Введение к работе
Актуальность темы. Оптические когерентные нестационарные (переходные) процессы вот уже более тридцати лет являются обьектом исследования и, по мере развития адекватных представлений о динамике взаимодействия излучения с веществом, позволяют получись все более богатую информацию о свойствах вещества и излучения.
Бурное развитие лазерной техники в СО-е — 70-е годы породило огромное разнообразие методов возбуждения и регистрации когерентных переходных процессов (КПП) в различных средах (см. обзоры [1-3]). В частности, для изучения КПИ в газах была разработана техника '"переключения" уровнен Шта.рк-зффектом [3], которая позволила исследовать ряд КПП для полярных молекул с линейным эффектом Штарка.
Исследование взаимодействия резонансного излучения с вырожденными квантовыми состояниями привели к развитию методов создания моментов поляризации уровней (оптическая накачка, см. [4]) и к разработке новых теоретических методов, подготовивших также прогресс в понимании когерентных переходных процессов в системах с вырожденными уровнями.
Развитие методов лазерной спектроскопии высокого разрешения [5] привело к получению рекордно узких резонансов насыщенного поглощения, в частности на. колебательно-вращательных переходах молекул [в]. Было показано [7], что основной вклад в формирование таких сверхузких резонансов дают частицы с. малыми поперечными скоростями, вследствие чего реальное спектральное разрешение не ограничивается пролетным эффектом, п. определя-
ется однородной шириной линии Г. Однако необходимость минимизировать нолевое уширение, существенное при низких давлениях газа, снижает отношение сигнал/шум, что и ограничивает спектральное разрешение.
Альтернативный подход к увеличению спектрального разрешения, свободный от нолевого уширения, был найден в работах группы акад. В.П.Чеботаева и заключается в использовании пространственно разнесенных оптических нолей [8]. Было предсказано возникновение структуры в центре линии с шириной, определяемой временем пролета между нолями.
Временной аналог этой задачи — когерентное излучение в разнесенных во времени полях — оказался эквивалентным фотонному эхо, возбужденному двумя импульсами резонансного излучения в виде стоячих волн. Уже первые эксперименты но фотонному эхо в стоячих волнах (ФЭСВ) [9], в том числе выполненные с участием автора [10] показали перспективность метода ФЭСВ для целей спектроскопии высокого разрешения, сложности его реализации (выделения центрального максимума в интерференционной картине) и полезность метода для изучения столкновителыюй релаксации. Обнаружение ФЭСВ вызвало серию публикаций (см., например, [11,12]), что также свидетельствует об актуальности исследования этого явления .
Близкие по физике явления фотонного (ФЭ), возбуждаемого в газе двумя импульсами в виде бегущих волн, а также стимулированного фотонного эха (СФЭ), возбуждаемого тремя импульсами резонансного излучения, интенсивно изучались теоретически (см. монографию [13]). Была предсказана их перспективность для идентификации резонансных уровней вещества и применительно
к изучению деполяризующих столкновений. '")ти методы (а также їй полі,зонаниые к них приближения) нуждались в экспернмец-талі.цом изучении.
Иамеїчілась еще одна важная область применения КПП — ча-пигь, храпение и оптическая обработка, информации [Ы].
Отметим, что все перечисленные, приложения оптических ко-гс|)снтных переходных п[)оцессои в гачах используют их основные свойства,, которые могут существенно чавпсеї ь о т параметров эксперимента. Таким обрачом, всесторонне изучение свойств КПП и развитие их возможных приложении является актуальной задачей.
Целью работы является разработка метода когерентной спектроскопии высокого разрешения, а, также применение когерентных переходных процессов - фотонного эха, стимулированного фотонного эха. и фотонного эха. в стоячих волнах — для исследования гтолкнови тельной релаксации молекул.
Научная новизна работы заключается в том, что и ней разработана, новая методика изучения КПП в газові,їх средах, использующая источник непрерывного когерентного перестраиваемого по частоте излучения сучкой линией генерации и высоким качеством выходного пучка (ла.чер па ('()2 или его изотопах, разработанный в лаборатории), позволившая исследовать целый класс. КПП в широком диапазоне параметров возбуждающих импульсов резонансною излучения (интенсивность, длительность импульсов, задержка по времени между ними, поляризация возбуждающего излучения) и изучать когерентные отклики в условиях селективного (по продольной скорости поступательного движения молекул) возбуждения.
На основании изучения кинетики ФЭ в зависимости от интенсивности возбуждающих импульсов обоснована возможность реализации преимуществ когерентной спектроскопии высокого разрешения (в сравнении с методом спектроскопии насыщенного поглощения), заключающихся в отсутствии полевого искажения спектра и в повышении отношения сигнал/шум.
Впервые экспериментально реализован метод получения спектров высокого разрешения на основе явления ФЭСВ в молекулярном газе. Впервые экспериментально продемонстрирована селекция медленных молекул методами фотонного эха, что важно в связи с неэффективностью для молекул методов охлаждения, обычно используемых в атомных системах. Научная новизна работы определяется также впервые реализованным методом исследования деполяризующих столкновений в молекулярном газе на основе стимулированного фотонного эха. На основе явлений ФЭ и ФЭСВ в диссертации разработана методика определения вклада в однородное уширение линии столкновений со сбоем фазы дипольного момента, а также столкновений с. изменением скорости (упругого рассеяния молекул на малые углы).
Научно-практическая ценность работы. В диссертации разработана методика селективного (но скорости продольного поступательного движения) возбуждения когерентных переходных процессов, применимая для изучения широкого класса КПП в различных (в том числе неполярных) молекулах и их смесях с. буферными газами в широком диапазоне экспериментальных параметров. Разработанная в диссертации методика увеличения контраста возбуждающих импульсов несомненно будет полезна в ряде научных приложений, связанных с использованием импульсного
излучения. Техника оптического гстсроднннровапия позволяет ре-пістріцюваті. когерентные отклики до уровня их мощности Ю-9 Вт. Развитая в работе методика регистрации медленных молекул может представлять интерес для спектроскопии высокого разрешения в галах низкого давления. П диссертации разработана методика исследования деполяризующих столкновений на основе стимулированного (])отонного чха., чксперимептальпо проверена применимость основных теоретических приближений, используемых в описании СФ').
Полученные в диссертации результаты позволяют осуществлять обоснованный выбор оптимальных экспериментальных условий для когерентной спектроскопии высокого разрешения, а также для изучения столкновений со сбоем фазы дипольного момента, упругого рассеяния (столкновения с изменением скорости поступательного движения), тушащих и деполяризующих столкновений и для изучения '"Ікіх^к'гон зависимости скорости релаксации от скорости поступательного движения частиц (что позволяет получать информацию о потенциалах взаимодействия стал к и кающихся частиц).
Автор выносит на защиту:
I. Методику жепериментального исследования когерентных переходных процессов в различных (в. том числе немолярных) молекулярных газах в условиях селективного (по скорости продольного поступательного движения) возбуждения, в широком диапазоне параметров возбуждающих импульсов (их интепепвностей, поляризаций, длительностей, формы, временных задержек между ними) и в большом диапазоне мощностей регистрируемых когерентных откликов (от 10~9 до М-2 Вт).
-
Результаты изучения зависимости кинетики затухания ФЭ от интенсивности возбуждающих импульсов.
-
Методику и результаты изучения столкновений со сбоем фазы наведенного дипольного момента в газах SF6 и 15NII3.
-
Результаты изучения упругого (столкновения с изменением скорости поступательного движения) и неупругого рассеяния молекул в газе SF6 методом ФЭ и в газах 15NH3 и HCOF методом ФЭСВ.
-
Методику и результаты изучения деполяризующих столкновений (столкновителыюго разрушения наведенных резонансным электромагнитным полем ориентации и выстраивания) в газе SF6 и его смесях с буферными газами.
-
Методику и результаты изучения зависимости скорости релаксации от скорости поступательного движения частиц методами ФЭ и ФЭСВ.
-
Метод когерентной бездоиплеровской спектроскопии — получение спектров высокого разрешения из сигналов фотонного эха в стоячих волнах путем их суммирования по задержкам между возбуждающими импульсами — и результаты по разрешению тонкой структуры колебательно-вращательного перехода SF6 Q(38) моды i/3.
-
Методику и результаты регистрации подансамбля "холодных" молекул (с эффективной температурой порядка 1К) с помощью фотонного и стимулированного фотонного эха.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на следующих конференциях:
X Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике (Киев, 1980); Всесоюзный симпозиум по световому эхо (Казань,
1981); ГП Всесоюзный симпозиум по енотовому эхо и когоронтноії споктрос.комии (Харьков, 1985); XII Всесоюзная конференция но когерентной п нелинейной оптике (Москва., 1985); VII Всесоюзный симпозиум по молекулярной спектроскопии иысокого и сверхвысокого разрешения (Томск, 19.46); IV Всесоюзный симпозиум "(Световое эхо и пути его практического применения" (Куйбышев, 1989); Международные совещания по лазерной физике LP1IYS (Москва, 199Л; Иыо-Йорк, 1994; Москва, 1995 и 1996); 12 Международная конференция по форме спектральных линий (Торонто, Канада, 1994); XV Международная конференция но когерентной и нелинейной оптике (С.-Петербург, 1995); 14 Коллоквиум но молекулярной спектроскопии высокого разрешения (Дижоп, Франция, 1995); XII Международный симпозиум "Молекулярная спектроскопия высокого разрешения" llighrus'96 (С.-Петербург, 1990); \'.\ Международная конференция но форме спектральных линий (Флоренция, Италия, 199G).
Публикация результатов диссертации. Основное содержание диссертации опубликовано в 20 работал.
Структура и обьем диссертации. Диссертация состоит из аннотации, введения, 6 глав, заключения, примечания, .]'] рисунков, .'{ таблиц її списка цитированной литературы из 125 наименований. Всего 149 страниц.
