Введение к работе
Актумшость-ТЕШаІ, Физика исследуемых явлений и арсенал методов нелинейной лазерной спектроскопии намного более разнообразны в сравнении с классической спектроскопией [1—4]. Как следствие, резко возрастает число фундаментальных физических параметров атомов и молекул и характеристик среды, являющихся конечной целью количественных исследований. Бо'лыная часть информации о них извлекается из анализа формы отдельных линий и нелинейных резонансов в спектрах. Это обусловлено тем, что в условиях нелинейного взаимодействия резонансного лазерного излучения с веществом контур линии весьма чувствителен к воздействиям целого ряда физических факторов, зависящих от постановки экспериментов, и может сильно отличаться от фоштовского контура, достаточно хорошо описывающего большинство случаев в классической спектроскопии. К таким факторам относятся состав и параметры лазерного излучения, структура рассматриваемых квантовых систем, механизмы и схемы взаимодействия атомов и молекул с полем, столкновения, эффект Доплера, интерференция линий, динамический эффект Штарка и другие. Всевозможные сочетания подобных факторов в различных постановках экспериментов создают нетрадиционные возможности получения детальной информации о фундаментальных характеристиках атомов и молекул, прої эссах внутри— и межмолекулярных взаимодействий и параметрах излучения на основании характеристических проявлений этих факторов в форме спектральных линий.
В тех случаях, когда эти характеристические проявления ярко выражены, они являются непосредственным источником информации и могут быть основой новых методов нелинейной спектроскопии. В противоположной ситуации искажения спектров за счёт неучитываемых, но априори присутствующих в экспериментах факторов могут приводить к систематическим ошибкам в количественных измерениях. В обоих случаях необходимы детальные исследования воздействия соответствующих физических фактороз на форму
линий, приводящие в конечном итоге к адекватным аппаратурным теориям методов лазерной спектроскопии.
Крут основных задач и методов нелинейной спектроскопии сформировался в целом к середине семидесятых годов, но далеко не исчерпан, поскольку и в последнее время появляются новые перспективные направления исследований, такие, например, как имеющее широкий спектр приложении когерентное пленение заселённостей [5], оптическая биста — бильность газа тождественных двухуровневых атомов [6], каск^нт-'й перенос когерентности при спонтанном испус — кани;; [,'j и т.д. Таким образом, богатое физическое содержание задач нелинейной спектроскопии, понимаемой в широком смысле как применение нелинейных оптических явлений для изучения вещества [8], составляет предмет долговременных исследовани" фундаментальных процессов взаимодействия резонансного излучения с атомами и молекулами и межмелекулярных взаимодействий. Данный тезис находит своё подтверждение также в неуменьшающемся числе публикаций по нелинейной спектроскопии в ведущих физических журналах.
Вместе с тем, большинство работ по нелинейной спектроскопии посвящено рассмотрению новых эффектов и выяснению соответствующих им качественных закономерностей, а количественные результаты этих работ носят, скорее, иллюстративный характер. В ряде методов отсутствует даже полная ясность в физической картине явлений. Возможности же имеющейся общей теории, описывающей взаимодействие лазерного излучения с газом резонансно поглощающих атомов и молекул [3,9,10], как правило, редко используются в полной мере применительно к количественному описанию явлений.
Цел1»_ЛШ1ЫОЙ дисседтациоццок. работы заключается в поиске и в последующем теоретическом и экспериментальном исследовании различных характеристических особенностей формы спектральных линий и нелинейных резонансов, обусловленных воздействием ряда фундаментальных физических факторов, а также в анализе этих особенностей с точки зрения извлечения качественной и количественной информации
о константах внутри— и межмолекулярных взаимодействий с помощью методов нелинейной лазерной спектроскопии.
Ыа_зал1итул?Ыио'1ЯТя слА^ржид_Ш1ложсття:
-
Изменение скорости взаимодействующих с излучением молекул is элементарных актах рассеяния на квантовые дифракционные углы при столкновениях с частицами буферного газа приводит к нелинейному уширению и сдвигу нелинейных резонансов в спектрах поглощения в области малых давлений. Разработанная в диссертационной работе теория нелинейных резопансов позволяет извлекать нетрадиционную для классической линейной спектроскопии информацию о фундаментальных характеристиках элементарного акта рассеяния.
-
Нестационарность взаимодействия мощного импульсного излучения, резонансного переходам атомов и молекул, приводит к образованию провалов внутри однородно — уширенных линий поглощения и спектра возбуждения флюоресценции из основного состояния трехуровневых атомов и пиков внутри них, а также к характерным особенностям в спектрах насыщенного поглощения на колебательно—вращательных переходах молекул. Обнаруженные особенности в контуре линии содержат информацию о релаксационных константах атомных и молеку — лярных переходов, дополнительную к информации, получаемой из измерений параметров однородно уширенных линий стационарного ненасыщенного поглощения.
3. Нелинейная по амплитуде поля интерференция поляри
заций разрешённых опті леских переходов в схеме пере
сечения подуровней расщепления основных состояний
атомов и молекул может приводить к гигантским величинам
полевого ущирения и сдвига линий стационарного погло
щения и спектра возбуждения флюоресценции, а также к
одновременному подавлению поглощения с ростом мощ
ности излучения, создавая тем самим значительное ин
терференционное просветление среды. Из соответствующих
экспериментов на основе разработанной теории интерфе
ренционных эффектов возможно извлекать данные о
структуре и величинах расщеплений основного состояния,
лежащих в пределах радиационной ширины линий, константах релаксации низкочастотных запрещённых переходов, степени немонохроматичности и мере фазовой памяти лазерного излучения с узким спектром.
4. Особенностью проявлений динамического эффекта Штарка в простых квантовых системах в сильных полях монохроматического и бигармонического излучения является осцилляционное поведение квазиэнергий рассматриваемых систем и сечений вынужденного комбинационного рассеяния при изменении интенсивности излучения в области высоких интенсивностей. Данная особенность существенна для постановки и интерпретации экспериментов по генерации широкого спектра гармоник в процессе вынужденного комбинационного рассеяния на вращательных переходах молекул. Научная новизна результатов диссертации состоит в
следующем.
-
На основании количественного сопоставления проведённого эксперимента по уширению нелинейных резонансов в газе CO., низкого давления и развитой в диссертационной работе независимой от данного эксперимента микроскопической теории доказана определяющая роль квантового дифракционного рассеяния молекул в формировании наблюдаемой нелинейной зависимости ширины нелинейных резонансов от давления.
-
Предсказаны нетривиальные проявления нелинейных интерференционных эффектов в схеме пересечения подуровней основного расщеплённого состояния: формирование гигантских интерференционных сдвига и ширины линий поглощения и спектра возбуждения флюоресценции, ин — тераЬерепциошюе просветление среды с ростом мощности излучения, сужение и расщепление линии за счёт столкновений и немонохроматичности излучения.
3. Предложены новые схемы постановки экспериментов по
іі'Ч-ТгЩіїонарной нелинейной спектроскопии трехуровневых
снегом с основным и далеко отстоящим метастабильным
уровнями. Покачано, что и этих схемах вследствие неста
ционарного заселёнпостного эффекта просветления среды
происходит образование провалов в контуре однородно уширенных линий поглощения и флюоресценции и пиков внутри них, ширины которых могут быть меньше естественной ширины линии.
4. Развита теория динамического эффекта Штарка примени
тельно к простым квантовым системам, позволяющая на
основании математически строгой теории возмущений
корректно разрешить вопрос о засоленностях квазиэнер —
готических состояний и, в других вариантах, выяснить осо
бенности поведения квазиэнергий и резонансные свойства
системы "атом + поле" при изменении напряжённости ре
зонансного либо нерезонанспого полей в области средних и
больших интенсивностей.
5. Экспериментам,но обнаружено влияние электронов га
зоразрядной плазмі,! на ушнрение и сдвиг нелинейных рез
онансе»! в спонтанном испускании неона и определены
скорости соответствующих процессов. С учётом эгого фак
тора произведена количественная апробация модели релак
сационных констант в теории нелинейных резонансов.
Наумное_И-Хфак:тч^ское_дначение полученных результатов
заключается в следующем.
-
Разработанная микроскопическая теория нелинейных резонансов с учётом изменения скорости, деориентации и неупругих столкновений молекул может быть использована д\я интерпретации и обработки данных массовых измерений параметров етолкновителыюго уширения и сдвига нелинейных резонансов исходя из потенциалов межмоле — кулярных взаимодействий и в том числе для получения нетрадиционной для спектроскопии информации о полных сечениях рассеяния и ширинах дифференциальных сечений рассеяния молекул.
-
Рассмотренные нелинейные интерференционные явления в схеме пересечения подуровней основного состояния необходимо принимать во внимание в условиях количественных кюветных измерений спектров газов низкого давления, распространения и поглощения излучения в верхних слоях атм'.сферы, воздействия лазерного излучения на пучки атомов, сверхглубокого охлаждения атомов светом, в спек —
_ з -
троскопии захваченных частиц и при создании лазерных стандартов частоты и длины волны. Экстремальное поведе — ниє сдвига линии при уменьшении расщепления основного состояния создаёт возможности для исследования тонких статистических свойств лазерного излучения и изучения столкиовительной и радиационной релаксации в системе подуровней расщепления. На этой основе, в частности, в диссертации предложено проведение наземных и спутниковых измерений величин- магнитного и электрического нолей в мезосфере и нижней термосфере Земли.
-
На основе эффекта образования осциллящій в импульсе лазерно —индуцированной резонансной флюоресценции атомов и ионов, инициированной гладким ненасыщающим импульсом лазерного излучения, в диссертации предложен новый способ дистанционной лазерной анемометрии ква — зимонокинетических газовых и плазменных потоков, отличающийся от известных более широким диапазоном измеряемых скоростей и большей дистанционностью. Области применения предложенного лазерного доплеровского измерителя скоростей и концентраций связаны с дистанционным ненарушающим контролем скоростей и концентраций различных атомов и ионов в быстрых нестационарных процессах, таких как ионная имплантация металлов, полупроводников и диэлектриков, плазменные и газовые потоки при истечении из сопел и в ударных трубах.
-
Обнаруженные характеристические особенности спектров нестационарного насыщенного поглощения трехуровневых атомов и на колебательно — вращательных переходах молекул могут использоваться для извлечения информации о вероятностях запрещённых переходов, характере стол — кновительных процессов, соотношении времён колебательной и вращательной релаксации в методах абсорбционной, флюоресцентной, внутрирезонаторной, оптико — акустической спектроскопии и спектроскопии нелинейных резонапсов.
5. Развитая аппаратурная теория метода оптико — акустической
спектроскопии колебательно —вращательных переходов
молекул позволяет производить количественную обработку
— 9 —
экспериментальны* данных при произвольных длительностях импульсов, мощности излучения и временах колебательной и вращательной релаксации.
6. С помощью развитой аппаратурной теории метода широ
кополосной внутрнрезонаторной спектроскопии из записей
интегральных по времени спектров можно извлекать ранее
невостребованную информацию об однородных ширинах її
относительных интенсивностях отдельных спектральных
линий.
7. Разработанное теоретическое описание динамического
эффекта Штарка в модельных квантовых системах пре
доставляет возможности обобщения теорий штарковской
модуляционной спектроскопии и вынужденного комбина
ционного рассеяния на вращательных переходах молекул
(ВВКР) на случай больших интенсивносте-й электромаг
нитных полей. Такал возможность реализована в диссер
тации применительно к генерации широкого спектра гар
моник ВВКР отдельной молекулой. Ранее не проводившийся
учёт данного механизма существен в проблеме лазерного
термоядерного синтеза методом инерционного удержании
плазмы.
8. Произведённая обработка результатов измерений спектров
в методах нелинейной, абсорбционной, внутрирезонаторнон
и оптико—акустической спектроскопии позволила устано
вить достоверные количественные значеним различных
параметров ушнрепия и сдвига, центров и пнтепензностей
линий Ne, СОг, Н20 и СН4 в инфракрасном и видимом
диапазонах спектра. Полученные данные были использо
ваны в расчётах параметров молекулы Н20.
Достелеглюсть ро^\уу5ід_гов диссертации основывается на: — повсеместном использовании моделей теории, следующих из строгой общей теории квантовых кинетических уравнений для матрицы плотности, применимость которых уже известна из литературы, либо специально устанавливается с помощью числовых расчетов и путём их сопоставления с экспериментами;
— 10 --
учёте всех существенных физических факторов при постановке и решении конкретных теоретических задач и проведении экспериментов;
соотнесении полученных качественных и количественных результатов с имеющимися в литературе аналогичными результатами.
AlW-QSuSJMHJp^e
— Нижний Новгород — Москва, 1993), XXI Съезде но спект
роскопии (Звенигород, 1995).
Рублир.шппг По основным результатам диссертационной работы опубликовано 25 статей в отечественных и иностранных научных журналах, 1 статья в тематическом сборнике издательства "Наука", имеемся 1 авторское свидетельство па изобретение;.
Структура и />бтліч.диі;т<чдуніии. Диссертация состоят из введения, пяти глап, приложения, .заключения и списка ли — іоратурм. їм; содержание изложено на 454 страницах, включая 334 страницы машинописного текста, 71 рисунок, 10 таблиц и 525 ссылок на литературные источники, производимых по главам.
- и -
