Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Атмосферный аэрозоль и радон-222 11
1.1. Аэрозоли 11
1.1.1. Общие характеристики аэрозольных частиц в атмосфере 11
1.1.2. Источники атмосферных аэрозолей 13
1.1.3. Размеры и объемная концентрация аэрозольных частиц в атмосфере 14
1.1.4. Время жизни и концентрация аэрозольных частиц 15
1.1.5. Изменение счетной концентрации аэрозольных частиц с высотой 16
1.1.6. Состав аэрозольных частиц в атмосфере 17
1.1.7. Распределение атмосферных аэрозольных частиц по размерам 19
1.1.8. Обводнение аэрозольных частиц в атмосфере 23
1.1.9. Пространственно-временная структура антропогенных аэрозолей 25
1.1.10.Определение дисперсного состава аэрозолей методом микроскопирования 27
1.1.11. Исследования дисперсного состава аэрозолей на Северном Кавказе 28
1.2. Радон-222 30
1.2.1. Эксхаляция и диффузия радона и его ДПР в атмосфере 34
1.2.2. Захват атмосферными аэрозолями ДПР радона-222 43
1.2.3. Ионизация атмосферы радоном-222 и его ДПР 44
1.2.4. Влияние заряженных ДПР радона на конденсационные процессы в атмосфере 46
1.2.5. Роль радона-222 и его ДПР в формировании приземного электродного слоя 47
1.2.6. Применение радона-222 и продуктов его распада для изучения атмосферных явлений 49
1.3. Методы измерения концентрации радона 51
1.3.1. Метод электроосаждения 53
1.3.2. Ионизационный метод (Метод ВИИИК) 56
1.3.3. Фотоэмульсионный метод 58
Выводы к главе 1 59
Глава 2. Метод гамма - радиометрии аэрозольных частиц 60
2.1. Экспериментальная установка и проведение измерений 63
2.1.1. Радиоспектрометрический аэрозольный фильтр АФА-РСП-20 63
2.1.2. Экспериментальная установка на базе гамма-спектрометра СЭГ-10 65
2.1.3. Определение концентрации аэрозолей в исследуемом воздухе 73
2.1.4. Оценка эффективности захвата ионов ДПР аэрозолями 75
2.1.5.Определение эффективности захвата аэрозолей фильтром в
зависимости от влажности 75
2.1.6. Определение доли аэрозолей теряемых за счет оседания на поверхностях 78
2.2. Уравнения для равновесных концентраций радона и его ДПР в воздухе 78
2.3. Определение количества ДПР радона на аэрозольном фильтре 82
2.4. Определение -активности аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре с помощью пропорционального детектора СРПО 85
2.5. Сравнение эксперимента и расчета, определение концентрации радона 89
2.6. Определение содержания радона-222 в зависимости от скорости его поступления 90
2.7.
Выводы к главе 2 96
Глава 3. Мониторинг радона в воздухе методом -радиометрии аэрозольных частиц 97
3.1. Модификация метода -радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга радона 97
3.2. Определение равновесных концентраций радона и его ДПР в режиме непрерывной прокачки воздуха 98
3.3. Экспериментальная установка и проведение измерений 100
3.4. Мониторинг концентрации радона методом -радиометрии аэрозольных частиц с помощью ячейки Лукаса 106
Выводы к главе 3 111
Глава 4. Модифицированный фотоэмульсионный метод определения концентрации радона-222 в воздухе 113
4.1. Определение концентрации радона-222 методом диффузионного осаждения ДПР 113
4.2. Характеристики и состав ядерные фотоэмульсий 113
4.3. Идентификация следов частиц в фотоэмульсии 116
4.4. Фотоэмфульсии для регистрации а- частиц радона и его ДПР 120
4.5. Экспериментальная установка и проведение измерений 124
Выводы к главе 4 126
Заключение 127
Список литературы 129
- Размеры и объемная концентрация аэрозольных частиц в атмосфере
- Экспериментальная установка на базе гамма-спектрометра СЭГ-10
- Модификация метода -радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга радона
- Идентификация следов частиц в фотоэмульсии
Введение к работе
Актуальность темы. Атмосферный аэрозоль, радон-222 и продукты его распада являются постоянными взаимодействующими компонентами атмосферного воздуха. Распределение этих элементов в атмосфере тесно связано с метеорологическими процессами, поэтому изучение распределения радона и продуктов его распада на аэрозольных частицах позволяет получать информацию для исследования динамических процессов, происходящих в воздушной оболочке Земли. Так радон-222 издавна используют в качестве трассера траекторий воздушных масс в вертикальном и горизонтальном направлении. При этом продукты распада радона и его изотопа торона применяют для получения глобальной химической модели переноса. Продукты распада, захватываемые атмосферными аэрозолями, так же являются индикаторами процессов осаждения при изучении дождевых и снежных осадков. Исследование радиоактивных веществ и аэрозолей в атмосфере представляет большой интерес не только для науки, но и для разных отраслей промышленности добывающих и перерабатывающих минеральное сырье, а также тепловой энергетики и металлургии. Однако имеющиеся на данный период сведения о концентрациях различных радиоактивных изотопов и аэрозолей в атмосфере совершенно недостаточны. Решение ряда важных задач в области геофизики, экологии и низкофоновой физики требует определения концентрации радона в воздухе и скорости его поступления из скальных пород, грунта, почвы. Природный радон-222 и короткоживущие продукты его распада, захватываемые аэрозолями, дают основной вклад в ионизацию приземного слоя атмосферы и формирование электродного слоя. Ионизация определяет электрические свойства тропосферы, влияет на ее электропроводность. Ионизация в некотором приближении также влияет на грозовую деятельность, на процессы образования ядер конденсации и роста облачных капель и, следовательно, на образование аэрозольных частиц, развитие облачных систем.
Повышенный приток радона рассматривается как краткосрочный предвестник сейсмической активности, сопровождаемый метеорологическим эффектом. При локальном увеличении притока радона и его продуктов распада в приземный слой атмосферы, в результате ионизации воздуха, возникают центры конденсации, увеличивается проводимость воздуха, приводя к локальному уменьшению напряженности атмосферного электрического поля и образованию тумана.
Радон и его дочерние продукты распада (ДПР) на аэрозолях являются основными источниками фона в низкофоновых исследованиях. Для устранения этих источников обычно используют продувку внутренних полостей низкофоновой защиты парами азота, либо ее полную герметизацию. Эти методы, однако, не дают полной гарантии защиты.
Непосредственное измерение потока a- частиц, образующихся в цепочке распада 222Rn, является основой метода определения концентрации радона с применением поверхностно-барьерных полупроводниковых детекторов и импульсных ионизационных камер. В настоящее время считается, что методы с использованием - и -спектрометрии дочерних продуктов распада радона (ДПР) не являются количественными, так как основаны на не прямых измерениях и подвержены сильному влиянию систематических ошибок. В результате распада радона дочерние ядра 218Po, 214Pb, 214Bi, и 214Po захватываются различными конденсационными и диспергационными аэрозолями, далее они должны быть собраны на фильтре, а затем измерены с высокой эффективностью. На каждом из этих этапов необходимо учесть влияние систематических ошибок. В данной работе рассматривается возможность количественного определения концентрации радона и скорости его поступления, основанная на измерении гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона 222Rn.
Цель работы:
Целью настоящей работы является разработка экспериментальных методов количественного определения концентрации, скорости поступления и мониторинга концентрации радона, основанных на измерении гамма-спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона (222Rn). Для достижения поставленной цели в диссертации решались следующие научные задачи:
собрать экспериментальную установку и разработать методику оптимального накопления аэрозольных частиц с дочерними продуктами распада (ДПР) радона на радиоспектрометрическом аналитическом аэрозольном фильтре из перхлорвинила (АФА РСП-20) с учетом влажности воздуха,
разработать методику измерения гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона с применением большого кристалла NaI(Tl) 20х20 см2 и 4- геометрии,
определить концентрацию 222Rn в воздухе методом гамма-радиометрии аэрозольных частиц на фильтре,
разработать экспериментальную установку и модифицировать методику накопления аэрозольных частиц с ДПР радона на фильтре для задач длительного мониторинга радона,
апробировать метод гамма-радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга концентрации радона,
определить закономерности суточного хода концентрации 222Rn в воздухе,
провести независимую калибровку метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц средствами - и a-радиометрии с помощью пропорционального счетчика и ядерной эмульсии.
Научная новизна полученных результатов:
Впервые с помощью радиоспектрометрического аэрозольного фильтра, большого кристалла NaI(Tl) 20х20 см2, 4- геометрии методом гамма спектрометрии аэрозольных частиц с ДПР радона решена задача количественного определения содержания радона в воздухе с контролируемой точностью на уровне 15-20%.
Изучены вопросы, связанные с диффузией ДПР радона до их захвата и накоплением аэрозольных частиц с ДПР на фильтре с учетом влажности и обводнения.
В рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц разработана и апробирована экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе.
Проведена калибровка метода радиометрии аэрозольных частиц с помощью двух независимых методов, связанных с измерением -активности ДПР радона с использованием модифицированного пропорционального счетчика и прямым подсчетом треков a-частиц при диффузионном осаждении ДПР радона полония-218 на ядерной эмульсии.
Практическая ценность полученных результатов.
Результаты работы значительно расширяют возможности сравнительно быстрого количественного анализа содержания радона в воздухе без привлечения дорогих, требующих особых лабораторных условий методов.
Условия повышенной влажности и высокой концентрации аэрозолей, резко ухудшающих эффективность применяемых в настоящее время количественных методов, (требующих высокой степени очистки и осушки воздуха), наоборот повышают эффективность предложенного метода гамма радиометрии аэрозольных частиц. Наличие в атмосферном воздухе аэрозолей с концентрацией не менее 102 см-3 является необходимым условием функциональности метода гамма–радиометрии аэрозольных частиц на фильтре.
Разработанная и апробированная в рамках метода гамма-радиометрии аэрозольных частиц экспериментальная установка для мониторинга радона в воздухе позволяет измерять кратковременные, по сравнению с периодом полураспада (3.824 суток), вариации концентрации радона.
Представленный в работе метод также позволяет, на основе использования данных гамма радиометрии аэрозольных частиц с ДПР радона определять количественно концентрацию самих аэрозолей и контролировать степень обводнения ядер конденсации.
Экспериментальные установки могут быть использованы в учебном процессе в качестве лабораторных работ по радиометрии радона и его ДПР.
Основные положения, выносимые на защиту:
-
Метод количественного определения содержания радона в воздухе основанный на гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР 222Rn с помощью радиоспектрометрического фильтра, большого 20х20 см2 кристалла NaI(Tl) и 4- геометрии.
-
Установка для мониторинга содержания радона в воздухе методом гамма-радиометрии аэрозольных частиц с ДПР 222Rn в непрерывном режиме.
-
Экспериментальная временная зависимость суточного хода концентрации 222Rn в воздухе.
-
Результаты измерения эффективности сбора ионов ДПР радона с учетом концентрации и седиментации аэрозольных частиц в зависимости от влажности воздуха.
-
Предложение по использованию эффекта обводнения аэрозольных частиц с ДПР 222Rn, улучшающего эффективность их сбора на фильтре, для контроля точности метода.
-
Методика калибровки метода гамма – радиометрии аэрозольных частиц с помощью ядерных эмульсий.
-
Экспериментальная временная зависимость - активности аэрозольных частиц с ДПР 222Rn, полученная с помощью модифицированного пропорционального аргонового счетчика с 2% ксеноновой добавкой.
Апробация работы. Материалы диссертационной работы докладывались и обсуждались на конференциях различных уровней: на БМШ ЭТФ-2006, 14-й Международной Школы «Частицы и Космология» Москва 2008г, Всероссийской научно-практической конференции молодых ученых и аспирантов «Перспектива–2006» (п.Эльбрус), на международно-практических семинарах «Экологические проблемы современности » г. Майкоп 2009 г. и «Прикладные аспекты геологии, геофизики и геоэкологии с использованием современных информационных технологий», г. Майкоп 2011г.
Публикации. По теме диссертации опубликовано пятнадцать работ, в том числе четыре статьи в ведущих рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК, 5 докладов на российских и международных научных конференциях, 4 учебно-методических пособия. В диссертации представлены также результаты работ, выполненных в рамках гранта РФФИ « № 08-02-01130-а».
Личный вклад автора. Автором лично разработаны экспериментальные установки и методики измерений, выполнен монтаж установок, проведены все спектрометрические измерения аэрозольных частиц на фильтрах. Постановка задач исследований и обсуждение их результатов осуществлялись совместно с научным руководителем. Полученные экспериментальные данные собраны и обработаны лично автором под руководством профессора Хоконова А.Х..
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, выводов и списка использованной литературы. Объем работы составляет 139 страниц, в том числе 45 рисунков и 18 таблиц. Список цитированной литературы включает 121 наименование.
Размеры и объемная концентрация аэрозольных частиц в атмосфере
В нашей стране экспериментальные исследования проводились по программе Комплексного энергетического эксперимента в 1972—1973 гг. в районе Запорожья, а затем Тбилиси и Алма-Аты [30, 31] в 1987 г. Заметное влияние городов обнаруживалось на расстояниях в несколько десятков километров и на высотах не менее 3 км. Были исследованы дымовые купола над этими городами. Свойство сажи, заметное количество которой содержится в антропогенном аэрозоле, весьма эффективно поглощать коротковолновую солнечную радиацию, способствует возникновению инверсионных слоев в атмосфере промышленных центров, а это в свою очередь ведет к еще большему аэрозольному и газовому загрязнению воздуха. В городском воздухе обнаруживается также большое количество гигантских частиц. Функции распределения частиц по размерам практически во всех случаях описываются несколькими модами. Для моды гигантских частиц общие закономерности изменения концентрации частиц и модального радиуса даны в работах [32, 33]. Летом наблюдаются два максимума концентрации гигантских частиц: околополуденный и ночной, причем время наступления обоих максимумов может смещаться. Экспериментальный материал свидетельствует в пользу тесной связи этих максимумов с движениями воздушных масс, их стратификацией и перемешиванием. Большинство частиц, имеющие фотохимическое происхождение, образовались из продуктов выхлопов автомобилей и других двигателей и представляют собой конгломераты мелких сфер одного диаметра, равного примерно 0.03 мкм. Дисперсность частиц на разных уровнях высоты в приземном слое (до h 100 м) при одновременных измерениях различается не очень сильно, когда есть заметное вертикальное перемешивание воздушных масс и может различаться при отчетливой стратификации приземного слоя. Толщина стратифицированных слоев составляет примерно 30—40 м. Слоистая вертикальная структура городских аэрозолей, наличие дымового купола в значительной степени обусловлены, очевидно, термическим режимом города [34], наличием в нем острова тепла [35].
Анализ общих закономерностей вертикального распределения ядер конденсации [36,37] показал, что это распределение описывается экспоненциальной зависимостью вида: где Na (z) - концентрация частиц аэрозоля, м-3; N0 - концентрация частиц аэрозоля у поверхности Земли, приблизительно равная 109 м-3; z - высота над поверхностью Земли, м; /г - коэффициент, определяемый из опытных данных и изменяющийся в зависимости от физико-географических, метеорологических условий и от размера частиц [37]. 1.1.10. Определение дисперсного состава аэрозолей методом микроскопирования
Изучение дисперсного состава аэрозолей методом микроскопирования [38] основано на визуальном изучении отдельных аэрозольных частиц – определении их численной концентрации. Численная концентрация показывает, сколько частиц содержится в единице объема воздуха (например в 1 см3 ). В общем случае под этим понимают концентрацию аэрозольных частиц независимо от их формы, размера и состава. В результате применения численного (счетного) метода [39] может быть определено как общее число аэрозольных частиц в единице объема воздуха, так и соотношение частиц разного размера (дисперсный состав). Аэрозоли всегда имеют полидисперсный состав, т.е. характеризуется широким спектром размеров частиц от 102 до 10-2 мкм. Ввиду этого применение счетного метода основано на микроскопировании, с использованием светового микроскопа, разрешающая способность которого может достигать 0,12 мкм. Препараты приготавливают, осаждая аэрозоли на покровные стекла или прокачивая исследуемый воздух через аналитические фильтры АФА[40]. После отбора проб фильтры подвергают просветлению. Для этого фильтр АФА помещают на предметное стекло, запыленной стороной к стеклу и, в слегка натянутом состоянии, приклеивают по краям. Затем на фильтр воздействуют ацетоном или толуолом или наносят 1-2 капли смеси, состоящей из ксилола и дибутилфосфата. В результате фильтр превращается в тонкую прозрачную пленку, в которой прочно зафиксированы аэрозольные частицы.
После высушивания препарата в течение 10-15 мин его можно рассматривать под микроскопом. Продолжительность отбора проб можно задавать, исходя из количества прокачиваемого воздуха. Оценка размеров частиц с помощью микроскопа производится следующими способами: 1) замером наибольшего размера каждой частицы; 2) измерением каждой частицы в одном и том же направлении; 3) определением длины линии, ограниченной профилем контура и делящей примерно пополам площадь профиля; 4) вычислением диаметра круга, имеющего площадь, эквивалентную проектируемой на прозрачную подложку площади частицы. 5) вычислением среднего размера по полусумме длины и ширины частицы. Для достоверности результатов необходимо представительное минимальное число подсчитанных аэрозольных частиц – 300-500 частиц. Размеры рассматриваемых под микроскопом частиц определяют путем сравнения их со шкалой окуляр-микрометра. Цена деления его шкалы определяется при помощи объект-микрометра.
Исследования дисперсного состава аэрозолей на Северном Кавказе Активные исследования полного спектр распределения аэрозолей по размерам импакторным методом [104] проводились в течение 10 лет в Высокогорном геофизическом институте. За это время было совершено более 200 полетов над различными районами Северного Кавказа и юга СССР. Результаты этих исследований опубликованы в работах [97,98,99,100,131,145,146,] Обобщенный анализ всех измерений показал большую изменчивость спектра размеров и концентраций аэрозольных частиц. Для описания полного спектра размеров аэрозольных частиц было использовано обратно-степенное распределение.
Экспериментальная установка на базе гамма-спектрометра СЭГ-10
Реальная атмосфера характеризуется слоистым строением. Каждый слой может обладать присущими только ему физическими и динамическими характеристиками, степенью устойчивости, а значит, и своей величиной . В работе [54] показано, что наличие границы раздела между слоями вносит отклонение от распределения по экспоненциальному закону. В нижележащем слое это отклонение сказывается лишь в непосредственной близости от границы раздела. Для верхнего слоя абсолютная величина концентраций изменяется на постоянный множитель, равный 1+Фн. Величина Фн связана с величинами коэффициентов турбулентной диффузии нижележащего Dz1 и вышележащего Dz2 слоев следующим соотношением: В случае уменьшения концентраций с удалением источника по экспоненциальному закону связь между эффективной скоростью потока изотопов Rn от источника и выражается равенством JI (24)
Экспериментальные исследования показали, что в приземном слое атмосферы концентрации продуктов распада Rn увеличиваются с увеличением высоты и после достижения радиоактивного равновесия с Rn уменьшаются по экспоненциальному закону (см. уравнение (20)). Высота слоя, в котором достигается равновесие, зависит от эффективной скорости потока Rn. Из вычислений Якоби следует, что радиоактивное равновесие между Rn и короткоживущими продуктами его распада наступает на высоте 100 м и более (рис. 7). Однако в результате экспериментальных исследований выяснилось, что в некоторых условиях равновесие достигается на высоте 50 м и ниже [50, 54]. В общем случае Dz растет с высотой по линейному закону и в свободной атмосфере (на высоте 1 км; А равняется примерно (1— 5)105 см2/сек. Общая закономерность изменения величины Dz нарушается с изменением динамического состояния атмосферы: для нейтрально-устойчивой атмосферы были получены значения D — я(Ю3-104) см2/сек до высоты 1 км и и(105—106) для высот 1,5—5км; для слоя приземной инверсии коэффициент турбулентного перемешивания оказался 102 см2/сек, причем концентрация радиоактивных продуктов, зарегистрированная в слое приземной инверсии, была очень высокой и равнялась 2—Ю"12 кюри/л; и, наконец, для слоев конвективного перемешивания Dz до высоты 300 м был найден равным 5106 см2/сек, а для всего слоя конвективного перемешивания высотой 1,5-2 км - 5105 см2/сек.
Следует отметить, что непосредственно над слоем инверсии наблюдаются очень низкие концентрации изотопов Rn, с увеличением высоты абсолютные концентрации увеличиваются и достигают величин, характерных для этого района при устойчивых состояниях атмосферы. Это объясняется кратковременностью существования инверсионных условий, и, таким образом, возрастание концентраций радиоактивных элементов над инверсионным слоем является показателем того, что стационарный процесс еще не наступил. В атмосфере могут одновременно существовать несколько слоев с повышенными концентрациями радиоактивных элементов, находящихся в стадии развития или разрушения в зависимости от существующей или предшествовавшей метеорологической обстановки. Однако из-за отмеченной выше кратковременности существования инверсии концентрации изотопов Rn обычно не достигают равновесных значений, когда количество поступающих в слой элементов равно количеству распадающихся. Состояние конвективного перемешивания атмосферы также изменяет распределение изотопов Rn и продуктов их распада. В этом случае радиоактивное равновесие наступает на больших, по сравнению с устойчивой атмосферой, высотах (порядка нескольких сот метров). При исследованиях влияния облачности на распределение продуктов распада изотопов Rn было отмечено их накопление в облачных слоях [54]. Расчеты показали, что в приземном слое атмосферы при линейном росте коэффициента Dz с высотой влияние турбулентного рассеяния вдоль направления ветра на распределение концентрации примесей будет незначительным на достаточно большом подветренном расстоянии от стационарного источника [56]. Rn распространяется в нормальных условиях практически до высоты 5 км. Количество продуктов распада, находящихся с ним в равновесии, уменьшается со временем соответственно уменьшению количества Rn.
Содержание изотопов Rn в атмосфере. По данным многочисленных определений концентрации Rn в атмосфере было найдено, что для различных районов и для различного времени получаются заметно отличающиеся друг от друга результаты. В одном и том же пункте концентрация Rn в зависимости от условий перемешивания воздуха подвержена значительным колебаниям. Значения концентрации Rn в зависимости от эксхаляции Rn и коэффициентов турбулентной диффузии Dz приведены в таблице 14. Средние значения концентрации Rn в воздухе вблизи земной поверхности в различных условиях приведены в таблице 15.
В атмосфере отношение Rn/Tn всегда остается больше 1. Вблизи поверхности земли значение этого отношения равно примерно 1,3—1,7. С увеличением высоты теоретически оно должно расти. Концентрация Тn над сушей в среднем составляет 7-10-14 кюри/л. О содержании актинона An в атмосферном воздухе количественных данных нет. В общем случае концентрация Rn в атмосфере имеет суточный ход с максимальными значениями ночью или к утру и с минимальными в послеполуденные часы. Годовой ход концентрации Rn повержен влиянию многих противоположных факторов. Очень ярко выражено влияние на концентрацию Rn метеорологических факторов: понижение давления повышает концентрацию, а увеличение давления снижает. Также значительное влияние на концентрацию Rn оказывает направление ветра: морской воздух характеризуется более низкой концентрацией Rn, чем континентальный. Об изменениях содержания Rn с увеличением высоты над сушей свидетельствуют
Существенное влияние на содержание радиоактивных элементов в воздухе имеет изменение интенсивности перемешивания воздушных слоев. Стоячий и запыленный воздух сохраняет активность, ветер очищает атмосферу от радиоактивности. В районах с повышенной концентрацией радиоактивных элементов в горных породах наблюдается повышенная концентрация изотопов Rn в воздухе. При наличии рудных скоплений U, Ra и Th концентрация Rn может достигать величин, превышающих на несколько порядков среднюю концентрацию изотопов Rn в воздухе. Над узко локальными рудопроявлениями из-за воздушных течений и перемешивания воздушных слоев концентрация изотопов Rn в воздухе не увеличивается пропорционально увеличению концентрации радиоактивных элементов в породах. Процессы, удаляющие аэрозоли из атмосферы, лишь в незначительной степени влияют на радиоактивное равновесие, так как они происходят с периодом полуудаления, равным приблизительно 20 дням. Влиянию этих процессов практически подвергаются только долгоживущие продукты распада Rn [53,57,58].
Модификация метода -радиометрии аэрозольных частиц для мониторинга радона
Для сбора аэрозольных частиц с ДПР радона применялся аналитический аэрозольный фильтр из перхлорвинила АФА РСП-20 (рисунок 12). Аналитический аэрозольный фильтр типа АФА-РСП [40] (радиоспектрометрический) предназначен для определения объемной активности и изотопного состава аэрозолей; изготавливается из фильтрующего материала ФПА-15-2,0 на основе перхлорвиниловых волокон. В промышленности фильтры АФА производят формованием из растворов по сухому или мокрому способу. При получении перхлорвиниловых волокон по сухому способу используют высоковязкие растворы ПВХ (поливинилхлорида) в смесях (1:1) ацетона с CS2 или бензолом.
В процессе производства на них наносится электростатический заряд, улучшающий задерживающие характеристики. Проскок частиц масляного тумана (размер частиц 0.15 мкм) свежих фильтров не более пяти процентов.
Аналитический радиоспектрометрический аэрозольный фильтр типа АФА-РСП на основе перхлорвиниловых волокон ФПА-15-2,0 [40,41,42].
Перхлорвиниловые волокна обладают высокой химической стойкостью, очень низкой теплопроводностью и электропроводностью; они негорючие, атмосферостойкие, устойчивые к микроорганизмам.
Фильтрующий материал ФПА-15-2,0 представляет собой равномерный слой ультратонких волокон со средним диаметром 1,5 мкм, нанесенный на марлю. Применяется для снаряжения промышленных фильтров тонкой очистки воздуха и газов, для изготовления аналитических фильтров. Может применяться для фильтрации жидкостей, не разрушающих волокна фильтрующего материала. Волокнистый слой материала ФПА-15-2,0 стоек к слабым кислотам и щелочам, спиртам, предельным и ароматическим углеводородам, не стоек к сильным кислотам, растворяется в хлорированных углеводородах, кетонах, полярных растворителях. Применяется при температурах до + 150оС и относительной влажности воздуха не более 90%.
Эффективность фильтров АФА РСП-20 для аэрозольных частиц по паспорту составляет от 90% до 99.9% при скоростях прокачки от 170 см/с до 1 см/с соответственно. Скорость потока воздуха через фильтр, с учетом накопления аэрозолей с ДПР на фильтре изменялась от 136 до 124см/с, что соответствует эффективности не меньше 95%.
Анализ химического и элементного состава перхлорвинила показывает значительное содержание углерода, а значит и -активного изотопа 14С. В природе 14С и 12С находятся в соотношении 1:1012. Углерод-14 претерпевает --распад с периодом Тi/2=5800 лет:
В результате распада 14С образуется стабильный нуклид 14N, максимальная энергия -частиц при этом составляет 156,476 кэВ. В виду того, что сцинтилляционный детектор, используемый в данной работе защищен металлическим кожухом миллиметровой толщины поглощающей электроны с энергией до 1 МэВ, собственной активностью фильтра можно пренебречь.
Экспериментальная установка на базе гамма-спектрометра СЭГ-10 Экспериментальная установка, использованная в работе, была собрана на базе двухдетекторного сцинтилляционного гамма-спектрометра. Гамма-спектрометр СЭГ - 10 представляет собой измерительный комплекс с двумя блоками детектирования БДЭГ - 10 и БДЭГ - 12 на основе сцинтилляторов Nal (ТІ) (см. рисунок 13). Оба блока смонтированы на специальном конструктиве с пассивной защитой из свинца толщиной 5 см, позволяющем плавно перемещать детекторы друг относительно друга или совмещать их вместе с высокой точностью. В блоке БДЭГ - 12, являющимся основным, используется монокристалл Nal(Tl) размером 200 х 200 мм с колодцем 75 мм и глубиной 150 мм, который позволяет регистрировать гамма-кванты от 100 КэВ до 3 МэВ с разрешением по энергии не хуже 10% и эффективностью не менее 40% (для гамма - линии 1.33 МэВ нуклида 60Co) в режиме 4 геометрии.
Блок детектирования БДЭГ - 10 с монокристаллом Nal(Tl) диаметром 40 мм, выполнен в виде цилиндра, конструктивно совместимого по размерам с колодцем детектора БДЭГ-12, что позволяет задействовать оба блока на совпадения, антисовпадения в режимах регистрации или активной защиты.
Полезный аналоговый сигнал с детекторов, сформированный в спектрометрическом тракте СЭГ-10 (см. рис.14), поступает на АМАЦП (типа Вилкинсон), который представляет собой модуль расширения, подключенный через PCI порт к компьютеру, осуществляющему сбор и обработку информации в режиме многоканального амплитудного анализатора (1023 канала).
Блок схема спектрометрического тракта гамма-спектрометра СЭГ-10 Спектрометрический тракт включает в себя следующие блоки: БУС-2-97 – блок усилителя импульсов напряжений; БДЭГ-10,12 – блоки детектирования сцинтилляционные; БТЭ 2-95 – блок временной привязки; БЗА 2-95 – блок задержки аналоговый; АМАЦП–блок амплитудно-цифрового преобразования; БСВ 2-98 – блок совпадений - антисовпадений;
БЗЦ 2-95 – блок задержки цифровой; БСчЦ 2-96 – блок счетчиков импульсов; БКА 2-95 – блок коммутации аналоговых сигналов измерительного тракта (линейный ключ); ПК-компьютер.
При проведении количественных измерений точность метода гамма радиометрии аэрозольных частиц в конечном итоге определяется полным сбором гамма-событий сопровождающих переходы 214Bi (см. рисунок 11а,б). При этом особое значение придавалось минимизации вклада внешнего гамма фона. Для этого, прежде всего, необходимо добиваться кратного превышения интенсивности полезных событий над внешним гамма-фоном. С этой целью детектор БДЭГ-12 экспериментальной установки был окружен пассивной защитой, состоящей из 5см свинца, 1см стали и 3мм меди (см. рисунок 15), что позволило подавить естественный гамма-фон в измеряемом диапазоне энергий от 0.5 до 1.7 Мэв более чем в восемь раз. При этом сбор полезных событий со сцинтилляционного кристалла NaI(Tl) (время высвечивания 230нс) производиться тремя фотоэлектронными умножителями ФЭУ-110. Сбор аэрозольных частиц осуществляется путем равномерного контролируемого прокачивания воздуха через аналитический радиоспектрометрический аэрозольный фильтр типа АФА-РСП-20 [40] (см. рисунок 12). После прекращения прокачивания пробы воздуха аэрозольный фильтр немедленно помещается в колодец сцинтилляционного детектора (БДЭГ-12) гамма-спектрометра СЭГ–10, в соответствии со схемой, приведенной на рисунке 15. Далее с помощью спектрометрического тракта, представленного на рисунке 14, производится измерение гамма спектров аэрозольных частиц с продуктами распада радона.
Идентификация следов частиц в фотоэмульсии
Метод определения концентрации радона с помощью -радиометрии аэрозольных частиц, представленный в главе 2, является экспрессным методом, однако для решения некоторых задач в области геофизики, низкофоновой физики, медицины и экологии [1,2,3,4,5] требуется проведение мониторинга концентрации радона и скорости его поступления из скальных пород, грунта, почвы. С этой целью в настоящее время применяются радонометры основанные на электросаждении альфа-активных продуктов распада (ДПР) радона на поверхностно-барьерном полупроводниковом детекторе [84]. Несмотря на технические удобства, чувствительность метода относительно невысока и составляет примерно 102 Бк/м3. Существенно большей чувствительностью обладает метод ВИИИК (воздушная ионная импульсная ионизационная камера [85]), позволяющий измерять активности порядка 10 Бк/м3 при объеме камеры 16 л. Точность обоих методов мониторинга определяется качеством осушки и очистки воздуха от аэрозолей.
Как показано в главе 2, нами была решена задача количественного определения концентрации радона в воздухе [17] в рамках метода радиометрии аэрозольных частиц, где было отмечено, что запыленность и увлажненность только повышают функциональность метода. При этом концентрация радона определялась по фитированию кривой распада после прекращения прокачивания пробы воздуха. Применение такой экспрессной методики для проведения мониторинга неудобно, так как для каждого измерения требуется извлекать фильтр и помещать его в спектрометр. В связи с этим нами предлагается реализация метода радиометрии аэрозольных фильтров для непрерывных длительных измерений[91, 92]. С этой целью воздухопровод с аэрозольным фильтром размещен непосредственно в колодце большого сцинтилляционного детектора. Гамма-активность измеряется в процессе прокачки.
При этом в основе метода мониторинга лежит пропорциональность между равновесной концентрации аэрозольных частиц с ДПР на фильтре и скоростью их поступления на фильтр, которая, в свою очередь, определяется скоростью прокачки воздуха, и в конечном счете концентрацией радона.
Предполагая, что процедура накопления аэрозольных частиц не ведет к потере продуктов распада радона, можно записать систему уравнений, определяющих количество атомов ДПР, абсорбирующихся на фильтре [17]. Учитывая, что радон фильтром не задерживается, запишем систему уравнений: объемная скорость прокачки, и - объемная скорость поступления атомов радона. Аналогично определены скорости поступления U2 и113 свинца и висмута соответственно. При выходе активности ДПР на фильтре в равновесное состояние, решение уравнений (1), соответствующее начальным условиям X = Y = Z = 0 (2) имеет вид: U1+U2 ; 7
Схема экспериментальной установки на базе спектрометра СЭГ-10 представлена на рисунке 31. В процессе мониторинга воздух из закрытого подвального помещения по гофрированному трубопроводу 5 непрерывно прокачивается с помощью насоса 3 через аэрозольный фильтр 2, установленный в колодце Na Iкристалла 1 спектрометра СЭГ-10. Сцинтилляционный спектрометр СЭГ-10 с большим NaI(Tl) 200200 мм кристаллом с колодцем диаметром 75 мм и глубиной 150 мм,позволяет регистрировать гамма-кванты от 100 КэВ до 3 МэВ с разрешением по энергии не хуже 10% и эффективностью не менее 40% (для гамма - линии 1.33 МэВ нуклида 60Co). Сцинтилляционный детектор окружен пассивной Схема установки для мониторинга Радона-222. 1- большой NaI(Tl) (200200 мм) кристалл с колодцем диаметром 75 мм и глубиной 150 мм, 2- аэрозольный фильтр АФА РСП-20, 3-насос, 4- защита из меди 3 мм и свинца 5см, 5- гофрированный трубопровод для прокачки воздуха.
В процессе прокачивания воздуха аэрозольные частицы с ДПР радона накапливаются на фильтре АФА РСП-20. Эффективность аналитического аэрозольного радиоспектрометрического фильтра 2 из перхлорвинила АФА РСП-20 по паспорту составляет от 90 до 99% при скоростях прокачки от 170 до 1 см/с соответственно. Эксперимент требует контроля за скоростью прокачки воздуха при высокой стабилизации (1%) электропитания насоса.
Непрерывные измерения в режиме мониторинга определяются пропорциональностью между равновесной концентрации аэрозольных частиц с ДПР на фильтре и скоростью их поступления на фильтр, которая, в свою очередь, определяется скоростью прокачки воздуха, и в конечном счете концентрацией радона.
Поэтому в пределах от 170 до 1см/с скорость прокачки должна быть подобрана достаточной для превышения равновесной активности фильтра над фоном, который предварительно подавляется пассивной защитой из 3мм меди и 5см свинца. При этом скорость прокачки должна также обеспечить постоянную прозрачность фильтра на период до 200 часов (без замены) при средней концентрации аэрозолей 1010м-3.
Предварительные пробные измерения показали, что перечисленным критериям удовлетворяет скорость прокачки 0.2 м/с, при которой эффективность захвата аэрозолей фильтром превышает 95%.
