Флуоресценция изотопов молекулярного йода 127I и 129I, возбуждаемая излучением HE-NE (633HM) лазера Шнырев, Сергей Львович

Введение к работе

Актуальность темы. I) насюящсе время важной задачей являсгся разработка и создание систем контроля в' реальном масштабе времени экологически вредных веществ. содержащнзея в окружающей среде. К числу таких веществчи нося гея. в частости, долгоживуший июіом йол-129 (период полураспада которого составляет 16 млн. лег) и есіссівснпмй изотоп йод-127. Атмосферное загрязнение йодом-129 в виде молекул "і; и "І "і обусловлено, главным образом (свыше 99%). выбросами газообразных "продукте, образующихся при переработке оірабогашюіо ядерного топлива на радиохимических предприятиях. Несмоіря на to, что вредность воздействия йола-129 на организм человека даже выше, чем вредность известного после аварии на Чернобыльской A^r)C изотопа йод-131. высокочувствительных методов контроля '" І; в реальном масштабе времени в настоящее время не существует.

Высокочувствительное детектирование йода-127 и йода-129 проводится в настоящее время, главным образом, нейтронно-активационным, масс-спектромегрическим и химическим методами. Однако эти методы не позволяют проводить непрерывный анализ в реальном масштабе времени. что существенно ограничивает их практическое применение в системах контроля промышленных выбросов. В то же время, методы, позволяющие детектировать йод в реальном масштабе времени (в частности, метод атом.но-эмиссионной спектроскопии), характеризуются достаючно невысокой чувствительностью.

Одним из наиболее перспективных методов детектирования йода, как было показано ранее, является лазерно-флуоресцентиый. Большое число работ посвящено исследованию флуоресценции йода, возбуждаемой излучением He-Ne (633 им) лазера. 'Следует отметить, что нан.тучшие

. 4 .

результаты по чувсівительности детектирования йода были получены именно при использовании Hc-Nc (633 нм) лазера. На базе Hc-~Ne лазера но.і>'чсна чувсівиїе.тьносіь определения концентрации Ь. в атмосферном ноздухс на уровне 5-ю" молем³. Применение Не-^е лазера позволило получить еще более высокую чувствительность: 1-10 модем³ для йода-127 и 1-Ю молем для йода-129 в атмосферном воздухе за счет увеличения резонансного поглощения йода при изменение час юты возбуждающего излучения.

Достигнутая чувствительность рсгисірацииі; Позволяет проводить его монитрриш на уровне предельно допустимых коїщеніралий для рабочих зон радиохимических нредприяшй (1.5-10'⁰ мол см' ;ыя йода-129 и 2-10^1: молем"' для йода-127). однако для обеспечения надежного крпгро.и йода па уровне

предельно допустимых концентраций для жилых зон (2-Ю молем" Д.ІЯ йода-129 и 5-Ю' молем" для йода-127). а также для измерений <]>оііовьіх концентраций '*'Ь в атмосферном воздухе (10⁸-10^Ч молем ) і ребус і ся повысить чувствительность не менее чем на порядок.

Для получения столь высокой чувствительности необходимо провести углубленное исследование физических процессов. влияющих на флуоресценцию изотопов йода, а именно: исследовать процессы самотушения и тушения флуоресценции йода: изучить процессы столкновительного уширения линий резонансного поглощения при наличии буферной среды; рассмотреть температурные эффекш'.флуоресценции: исследовать влияние частоты возбуждающего излучения на интенсивность флуоресценции йода; определить оптимальные параметры тазовой среды, обеспечивающие максимальную иіпснсивность флуоресценции йода.

Полученные результаты положены в основу разработанного лазерного комплекса для контроля йода в газовых средах в реальном масштабе времени

. 5

с чувствительностью, находящейся на уровне фоновых концентраций І; в атмосфере.

Цель работы - исследование возбуждаемой излучением He-Nc (633 им) лазера флуоресценции І; в газовых средах.

Научная новизна рпботм.

1. Определены коэффициенты и сечения самотушения, тушения
/флуоресценции рядом буферных.-газов (Не. Ne. Лг. Кг. Хе. ІЬО. СО_:) и

воздухом для возбужденных колебательно-вращательных уровней изотопов

- 127т 129г

молекулярного иода .. Ь и к

1. Исследовано влияние столкновительного уширсния линий поглощения йода на его флуоресценцию. Определены коэффициенты уширсния линий поглощения йода для Не. Ne, Аг. Кг, Хе. Н;0. С0₂ и воздуха.

2. Изучено влияние температуры паров йода.и'частоты, возбуждающего излучения на флуоресценцию йода. Определены оптимальные с точки зрения наибольшей интенсивности флуоресценции диапазоны данных параметров.

4. Исследовано влияние буферных газов на 'флуоресценцию К
Определены оптимальные с точки зрения наибольшей чувствительности
регистрации изотопов йода значения давлений анализируемой газовой смеси,
содержащей примеси йода.

5. Предложен новый метод определения концентраций ^1:9І2, ¹²⁷I^,:SI, ^U'I;..
находящихся в смеси.

Практическая ценность работы.

1.Определены коэффициенты . и сечения самотушения, тушения флуоресценции, столкновительного уширения линий резонансного поглощения 1₂.

2. Предложен новый лаіерио-флуореснсніньїй метод определения
и зоїоіиіоіо состава йода и тазовой смеси.

3. Разработан лазерный комплекс для непрерывною кошро.ш примесей
йола в та юных средах с чувствительное і ыо детектирования = 10* молем".

Защищаемые положении.

і. ^г)кспери.меніа.іьііос определение копсіані скоростей

безнзлучаїс.тьной релаксации колебательных уровней В-сосюяния v"='6 и И ^i:,I_:: v" 6.8 и 12 '"'b: ко крфинненіов самотушснші и тушения флуоресценции. ^г)кспернмсн1алы1ое определение коэффициентов сіолкновиїе.іьною \ширеним линий поглощения йода-127 и йола-129:

3. Теоретическое и экспериментальное исследование влияния температуры паров йода, частоты возбуждающего излучения и давления тазовой смеси, содержащей йод. на флуоресценцию К

4. Наличие оптимальных диапазонов іемиераіурьі парои йода, частоты возбуждающе!о излучения и давления тазовой смеси, содержащей йод. при которых интенсивное її. флуоресценции йода увеличивается более чем на порядок по сравнению с нормальными условиями.

5. Разработка способа определения концентраций "I;. " I " I. " Ь. находящихся в смеси, как в отсутствие буфера, іак и при ею наличии.

6. Разработка и создание лазерною комплекса для деіскіировапия йода в газах с чувствительностью обнаружения Ь на чровне 10' молем в атмосфере в реальном масштабе времени. Проведение иімерении концентрации йода в условиях промышленной) азоїтіокислот о расширения облученною ядерного топлива.

Вклад автора. Изложенные в работе результаты получены автором лично или в соавторстве при ею непосредственном участии.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались из 21-м- съезде по спектроскопии (Звенигород. 1995 год). Всероссийской конференции «Неразрушзющий контроль и диагностика» (Москва. 1996 і од). 5 International workshop oa-Laser Physics (Moscow. 1996). Международной конференции «Лазеры в науке, технике, медицине» (Сергиев Посад. 1996 год). Международной конференции «Физика и промышленность» (Голицына. 1996 год). 6 International workshop on Laser Physics (flpata. 1997).

Публикации- По магерна.іам диссертации - опубликовано 26 печатных работ, список большинства из которых приведен в конце ав юреферата.

Структура и ооъея диссертант!. Диссертация состоит из зведення. четырех глав, заключения и приложения. Общий объем составляет 124 страницы, включая 48 рисунков. 10 таблиц и список литературных ссылок из '89 наименований..

Похожие диссертации на Флуоресценция изотопов молекулярного йода 127I и 129I, возбуждаемая излучением HE-NE (633HM) лазера

Лазерное детектирование изотопов йода Киреев Сергей Васильевич

Флуоресцентный анализ изотопов молекулярного йода в специальной и естественной атмосферах на основе He-Ne (633 НМ) лазераЗаспа, Юрий Петрович

Влияние оптических свойств активной среды He-Ne лазера на стабильность частоты излучения Ли Гун Док 0