Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Генерация импульсов терагерцового излучения при накачке периодически поляризованных кристаллов фемтосекундными лазерными импульсами 15
1.1. Методы генерации терагерцового излучения 15
1.2. Оптическое выпрямление фемтосекундных лазерных импульсов 23
1.3. Метод фемтосекундной накачки-зондирования 29
1.4. Периодически поляризованные кристаллы LiNbO 31
1.5. Экспериментальная установка 33
1.6. Измерение спектров генерации импульсов терагерцового излучения в кристаллах PPLN 39
1.7. Заключение по главе №1 57
Глава 2. Детектирование импульсов терагерцового излучения при накачке периодически поляризованных кристаллов фемтосекундными лазерными импульсами 58
2.1. Методы детектирования терагерцового излучения 58
2.2. Электро-оптическое детектирование импульсов терагерцового излучения 64
2.3. Метод эллипсометрии 68
2.4. Пробно-энергетический подход 71
2.5. Электро-оптическое детектирование смешанного типа 72
2.6. Экспериментальная установка 77
2.7. Детектирование импульсов терагерцового излучения кристаллами ниобата лития с ростовой доменной структурой 81
2.8. Заключение по главе №2 89
Глава 3. Измерение дисперсионных характеристик кристаллов LiNbOz и Мд : LiNbO в терагерцовом диапазоне 90
3.1. Спектроскопия рассеяния света на поляритонах 90
3.2. Частотно-угловые спектры рассеяния света на поляритонах кристаллов LiNbOs в терагерцовом диапазоне холостых частот 96
3.3. Метод трёхволновой интерференции 99
3.4. Экспериментальная установка для измерения частотно-угловых спектров рассеяния света на поляритонах в терагерцовом диапазоне частот холостого излучения 105
3.5. Измерение действительной и мнимой части диэлектрической проницаемости кристаллов LiNbO и Мд : LiNbOz 109
3.6. Заключение по главе №3 118
Заключение 119
Литература 122
- Оптическое выпрямление фемтосекундных лазерных импульсов
- Электро-оптическое детектирование смешанного типа
- Спектроскопия рассеяния света на поляритонах
- Измерение действительной и мнимой части диэлектрической проницаемости кристаллов LiNbO и Мд : LiNbOz
Введение к работе
Актуальность проблемы
В последнее время исследования в терагерцовом диапазоне переживают бурное развитие в связи с многочисленными возможными применениями в таких областях как, астрофизика, спектроскопия, медицина, системы коммуникации, безопасности и др. Спектр излучения чёрного тела при температуре от 4 до 100 К лежит в терагерцовом диапазоне. Так как большая часть Вселенной имеет довольно низкую температуру, то измерение космического фона в терагерцовом диапазоне позволяет изучать процессы Большого взрыва, образования и эволюции галактик и планет. Колебательные и вращательные моды крупных молекул и их ансамблей лежат в терагерцовом диапазоне. Поэтому терагерцовая спектроскопия может быть использована для идентификации как самого вещества, так и его структурных модификаций, что особенно важно в медицине и фармакологии. Такие материалы, как одежда, пластик, дерево, бумага, прозрачны в данном спектральном диапазоне, при этом многие лекарственные средства, наркотики, взрывчатые и ядовитые вещества имеют собственные моды в терагерцовом диапазоне, что является перспективным при использовании в системах безопасности и контроля качества. В работах [1,2] показано, что спектры пропускания биологических объектов, таких как ДНК, РНК, аминокислот, белков и др., имеют характерные "отпечатки" в данном диапазоне, которые могут служить для их анализа.
В настоящее время методы генерации и детектирования импульсов терагерцового диапазона, основанные на принципах нелинейной оптики, находятся в ряду наиболее эффективных [3]. Такие свойства, как комнатная температура функционирования, широкий спектральный диапазон, относительно высокая эффективность преобразования, сделали эти методы распространенными в различных областях. Эффективность преобразования импульсов оптического диапазона в терагерцовыи во многом зависит от параметров нелинейной среды: длины когерентности, коэффициента поглощения и величины нелинейной восприимчивости.
Благодаря большой нелинейной восприимчивости второго порядка кристаллы ниобата лития принадлежат к числу наиболее эффективных сред для различных нелинейно-оптических преобразований частоты лазерного излучения. Для эффективных оптико-терагерцовых преобразований необходимо выполнение условий фазового синхронизма между волнами оптического и терагерцового диапазонов. Нормальная дисперсия ограничивает спектральный диапазон и эффективность нелинейно-оптических преобразований. Данные ограничения можно устранить при использовании кристаллов ниобата лития с регулярной доменной структурой. В данных кристаллах нелинейная восприимчивость меняет знак при переходе от од-
ного домена к другому, вследствие чего расстройка фазового синхронизма компенсируется за счёт вектора обратной сверхрешётки. Существует несколько методов создания регулярной доменной структуры. В частности, наиболее актуальными являются методы, такие как наведение доменной структуры кристалла непосредственно в процессе его роста (ростовой метод) и наведение доменной структуры электрическим полем в послеростовои фазе (послеростовои метод). Впервые квазисинхронная генерация импульсов терагерцового излучения наблюдалась при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазерных импульсов в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития (PPLN) в работе [4]. Было показано, что в кристаллах PPLN имеет место генерация узкополосного терагерцового излучения с возможностью управления частотой как за счёт изменения температуры кристалла, так и за счёт изменения параметров доменной решётки. При этом всегда использовались кристаллы PPLN с доменной структурой, наведённой методом переполяризации внешними электрическими импульсами в послеростовои период [5]. Кристаллы с послеростовои доменной структурой обладают чёткой доменной структурой с разбросом периодов порядка нескольких нанометров. Однако, вследствие большой коэрцитивной силы кристаллов LiNb03, размеры образца вдоль направления спонтанной поляризации доменов не могут быть более 0.5 мм. Длина волны терагерцового излучения (1ТГц = 300 мкм) сравнима с толщиной образца, что приводит к большой дифракционной расходимости, и, как было выяснено в диссертационной работе, к уменьшению эффективности детектирования терагерцовых импульсов в кристаллах с послеростовои доменной структурой. Кристаллы PPLN с доменной структурой, наведённой в процессе роста, не имеют данного ограничения; поперечные размеры могут достигать нескольких сантиметров. Использование ростовых широкоапер-турных кристаллов перспективно в плане дифракционной расходимости, при использовании мощных импульсов накачки, когда дальнейшая фокусировка может разрушить кристалл, и при детектировании.
В диссертационной работе исследовались особенности генерации терагерцовых импульсов при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазерных импульсов в кристаллах PPLN с ростовой и послеростовои доменной структурах.
Одним из наиболее развитых методов детектирования терагерцового излучения является электро-оптическое детектирование. Принцип действия электро-оптического (ЭО) детектирования заключается в изменении поляризации фемтосекундного лазерного импульса при взаимодействии с терагерцовым полем в нелинейной среде [6]. Обычно в качестве электрооптических кристаллов используются среды с симметрией цинковой обманки, такие как ZnTe, GaAs, GaP, изменение поляризации измеряется методом эллипсометрии. В диссертационной работе был реализован новый метод электро-оптического детектирования, основанный на амплитудной
модуляции лазерного излучения терагерцовым полем, позволивший снять ограничения на тип симметрии ЭО сенсоров и использовать периодически поляризованные кристаллы ниобата лития в качестве нелинейной среды. В ходе работы было впервые осуществлено квазисинхронное ЭО детектирование узкочастотного терагерцового излучения.
Для управлениям процессами генерации и детектирования терагерцового излучения необходимо иметь точные данные об оптических свойствах нелинейных сред в данном диапазоне. Для этой цели обычно используется такие методы, как Фурье-спектроскопия, спектроскопия когерентного ан-тистоксово рассеяния (КАРС), терагерцовая временная и частотная спектроскопии. До настоящего времени метод спектроскопии спонтанного параметрического рассеяния света эффективно применялся только в видимой и ИК области [8,9]. В диссертационной работе данный метод впервые использовался для исследования дисперсии действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости кристаллов ниобата лития конгруэнтного состава, номинально чистого и с 5 мол. % примеси Mg в терагерцовом диапазоне спектра.
Целью диссертационной работы являлось:
экспериментальное и теоретическое исследование процессов генерации и детектирования импульсов терагерцового излучения, основанных на нелинейно-оптическом преобразовании частоты фемтосекунд-ных лазерных импульсов в кристаллах с регулярной доменной структурой.
исследование дисперсионных характеристик кристаллов LiNb03 и Mg:LiNb03 в терагерцовом диапазоне методом рассеяния света на по-ляритонах и трёхволновой интерференции
Научная новизна диссертационной работы:
Экспериментально исследован характер генерации терагерцового излучения при оптическом выпрямлении фемтосекундных лазерных импульсов в кристаллах ниобата лития с ростовой и послеростовой доменной структурой.
Разработан и реализован новый метод детектирования импульсов терагерцового излучения, позволивший впервые осуществить электрооптическое детектирование в периодически поляризованных кристаллах.
Развит метод фемтосекундной накачки-зондирования для исследования коллинеарной и неколлинеарной генерации терагерцовых волн в толще периодически поляризованных кристаллов.
4. Впервые применены методы спектроскопии рассеяния света на по-ляритонах для измерения дисперсионных характеристик нелинейно-оптических сред в терагерцовом диапазоне. Экспериментально реализован метод трёхволновой интерференции при рассеянии света на поляритонах для измерения коэффициента поглощения на терагерцо-вых частотах.
Основные положения, выносимые на защиту:
В процессе электро-оптического детектирования терагерцового излучения при взаимодействии оптического лазерного импульса и терагерцового излучения изменяются не только фазовые, но и амплитудные характеристики лазерного импульса. Электро-оптическое детектирование, основанное на измерении амплитудной модуляции, может функционировать на базе более широкого класса нелинейно-оптических кристаллов.
Применение метода электро-оптического детектирования, основанного на амплитудной модуляции, позволяет осуществить детектирование терагерцового излучения в режиме квазисинхронизма в глироко-апертурных кристаллах с ростовой доменной структурой.
Эффективность генерации импульсов терагерцового излучения в широкоапертурных кристаллах Mg:Y:LiNb03 с ростовой доменной структурой существенно не отличается от эффективности генерации в кристаллах LiNb03 с доменной структурой, созданной методом поляризации в пространственно-неоднородном электрическом поле; различие амплитуд терагерцовых полей составляет 7-10% при плотностях мощности импульсов накачки до 1010 Вт/см2. Однако, эффективность детектирования в кристаллах с ростовой доменной структурой существенно выше вследствие их широкой апертуры.
Метод фемтосекундной накачки-зондирования является эффективным средством исследования условий коллинеарных и неколлинеар-ных процессов генерации и детектирования терагерцовых волн в объёме протяженных образцов периодически поляризованных кристаллов.
Метод спектроскопии рассеяния света на поляритонах позволяет измерять дисперсию действительной части диэлектрической проницаемости нелинейно-оптических кристаллов в терагерцовом диапазоне. Для измерения дисперсии мнимой части диэлектрической проницаемости в терагерцовом диапазоне методом спектроскопии рассеяния света на поляритонах необходимо применение схемы трёхволновой интерференции.
Практическая значимость работы:
Результаты проведённого сравнения особенностей генерации терагер-цового излучения при преобразовании фемтосекундных лазерных импульсов в периодически поляризованных кристаллах ниобата лития с ростовой и послеростовой доменной структурой может быть использовано при проектировании узкочастотных источников и приёмников терагерцового излучения.
Впервые осуществлено электрооптическое детектирование терагерцо-вых импульсов в квазисинхронном режиме в кристаллах Mg:LiNb03 с ростовой доменной структурой.
Предложен и впервые экспериментально реализован новый метод электро-оптического детектирования импульсов терагерцового излучения. Показано, что новый метод может функционировать на основе более широкого ряда высокоэффективных нелинейно-оптических кристаллов — без ограничений, накладываемых на тип симметрии кристаллической решётки.
Развит метод фемтосекундной накачки-зондирования для исследования условия коллинеарной и неколлинеарной генерации терагерцо-вых волн в объёме протяженных образцов периодически поляризованных кристаллов.
Впервые использованы методы рассеяния света на поляритонах и метод трёхволновой интерференции для измерения дисперсионных характеристик кристаллов в терагерцовом диапазоне спектра. Исследовано влияние примеси магния в кристаллах ниобата лития на дисперсию действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости в терагерцовом диапазоне.
Апробация работы:
Основные результаты диссертационной работы были опубликованы в ведущих отечественных и зарубежных научных журналах: «Письма в ЖЭТФ», «Вестник МГУ. Физика. Астрономия.», «Applied Physics В: Lasers and Optics», «Applied Physics Letters», «International Journal of Quantum Information», «Journal of Infrared Millimetre and Terahertz Waves». Результаты неоднократно докладывались на международных и всероссийских научных конференциях, таких как: «Topical Problems of Biophotonics - 2009», VI Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оп-тика-2009», «Оптика-2010», «Фундаментальные проблемы оптики-2010», «Terahertz Radiation: Generation and Application» и другие.
По материалам диссертации было опубликовано 24 работ, из которых 6 - статьи в рецензируемых журналах из списка ВАК России, 18 - тезисы международных и отечественных научных конференций.
Структура и объём диссертационной работы:
Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения и списка литературы. Полный объём работы 134 страницы, включая 43 рисунка. Библиография содержит 146 публикаций.
Личный вклад:
Все использованные в диссертации результаты являются оригинальными и были получены автором лично или при его непосредственном участии.
Оптическое выпрямление фемтосекундных лазерных импульсов
В случае Фурье-ограниченных лазерных импульсов спектральная ширина импульса обратно пропорциональна его длительности. Таким образом, если оптический импульс имеет фемтосекундную длительность, то ширина его спектра равна нескольким ТГц (при длительности импульса 100 фс, ширина спектра составляет 10 ТГц). При облучении нелинейной среды таким импульсом в последней возникает нелинейная поляризация на частотах, соответствующих всевозможным разностям спектральных компонент накачки. Если фазовая скорость нелинейной поляризации равна групповой скорости распространения импульса накачки в среде, то отдельные участки кристалла будут генерировать электромагнитное излучение на разностной частоте синфазно. Выбором нелинейной среды и геометрии взаимодействия можно реализовать ситуацию, когда разностная частота будет принадлежать терагерцовому диапазону. Рассмотрим более подробно процесс оптического выпрямления фемтосекундных лазерных импульсов, основываясь на модели квазисинхронных процессов генерации, развитой в работах [35, 83].
Накачка нелинейной среды с помощью коротких лазерных импульсов может быть представлена как накачка непрерывным континуумом пар волн различных частот ш\ и а;2, находящихся в пределах спектра импульса накачки. Между волнами каждой пары происходят процессы генерации разностной частоты, причём эта разностная частота находится в пределах ширины спектра накачки.
Пренебрегая эффектами дифракции, будем рассматривать все спектральные компоненты поля накачки Ер (х, и) в виде плоских волн, распространяющихся вдоль одного направления в пределах ограниченного сечением S объёма нелинейного взаимодействия в кристалле. Решение волнового уравнения (1.4) можно записать в виде суммы 2-х терагерцовых волн.
Из уравнения (1.10) видно, что для эффективной генерации терагерцово-го излучения с частотой О длительность импульса накачки должна быть менее чем г. Что для 1 ТГц соответствует длительности 1 ПС.
Нелинейная функция передачи Tfj, является аппаратной функцией самой нелинейной среды и несёт информацию о пространственно-неоднородном распределении квадратичной восприимчивости в пределах объёма взаимодействия.
В уравнении (1.19) показано, что генерация терагерцового излучения увеличивается с частотой согласно множителю -щ , однако на больших частотах, как правило, имеет место сильное увеличение коэффициента поглощения терагерцового излучения самой нелинейной средой, что приводит к уменьшению длины когерентности и уменьшению эффективности генерации с увеличением частоты. Также спектр генерации линейно зависит от аппаратной функции импульса накачки, через С (О) фактор. Это может привести к дополнительному уменьшению эффективности генерации терагерцовых импульсов на высоких частотах. В работе [84] было экспериментально показано, что при генерации терагерцового излучения методом оптического выпрямления фемтосекундных лазерных импульсов имеет место также изменение спектра импульса накачки. Спектр импульсов накачки сужается и смещается в красную область. Данная модификация приводит к дополнительной зависимости С (fl,x) от координаты в кристалле. Одноко данные изменения являются достаточно слабыми и не проявляются в изменениях спектров генерации терагерцового излучения. Влияние условий синхронизма на спектр генерации импульсов терагерцового излучения выражается через нелинейную функцию передачи Т (ft). При этом, как видно из формул (1.15) и (1.16), имеется три возможности управления спектром генерации. Во-первых, при использовании нелинейных кристаллов малой длины. Это, например, используется с такими средами как ZnTe,GaAs, где фазовая расстройка является достаточно малой даже на высоких частотах терагерцовых полей, и, таким образом, длина когерентности составляет порядка сотни микрон для генерации терагерцовых импульсов с шириной спектра в несколько десятков ТГц. Рекордные значения ширины спектров генерации при использовании тонких образцов были реализованы в [85, 86]. Во-вторых, при использовании двулучепреломляющих образцов. Так, например, полупроводниковый кристалл GaSe является двулучепреломляющим. Поэтому условия синхронизма и, соответственно, частота генерации зависят от ориентации кристалла. Так при использовании GaSe в работе [87] была продемонстрирована генерация терагерцовых импульсов в частотном диапазоне до 120 ТГц.
В кристаллах LiNbOz условия фазового синхронизма не выполняются, так как групповая скорость оптического и фазовая скорость терагерцового импульсов отличаются более чем в два раза, что приводит к малой длине когерентности (для 1 ТГц, длина когерентности составляет порядка 50 /ІМ). Поэтому коллинеарная генерация терагерцовых импульсов в кристалле LiNbOs является крайне не эффективной. При использовании кристаллов с регулярной доменной структурой возможна эффективная генерация за счёт выполнения условий квазисинхронизма [88]. Рассмотрим случай с кристаллом LiNbOj, с регулярной доменной структурой. В этом случае нелинейная восприимчивость х (х) меняет знак при переходе от одного домена к другому. Если период доменной структуры равен d « L, то для Т-функции можно записать следующие выражения:
Таким образом, в PPLN кристаллах для генерации терагерцовых импульсов при оптическом выпрямлении фс импульсов возможно использовать условия квазисинхронизма для компенсации фазовой расстройки между те-рагерцовыми и оптическими импульсами. При этом генерация происходит как в прямом, так и в обратном направлениях относительно направления распространения импульса накачки. Энергетическая эффективность преобразования квадратично падает с увеличением порядка квазисинхронизма.
Ширина спектра генерации определятся несколькими факторами:
1. Различие групповых скоростей оптического и терагерцового импульсов в кристаллах ниобата лития приводит к временному уширению генерируемых импульсов и, таким образом, к генерации узкочастотного терагерцового излучения. В LiNbO% групповая скорость оптического импульса на длине волны 800 нм равна и Рпт 1.36 х 1010 см/с, групповая скорость терагерцового импульса на частоте 1 ТГц имеет значение u4Hz 6 х 109 см/с. Ширина спектра генерации на полувысоте, вызванная разницей групповых скоростей, определяется выражением.
2. Если разница групповых скоростей между оптическим и терагерцо вым импульсами вызывает временное расплывание генерируемого импульса, то наличие поглощения на терагерцовых частотах приводит к тому, что терагерцовое поле экспоненциально спадает со временем
Для кристалла ниобата лития на частоте 1 ТГц коэффициент поглощения соответствует примерно 20 см-1, что соответствует одномерному уширению спектра 0.05 ТГц.
3. За счёт неидеальности роста доменной структуры всегда имеется некоторый разброс размеров доменов в образце. Вследствие различных периодов доменной решетки различные участки кристалла генерируют терагерцовое поле с немного смещенными частотами, что в итоге приводит к неоднородному уширению спектров генерации.
В данной диссертационной работе исследовались кристаллы ниобата лития с доменной структурой, наведенной в процессе роста, и методом послеростовой переполяризации.
Электро-оптическое детектирование смешанного типа
ЭО детектирование смешанного типа основано на измерении наведённой терагерцовым полем модуляции оптического импульса, прошедшего через скрещенную систему поляризационных призм, как показано на Рис. 2.4. В работах [119. 120] было показано, что при такой геометрии относительная величина модуляции намного больше, чем в случае эллипсометрии или пробно-энергетического подхода. Благодаря низкому фону, данный метод является перспективным для построения изображений. Предыдущие теоретические модели описывают данный метод, как основанный на остаточном двулучеиреломлеиии кристалла ZnTc, вызванным неидеальностью процесса роста. Здесь мы рассмотрим более общий случай, включающий в себя как остаточное двулучепреломление, так и модуляцию амплитуды оптического поля.
Наличие у кристалла остаточного двулучепреломления может быть представлено как дополнительная волновая пластинка, расположенная за кристаллом, с малой относительной фазой Го- После кристалла стоит призма Глана, имеющая ориентацию близкую к скрещенной относительно поляризации оптического импульса, ф - угол между осью пропускания призмы и нормалью к Ліп. Принимая во внимание, что Гц.ф « 1, амплитуда на выходе из поляризационной призмы может быть представлена в следующем виде.
Здесь первая матрица соответствует матрице поляризационной призмы, вторая соответствует вращению вектора поляризации вследствие наличия остаточного двулучепреломления. Принимая во внимания Q « и и пренебрегая слагаемыми второй и выше степени поля ТГц волны, мощность оптического импульса на выходе из поляризационной призмы будет иметь вид.
Таким образом, при малых значениях Го, ф « 1 можно добиться достаточно больших значений относительной глубины модуляции за счёт подавления фона.
Анализируя полученные выражения для аппаратных функций фазового, энергетического и детектирования смешанного типа можно сделать следующие выводы:
1. Спектр накачки одинаково влияет на спектральную чувствительность каждого метода через функцию С (II). Спектральная ширина С (Q) обратно пропорциональна длительности Фурье-ограпичен-иого оптического импульса. Таким образом, эффективное детектирование терагерцового излучения с частотой Г2 возможно, только если длительность импульса достаточно коротка. Например, если длительность оптического импульса г я ЮОфс, тогда С (Q) будет заметно спадать на частотах свыше 10 ТГц.
2. Параметры нелинейного кристалла одинаково проявляются через произведение длины L и функции нелинейной передачи, отвечающей за фазовое согласование оптических и торагерцовых волн в пределах этой длины. Как правило, T(Q) определяет частотный диапазон детектируемого терагерцовый излучения, поскольку ее ширина меньше ширины С (О.) для фемтосскупдиых импульсов. В случае прозрачного и однородного кристалла функция T(Q) имеет вид: Г (О) = %sine[&kLf2]. Максимум достигается на частоте fig, "Р11 ко торой выполняется условие синхронизма Ак = 0, т.е. щ-Нг ( о) = -ф) а полуширина определяется условием Ail ziv F7 hf)- Фазовый синхронизм выполняется в широком диапазоне терагерцовых частот для таких нелинейных сред, как ZnTe или GaAs. В кристаллах LiNbOi, LilOz прямое условие синхронизма не выполняется, а длина когерентности может быть не более нескольких микрон. В кристаллах этого типа для согласования фаз оптических и терагерцовых волн используют метод квазисинхронизма. Необходимо отметить, что поглощение кристалла на терагерцовых частотах также приводит к уширспию полосы детектирования, за счёт появления мнимой части волновой расстройки и однородного уширсния как синхронных, так и квазисинхроииых пиков. Однако, во всех этих случаях общая чувствительность приема снижается.
3. При электро-оптическом детектировании смешанного типа за счёт подавления фонового излучения возможна реализация более высокого значения относительной модуляции 7]±, что может быть использовано для уменьшения шумов. Спектральная чувствительность, при этом, зависит от коэффициента двулучепреломления кристалла-детектора и от отстройки ориентации поляризационной призмы от скрещеного положения относительно поляризации пробного импульса. При значительном двулучепреломлении (iftQ « FQLJ) спектральная чувствительность детектирования смещенного типа пропорцианальна чувствительности метода, основанного на измерении эллиптичности пробного излучения (2.18). В противоположном случае - чувствительности метода пробно-энергетического детектирования (2.20).
4. Единственное принципиальное различие чувствительностей фазового и энергетического детектирования заключается в различии частотных множителей. Фазовая модуляция пропорциональна оптической частоте со, тогда как энергетическая - терагерцовой частоте Q.
Схема энергетического детектирования существенно проще, чем фазовая схема и допускает использование нелинейных кристаллов различной симметрии. Варьирование материала нелинейной среды и способа осуществления фазового синхронизма в более широких пределах перспективно с точки зрения управления спектром чувствительности детектора, сокращения времени измерения. Простая энергетическая схема особенно важна для задач построения изображения объектов в терагерцовых лучах, когда регистрация пространственно-неоднородного терагерцового поля осуществляется с помощью одной цифровой камеры. Однако, проведённые в данной работе вычисления показывают, что фактор Q/cJ может существенным образом снизить общую чувствительность энергетического детектирования. Его необходимо учитывать при выборе оптимальной электронной схемы регистрации показаний фотодетектора,. В частности, такие меры, как снижение шумов электронной схемы, выбор геометрии с низким фоновым уровнем оптического излучения, были бы очень желательны для использования преимуществ энергетического детектирования в полной мере.
Спектроскопия рассеяния света на поляритонах
Одной из важных задач освоения терагерцового диапазона является исследование свойств различных сред в данной области. Для исследования оптических свойств сред в терагерцовом диапазоне в основном используются такие методы, как Фурье-спектроскопия [121. 122], временная терагерцовая спектроскопия [39. 123, 124], терагерцовая спектроскопия полного внутреннего отражения [125, 126] и спектроскопия когерентного антистоксово рассеяния света (КАРС) [41, 42]. Данные методы, за исключением спектроскопии КАРС, основаны на взаимодействии падающих извне терагерцовых полей с исследуемыми средами. Поэтому главным недостатком перечисленных методов спектроскопии является необходимость использования широкополосных источников и приёмников терагерцового излучения. Также при исследовании сред в окрестности собственных мод чувствительность "прямых" методов спектроскопии значительно падает из-за высокого значения поглощения. В данной диссертационной работе продемонстрирована возможность исследования свойств нелинейно-оптических сред в терагерцовом диапазоне методом спектроскопии спонтанного параметрического рассеяния света, которая проста в исполнении, не требует внешних источников и приёмников терагерцового излучения и позволяет проводить характеризацпю вещества в широком спектральном диапазоне практически от СВЧ до видимого диапазона.
Явление спонтанного параметрического рассеяния света (СПР) было предсказано Д.Н.Клышко, и в 1966 году па Всесоюзном совещании по нелинейным свойствам сред в Черноголовке было впервые сделано сообщение об этом открытии [127]. В 1967 году явление было экспериментально обнаружено в трех исследовательских группах [128 130]. Качественно спонтанное параметрическое рассеяние света можно представить как распад фотона накачки в среде, с ненулевой восприимчивостью второго порядка на пару коррелированных фотонов ( сигнальный и холостой). Среди различных приложений спонтанного параметрического рассеяния света можно выделить такие направления квантовой оптики как проверка основных положений квантовой механики [131 ] (парадокс Эйнштейна-Подольского-Розена, соотношения неопределенностей [132. попек источников неклассических полей [134. 135] , демонстрация различных квантовых эффектов, например. эффект "квантового стирания"[136]) и т.п.), использование в целях квантовой криптографии [137].
К другому возможному применению эффекта спонтанного параметрического рассеяния относится определение свойств среды по измеряемым в эксперименте параметрам рассеянного излучения [44 46, 138-140]. Величины целого ряда линейных и нелинейных оптических параметров среды можно определить из частотно-угловых спектров рассеяиого излучения. Ход перестроечной кривой несёт информацию о вкладе конкретных фоноиов в оптические параметры кристаллов и позволяет определить не только их частоты, константы затухания, но и силы их осцилляторов. Измерение эффективности и угловой формы рассеянного излучения позволяет определить значения как квадратичной, так и мнимой части кубичной восприимчивости среды. Метод спектроскопии спонтанного параметрического рассеяния имеет преимущества но сравнению с методами инфракрасной спектроскопии и спектроскопии комбинационного рассеяния при исследовании слабых колебаний. Наличие слабых колебаний проявляется в изменении хода перестроечной кривой спектра либо в перераспределении его интенсивности (например, приводит к уширению спектра). Измеряя такого рода изменения, можно определить динамические параметры этих колебаний, не прибегая к измерению чрезвычайно слабых в таких случаях сечений комбинационного рассеяния.
Эффекты спонтанного параметрического рассеяния света и рассеяния света на поляритонах хорошо исследованы и подробно описаны [141]. В данной главе дается краткое описание процессов спонтанного параметрического рассеяния (СИР) и рассеяния свеча на поляритонах, основываясь па работе [142]. СПР можно интерпретировать как биения когерентного поля накачки с частотой ир и с волновым вектором кр с нулевыми флуктуациями вакуума, вследствие чего происходит рождение пары корелированных фотонов с частотами ша и щ и волновыми векторами ks и kj, Традиционно принято называть рассеяное излучение с большей частотой - сигнальным (UJS ШІ), ас меньшей частотой - холостым (WJ шя). При приближении частоты сигнала ш8 к частоте накачки ир частота холостого излучения попадает в область фононного поглощения. При этом СПР непрерывно переходит в рассеяние света на поляритонах(РП). Рассмотрим процесс рассеяния света на поляритонах более подробно. Пусть среда с нелинейной восприимчивостью второго порядка облучается монохроматическим излучением лазера. При этом гамильтониан трсхволиового взаимодействия будет иметь вид.
Нас интересует случай спонтанного рассеяния, когда мощности накачки недостаточно для возникновения вынужденных процессов, то есть будем считать, что хе//ЬЕр « 1. В этом случае начальное поле представляет собой суперпозицию равновесных электромагнитных флуктуации внешнего теплового поля и вакуума. В видимом и ближнем ИК диапазонах тепловое излучение при комнатных температурах пренебрежимо мало но сравнению с нулевыми флуктуациями вакуума. В терагерцовом диапазоне тепловое излучение одного порядка с флуктуациями вакуума, вследствие чего частотно-угловой спектр имеет сравнительно большую яркость. Как правило, в качестве накачки используется относительно мощное ( 1 Вт) монохроматическое лазерное излучение. Поэтому, обычно, поле накачки рассматривают как классическое иоле, а сигнальное и холостое рассматривают как квантовые поля. Представим поля накачки сигнального и холостого излучений в виде.
Перестроечная кривая - зависимость частоты сигнального излучения (LJS) от волнового вектора (ks) при которых выполняются условия синхронизма. При известных значениях дисперсии среды на частотах накачки и сигнального излучения перестроечная кривая однозначно определяет дисперсию действительной части диэлектрической проницаемости среды на холостых частотах.
Таким образом, измеряя частотно-угловые спектры рассеяния света па иоляритонах нелинейно-оптического кристалла в видимом диапазоне, можно определить свойства среды в широком диапазоне, от терагерцового до видимого. В данной диссертационной работе измерялась дисперсия диэлектрической проницаемости кристаллов ниобата лития в терагерцовом диапазоне по частотно-угловым спектрам рассеяния света на поляритоиах, наблюдаемым в видимой области в диапазоне длин волн от 514.5 нм до 521 им.
Как уже отмечалось, ограничения объёма взаимодействия связано с конечным радиусом пучка накачки, конечной длиной нелинейной среды и наличием затухания волн в кристалле. Как правило, профиль пучка накачки представляют в следующем виде.
Выражение (3.12) хорошо известно в спектроскопии параметрического рассеяния света и именно в таком виде используется для измерения дисперсии мнимой части диэлектрической проницаемости нелинейной среды в области верхней поляритонной ветви, когда частота холостого излучения OJ-I больше частоты самого высокочастотного продольного оптического колебания кристаллической решётки.
В случае, когда длина свободного пробега холостого излучения сравнима с линейными размерами объёма взаимодействия, формула (3.12) становится неприменимой и необходимо пользоваться более общим выражением (3.8). При этом, фактор ограничения объёма взаимодействия приводит к увеличению ошибки измерения коэффициента поглощения на холостых частотах по угловой ширине сигнального излучения.
Измерение действительной и мнимой части диэлектрической проницаемости кристаллов LiNbO и Мд : LiNbOz
В диссертационной работе исследовались монодомеппые кристаллы LiNbOs и Мд : LiNbO-i, выращенные методом Чохральского из начального расплава с соотношением Li/Nb = 0.942. В случае Мд . LiNbOz начальный расплав содержал 5 мол. % МдО. Рентгеновский анализ образца М І LiNbOj показал концентрацию примеси Мд 5.1 ±0.1 мол. %. Исследовались полярнтоиы, поляризованные коллипеарно оптической оси кристалла, вследствие чего была использована геометрия рассеяния, изображённая на Рис. 3.9. На Рис. 3.10 представлен частотно-угловой спектр кристалла Мд : LiNbO в терагерцовом диапазоне частот холостого излучения.
В расчетах была использована дисперсия действительной части диэлектрической проницаемости кристаллов ниобата лития в видимой области, измеренная в [146]. На Рис. 3.11а представлены полученные результаты измерения действительной части диэлектрической проницаемости є для кристаллов ниобата лития конгруэнтного состава, номинальна чистого и с 5 мол. % МдО. Как известно, дисперсия диэлектрической проницаемости не описывается осцилляторпой моделью в окрестности фоионных мод [41], поэтому для аппроксимации полученных зависимостей использовалась полиномиальная модель є = а,г.
На Рис. 3.1 lb изображена разница между действительными частями диэлектрической проницаемости As кристаллов ниобата лития конгруентного состава, поминально чистого и с 5 мол. % нримеси МдО. Дє имеет резонансный характер в окрестности нижнего А-фогюна, что соответствует 248 см-1. Данное поведение соответствует уменьшению концентрации дефектов кристаллической структуры при допировании кристалла МдО. Вдали от резонанса изменение действительной части диэлектрической проницаемости Де практически не заметно на фойе ошибки измерения. Однако, вследствие наличия дефектных мод в тсрагерцовом диапазоне частот, изменение концентрации дефектов должно заметно влиять на мнимую часть диэлектрической проницаемости кристалла.
Для измерения мнимой части диэлектрической проницаемости использовался метод трёхволновой интерференции. Частотно-угловой спектр трёхволновой интерференции кристалла LiNbOs при использовании двух пучков накачки с а = d = 100 мкм представлен на Рис. 3.12
Критерием реализации трёхволновой интерференции является неравенство tan.p- » 1, при длине кристалла в 1 см. это условие выполняется во всем терагерцовом диапазоне. Измерения проводились в геометрии рассеяния x(z,z)x—у, при которой исследовались поляритоны, поляризованные вдоль оптической оси кристалла. На Рис. 3.12 представлена интерференционная картина сигнального излучения, измеренная в диапазоне длин воли от примерно 514.5 им до 517 нм, что соответствует частотам холостого излучения от 0 до 3 ТГц. Верхний предел частоты связан с увеличением значения коэффициента поглощения при уменьшении длины волны холостого излучения. Поэтому, для наблюдения трёхволновой интерференции в более высокочастотной области необходимо использовать двойную щель с более малыми значениями а и d. Так же на Рис. 3.12 видны провалы интенсивности на всех длинах волн при некоторых углах рассеяния: данное поведение связано с аппаратной функцией регистрирующей системы. При уменьшении частоты холостого излучения частота сигнальной моды приближается к накачке, что сопровождается значительным увеличением фонового излучения. Увеличение фоновой засветки ведет к уменьшению контраста интерференционной картины и к увеличению ошибки измерения коэффициента поглощения. Поэтому, измерение поглощения проводились в спектральном диапазоне от 1 ТГц до 3 ТГц. Определение поглощения проводилось следующим образом: сканировалось угловое распределение интенсивности сигнального излучения при постоянной его длине волны, затем распределение аппроксимировалось (3.18) при варьировании коэффициента поглощения. На Рис. (3.13) представлено угловое распределение интенсивности сигнального излучения при двух значениях частоты холостой моды, аппроксимация соответствует поглощению на холостых частотах 37 и 90 см-1 соответственно.
Таким образом, аппроксимируя угловое распределение интенсивности сигнального излучения на разных частотах холостого поля, была измерена дисперсия коэффициента поглощения кристаллов ниобата лития в терагерцовом диапазоне конгруэнтного состава и с 5 мол.% примеси МдО.
На Рис. 3.14 представлена измеренная методом трехволповой интерференции дисперсия коэффициента поглощения кристалла ниобата лития конгруэнтного состава, также для сравнения на графике представлены данные, полученные в других работах: измеренные методом Фурье- и КАРС-спектроскопии соответственно [37, 41]. Аналогично, на Рис. 3.15 представлены измеренные данные кристалла Мд : LiNbOz
Как видно из графиков, данные полученные различными методами отличаются друг от друга, что связано с разными условиями роста кристалла и сильным влиянием дефектной структуры на мнимую часть диэлектрической проницаемости. Согласно Рис. 3.14, 3.15, наличие примеси Мд заметно уменьшает поглощение терагерцового излучения в кристалле ниобата лития, что согласуется данными, измеренными другими методами [37, 41]. Таким образом, метод трехволповой интерференции позволяет измерить мнимую часть диэлектрической проницаемости в терагерцовой области спектра. В данном случае, при использовании двойной щели с параметрами а = d = 100 мкм была измерена дисперсия коэффициента поглощения в диапазоне от 20 до 130 ем"1, Нижний предел связан с тем, что затухание терагерцовых волн падает с уменьшением частоты. При этом, на нижних частотах ошибка измерения поглощения увеличивается вследствие засветки интерференционной картины сигнального излучения мощным излучением накачки. При больших поглощениях бифотонное поле быстро спадает при выходе из области накачки и перекрытия полей, генерируемых разделёнными областями, накачки практически не происходит. Для увеличения диапазона коэффициента поглощения при использовании метода трёхволновой интерференции необходимо использовать более сильную фильтрацию излучения накачки от сигнального, и, соответственно, уменьшать фоновое излучение интерференционной картины сигнального излучения. Для увеличения верхнего значения коэффициента поглощения необходимо использовать более близкое расположение пучков накачки, то есть для измерения поглощения в диапазоне до атах, необходимо использовать двойную щель с параметрами а d
