискретные преобразования Фурье. Пусть fK , &к и пн - таблично заданные Усi) , fQn(u и набор искомых значений й) , соответственно. Обозначим соответствующие Фурье-преобразования от этих величин как fF. и // . Тогда [97,13 (47) Из (41) с учетом (46), (47) получим Откуда В (46), (47), (49) = -I. На рис.9 показан результат расчета протабулированного примера, где L(b описывалась уравнением (19) с =3 не, % =0,3 не и & =0,26 не (42). Расчет производился на электронно-вычислительной машине (ЭВМ) Вопросы программного обеспечения работы на ЭВМ EG-I033 решались Кришталь Е.Е.
Жидкие сцинтилляторы
Исследование формы импульсов радиолюминесценции двух-компонентных пластмассовых сцинтилляторов на основе полистирола, содержащих в качестве люминесцентной добавки пара-терфенил, показало, что наилучшим образом экспериментальные результаты описываются в виде (41) с с сі) - (60). Исследованные нами в JlI7,I45] образцы имели форму тонких пластинок с размерами 20x20x1,5 мм3, что соответствует, согласно обозначениям на рис.6, L =1,5 мм. Значения параметров б и Т , J, М приведены в табл.6.
При аппроксимации кривых кинетики радиолюминесценции в виде (59) необходимо знать величину Т0 , то есть постоянную времени высвечивания макромолекул полимерной основы в отсутствии процессов тушения - ох . Как показала обработка кривых кинетики радиолюминесценции, для аппроксимации, содержащей Let) в виде (59) значения v0 , полученные из измерений соответствующих однокомпонентних сцинтилляторов (табл.6), не являются оптимальными. Наилучшее согласование с результатами эксперимента при аппроксимации, содержащей tctj в виде (59), получено, если Т0 равно 19 не и 14 не для сцинтилляторов на основе полистирола и поливинилксилола, соответственно. Исследование формы импульсов радиолюминесценции трех-компонентных пластмассовых сцинтилляторов на основе полистирола, в которые, кроме люминесцентной добавки (паратерфенил =0,92 %) была введена добавка-сместитель спектра, показали, что экспериментальный результат наилучшим образом аппроксимируется (41) с с (і) в виде (62). Образцы имели форму тонкой пластинки - 20x20x1,5 мм3, то есть, согласно обозначениям на рис.6, L =1,5 мм. Параметры о , г , Г9 (62), 7 (57), M (63) для пластмассовых сцинтилляторов, содержащих добавку-сместитель спектра, приведены в табл.7. Данные по Г и М следует рассматривать как ориентировочные, так как сравнивались сигналы исследуемых образцов, имевших форму тонкой пластинки, и сцинтиллятора на основе монокристалла стильбена цилиндрической формы (с/=25 мм и L =5 мм). Точное сравнение допустимо лишь с результатами, отмеченными в табл.6.
Исследование временных характеристик жидких сцинтилляторов (147,148] производилось в специальных кюветах (рис.25). Они имели форму цилиндра с d = L=25 мм. Толщина стекла боковых стенок не превышала 0,2 мм, что позволяло на установке (рис.5), где используется бета-возбуждение, измерять параметры кинетики радиолюминесценции. Вся внешняя поверхность кюветы, кроме одного из круговых оснований, покрывалась черной нитрокраской. Кислород из сцинтилляторов не удалялся, что приводило к ослаблению свечения "медленного" компонента.
При измерениях величины импульсов радиолюминесценции let) исследуемые жидкие сцинтилляторы заливались в кювету из кварцевого стекла цилиндрической формы с диаметром основания 25 мм. Высота столба жидкости составляла 5 мм. Кювета имела форму стакана - второе основание цилиндра отсутствовало. В качестве эталонного (см. (57)) использовался монокристалл стильбена в форме цилиндра с d =25 мм, L =5 мм.
Результаты исследований формы и величины импульсов радиолюминесценции ряда жидких сцинтилляторов на основе толуола приведены в табл.8. Следует отметить, что наилучшим образом форма импульса радаолюминесценции кч (рис.26,27)
Параметры импульсов радиолюминесценции жидких сцинтилляторов на основе толуола, содержащих люминесцентные ( PBD И его производные), а также тушащие (ацетофенон) добавки
Кривая кинетики радиолюминесценции жидкого сцинтиллятора на основе толуола, содержащего 3,4 1(Г2 моль/л PBD . Все обозначения те же, что и на рис.26. В стартовом канале регистрировалось 25-Ю3 имп/е. аппроксимировалась в виде (58). Расчет времени высвечивания 0 молекул толуола в отсутствии переноса согласно (10) и результатам измерений Т (табл.8) для сщштилляторов, содержащих TBPBJ) дает % =1,63 не и В 15 А. Согласно данным /25) время высвечивания толуола, не содержащего люминесцентных добавок при фотовозбуждении равно 1,7 не. При расчете бралось JD 4.ІСГ5 CMV1 [З] . Исследование формы импульса радиолюминесценции трехкомпонентного жидкого сцин-тиллятора на основе толуола, содержащего 3,4»10 2 моль/л РВЪ и 3-ИГ4 моль/л РОРОР показало, что і СО наилучшим образом аппроксимируется (61) с V =1,95 не, 2J =0,16 не, 2 =0,70 не. Для этого сцинтиллятора J =54 %9 М=20,3 %/нс, то есть величина М меньше, чем для соответствующего сцинтиллятора, не содержащего РОРОР (табл.8).
Анализ спектров радиолюминесценции жидких сцинтиллято-ров на основе толуола показал, что спектры сцинтилляторов с 15,3. КГ2 моль/л 9/1PBJ)t а также 28,2Ю"2 моль/л и 33,9«КГ2 моль/л TBPBJ) сдвинуты в более длинноволновую область относительно спектров сцинтилляторов, содержащих эти же добавки в меньшей концентрации. Спектр радиолюминесценции и фотолюминесценции всех исследованных жидких сцинтилляторов были идентичны между собой и являлись спектрами люминесценции молекул люминесцентной добавки,
Следует подчеркнуть, что результаты исследований формы импульсов радиолюминесценции, приведенные в предыдущих разделах, можно разделить на две группы. Одни из них описывают сцинтилляционную вспышку в целом, а другие лишь быстрый компонент импульса радиолюминесценции. К первым относится спектр люминесценции, параметры Г , М, ко вторым - параметры б , f , , ,. Когда интенсивность свечения центров, ответственных за появление медленных компонентов, пренебрежимо мала по сравнению со свечением, создающим быстрый компонент импульса радиолюминесценции, то есть, когда реализуется необходимое условие того, что сцинтиллятор является быстродействующим, изменение параметров & , v f 0 , и будет обуславливать и характер и величину изменения М. Для исследованных органических монокристаллов соотношение вкладов медленного к быстрому компоненту было о т 10 % - 10 %, Для пластмассовых сцинтилляторов на основе полистирола и поливинилксилола вклад медленных компонентов не превышал 10 %9 то же наблюдалось для жидких сцинтилляторов, результаты исследований которых приведены в табл.8.
Результаты исследований влияния светосо-бирания и реабсорбции на форму импульсов радиолюминесценции
В веществах с нормальным стоксовым сдвигом, где появляется реабсорбция собственного излучения, длина пути фотонов света от одной поверхности к другой может резко увеличиваться по сравнению с образцом другого вещества тех же размеров, но не обладающего реабсорбцией. При наличии отражателя, то есть при увеличении коэффициента отражения света от границ исследуемого образца, повышается вероятность регистрации фотонов света, претерпевших на своем пути большое количество отражений, а, следовательно, прошедших больший путь, чем те фотоны, которые от момента появления до момента регистрации ни разу не отражались (имеются ввиду фотоны света, появившиеся в одной и той же части исследуемого образца) . Степень влияния этих процессов на форму импульса радиолюминесценции будет зависеть, во-первых, от среднего количества реабсорбирующих центров, а при постоянной их концентрации, от размеров образца, во-вторых, от средней длины пути света в образце, то есть при заданном виде отражающего покрытия и условий светосбора, также от размеров исследуемого образца. Поэтому, с практической точки зрения, первый вопрос, который необходимо решить при исследовании влияния процессов светособирания и реабсорбции на форму импульса радиолюминесценции - это определение тех размеров образцов, для которых влиянием этих процессов на сцинтилляционные характеристики быстродействующих сцинтилляторов можно пренебречь. Ответ на этот вопрос также позволяет определить размеры образцов, с которыми уже имеет смысл исследовать влияние процессов реабсорбции и светособирания.
В нами были исследованы величина и форма импульсов света радиолюминесценции пластмассовых сцинтилля-торов на основе поливинилксилола, содержащих РВЬ в качестве люминесцентной добавки. Образцы имели форму цилиндра с d =16 мм и L =10 мм. В [14б были исследованы как покрытые диффузным отражателем (эмаль ВЛ 548), так и обернутые в черную бумагу полированные образцы, а в Ї43] исследовались полированные образцы без отражателя и образцы, покрытые черной гуашью. В (Ї50І исследовались и образцы, обернутые в алюминиевую фольгу. Наибольшее различие в параметрах, описывающих форму и величину сщштилляционного импульса f (60),1 (57), М (63) было получено для образцов, покрытых черной гуашью и эмалью ВЛ 548. На рис.32 приведены зависимости параметров I М , Y для покрытых черной гуашью и диффузным отражателем сцинтилляторов на основе поливинилксилола от рвх Фронт нарастания импульсов света радиолюминесценции менялся незначительно. За j3T в (57), то есть за I =100 % принимался сигнал образца с покрытого черной гуашью. Поэтому относительный световой выход и добротность обозначены Г и II , соответственно, для того, чтобы отличить их от I н М, приведенных в главе 3. Как видно из рис.32 с увеличением рр до I % I и М" растут, a t уменьшается. Это связано с тем, что с увеличением Срвъ уменьшается среднее расстояние переноса энергии электронного возбуждения от возбужденных макромолекул поливинилксилола к молекулам РВЪ , что приводит к увеличению вероятности переноса [3, , а, следовательно, к большему количеству фотонов во вспышке и к уменьшению разброса моментов высвечивания молекул PBJ) При дальнейшем увеличении Cpgj величины начинают
Зависимость параметров импульсов радиолюминесценции сцинтилляторов на основе поливи-нилксилола от концентрации PBD в них. х - образцы, покрытые диффузным отражателем - эмаль ВЛ548, d = 16 мм, L = 10 мм; - образцы, покрытые черной гуашью, d =16 мм, L= 10 мм. утленьшаться, а скорость уменьшения Ъ замедляется. Это связано с тем, что при /)37) 1 % становится существенным влияние реабсорбции. Различие во временах высвечивания 7г для образцов с одинаковой концентрацией добавки, но с различными условиями светосбора (образцы с диффузным отражателем и светопоглощащим покрытием), составляло 0,1 не для Cng/ч I % и не зависело от содержания РВЬ в сцинтилля-торе. Для Ср-ы 1 % о ростом / 2 различие в Т уменьшается от 0,1 не до 0,05 не.
Описание влияния процессов светособирания и реабсорбции на форму импульса радиолшинесценции для одного из наиболее распространенных случаев - случая сцинтилляторов цилиндрической формы, было получено на примере пластмассовых сцинтил-ливров на основе полистирола и поливинилксилола в [150,151] .
Измерения проводились на установке, электронная часть которой та же, что и установки, блок-схема которой приведена на рис.5. Схема оптической части приведена на рис.33. Стартовый сигнал создавался в черенковском радиаторе (ч.р.). Стоповый фотоэлектронный умножитель регистрировал отдельные фотоны радиолюминесценции, появившиеся в сцинтилляторе-ис-точнике света Cj и прошедшие сцинтиллятор-световод С2 длиной L . Диафрагма D использовалась для реализации условий однофотонного режима (35).
