Содержание к диссертации
Введение
1. Создание перепутанных состояний в кластерах когерентно взаимодействующих частиц [A1-A6J 9
1.1. Введение к главе I 9
1.2. Постановка задачи 15
1.3. Аналитическое и численное исследование случая одночастотной накачки 21
1.3.1. Димеры 21
1.3.2. Тримеры 26
1.3.3. Тетрамеры 33
1.3.4. Пентамеры 37
1.3.5. Результаты 41
1.4. Бигармоническая лазерная накачка - теоретическое рассмотрение 42
1.4.1. Метод 42
1.4.2. Димеры 45
1.4.3. Тетрамеры 53
1.4.4. Результаты 59
1.5. Примеры управления кластерами — оценка интенсивностей и декогерентизагщи 60
1.5.1. Димеры 60
1.5.2. Тетрамеры 63
1.5.3. Декогерентизация 69
1.5.4. Результаты 74
1.6. Возможности широкополосного излучения для преобразования состояний в тетрамере 75
1.7. Преобразования первоначально приготовленных перепутанных квантовых состояний. Некоторые квантово-логические операции 84
1.8. Оптические переходы РЗ ионов для квантово-когерентных экспериментов 93
2. Кинетика статического кооперативного тушения [Л 7-Л9] 103
2.1. Введение к главе II 103
2.2. Теоретический анализ 107
2.3. Моделирование методом Монте-Карло 113
2.4. Начальная стадия кинетики тушения на двух- и трехчастичные акцепторы 116
2.5. Пространственные масштабы кооперативного переноса энергии тушения в решетке CeF^ 128
2.6. Микропараметры элементарного кооперативного переноса энергии 133
Основные результаты диссертации 138
- Постановка задачи
- Бигармоническая лазерная накачка - теоретическое рассмотрение
- Тетрамеры
- Оптические переходы РЗ ионов для квантово-когерентных экспериментов
Введение к работе
Диссертация посвящена исследованию динамики когерентных и кооперативных взаимодействий в нанокластерах и активированных кристаллах методами аналитических вычислений и компьютерного моделирования.
Целью данной работы являлось исследование динамики энергетических состояний нанокластеров (димеров, тримеров и тетрамеров) когерентно взаимодействующих ионов и демонстрация их пригодности в качестве квантово-логических элементов. А изучение кинетики кооперативных эффектов в кристаллах имело целью выявление новых временных и концентрационных закономерностей переноса энергии и тушения люминесценции для различных мультипольностей многочастичного кооперативного взаимодействия и разных размерностей пространства.
В первой части работы изучается динамика энергетических состояний кластеров когерентно взаимодействующих частиц под воздействием лазерного излучения. В последние годы актуальными являются исследования когерентных квантовых оптических явлений на субволновом и атомарном уровне, которые позволяют по-новому взглянуть на проблемы обработки и передачи информации, создать новые квантовые вычислительные устройства и мощные алгоритмы квантовой параллельной обработки информации [1, 2, 3, 4]. Необходимым условием для функционирования квантовых алгоритмов является возможность создания перепутанных состояний. Кристаллы фторидов с нанокластерами редкоземельных ионов зарекомендовали себя высокоэффективными лазерными средами. В то же время такие свойства нанокластеров как сильное когерентное взаимодействие ион-ион внутри нанокластера, приводящее к квантовому перепутыванию состояний и медленная декогерентизация указывают на их высокий потенциал в качестве логических элементов для квантовых компьютеров. При этом полученные в диссертации результаты могут быть распространены и на другие виды кластеров (кластеры квантовых точек, молекул красителя и т.п.). Универсальность результатов делает их актуальными и в смежных областях, занимающихся управлением квантовыми элементами.
Во второй главе диссертации исследуются кооперативные многочастичные взаимодействия РЗ ионов, составляющих наноансамбли и нанокластеры в высококонцентрированных лазерных кристаллах. Такие кооперативные взаимодействия обладают рекордной крутизной потенциала взаимодействия W=Wo(R/Ro)nS, где 5=6, 8, 10, 12, -мультипольность взаимодействия, а п=2, 3, 4... — число ионов в ансамбле. При умеренных концентрациях активатора они проявляются слабо, однако в нанокластерах и высококонцентрированных кристаллах, где взаимодействие происходит между ближайшими соседями на расстояниях 3-4 А, кооперативные взаимодействия могут доминировать, приводя к эффективной down-конверсии. Хотя теоретически этот процесс был предсказан еще в 1957 г., кооперативная down-конверсия была обнаружена Басиевым, Дорошенко и Осико в 2000 году [5] в экспериментах по кооперативному тушению сначала ионов Nd, а затем и других ионов в лазерных кристаллах CeF3. Нашей задачей было установить, какие кинетические и концентрационные закономерности присущи кооперативным взаимодействиям. С этой целью
мы провели аналитические расчеты и компьютерное моделирование кооперативных процессов тушения и размножения оптических возбуждений, что является важным для конструирования новых лазерных сред ИК диапазона. Вследствие потенциала высокой крутизны, кооперативные доноры и кооперативные акцепторы могут также выполнять роль нерезонансных зондов для возбуждения и регистрации (записи и считывания оптической информации) в квантовых логических устройствах.
Высококонцентрированные кристаллы в последние годы находят все более широкое применение в лазерной физике [5, 6, 7]. Увеличение концентрации активных TR + ионов в кристаллах позволило перейти от макро к мини и микролазерным системам. Даже в случае лазерных ионов с кроссрелаксационным механизмом самотушениия, таких как Nd рост концентрации позволяет снизить порог генерации, опережая самотушение.
Тем более концентрированные материалы выходят на первый план для ионов с up-конверсионным, сенсибилизационным или кооперативным механизмом создания инверсии населенности (эрбиевые лазеры на 3 мкм, тулиевые лазеры на 1.9 мкм и Yb-Er лазеры на1.5мкм, иттербиевые лазеры 1-1.1 мкм с концентрацией в многие десятки процентов и расстояниями между РЗ ионами в несколько ангстремов. Кроме того, в ряде кристаллических матриц, таких как CaF2. SrF2, BaF2, активация TR3+ ионами приводит к неоднородному распределению активной примеси, резко повышая концентрацию в одних областях кристалла и уменьшая в других. Предельным случаем таких систем являются нанокластеры, содержащие РЗ ионы на минимально возможном расстоянии катион-катион и обладающие эффективной концентрацией в кластере 100 %.
Такие системы из активных ионов, находящихся на минимально возможном расстоянии 3.5-5 ангстрем, обладают новыми малоизученными свойствами, обусловленными сильным кооперативным взаимодействием и сильным когерентным взаимодействием ион-ион.
Научная новизна
1. Показана принципиальная возможность использования нанокластеров когерентно взаимодействующих редкоземельных ионов в кристаллах в качестве квантово-логических элементов с перепутанными состояниями.
Получены точные аналитические решения уравнений для матрицы плотности, описывающих эволюцию состояний кластеров двух и трех флюоресцирующих частиц под влиянием монохроматического лазерного излучения.
При помощи численного эксперимента продемонстрирована эффективность применения бигармонической накачки для создания многоэкситонных и перепутанных состояний в кластерах.
Получено аналитическое решение уравнения Шредингера для случая бигармонической лазерной накачки слабой интенсивности, позволяющее рассчитывать соотношение интенсивностей, требуемое для создания максимально перепутанных и многоэкситонных состояний.
2. На примере сильноразбавленных кристаллов (концентрация акцепторов с«1),
методами компьютерного моделирования рассчитаны кинетики кооперативного переноса
энергии в ансамбле неупорядоченных частиц.
Для произвольной мультипольности S (S=6; 8; 10), концентрации акцепторных частиц с и размерности пространственной решетки d (d=3; 2; 1), установлен закон безызлучательного распада донорного возбуждения для кооперативного переноса энергии на двухчастичные акцепторы дальней временной асимптотике, а именно I(f)=exp[-(Wf) ' '].
Показана резкая концентрационная зависимость средней скорости кооперативного переноса энергии на этой стадии W~c2SdW0 со степенью, доходящей до 20.
3. С использованием решеточных сумм для кристаллов Ьаїїз и Y03AI5O12,
из экспериментальных данных вычислены скорости элементарного акта кооперативного
переноса энергии с одного донорного иона на двух и трехчастичные акцепторы энергии.
Найденные величины (W0(Nd ->2Се)=24 с"1, W0(Ho-»2Се)=127 с"1, W0(Er ->ЗСе)=0,6 с"1,
Wo(Tb—>2Yb)=l,4c"1, Wo(Tm —>2Се)=320 с"1) сопоставлены с неприводимыми матричными
элементами единичного тензорного оператора для соответствующих электронных переходов
в донорных и акцепторных РЗ ионах и выявлена корреляция их значений.
Основные положения, выносимые на защиту
1. Эволюция состояний системы когерентно взаимодействующих редкоземельных ионов
(либо иных одинаковых и находящихся на равном расстоянии двухуровневых оптических
центров) под воздействием лазерного излучения. Компьютерное моделирование и
теоретический анализ уравнения для матрицы плотности с соответствующим гамильтонианом
показывают, что правильный выбор частот и интенсивностей лазерного излучения
обеспечивает создание максимально перепутанных и многоэкситонных базисных состояний,
а также реализацию квантово-логических операторов. При этом применение бигармонической
накачки требует гораздо (на один-два порядка) меньших интенсивностей, чем применение
нерезонансной одночастотной накачки. Аналитические выражения, позволяющие рассчитывать
соотношения интенсивностей двух полей, необходимые для создания того или иного
квантового состояния при взаимодействии ионов с излучением, меньшем относительно
межионного взаимодействия.
2. Компактное аналитическое выражение для кинетики тушения люминесценции и
переноса энергии с доноров на парные кооперативные акцепторы в статическом режиме
совпадающее с предсказанным на основе анализа результатов
7(/) = ехр
-(Wt)2S-
компьютерного моделирования, в котором показатель времени в экспоненте имеет новую
зависимость от мультипольности взаимодействия S и размерности пространства d,
а зависимость средней скорости кооперативного переноса энергии W от концентрации
акцепторных частиц W~c2S/dW0 имеет степень, в два раза большую по сравнению
с классическим Ферстеровским случаем.
Достоверность результатов
Достоверность теоретических выкладок на протяжении всей работы подтверждается компьютерным моделированием в системе MATLAB и сопоставлением с теоретическими и экспериментальными результатами других авторов. Результаты численных экспериментов дополнительно проверялись и сопоставлялись с результатами моделирования на других программах («Математика» и Фортран) и доказали свою воспроизводимость.
Научная и практическая ценность
Предложенное в работе создание логических элементов для квантовых вычислений на базе димеров, тетрамеров, гекса- и октомеров РЗ ионов в щелочноземельных кристаллах фторидов и хлоридов позволит реализовать условия эффективного перепутывания квантовых состояний с помощью многочастотного лазерного возбуждения нано-, микросекундной длительности при медленной декогерентизации. Выполненные расчеты, предложенные модели и схемы экспериментов будут востребованы для оптимизации условий наиболее простого и экономичного возбуждения чистых двух- — многоэкситонных квантовых состояний в наноразмерных и многомерных комплексах. Экспериментальная реализация квантовых регистров и квантовых вычислений на базе предложенных нанокластеров РЗ ионов является существенным продвижением в практическом создании квантовых вычислительных устройств.
Практическая ценность работы заключается также в разработке методов анализа кинетических процессов многочастичного кооперативного мультипольного переноса энергии с помощью компьютерного моделирования и полученных аналитических выражений. Они позволяют предложить новые высокоэффективные схемы многочастичной сенсибилизации и размножения оптических возбуждений с квантовым выходом 200 - 300 % для конверсии излучений ультрафиолетового и видимого диапазонов спектра в ближний ИК и средний ИК диапазоны. В результате могут быть созданы новые высокоэффектвные люминофоры для солнечных элементов и новые лазерные кристаллы и керамики для среднего ИК диапазона длин волн. Нан о кластерная активация позволяет в 4 — 6 раз снизить расход высокочистых дорогостоящих редкоземельных соединений (оксидов, фторидов и т. д.) при создании новых материалов фотоники (люминофоров, лазерных кристаллов и керамик), сохранив при этом высокую скорость сенсибилизации и исключив процессы дистанционного тушения. Полученные аналитические выражения I(t) и W(c) для тушения донорной люминесценции на двухчастичные кооперативные акцепторы имеют большое значение.
Апробация работы
Результаты диссертационной работы докладывались на следующих конференциях:
International Conference on Dynamical Processes in Excited States of Solids (DPC'01), University Claude Bernard Lyon 1, France. P141 (2001);
5th International Conference on Excited States of Transition Elements (ESTE 2001), Wroclaw - Ladek Zdroj, Poland, 2001, P06;
International Conference on Dynamical Excited States of Solids, 2003 (DPC 2003), Christchurch, New Zealand;
International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, International Conference on Lasers, Applications, and Technologies, 2005 (ICONO/LAT 2005), Санкт-Петербург, РФ;
Ninth International Conference on Hole Burning, Single Molecule and Related Spectroscopies: Science and Applications, 2006, Centre Paul Langevin, Aussois, France
International Conference on Physics of Optical Materials and Devices, 2006 (ICOM 2006), Herceg Novi, Montenegro;
International Conference on Dynamical Excited States of Solids, 2007 (DPC 2007), Segovia, Spain;
International Symposium "Quantum Informatics - 2007" (QI-2007), Звенигород, РФ;
XIII Феофиловский симпозиум по спектроскопии кристаллов, активированных редкоземельными и переходными ионами, 2007, Иркутск, РФ.
Работа по тематике диссертации была поддержана (а результаты приняты), двухгодичным грантом INTAS для молодых ученых. Полученные во время работы по гранту результаты были доложены на семинарах в Ecole Politechnique de Lausanne и в НЦЛМТ ИОФ РАН.
Результаты по каждой из глав диссертации были доложены на семинарах НЦЛМТ ИОФ РАН.
Основное содержание диссертации изложено в 9 Научных работах, из которых 5 опубликованы журналах, определенных Высшей аттестационной комиссией.
Личный вклад автора
Во всех совместных работах автором диссертации выполнены все численные эксперименты и их анализ. Значительная часть аналитических результатов получена автором самостоятельно. Другие же получены совместно с научным руководителем при непосредственном участии диссертанта. Большое значение для постановки задач и оценки прикладной значимости полученных результатов имели эксперименты, поставленные коллегами по лаборатории.
Постановка задачи
Мы рассматриваем резонансно взаимодействующие, находящиеся на одинаковом расстоянии флюоресцентные частицы как двухуровневые квантовые системы (атомы) и используем для их описания формализм (псевдо) спина 5=1/2 и его проекций sa (ос = х, у, ). Крамерсово расщепление энергетических уровней игнорируется. Особенности резонансного лазерного возбуждения и квантовой динамики для пары частиц хорошо известны еще с работ Дикке [49]. Состояние с проекцией спина sz = -1/2 описывает атом на основном уровне, a s- = +1/2 описывает возбужденное состояние. Для краткости далее мы опускаем обозначение «псевдо», и будем говорить просто о спине. Рассмотрим совокупность связанных двухуровневых атомов во внешнем электромагнитном поле. Гамильтониан такой системы Н может быть записан как сумма гамильтонианов, соответствующих невзаимодействующим атомам Ht, гамильтониана резонансного межатомного взаимодействия Нц и суммы гамильтонианов Нц, описывающих взаимодействие атомов с внешним электромагнитным полем: При помощи спиновых операторов, гамильтониан /-го двухуровневого атома может быть записан как: Н, = ho)0is:j, (I -2) где ho)Ql- энергия возбужденного состояния этого і-го атома. Гамильтониан Нц можно записать как: Здесь й)х = dE01 h - частота Раби, а сі - соответствующий резонансный дипольный момент атома, электромагнитное поле взято в виде Е = Е0 cos(cot + ер) . В таком общем виде решение уравнения Шредингера возможно, разумеется, лишь численными методами. Его анализ для различных параметров представляет большой интерес сточки зрения проблемы «универсального квантового компьютера» — набора резонансно взаимодействующих флуоресцентных центров, которые можно селективно возбуждать внешним лазерным излучением, а также селективно подстраивать параметры взаимодействия ион-ион используя, например, локальный эффект Штарка наведенный иглой атомно — силового микроскопа [33]. Мы считаем все частицы одинаковыми ( СУ0, = со0) и расстояния между ними внутри кластера равными, следовательно, гамильтониан межатомного взаимодействия имеет вид: где s±j = sxj ± isyj, а V задает величину когерентного взаимодействия соседних атомов в кластере (Рис. 1-1).
Это означает, что исследуется кластер-система эквивалентных и взаимно равноудаленных флюоресцентных частиц. Взаимодействием между кластерами мы пренебрегаем. Рис. 1-1. Энергетические уровни двухуровневого иона (а) и кластеров из двух (Ь), трех (с) и четырех (d) когерентно взаимодействующих ионов. Справа дано значение J2, далее используемое в качестве индексов элементов матрицы плотности р. При таких предположениях гамильтониан системы может быть выражен через операторы полного спина системы атомов 3a= jsaj ,(a=x,y,z), и для линейно поляризованного лазерного излучения на частоте со и обладающего амплитудой EQ, может быть записан следующим образом: Операторы Но и 3 , J, коммутируют, что означает, что собственные вектора \3,М) оператора полного спина и его проекции на ось z (./2, Л) являются одновременно собственными состояниями гамильтониана Но (стационарными состояниями). В дальнейшем эти функции 3,М) будут использоваться для обозначения состояний системы. Оператор/2 имеет собственные значения 3(3+1), где 3— целое или полуцелое число, не превосходящее N/2 (N- число атомов в кластере). В случае димера, в отсутствие лазерного излучения, Гамильтониан (1-5) описывает систему, обладающую четырьмя уровнями энергии (триплет с 3=1 и синглет (J=0) Дике [35]): основное или вакуумное состояние с нулевой энергией (квантовое состояние \00 ), являющееся аналогом уровня 41д/2 х 41д/2 в парном центре неодима; одноэкситонные состояния с энергиями ha)0 + hV (оптически темное, переходы на которое со светлых уровней в нашей модели невозможны) и hcoQ — hV, то есть когерентная смесь состояний \01 и \10 , что аналогично уровню 41д/2 X 4Gs/2 и двухэкситонное состояние с энергией Ез = 2hco0 (биэкситонное состояние \11 ) , аналогично уровню 4Gs/2 х 4Gs/2- Здесь единицей обозначено присутствие электронного возбуждения на конкретной частице пары. Аналогично, длятримеров (N=3) мы имеем один квадруплет с J=3/2 и два дублета с J=l/2. Для тетрамеров (N=4) - один пентаплет с 3=2, три триплета с ./=7 и два уровня с 3=0. В случае димера, состояние \3 = 1,./,=-1), или просто -l), соответствует вакуумному уровню, состояние У = 1,Л=0)Ц0 — одноэкситонному, и т. д. Подобные обозначения используются, когда применяется описание с помощью матрицы плотности р: для димеров это означает, что, например, /?_,_, описывает населеннность вакуумного уровня j = l, J, =-l) sj-І , р00 описывает населенность одноэкситонного уровня о), /?_,, описывает когерентность между вакуумным уровнем — 1) и двухэкситонным уровнем 11), и так далее. Аналогично, в случае тетрамера, используются волновые функции с 3=2 и 3: меняющимся от -2 (вакуум) до +2 (четырехэкситон) или, для описания матрицей плотности, индексами от -2 до +2, и их соответствующие комбинации.
При отсутствии декогерентизации, эволюция во времени системы атомов описывается уравнением для матрицы плотности р, диагональные элементы которой соответствуют населенностям уровней кластера, а недиагональные - мере перепутанности этих состояний: В такой модели однофотонные переходы возможны только между соседними уровнями. Удобным приемом является переход во вращающуюся систему координат. Обозначим новые переменные во вращающейся системе знаком тильда. Тогда основное уравнение имеет вид: Здесь, как это широко принято, мы положили постоянную Планка равной единице и пренебрегли слагаемыми, меняющимися с частотой 23. Было показано [35, 50, Приложение D], что в такой вращающейся системе координат, результирующий Гамильтониан представляется следующим уравнением: Н = h(a0-&)Js+hV(J; -J2)-dxEx cos(Acot- p)Jx + dxEx s\n(Acot - p)Jу . (1-Ю) Здесь и далее «шапочки», обозначающие оператор, опускаются для облегчения чтения формул. Полагая ДЙ = 0, то есть, полагая частоту лазерного воздействия резонансной, можно полностью избавиться от временной зависимости в гамильтониане; полагая также разность фаз#? = 0 (что просто является выбором начала отсчета времени), получаем: Оно имеет решение где р(о) представляет начальное состояние при t = 0. Матричные элементы гамильтониана Н легко найти, используя известные свойства операторов углового момента. В частности, следует отметить, что взаимодействие Hmi связывает только состояния с одинаковымJ, так как: Следовательно, мы можем раздельно рассматривать динамику различных мультиплетов, если безызлучательные процессы между мультиплетами пренебрежимо малы в рассматриваемом периоде. По этой же причине слагаемое hVJ2 в гамильтониане Н является константой и им можно пренебречь. Поведение систем с J = 1/2 хорошо изучено. Менее исследовано поведение систем cJ l/2. В данной работе исследована эволюция под воздействием импульсов электромагнитного поля двух-, трех-, четырёх- и пяти-атомных кластеров, в которых возникают состояния с J l/2 . Для случая бигармонической накачки, гамильтониан взаимодействия с излучением имеет более сложную форму: и явная зависимость от времени не может быть удалена из этого гамильтониана с помощью перехода в какую-либо вращающуюся систему координат.
Бигармоническая лазерная накачка - теоретическое рассмотрение
В данном разделе теоретически исследуется квантовое управление, димерами, тримерами и тетрамерами резонансно взаимодействующих флюоресцентных частиц. Особенное внимание уделяется приготовлению при помощи бигармонической накачки всех возможных базисных возбужденных состояний (например, для тетрамеров это одно-, двух-, трех-, и четьтрех-экситонное состояния) и перепутанных Белловских состояний. Численные результаты сравниваются с аналитическими результатами, и демонстрируется прекрасное совпадение этих подходов. В настоящее время большое внимание привлекают управляемые квантовые манипуляции с помощью лазера над системами резонансно взаимодействующих флюоресцентных частиц, и их использование для квантовой информатики и близких областей [36-43, 44, 52-53]. Уже проводятся эксперименты по приготовлению перепутанных Белловских состояний и выполнению квантовых операций в таких системах, состоящих из квантовых точек [37-41], молекул красителя [42, 43], примесных редкоземельных ионов [44, А1], что делает детальное теоретическое рассмотрение этих систем особенно своевременным. Несмотря на многочисленные усилия в этом направлении, важные аспекты проблемы остаются неисследованными. Во-первых, надо заметить, что почти все исследования ограничиваются рассмотрением случая одночастотного, то есть монохроматического, оптического воздействия на рассматриваемую систему, которому в посвящен предыдущий раздел диссертации. Это понятно, поскольку существует готовый и хорошо разработанный прием волнового приближения вращения, подходящий для теоретического рассмотрения именно этой проблемы. В практическом плане нам представляется более перспективным одновременное воздействие на систему резонансно взаимодействующих флюоресцентных частиц лазерных импульсов с разными частотами. Оно позволит существенно увеличить число квантовых операций, производимых над системой в течение времени декогерентизации, таким образом сильно улучшая возможность применения такой системы для квантовых вычислений.
Также, это позволит значительно уменьшить интенсивность применяемых лазерных импульсов (и, следовательно, уменьшить нагрев и его нежелательные последствия). Например, наши вычисления показывают, что для приготовления Белловского вакуум-биэкситонного состояния для пары флюоресцентных частиц с помощью бигармонической накачки требуются в сто раз менее интенсивные импульсы. Во-вторых, почти во всех работах анализируются лишь довольно специфические виды перепутанности, — перепутанность между вакуумным состоянием и состоянием с наибольшей энергией (например, трехэкситонное состояние для тримера, или четырехэкситонное состояние для тетрамера) и ближайшие аналоги. Это также выглядит понятным, поскольку эти состояния - не что иное, как тип знаменитых состояний Гринбергера-Золингера-Хорна, и, что представляется наиболее важным в данном контексте, они могут быть эффективно приготовлены многофотонно с помощью одночастотной лазерной накачки. В то же время, существуют и другие интересные, и не менее привлекательные в смысле потенциальной применимости для квантовых вычислений нелокальные перепутанные состояния, - например, перепутанные вакуум — одноэкситонные состояния для тримеров, вакуум-биэкситонные состояния для тетрамеров, и т. д. Очень важно, что для приготовления таких, относительно низко-энергетических состояний снова требуется менее интенсивное лазерное излучение (особенно при бигармонической накачке), что делает их использование еще более притягательным. Оценки показывают, что, например, для приготовления с помощью одночастотной накачки вакуум-четырехэкситонного состояния в тетрамере или вакуум-трехэкситонного состояния в тримере, требуются предельно высокие лазерные интенсивности, близкие к лазерному пробою материала. В связи с этим поставлена задача исследования условий управления энергетическими состояниями димеров, тримеров и тетрамеров резонансно и когерентно взаимодействующих флюоресцентных частиц с помощью одночастотных и, в особенности, двухчастотных лазерных импульсов, а также условия, необходимые для приготовления различных перепутанных состояний с помощью бигармонической накачки. В данном разделе диссертации приводятся аналитические результаты, которые, с помощью изменения масштаба, могут быть легко применены для любых типов частиц: - квантовых точек, молекул красителя, или редкоземельных примесных ионов. Последний случай подробно рассматривается в следующем разделе диссертации. Продолжим следовать подходу, рассмотренному в разделе 1.2. Как там отмечалось, для случая бигармонической накачки, гамильтониан взаимодействия с излучением имеет более сложную форму: и явная зависимость от времени не может быть удалена из этого гамильтониана с помощью перехода в какую-либо вращающуюся с частотой со систему координат. В предположении, что частота вращения & - СУ, И (рх = 0, гамильтониан имеет вид: Здесь Act) = Й , - m2. Как обычно, квантовая динамика системы подчиняется уравнению для матрицы плотности ihp=[H,p] с соответствующим гамильтонианом и начальными условиями.
Представленные в этом разделе вычисления были выполнены с помощью различных модификаций гамильтониана 1-40. Как и ранее, для отличия кривых, описывающих населенности и кривых, описывающих перепутанности, последние (а именно, абсолютные значения недиагональных элементов матрицы плотности, взятые в качестве меры перепутанности состояний) показаны в нижней части графиков. Мы показываем, что для случая слабой бигармонической накачки резонансно взаимодействующих частиц может быть найдено аналитическое решение. Демонстрируется совпадение численных и аналитических расчетов. В Приложении D подробно обсуждаются результаты для случая равных интенсивностей. Заметим, что при необходимости можно легко записать более точные выражения для элементов матрицы плотности (в случае отсутствия декогеренции), в том числе и для других начальных условий, с помощью формул (1-51,1-58 -1-59). Кроме того, вернемся в шкалу реального времени t. Естественно ожидать, что динамика населенностей, обеспечиваемая бигармонической накачкой (два резонансных однофотонных перехода), требует на порядки меньше времени чем двухфотонные процессы, или, при тех же временах, на порядки меньшей интенсивности лазерного излучения. Так, из рисунка 1-18 видно, что инверсия населенности с вакуумного на биэкситонный уровень происходит за время порядка 4 наносекунд при силах излучения в сто раз меньших силы межионного взаимодействия. При столь малом соотношении силы излучения и силы межионного взаимодействия Х=0.001, кривые приближенного аналитического решения, как нулевого (формулы 1-66), так и первого порядка малости по X, сливаются с точным численным решением. Рассмотрим теперь вопрос о приготовлении состояния с максимальной перепутанностью биэкситонного и вакуумного состояний димера: СС,)) = -7=(і) + - )) (Напомним, что базисный вектор 11) соответствует ситуации, когда оба иона находятся в возбужденном состоянии, т. е. мы имеем два возбуждения в димере, а 1-і) - ситуации, когда ни одного. То есть мы можем говорить о состоянии l) + -l) именно как о перепутанном(возб., возб) + \невозб., невозб)), а не просто как о суперпозиции.) На рисунке 1-18 мы видим, что при накачке с равными интенсивностями достигается инверсия населенностей, но не достигается максимально перепутанное Белловское состояние, в частности р.ц не достигает максимального значения 0,5. Однако, примерно к двум наносекундам, мы имеем более чем пятидесятипроцентную перепутанность между всеми тремя состояниями - вакуумным, одноэкситонным и биэкситонным.
Тетрамеры
Гораздо более богатая структура энергетических уровней, возникающая в случае тетрамеров, см. Рис. I-ld, позволяет рассмотреть более сложные и интересные квантовые операции над системой. Ранее в литературе анализировались в основном возможности создания состояний Гринбергера-Золингера-Хорна перепутанности вакуум четырехэкситонного уровней П—2}+j2))/V2 [26]. Хотя такое состояние может быть создано одночастотной накачкой на центральной частоте (см. раздел 1.3.3), это подразумевает четырех-фотонный процесс, что на практике сводится к необходимости использования запредельных лазерных интенсивностей, приводящих к разрушению материала квантовой системы. Как мы указывали ранее, более практическим кажется изучение приготовления и контроля других перепутанных состояний, характеризующихся меньшей энергией. Начнем анализ с приготовления чистого одноэкситонного состояния -1) и полностью перепутанного состояния вакуум-одноэкситон (-2) + -l))/V2. Этого можно добиться воздействием подходящего лазерного импульса на частоте hco0-3hV. Результаты вычислений, подтверждающие это, представлены на Рис. 1-27. Этот случай почти эквивалентен уже рассмотренному случаю димера. Второй вариант состоит в приготовлении чистого биэкситонного состояния 0) и Белловского перепутанного вакуум-биэкситонного состояния (-2) + 0))/V2 . Это может быть сделано при помощи одного из двух процессов: либо применением одночастотной накачки на частоте ho)0 2hV, либо бигармоническим способом, одновременно воздействуя лазерными импульсами на частотах ha 0-3hV и ha 0-hV. Результаты вычислений представлены на Рис. 1-28. И здесь, качество приготовленных бигармоническим способом состояний не хуже, чем при одночастотной накачке, а интенсивности требуются примерно в сорок раз меньшие. Эта ситуация также очень похожа на аналогичную для димера, (ср. Рис. 1-24). Кроме того, в случаях (Ь) и (d) достигается равномерная суперпозиция трех состояний (показано черными стрелками) - вакуумного, одноэкситонного и биэкситонного, при t=1.5 не и t l не, соответственно.
Две другие возможности получить перепутанное вакуум-трехэкситонное состояние состоят в комбинировании одного двухфотонного и одного однофотонного резонансного процессов: можно использовать импульсы с частотами ha)0—2hV и hco0 + hV (тогда двухэкситонный уровень используется в качестве промежуточного, ср. Рис. I-ld) либо импульсы с частотами hco0-3hV и ha0 (здесь одноэкситонный уровень используется в качестве промежуточного). Результаты вычислений показаны на Рис. 1-29. Видно, что при близких значениях времен создания состояний, требуемый уровень интенсивностей на порядок ниже, чем при одночастотном способе. Чистое четырехэкситонное состояние и Белловское перепутанное вакууум-четырехэкситонного состояние можно приготовить бигармонической накачкой на частотах ha 0-2hV и hco0 + 2hV (комбинация двух двухфотонных процессов) с приемлемой точностью, как свидетельствует Рис. 1-30. При этом (рис. 1-30а) максимальное (80 процентное) заселение четырехэкситонного состояния достигается при одинаковых интенсивностях накачки на разных частотах. Постоянное присутствие определенной населенности биэкситонного уровня мешает добиться качественного Белловского перепутанного вакууум-четырехэкситонного состояния при одинаковых интенсивностях накачки. Подбором соотношения интенсивностей можно получить высококачественное Белловское перепутанное вакууум-четырехэкситонного состояние (показаны на рис. I-30b малиновыми стрелками), при этом максимум заселенности четырехэкситонного состояния будет порядка 50 процентов. Аналогично рисунку 1-28, черными стрелками показаны моменты равномерной суперпозиции трех состояний (вакуумного, двухэкситонного и четырехэкситонного), когда их населенности, а также абсолютные значения соответствующих недиагональных элементов матрицы плотности, примерно совпадают, и составляют по 1/3: р-г-г-роо-раг-р-го Р-гг-рог -0.33. Другие типы перепутанных состояний, например, Белловское перепутанное состояние двухэкситонного и трехэкситонного уровней (0) + l))/\/2 , и др., также могут быть эффективно приготовлены бигармоническим способом с помощью подходящих частот и интенсивностей лазерного излучения, и это подтверждается нашими вычислениями. См, например, Рис. I-29b, где показано, что в момент времени t l не, модуль матричного элемента /О01 достигает значения 0.45. Также были проанализированы некоторые более сложные квантовые логические операции над системой, и было показано, что они могут быть успешно выполнены.
Для иллюстрации, на Рис. 1-31 показано, что система, изначально находящаяся в полностью перепутанном состоянии вакуум-триэкситон ( -2) +11)) / у/2 может быть почти со стопроцентной точностью переведена в полностью перепутанное состояние одноэкситон-биэкситон (-l) + 0))/V2 путем одновременного воздействия лазерных импульсов на частотах ho)0-3hV и ha)0 + hV за время t=1.2HC. Отметим, что воздействуя в два раза более короткими импульсами (t=0.6 не), мы приведем систему в равномерную суперпозицию четырех нижних базисных состояний - вакуум, одноэкситон, биэкситон, трехэкситон: (-2) +1-і) +10) +11)) / 2. Ступенчатая бигармоническая накачка перестраиваемым наносекундным лазером это обычная процедура для атомов и молекул [57], и уже успешно используется для кристаллов с редкоземельными примесями [58, 59]. Таким образом, понятно, что с помощью бигармонической лазерной накачки можно эффективно управлять экситонами в кластерах резонансно и когерентно взаимодействующих флюоресцентных частиц. Теперь мы рассмотрим эволюцию состояний, в том числе и перепутанных, в присутствии декогерентизации. Для анализа процессов декогерентизации, мы использовали уравнение для матрицы плотности типа Линдблада, которое может быть применено к. нашей системе в приближении Марковского случайного процесса [36, 60, 61]: В качестве меры смешанности состояния размерности N (N=3 для димера, N=5 для тетрамера) использовалась нормированная линейная энтропия, введенная в [62, 63]: Sn„(p)=N(Jr(p ))/(N-l). Это значение меняется от 0 (для чистого состояния) до (для максимально смешанного состояния). С необходимой нормировкой Sun(p)=(lr(p")) 3/2 в случае димера, и Sun(p)=(lr(p )) 5/4 в случае тетрамера. Значение 5//,,, как и абсолютные значения недиагональных элементов матрицы плотности, характеризующие перепутанность, показаны в нижней части рисунков. В численных расчетах, результаты которых представлены ниже, скорость декогерентизации принята равной Г =6.3 ns для димеров и Г =3.5 не для тетрамеров [64] (при температуре Т = 8 К). Основываясь на известных данных зависимости скорости декогерентизации от температуры [34], можно ожидать в два-три раза меньшие значения Г для температуры вблизи 4 К, и около десяти раз меньшее — для температуры Т = 1 К. Такие значения температур вполне реальны в оптических экспериментах, так что были произведены расчеты и с этими параметрами: Более того, некоторые эксперименты с М и N центрами в CaF2 при температуре Т = 4 К уже были проведены [А1]. Действуя в той же последовательности, что и в предыдущем разделе, начнем рассмотрение со случая; монохроматической накачки димера на центральной частоте ho)Q. На рисунке 1-32 показано как декогерентизация. меняет динамику энергетических состояний.
Оптические переходы РЗ ионов для квантово-когерентных экспериментов
В этом разделе предлагается отбор по таблицам для матричных элементов U2, U4. U6 переходов, представляющихся наиболее перспективными с позиций сильного дипольного момента, определяющего взаимодействие ионов с полем лазерного возбуждения и друг с другом (сильного когерентного взаимодействия ион-ион в кластере) и относительно малой декогерентизацией. Рассматривались такие переходы ионов, энергия которых не больше или порядка 30 000 см"1, - энергии, с которыми работают большинство существующих лазерных источников света. Кроме того, в качестве ограничения для не слишком быстрой релаксации на уровни нижележащих мультиплетов, рассматривались переходы между такими уровнями, для которых энергия перехода на ближайший нижний мультиплет больше или порядка 500 см"1, что позволяет в матрицах с коротким фононным спектром hv p 400см"1 исключить однофононную межмультиплетную релаксацию вниз, тем самым увеличивая время продольной безызлучательной релаксации Ті и время фазовой релаксации Тг. В качестве допущения мы предполагаем, что в то время как для сильного оптического перехода между уровнями достаточно, чтобы большое значение принимал какой-либо один или несколько из матричных элементов U2, U4, U6, то силы безызлучательных внутримультиплетных межштарковских переходов можно характеризовать только матричным элементом U2, поскольку влияние матричных элементов (j /(4) L/J и (J /{6) J] будет иметь порядок малости квадратичный или четвертой степени соответственно (см. Приложение А), вследствие чего их вкладом можно пренебречь. Для ионов Gd3+ и Tm3+ мы нашли только по одному оптическому переходу, удовлетворяющему нашим требованиям. Так для ионов Gd3+, это оптический переход в среднем инфракрасном диапазоне ул=3100см 1 между уровнями 6Р5/2 и 6І7/2- Он характеризуется высоким значением матричного элемента U6=0,707, что позволяет ожидать значительных величин дипольного момента оптического перехода в нецентросимметричных кристаллах.
При этом матричные элементы внутримультиплетных межштарковских переходов начального и конечного состояний очень малы U2 (6Ps/2 - Ps/2)=0,03 и U2( I7/2 - І7/2)=0,004. В то же время зазоры до следующих ниже лежащих уровней (595 и 2551 см" ) позволяют рассчитывать на умеренную скорость многофононной релаксации вниз в кристаллах с коротким фононным спектром. Аналогичная картина наблюдается для ионов Tm+ с тем отличием, что его оптический переход лежит в ультрафиолетовой области спектра hv=29 824см (Х 335пт) и связывает уровни 3F4 и 3Ро. Матричный элемент этого оптического перехода так же достаточно велик U4=0,27, определяя его силу и величину дипольного момента, а внутримультиплетные или межштарковские переходы ещё меньше U2( F4 - F4)=0,01; U2( Ро - Ро)=0. Зазоры до нижележащих уровней также относительно велики - 5610см" и 750см"1. уширение основного состояния и связанных с ним переходов. В ряде случаев для практического применения в лазерных материалах, и в люминофорах большая ширина спектров может представлять позитивный интерес (например, большая величина уширения хороша для широкополосной, пикосекундной и перестраиваемой генерации), но в случае квантовых экспериментов это главный лимитирующий фактор, который нужно минимизировать. Для ионов Рг интерес может представить сильный оптический переход F4— G4 (Ьд)=5912см", U4=0,14; U6=0,357), на котором ожидается малая декогерентизация и уширение спектральных линий, т. к. внутримультиплетные матричные элементы U2( F4 -F4)=0,0135 и U2( G4 — G4)=0,0004 очень малы. Также интересен относительно сильный оптический переход F2 — Ро (U2-0,2954; hu= 15557см" ) с малым уширением начального и конечного уровней - U2( F2 - F2)—0,06 и U2( Ро - Ро)=0. И несколько более сильный оптический переход F3 — Pi (U2=0,57; U4=0,1964; hu=14790) у которого, правда, ожидается и более быстрая дефазировка: 112( - 3Рз)Ю,0625, U2(3Pi - 3Pi)—0,16. У ионов Sm3+ хотя мы можем найти достаточно много медленно релаксирующих уровней со слабой ожидаемой декогерентизацией U2=0,002-0,006 (см. Табл. П-3 и Рис. 1-54), но и оптические переходы оказываются достаточно слабыми U2=0,01-0,06, что осложняет реализацию перепутанных квантовых состояний при сильном взаимодействии ионов друг с другом и их квантово когерентное взаимодействие с оптическим полем. Как видно, матричные элементы внутримультиплетных безызлучательных переходов, ответственных за декогеренцию для них, умеренные или очень малы, что позволяет прогнозировать успешные квантово когерентные эксперименты. В Еи3+ были отобраны три перехода, удовлетворяющих нашим условиям - два с уровня 5D2, и один с уровня 5Do (U2=0,003), который отстоит от нижележащих уровней более чем на 12000 см"1 и является метастабильным (см. Табл. 1-5 и Рис. 1-57). Переход 7Fo— 5Do между основным и метастабильным уровнями также представляется очень интересным с точки зрения слабой декогерентизации и удобства постановки экспериментов. Однако сильный запрет на оптические переходы Do— Fo снимается только за счет слабого примешивания к нему "Do— F2 перехода, что в результате потребует применения более интенсивных оптических полей. Для Er + найдено три сильных оптических перехода на уровень D5/2 с малой дефазировкой (U2=0,001) с уровней 4S3/2 (U2=0,037), 4F5/2 (U2=0,015), и 4G9/2 (U2=0,001).
Матричные элементы этих переходов порядка U2=0,2, а зазоры до ближайших нижних уровней - 3217см"1, 1652 см"1 и 978 см"1, соответственно, позволяют ожидать приемлемо низких вероятностей многофононной релаксации. Для ионов Nd3+ большой матричный элемент U2 (%/2 - 4Gs/2)=0,8979 предсказывает сильный оптический переход с энергией 17036 см"1 с основного уровня І9/2, где U2 (419/2 -4І9/2)=0,12, на уровень 4Gs/2, где U2 (4Gs/2 - 4G5/2)=0,003, энергия до ближайшего нижнего уровня - 1123см"1. Кроме того, в Nd + предполагается очень сильный оптический переход ул=34000см 1 (U2=0,95 и U4=l,00) с уровня 2H2n/2 (U2=0.011) на уровень 2F27/2 (U2=0.05). Среди переходов с меньшими энергиями отметим сильный переход (U2=0,483, U4-0,044, h\)=5640) с уровня %/2 (Ш=0,062) на уровень 4G5/2 с U2 (4G5/2 - 4G5/2)=0,003, переход на который из основного состояния только что упоминался. Кроме того, найдены ещё несколько переходов в Nd , удовлетворяющих нашим требованиям, в том числе и на уровень G5/2 (см. Табл. П-7 и Рис. 1-58). Результаты В данном разделе предложен метод отбора электронных переходов РЗ ионов, перспективных для постановки квантово-когерентных экспериментов по минимальной скорости декогерентизации (дефазировки), и в то же время обладающих достаточно высокими значениями дипольных моментов для обеспечения сильного когерентного взаимодействия с резонансными квантовыми переходами соседних атомов и с когерентньм полем оптического возбуждения. Дано теоретическое обоснование процедуры отбора. Эффекты переноса энергии электронных возбуждений играют важную роль в динамических процессах при радиочастотной и оптической накачке материалов с примесями группы железа и редкоземельных элементов, так как они определяют процессы сенсибилизации и релаксации возбуждений, а также конверсию энергии вверх и вниз с суммированием или делением возбуждений [65, 66]. Теории, предсказывающие скорости переноса энергии (включая конверсию энергии вверх и вниз) были разработаны в 1940-х и 1950-х Ферстером [67] и Декстером [68]. Эти теории основаны на разных моделях взаимодействия между донором и акцепторными частицами, а именно — диполь-дипольное взаимодействие и обменное взаимодействие через перекрытие волновых функций.
