Содержание к диссертации
Введение
1. Образование компактных и фрактальных ластеров в лазерном факеле 10
1.1. Пар и плазма вблизи поверхности мишени 11
1.2. Плазма с дисперсной фазой 13
1.3. Макромолекулы в насыщенном паре 16
1.4. Формирование нанокластеров 18
1.5. Заряд кластеров 20
1.6. Формирование фрактальных структур при релаксации плазмы 21
1.7. Перколяция в плотном паре 24
1.8. Дисперсные среды в поле лазерного излучения 26
2. Экспериментальная установка и методика проведения измерений 28
2.1. Лазерная установка 28
2.2. Регистрационная часть экспериментальной установки 30
2.2.1. Исследование свечения и рассеяния 31
2.2.2. Исследование спектрального состава свечения лазерного факела 31
2.2.3. Исследование размеров и формы лазерного факела 32
2.2.4. Исследование СВЧ-поглощения в лазерном факеле 32
2.2.5. Исследование фрактальных структур 35
2.2.6. Исследование скачка давления в камере с буферным газом 35
3. Влияние дисперсной компоненты на характеристики лазерной плазмы 36
3.1. Форма и размеры лазерного факела с КДФ 36
3.2. Поглощение лазерного излучения в лазерной плазме и морфология разрушения 42
3.3. Образование кластеров и фракталов в лазерном факеле
3.4. Спектры свечения лазерной плазмы с КДФ и эффективные температуры
3.4.1. Спектры свечения лазерной плазмы у поверхности металлов.
3.4.2. Эффективные температуры свечения лазерной плазмы 59
3.5. Измерение сигнала СВЧ-поглощения 64
3.6. Проводимость лазерной плазмы, содержащей кластерную компоненту 67
4. Перколяция в лазерной эрозионной плазме 71
4.1. Перколяционные зависимости свечения и СВЧ-поглощения 71
4.1.1. Бинарные металлические мишени 71
4.1.2. Бинарные мишени металл-диэлектрик. Мишень АІ-АЬОз 75
4.1.3. Перколяция в лазерном факеле у поверхности трехкомпонентной мишени Al-Cu-MgF2 78
4.2. Магнито- и электродипольное СВЧ-поглощение в лазерной плазме 80
4.2.1. Магнито- и электродипольное СВЧ-поглощение в смеси порошков 81
4.2.2. Магнито- и электродипольное поглощение в дисперсной плазмы лазерного факела 84
4.2.3. Обсуждение результатов для Рн/^Е-отношения 88
5. Фрактальные структуры в лазерном факеле 94
5.1. Влияние внешнего давления на эффективность фракталообразования 94
5.2. Влияние электронной структуры на фракталообразование 98
5.3. Зависимость эффективности фракталообразования от плотности светового потока 105
5.4. Модель фрактальной оболочки 109
5.5. Образование линейных структур 111
Заключение 116
- Плазма с дисперсной фазой
- Исследование фрактальных структур
- Измерение сигнала СВЧ-поглощения
- Магнито- и электродипольное поглощение в дисперсной плазмы лазерного факела
Введение к работе
Воздействие лазерного излучения на вещество и образование приповерхностной лазерной плазмы - традиционный вопрос физики лазеров. В литературе представлены исследования для разных длин волн излучения, различных диапазонов длительности лазерного импульса и подводимой энергии, различных мишеней и т.д. Несмотря на всестороннее исследование, не было проведено систематического изучения роли дисперсной компоненты в лазерном факеле. В то же время, известно, что в других физических ситуациях в плазме с конденсированной дисперсной фазой (КДФ), широко распространенной в природе и являющейся объектом лабораторных исследований, КДФ существенно влияет на ее свойства. Интерес к исследованиям в этом направлении связан так же с получением и изучением нанокластеров. В результате действия лазерного излучения на мишень кроме образования кластеров происходит их сборка в мезоскопические неупорядоченные структуры. Физика этого процесса и его контроль представляют интерес с точки зрения управляемого получения таких структур.
Характерная черта современного научного исследования - применение в разных областях сходных понятий и методов. К понятиям, имеющим общенаучное значение, в частности, относятся фракталы и перколяция, использование которых при анализе экспериментальных результатов является особенностью развиваемого в работе подхода к исследованию лазерной плазмы.
Цель данной работы состояла в исследовании для миллисекундного диапазона длительностей импульса излучения влияния дисперсной фазы на оптические и электрические свойства лазерной плазмы, в изучении перколяции в лазерной плазме и образования фрактальных структур при лазерной абляции металлов, диэлектриков и их композитов.
Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав и заключения.
Первая глава содержит литературный обзор, предмет которого - образование дисперсной фазы в низкотемпературном паре и плазме. Рассмотрены процессы, которые могут приводить к появлению дисперсной компоненты в лазерном факеле.
Во второй главе описана экспериментальная установка и используемые методики исследования лазерной плазмы.
В третьей главе приведены результаты исследования лазерной плазмы. Особое внимание обращается на свойства, которые или впервые обнаружены, или наиболее
отчетливо проявились в наших экспериментах по воздействию лазерного излучения 10-миллисекундной длительности, так или иначе связанные с .присутствием в объеме лазерного факела дисперсной фазы. Исследование зависимости параметров факела от внешнего давления выполнено параллельно с изучением образования дисперсной фазы. При давлении буферного газа, при котором происходит смена режима генерации лазерной плазмы (эрозионная и связанная плазма), меняются форма и размеры лазерного факела, интенсивность свечение, эффективность фракталообразования, поглощение лазерного излучения плазмой и морфология разрушения. При низких давлениях (в режиме эрозионного факела) наблюдается струя испаренного вещества, а при определенных условиях - выдавливание расплава из кратера и появление капельной фракции в факеле. В режиме связанной плазмы (при достаточно высоких давлениях) глубокого кратера на поверхности мишени не образуется, часто наблюдается выступающий конус, а плазменная область имеет форму капли. Приведены результаты исследования спектров свечения лазерной плазмы. Обсуждается влияние дисперсной компоненты на их формирование. Для лазерной плазмы характерно тепловое свечение, для которого определены эффективные температуры для давлений 1 и 30 атм (обычно соответствующие эрозионной и связанной плазме). В спектрах обнаружено поглощение теплового излучения плазмы в более холодных периферийных областях факела. Обнаружено подобие оптических спектров излучения лазерного факела у поверхности мишеней, атомы которых принадлежат одной и той же подгруппе Периодической системы. Проводимость лазерной плазмы, измеренная при давлениях буферного газа не больших 1 атм, характеризуется сравнительно высокими значениями. Дисперсная компонента рассматривается в качестве фактора, приводящего к повышению проводимости.
В четвертой главе приведены экспериментальные результаты исследования перколяции в лазерной плазме, которые получены с использованием оригинальной методики, основанной на изучении СВЧ-поглощения и свечения. Исследованы зависимости СВЧ-поглощения и свечения от состава бинарных мишеней. Существует область концентраций, в которой наблюдается пороговое изменение физических характеристик лазерного факела. Такие концентрационные зависимости исследуются в теории перколяции. Перколяционные зависимости для оптического свечения и СВЧ-поглощения имеют аналогичный вид. Эксперименты со смесями, включающие близкие по термодинамическим характеристикам металлы (Си и А1), показали, что порог перколяции в этом случае принимает значение, характерное для бинарных мишеней, если учитывать в качестве проводящего компонента атомы обоих металлов. Установлено, что магнитодипольное поглощение по мере развития лазерного факела растет быстрее
7 электродипольного, и их отношение в развитом режиме испарения может достигать значений порядка единицы. Модельные эксперименты со смесями порошков" (графит-диэлектрик) показали аналогичные результаты для микроволнового поглощения вблизи порога перколяции. Приведен анализ влияния структурных неоднородностей (микрокластеров, нитевидных и кольцевых, фрактальных и перколяционных структур) на соотношение магнито- и электродипольного поглощения. Показано, что полученные экспериментальные результаты находят качественное объяснение на основе модели перколяционного кластера. Химические элементы одной группы, принадлежащие разным периодам, характеризуются близкими значениями #/Е-отношения для лазерной плазмы (за исключением редкоземельных элементов).
Пятая глава посвящена экспериментальному исследованию образования фракталов в результате действия лазерного излучения на мишень. Эксперименты проведены для большого числа сред. Для исследования фрактальных структур использовалась оптическая и электронная микроскопия, измерялась оптическая плотность осажденного на подложку слоя. Изучено фракталообразование в зависимости от условий лазерного воздействия (давления буферного газа, геометрии эксперимента, плотности светового потока и т.д.). Исследовано влияние электронной структуры атомов мишени на зависимости свечения и эффективности фракталообразования от давления. Обсуждается механизм формирование фрактальных структур.
В заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации.
Научная новизна диссертационной работы.
Впервые выполнено систематическое исследование влияния дисперсной компоненты на свойства лазерной плазмы при действии на мишень лазерного излучения умеренной плотности с длиной волны А = 1.06 мкм и длительностью 10 мс.
Разработаны методики экспериментального исследования перколяции в плазме и на основе модели перколяционного кластера интерпретированы и изучены свойства лазерного факела.
Исследовано образование фрактальных структур в результате действия лазерного излучения на мишень для большого ряда веществ. Установлено, что лазерная плазма в исследованном диапазоне воздействия является эффективным источником кластеров и фрактальных структур.
Исследованы оптические спектры эрозионной и связанной лазерной плазмы для различных мишеней. Представлены эффективные температуры свечения.
Проведено систематическое исследование влияния электронной структуры
атомов мишени на характеристики лазерной плазмы.
Практическая значимость работы.
Результаты, полученные в работе, дополняют картину явлений и процессов в плазме с дисперсной компонентой и показывают целесообразность использования концепций фракталов и перколяции.
Учет дисперсной фазы может оказаться важным при решении ряда задач лазерной абляции, в частности, при обработке материалов. Эффективность вьшоса материала определяется режимом генерации лазерного факела и связана с изменением" его параметров, которое исследовано в работе.
Лазерный факел относятся к классу объектов, в которых перенос изучения осуществляется в условиях градиента температуры и плотности, флуктуации плотности, присутствия дисперсной компоненты. В связи с этим систематическое исследование спектров свечения лазерной плазмы представляет широкий научньш интерес и позволяет экспериментально изучать влияние дисперсной фазы в условиях контролируемого внешнего воздействия. Объекты этого класса являются предметом исследования в астрофизике, исследованиях атмосферных явлений, распространения излучения в неоднородных средах и др.
Разработан ряд оригинальных методик исследования перколяции и фракталообразования в лазерной плазме.
Для различных групп веществ исследована эффективность образования фрактальных структур от условий воздействия - объектов, построенных из нанокластеров, исследование которых в настоящее время широко проводится в связи с возможными приложениями. Продемонстрировано, что соответствующий выбор условий воздействия излучения на мишень позволяет эффективно получать фрактальные структуры практически для всех материалов. Это расширяет возможности синтезирования наноразмерных структур (дополнительно к углеродным структурам) и позволяет рассматривать новые области приложения.
Исследовано влияние давления на свойства лазерного факела. Показано, что давление можно использовать в качестве управляющего параметра, определяющего свойства лазерной плазмы и эффективность образования фрактальных структур
Кроме исследования возможности синтезирования наноструктур и эффективности их образования, в работе поднимается вопрос механизма сборки кластеров
в мезоскопические неупорядоченные структуры. Физика этого процесса и его контроль представляют интерес с точки зрения управляемого получения таких структур.
На защиту выносятся:
вывод о том, что в исследованном диапазоне лазерного воздействия на мишень, при изменении внешнего давления происходит смена режима генерации лазерной плазмы (от эрозионной плазмы к связанной плазме); соответствующее изменение параметров плазмы коррелирует с эффективностью образования дисперсной компоненты.
результаты исследования оптических свойств и микроволнового поглощения лазерной плазмы и их интерпретация на основе модели перколяционного кластера;
результаты исследования образования и морфологии фрактальных структур, из которых следует, что лазерная плазма в исследованном диапазоне воздействия является эффективным источником низкоразмерных структур, а внешнее давление может быть управляющим параметром, определяющим их характеристики;
вывод о влиянии электронной структуры атомов мишени на следующие свойства лазерной плазмы: эффективность фракталообразования; соотношение магнито- и электродипольного поглощения микроволнового излучения; сплошной спектр свечения лазерной плазмы.
Плазма с дисперсной фазой
Плазма с конденсированной дисперсной фазой - слабо ионизованный газ, содержащий твердые или жидкие частицы с размерами 10 9-10"6 м. Такие частицы присутствуют в объеме практически любой низкотемпературной плазмы как результат или конденсации парогазовой фазы, или распыления электродов, мишени и т.п. Присутствие частиц сказывается на всех основных параметрах плазмы, ее транспортных и оптических свойствах. Например, частицы микронного и субмикронного диапазонов являются эффективными центрами захвата электронов, причем величина приобретенного заряда может достигать 103—105 элементарных зарядов на одну частицу. Если концентрация частиц достаточно высока, то заметно уменьшается плотность электронов. Частицы могут захватить практически весь отрицательный заряд плазмы [35, 36] и, тем самым, существенно повлиять на ее проводимость. Чтобы разряд не потух, а скорость ионизации не изменилась, с необходимостью увеличивается электронная температура, а ее рост приводит к более интенсивной оптической эмиссии. В соответствии с тем стабильны ли частицы в плазме или, напротив, растут и испаряются, плазму подразделяют на пылевую и кластерную [37]. В кластерной плазме, существующей при относительно высоких давлениях и температурах, определяющую роль играют процессы с участием атомов: конденсация и испарение. Ионы при относительно низкой степени ионизации оказываются центрами конденсации. Трехчастичный характер образования двухатомных молекул задерживает процесс зарождения кластеров при низких давлениях. Важными параметрами для кластерной плазмы являются давление насыщенного пара и, следовательно, температура поверхности кластеров. Главную роль в тепловом балансе выполняют атомы буферного газа и плазменные электроны: в результате поверхность кластера прогревается до температуры, которая выше газовой, но ниже электронной. Для описания отдельного достаточно большого кластера используется модель жидкой капли [37, 38]. В частности, когда число атомов п, образующих кластер, велико (п 100), то можно пользоваться объемными и поверхностными параметрами соответствующей жидкой среды. Напротив, для описания малых кластеров, например л 30, непригодны модели, опирающиеся на свойства непрерывной среды. Если температура кластера оказывается ниже температуры плавления, которая зависит от размера кластера, то кластер затвердевает.
Энергия связи атомов в поверхностном слое твердого кластера не является монотонной функцией его размера, достигая максимума для замкнутых конфигураций [39]. В теории нуклеации [40] вводится представление о зародыше — критическом кластере, для которого вероятности прилипания и испарения атомов совпадают. Для кластеров меньших размеров скорость прилипания меньше скорости испарения. Радиус критического кластера определяется выражением [41] где S = N/NM(T) - степень пересыщения пара, Ni3t- плотность паров в насыщенном паре NM = PMt/T, v - объем, приходящийся на атом в конденсированной фазе, / - коэффициент поверхностного натяжения. В лазерной плазме, возникающей при испарении металлов, имеем S-2 и гсг 1нм (п 1000) [41]. Модель жидкой капли не применима для малых кластеров, поскольку, при температурах, характерных для нуклеации, малые кластеры являются системой виртуальных цепей. Для таких кластеров при высоких температурах в [1,2] предложена модель газоподобного кластера. Число связей частиц с ближайшими соседями в малых кластерах преимущественно равно двум, т. е., образуются виртуальные цепи. В больших кластерах виртуальные цепи образуются частицами поверхностного слоя. В результате прилипания электронов и ионов кластеры приобретают до нескольких единиц элементарного заряда [37, 42]. При повышенных температурах в результате термоэмиссии кластеры могут терять электроны. В случае проводящего кластера меняется его полный поверхностный заряд. В случае диэлектрической частицы происходит образование на ее поверхности заряженных центров, не обязательно одинакового знака. Коагуляция при соударении нейтральных или противоположно заряженных кластеров определяет позднюю стадию процесса нуклеации, когда доля вещества в парообразном состоянии становится сравнительно малой. Пылевая плазма, как правило, изучается при условиях пониженного давления и значительного превышения электронной температуры над температурой ионов. Последнее обстоятельство обеспечивает отрицательный заряд частиц пыли, который пропорционален их размеру. Кулоновское взаимодействие между заряженными пылинками может заметно превосходить энергию их теплового движения [43]. Как результат, возможно образование сильно связанной кулоновской жидкости [44, 45] и кулоновского кристалла [44, 46]. Упорядоченные структуры из пылинок наблюдаются в электростатических ловушках [44], в прикатодной области высокочастотного разряда [43], в стоячих стратах положительного столба тлеющего разряда [47]. С помощью методов масс-спектроскопии [48] и фотоотрыва [49], производимого лазерным излучением, удалось выделить несколько стадий эволюции дисперсной фазы в плазме радиочастотного разряда в смеси 5% SiH4: Аг (Р = 120 мТорр). На начальном этапе происходит образование отрицательных ионов. Затем в течение «50 мс образуются макромолекулярные структуры, несущие относительно небольшой отрицательный заряд и достигающие нанометрового размера. Последующая стадия, протекающая во временном интервале от сотни миллисекунд до нескольких секунд, носит коагуляционный характер. На ее начальном этапе образуются компактные кластеры нанометрового размера. Как показывает электронная микроскопия [50], эти кластеры имеют не сферическую форму, а скорее напоминают структуру плотно упакованных более мелких шаров («raspberry» shape). Образование более крупных частиц с большим отрицательным зарядом сопровождается уменьшением электронной плотности в плазме и ростом электронной температуры.
Достигнув некоторой критической величины, частицы покидают область разряда, поскольку сила ионного увлечения и термофоретическая сила, выталкивающие частицы из плазмы, имеют квадратичную зависимость от размера, тогда как электростатическая сила, втягивающая частицы в разряд, характеризуется линейной зависимостью. В результате в плазме образуется полость свободная от крупных частиц [45,46]. Таким образом, первоначально в плазме могут возникать макромолекулы. В связи с этим представляет интерес молекулярный состав насыщенного пара, "получаемого, например, в эффузионном методе Кнудсена [51], в котором для получения газоподобных кластеров формируется узкая газодинамическая струя (X«d, здесь Я - длина свободного пробега атомов, d - диаметр струи). Нарастание скорости поступательного движения и падение температуры газа прекращаются, когда газодинамический режим разлета сменяется на молекулярный (2»d). Обычно это происходит, когда поток газа пройдет расстояние в несколько диаметров сопла, а плотность газа уменьшится до 1014-1012 см "3. В молекулярном режиме кластеры, возникшие и растущие на предыдущем этапе разлета, теряют возможность дальнейшего роста из-за отсутствия столкновений — эффект закалки. Типичное время процесса составляет 10"7 10"6 с [52]. Компонентный состав потока в молекулярном режиме анализируется методами масс-спектроскопии. Сочетание эффузионного метода и масс-спектроскопии позволило определить молекулярный состав насыщенного пара для большинства элементов Периодической системы и основных неорганических соединений [51]. Установлено, что все металлы испаряются в виде атомов, а доля димерных молекул изменяется от 10"1 до 10"7. Более сложным оказался состав насыщенного пара для неметаллов. Так, для углерода был обнаружен набор молекул Сп, где п принимает значения в диапазоне от 2 до 10, с максимумом при и=3. Подобная картина наблюдается для элементов шестой группы (S, Se). В насыщенном паре галогенидов щелочных металлов основным компонентом является мономер, а содержание димера может достигать 50%. Оксиды металлов первой и второй групп при испарении диссоциируют с образованием металла и кислорода. У оксидов четверной группы основным компонентом пара является монооксид МеО и его полимеры, причем степень полимеризация возрастает при переходе от кремния к свинцу [53]. Уже первые эксперименты [54] по лазерному нагреву углерода показали, что степень полимеризации молекул в потоке пара достигает большей величины (и=14), чем в эффузионном методе.
Исследование фрактальных структур
Фракталообразование измерялось по уменьшению интенсивности излучения He-Ne лазера и лампы накаливания, пропускаемого через образец (покровное стекло с осажденным слоем фракталов). Прошедший через образец свет попадал на вход ФЭУ. Распределение плотности фрактального слоя не всегда равномерно по всему образцу. Для учета этого фактора использовалась схема измерения, позволяющая перемещать образец относительно лазерного луча. Полученный сигнал усреднялся по длине образца. Исследование микроструктуры фрактальных структур было выполнено с помощью оптического (МБИ-1) и электронного сканирующего (Hitachi S-405A) микроскопов (увеличение полученных на электронном микроскопе изображений составляет от 1000 до 30000 раз). 2.2.6. Исследование скачка давления в камере с буферным газом. Изменение давления (АР) внутри камеры во время и после действия лазерного излучения регистрировалось с помощью пьезокерамического датчика, работающего в режиме источника напряжения с RC-постоянной TRC 5 мс. Диаметр датчика примерно 10 мм, толщина 1 мм. Датчик прикрывался металлической фольгой, чтобы избежать фотоиндуцированной наводки от греющего лазерного излучения. Глава 3. Влияние дисперсной компоненты на характеристики лазерной плазмы Библиография работ посвященных изучению лазерной плазмы весьма широка. Исследования проведены для разных длин волн излучения, в различных диапазонах длительностей воздействия и подводимой энергии, различных мишеней и т.д. Однако, все еще остаются вопросы, которые не достаточно изучены. В частности, не изучена роль дисперсной компоненты. В данной главе приведены те свойства лазерной плазмы, которые или впервые были обнаружены, или наиболее отчетливо проявились в наших экспериментах по воздействию лазерного излучения 10-миллисекундной длительности, так или иначе связанные с присутствием в объеме лазерного факела дисперсной фазы. 3.1. Форма и размеры лазерного факела с КДФ Очевидно, что параметры лазерного факела и процессы образования конденсированной дисперсной фазы (КДФ) должны зависеть от давления окружающего газа.
Отметим работы [115, 116, 117]. В первой исследовалась скорость пробивки образцов из нержавеющей стали при плотностях мощности лазерного импульса 106 Вт/см2 (Я=1,06 мкм, длительность 160 мкс) и давлениях буферного газа (Аг и 02) от 0.5 до 15 атм. Было отмечено, что высокие скорости пробивки могут быть связаны с выносом микрочастиц в конденсированной фазе из области воздействия. Отмечена тенденция уменьшения скорости пробивки с повышением давления. В [116, 117]показано, что при абляции алюминиевой и кремниевой мишеней в окружающий газ происходит образование кластеров в процессе воздействия наносекундного лазерного импульса. При этом форма и размеры факела претерпевают существенные изменения: торможение, прижимание, расслаивание и пр. Не выясненным остался вопрос о влиянии дисперсной компоненты на форму факела. В настоящей работе исследование зависимости параметров факела от внешнего давления проведено параллельно с изучением образования КДФ. Для определения роли дисперсной компоненты в формировании факела исследования проведены для широкого ряда мишеней. В частности, были использованы мишени, для которых КДФ максимально эффективно образуется при существенно разных давлениях. Экспериментальные исследования, проведенные в ходе выполнения данной работы, показали: при переходе от малых давлений к большим качественно меняются форма и размеры факела, возрастает интенсивность свечения, меняется эффективность образования фракталов, поглощение факелом лазерного излучения, что соответствует смене режима генерации лазерного факела. Геометрия факела исследовалась с помощью скоростной фотосъемки. На рис. 3.1 приведены характерные формы интегрального изображения факела для разных диапазонов давлений. На рис. 3.2 приведены характерные зависимости свечения лазерного факела на длине волны Л=0.47 и эффективности фракталообразования от давления буферного газа, которые наблюдались при воздействии на мишень А12Оэ. Подобные зависимости были получены для всех изученных веществ. Для давлений, меньших Рг (максимум эффективности образования фракталов), реализуется режим развитого испарения с характерным разлетом эрозионной плазмы, возникающей вблизи поверхности мишени. При некотором значении давления Р3 область свечения имеет наименьшие размеры и прижата к поверхности мишени. При больших давлениях, продольный размер изображения плазменной области увеличивается. Область свечения приобретает цилиндрическую форму с четкими границами. Такое поведение является результатом изменения режима распространения пламени: режим эрозионной плазмы переходит в режим со значительно более ярким световым горением в объеме парогазового потока. В последнем случае уменьшение размеров плазменной области и появление у нее резких границ скорее характерно для капли, чем для газового факела, и далее такое состояние плазмы, по аналогии с работой [118], будем называть связанным. При изменении давления буферного газа меняется эффективность фракталообразования. Эрозионному факелу соответствует более эффективное образование фрактального слоя на подложке по сравнению с режимом связанной плазмы. Очевидно, что ограничение разлета плазмы является результатом не только противодавления, оказываемого буферным газом, но и наличием определенной" связности или в охлажденных слоях факела или в самой плазме, о чем свидетельствует определяющая роль материала мишени. Зависимость интенсивности свечения от давления имеет пороговый характер. Критическому (пороговому) давлению соответствует параметр Р2, выше которого происходит заметный рост экранировки поверхности плазмой разряда и наблюдается значительное увеличение излучательной способности факела навстречу греющему лазерному излучению. Осциллограммы свечения, приведенные на рис. 3.3, отражают характерные изменения области разряда с ростом давления буферного газа: время образования парогазового потока практически не зависит от внешнего давления; выше некоторого порогового давления происходит резкий рост интенсивности свечения почти на два порядка величины; несколько выше порога наблюдается неустойчивость в процессе испарения.
В таблице 3.1 приведены некоторые значения экспериментально полученных яркостных температур для разных режимов генерации лазерной плазмы. Значения Р; определяются веществом мишени и могут изменяться в широком диапазоне при переходе от одного вещества к другому. Характерные значения давлений, при которых происходит качественное изменение свойств лазерного факела, зависят от буферного газа. Например, при замене аргона на гелий, параметры Р, и Р2, как было установлено при испарении корунда, железа и ванадия, увеличиваются приблизительно в два раза. Поглощение падающего излучения в плазме факела и морфология разрушения поверхности мишени исследованы довольно полно. Реже встречаются исследования, посвященные изучению влияния дисперсной компоненты в этих процессах. В работах [119, 120] еще в 1980-х г. показано, что в случае миллисекундных лазерных импульсов роль конденсированной дисперсной фазы может оказаться определяющей. Для оценки поглощения лазерным факелом проводилось изучение динамики ослабления лазерного излучения, прошедшего через факел. Обычно [101, 121] для таких измерений используется маленькое отверстие в образце, расположенное по центру пятна нагрева. В условиях лазерного импульса миллисекундной длительности отверстие размерами примерно 0.5 мм даже в тонкой металлической фольге ( 0.5 мм) неоднократно затягивается в процессе воздействия. Поэтому в настоящей работе излучение фокусировалось или на край образца, или на поперечный срез фольги, расположенный вдоль лазерной каустики. В качестве калибровочного сигнала использовался профиль лазерного импульса с допороговой интенсивностью. На рис. З.б приведены характерные осциллограммы для интенсивности излучения, прошедшего через плазму факела (в данном случае у поверхности алюминевой мишени) для двух значений внешнего давления: ниже и выше порога образования связанной плазмы. В общем случае ослабление прошедшего излучения характеризуется коэффициентом экстинкции, который помимо поглощения учитывает рассеяние света в среде.
Измерение сигнала СВЧ-поглощения
В режиме эрозионного факела оптическая толщина плазменного слоя сравнительно мала (таблица 3.2 - поглощение излучения He-Ne лазера), и следует ожидать, что температура плазмы (Г) не будет сильно отличаться от температуры кипения (Тшд металла. Естественное предположение, что неравенство 7\\ атм) 7 наблюдаемое для случая тугоплавких металлов (Hf, Zr, Mo, W и Re), является результатом того, что поглощающая способность плазменного слоя меньше единицы. Значения поглощательной способности, оцененные из прозрачности эрозионного факела, находятся в диапазоне 0.1 а 0.3 и удовлетворительно согласуются с этим предположением. Для большинства изученных металлов Д1 атм) Г, и, очевидно, что температура лазерной плазмы у их поверхности лишь незначительно превышает температуру самой поверхности. Для тех элементов, у которых эффективная температура заметно (более чем в два раза) превышает температуру кипения, скорее всего, режим эрозионного факела сменяется режимом связанной плазмы уже при давлениях, меньших нормального. Такая ситуация наблюдается для элементов, входящих в состав 1-3 групп Периодической таблицы (главные подгруппы). В режиме связанной плазмы поглощение свечения в охлажденных слоях отчетливо проявляется в виде, как обращенных линий атомарного спектра, так и широких полос. Последние можно приписать или отдельным компактным кластерам испаряемого соединения (элемента) или их агрегатам. Интенсивность свечения, если пренебречь этими провалами, хорошо аппроксимируется излучением черного тела с эффективной цветовой температурой, представленной на рис. 3.18. Отметим тот факт, что в режиме связанной плазмы цветовая температура характеризуется величинами близкими к 6000 К и меняется незначительно при переходе от одного элемента к другому. При такой высокой температуре все исследованные материалы находятся в газовой фазе. Обычно предполагается (и такая ситуация с очевидностью реализуется в электрон-ионной плазме, которая возникает при достаточно больших (q 107 Вт/см2) плотностях светового потока), что поглощение лазерной энергии плазмой факела и интенсивность её континуума определяются свободными электронами в плазме. Если свободно-свободные переходы приводят к излучению с планковским спектром, то свободно-связанные переходы формируют над уровнем этого спектра характерную ступенчатую структуру. Особенности такого рода рассчитаны в работе [137] для свободных электронов в плазме цезия с температурой, близкой к той, которая реализуется в наших экспериментах для режима связанной плазмы.
На экспериментальных зависимостях, представленных на рис. 3.9-3.15, аналогичные особенности отсутствуют. Так, например, в коротковолновой области спектров лазерной плазмы у поверхности щелочных металлов (рис. 3.9) должно было бы иметь место десятикратное превышение рекомбинационного континуума над тормозным. Для случая Na длинноволновый край рекомбинационного континуума соответствует Л, 0.43 мкм. Причиной такого расхождения может быть то, что в кластерной плазме лазерного факела определяющую роль в процессах поглощения и излучения спектрального континуума играют мелкодисперсные частицы [19, 37]. Когда электронная температура близка к газовой и температуре частиц, то их тепловое излучение определяет интенсивность континуума. Такая ситуация реализуется в плазме эрозионного факела. Независимость от вещества мишени, полученная для эффективной цветовой температуры в режиме связанной плазмы, характерна и для электронной температуры при высоких интенсивностях лазерного излучения. Увеличение интенсивности свечения при переходе к режиму связанной плазмы можно связать с отрывом электронной температуры от газовой. Это предположение необходимо, в частности, чтобы объяснить свечение атомов инертного газа, наблюдаемое при высоких давлениях. Известно, что если при нормальном давлении порог пробоя инертных газов излучением неодимового лазера составляет « 1010 Вт/см2 [30], то вблизи поверхности металлов и диэлектриков происходит существенное (на два-три порядка) снижение порога пробоя [23, 24, 28]. Изучению этого эффекта посвящено большое число экспериментальных и теоретических работ. В частности, было установлено, что пробой возникает в локальных микрообластях [138]. Авторы работы [28] показали, что металлические усы (микроострия) длиной 1-2 мкм и диаметром 0.1 мкм увеличивают на порядок напряженность поля у вершин, а испаряясь, инициируют образование микрообластей поля с высокой плотностью частиц ( 1021 см"3). Согласно экспериментальным результатам, лазерный факел является эффективным источником фрактальных структур. На концах линейных участков фракталов, находящихся в электромагнитном поле, напряженность поля увеличивается на несколько порядков величины. Таким образом, фрактальные структуры в лазерном факеле могут обеспечить высокую напряженность поля в микрообластях, примыкающих к вершинам их ветвей, и повлиять на температуру электронов, порог пробоя и характер спектра излучения. Интересно отметить, что дискретный спектр, принадлежащий атомам буферного газа и соответствующий переходам с возбужденного уровня с энергией 13 эВ, наблюдается лишь в достаточно узком диапазоне давлений, местоположение границ которого зависит от материала мишени. Этот диапазон расположен вьппе порогового давления для перехода в режим связанной плазмы и образования фрактальной оболочки (глава 5). При дальнейшем увеличении давления происходит свертка фрактальной структуры в результате ее плавления, что и определяет верхнюю границу указанного диапазона. Электронная структура атомов не учитывается в первом приближении, когда рассматривается континуум излучения плазмы, содержащей мелкодисперсную конденсированную фазу, обусловленный тормозным и рекомбинационным излучением при взаимодействии электронов с частицами [139]. В этом случае на интенсивность и частотный диапазон излучаемого континуума существенно влияют радиус и заряд частиц. Характерная частота {со = (Ze2/mi?3)1/2 5-Ю14 с"1, е и т - заряд и масса электрона) в задаче об излучении, связанного с частицами нанометрового размера R с зарядом Z порядка единицы, определяет границу, вьппе которой основной вклад в излучение дают орбитальные электроны, соударяющиеся на поверхности частицы со своим зеркальным отображением [107]. Рассчитанное значение со удовлетворяет диапазону частот, для которого проведены исследования.
Необходимо проведение дополнительных экспериментальных исследований для подтверждения справедливости данной модели излучения в лазерной плазме. Экспериментальная методика измерения микроволнового поглощения приведенная ниже следует работе [114]. Измерения проводились при давлениях буферного газа до 1 атм. В этих условиях обычно реализуется режим эрозионного факела. Характерные сигналы микроволнового поглощения в потоке испаренного вещества представлены нарис. 3.19. Форма сигнала СВЧ-поглощения зависит от состава мишени и характера поглощения — магнито- или электродипольного, т.е. от того, расположен факел в пучности магнитного или электрического СВЧ-поля (рис.3.19 и 3.20). При достаточно высокой плотности проводящего компонента в факеле должен проявиться скин-эффект. Следует ожидать, что в некоторые моменты времени на переднем и заднем фронтах лазерного импульса толщина скин-слоя 8 становится равной по перечному размеру Если факел расположен в пучности магнитного поля, то на переднем фронте сигнала СВЧ-поглощения наблюдается максимум, который можно соотнести с расходимостью диамагнитного отклика на пороге перколяции [140]. Проведем оценки проводимости для характерных моментов времени. Для фронтов, где отсутствует скинирование, справедливо приближение малого возмущения Е-поля волны. В этом случае рассеиваемая в веществе токами проводимости мощность где Г=3-10"8м3 - объем факела в волноводе с площадью сечения S = 2.3 см2; ug = 2.2-108 м/с - групповая скорость волны; є0 - диэлектрическая постоянная. В (3.1) напряженность электрической составляющей СВЧ-поля выражена через мощность Р, подводимую к волноводу. На рис.3.19, 3.20 она соответствует мощности, поглощаемой в максимуме сигнала электродипольного поглощения (Р . Для / =0.1/ получаем а = 1 Ом" м \ Для оценки проводимости в максимуме сигнала предположим, что в этом случае толщина скин-слоя д = (l/2fift0Q}mva ym = 1 мм получим сг2 = 102 OM W1 (здесь piQ и ц - магнитная постоянная и магнитная проницаемость, comv- частота СВЧ-излучения).
Магнито- и электродипольное поглощение в дисперсной плазмы лазерного факела
Магнито- и электродипольное поглощение в дисперсной плазмы лазерного факела. В этом разделе представлены результаты экспериментального исследования электродипольного и магнитодипольного поглощений СВЧ-волны в низкотемпературной лазерной плазме в режиме эрозионного факела. В плазме факела с поперечным размером порядка 1 мм высокие величины проводимости приводят к эффективному скинированию микроволнового излучения и существенному рассогласованию волноводного тракта. Поэтому при исследовании соотношения магнито-и электродипольного поглощения измерения проводились при таких давлениях газа и плотностях светового потока, при которых поглощаемая и отраженная плазмой СВЧ-мощности много меньше мощности в волноводе и можно пренебречь искажениями СВЧ-поля факелом. В настоящих экспериментах это условие было выполнено, если проводимость факела не превышала 100 Ом м"1. Уровень проводимости (поглощения) для каждого вещества подбирался изменением давления буферного газа в диапазоне 10"4- 1 атм. На рис. 4.8 приведено характерное поведение отношения магнитодипольного к электродипольному поглощению Рі/РЕ в процессе установления режима развитого испарения. Для каждого металла кинетика получена из отношения сигналов поглощения трехсантиметровой волны в двух последовательных лазерных импульсах. Начальные моменты испарения совмещались с помощью сигналов поглощения, регистрируемых в двухсантиметровом волноводе. После начала испарения (t = 0), как правило, имеет место монотонный рост Л/РЕ -отношения и последующая стабилизация на некотором уровне после установления квазистационарного режима испарения. Очевидно, что начальный этап кинетики отражает рост плотности паров. В таблице 4.2 приведены средние значения уровня стабилизации с ошибкой, связанной с несовпадением флуктуации магнито- и электродипольного сигналов, регистрируемых в двух последовательных выстрелах. Эти флуктуации в несколько раз превышают величину разброса среднего уровня в разных сериях измерений микроволнового поглощения. Ошибку, связанную с флуктуациями можно минимизировать, если вычислять отношение не для текущего момента времени, а для интегрального поглощения на стационарном участке кинетики, нормированного на величину поглощения в двухсантиметровом волноводе.
На рис. 4.9 представлена зависимость Ру/РЕ -отношения от состава смеси ванадия с железом, полученная таким способом. При малом изменении проводимости ( 2 раза) наблюдается пороговое поведение Ру/РЕ -отношения, которое можно соотнести с перколяцией по ванадиевой подсистеме. Следует отметить, что размеры факела при изменении состава смеси практически не меняются. В таблице 4.2 для изученных веществ приведены поперечные размеры факела (rair) в случае, когда буферным газом был воздух. Радиус определялся методом денситометрии фотоизображений факела, интегральных по видимому диапазону спектра и времени воздействия, в сечении, соответствующем центру трехсантиметрового волновода. Ошибка при определении радиуса не превышала 10%. Как следует из представленных в таблице результатов Рн/РЕ-отношение меняется в достаточно широком диапазоне и зависит от материала мишени. На рис. 4.10 приведены результаты по изучению соотношения магнитодипольного и электродипольного поглощения микроволнового излучения в лазерной плазме в зависимости от электронной структуры атомов мишени. Здесь химические элементы одной группы, принадлежащие разным периодам, характеризуются близкими значениями Рн/Ря -отношения, за исключением редкоземельных элементов. Роль компактных микрокластеров. Известно, что композиты, представляющие собой диэлектрик с вкраплениями мелких металлических частиц, обладают в инфракрасной области спектра аномально высоким поглощением [150]. РН/РЕ -отношение в этом случае равно отношению коэффициентов магнитодипольного и электродипольного поглощения [142], которое можно представить в следующем виде: здесь є/ — диэлектрическая константа диэлектрика, ат — активная проводимость металла, а — средний радиус компактных частиц, с — скорость света. Формула (4.7) получена в приближении больших длин волн (Л » а) и малых частот (сот «I, где т - время релаксации электронов проводимости по импульсу). Для частиц, проводимость которых приближается к металлической, потери вихревых токов доминируют над потерями проводимости, если радиус металлических частиц а 50 А. Характерный размер элементов фрактальных структур, осаждаемых на подложке, имеет порядок этой величины. Однако, в объеме лазерного факела размер элементарных кластеров должен быть меньше. Поэтому, исходя из малости размера кластера, можно предположить, что существование лишь сферических компактных металлических кластеров не достаточно для объяснения максимальных экспериментальные значения РН Е -отношения, представленных в таблице 4.2. Кроме того, переход от металлических к плохо проводящим кластерам (например, А1203, Si или С) должен был бы привести к резкому уменьшению отношения РН/РЕ. Роль переходного поглощающего слоя. Электродипольное поглощение металлических частиц увеличивается, если последние окружены тонким плохопроводящим слоем (aact " « am, t — толщина слоя с проводимостью ос.) В этом случае в коэффициенте электродипольного поглощения проводимость металла ат заменяется на Oca/t [142]. Таким образом, для металлических частиц с плохопроводящим покрытием можно ожидать увеличения поглощения на пять порядков величины, если ас = 1 Ом см"1 и t 0.1а. Такой плохопроводящий слой могли бы образовать оксиды или нитриды на поверхности микрокластеров или частиц. Поэтому при замене инертного -буферного газа на воздух следовало бы ожидать заметного роста электродипольного поглощения по сравнению с магнитодипольным, тем более что образование плохопроводящих слоев привело бы к уменьшению магнитодипольнсто поглощения.
Результаты, представленные в таблице 4.2, не подтверждают это предположение: в большинстве случаев при такой замене происходит относительный рост потерь вихревых токов. Роль нитевидных и кольцевых структур. Когда проводящие частицы, коагулируя,-" образуют нитевидные структуры, электродипольное поглощение увеличивается. Во-первых, проводимость нити (оу) будет существенно меньше проводимости самих частиц из-за наличия плохопроводящих контактов. Во-вторых, увеличению электродипольного поглощения способствует отсутствие поляризационной экранировки, если нити ориентированы вдоль электрического поля. Для нити длиной Ъ деполяризующий фактор L имеет вид [160]: что приводит к увеличению коэффициента электродипольного поглощения на множитель af=L 2 Wf cm/of [142], где Wf— вероятность того, что проводящая частица находится в составе нити. Вихревые потери увеличиваются, когда в системе возникают замкнутые проводящие цепи больших размеров. Для случайно ориентированных колец с радиусом R «Л, согласно [142], имеем с точностью до константы порядка единицы множитель ar = {RSdfWr в коэффициенте магнитодипольного поглощения, где Wr — вероятность того, что проводящая частица находится в составе кольца. Если вероятности W & 1, т.е. все проводящие частицы участвуют в образовании нитей или колец, то при RJa «10 (или Ь/а «10) соответствующие коэффициенты поглощения увеличатся на 2 порядка. Роль фрактальных структур. Очевидно, что разветвленные фрактальные структуры, в частности, перколяционные, которые образуются при достаточно большой концентрации микрочастиц в лазерном факеле, могут существенно влиять на электро- и магнитодипольное поглощение, поскольку в этих структурах существуют как линейные, так и кольцевые фрагменты. Характер распределения вещества во фрактальном кластере ведет к эффективному уменьшению проводимости с ростом его радиуса и, соответственно, к росту электродипольного поглощения.
