Электронная библиотека диссертаций и авторефератов России
dslib.net
Библиотека диссертаций
Навигация
Каталог диссертаций России
Англоязычные диссертации
Диссертации бесплатно
Предстоящие защиты
Рецензии на автореферат
Отчисления авторам
Мой кабинет
Заказы: забрать, оплатить
Мой личный счет
Мой профиль
Мой авторский профиль
Подписки на рассылки



расширенный поиск

Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Дмитриев Максим Сергеевич

Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов
<
Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов
>

Данный автореферат диссертации должен поступить в библиотеки в ближайшее время
Уведомить о поступлении

Диссертация - 480 руб., доставка 10 минут, круглосуточно, без выходных и праздников

Автореферат - 240 руб., доставка 1-3 часа, с 10-19 (Московское время), кроме воскресенья

Дмитриев Максим Сергеевич. Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов : Дис. ... канд. техн. наук : 01.04.13 Москва, 2006 143 с. РГБ ОД, 61:06-5/3043

Содержание к диссертации

Введение

1. Методы кальцинации и остекловывания РАО 15

1.1. Кальцинация жидких РАО 15

1.1.1. Физико-химические основы процесса денитрации и кальцинации 15

1.1.2. Существующие способы кальцинации и технологические требования к процессу 17

1.1.3. Особенности кальцинации солей в роторных аппаратах 18

1.2. Остекловывание кальцината ЖРО 20

1.2.1. Технологические схемы процесса остекловывания РАО 21

1.2.2. Индукционное плавление в холодном тигле 23

1.3. Практический опыт переработки ЖРО высоких уровней активности с использованием роторного кальцинатора 28

1.4. Возможности улучшения технологии переработки РАО за счет применения индукционного и СВЧ-нагрева 33

1.4.1. Возможности улучшения технологии кальцинации за счет применения индукционного нагрева 33

1.4.2. Стартовый запуск установки индукционной плавки 34

2. Разработка и исследование индукционного роторного кальцинатора 40

2.1. Расчет параметров роторного кальцинатора 40

2.1.1. Исходные данные 40

2.1.2. Расчет тепловых процессов в рабочей камере 42

2.1.3. Расчет системы силового питания 52

2.1.3.1. Методика расчета параметров индуктора 52

2.1.3.2. Выбор параметров системы силового питания 60

2.2. Конструкция роторного кальцинатора 63

2.2.1. Схема и конструктивные решения кальцинатора 63

2.2.2. Узел газоочистки 70

2.2.3. Система индукционного нагрева кальцинатора 72

2.3. Запуск роторного индукционного кальцинатора 75

3. Разработка и исследование СВЧ-системы запуска ИПХТ для остекловывания РАО 79

3.1. Разработка конструкции экспериментальной СВЧ-установки 79

3.1.1. Тепловой баланс СВЧ-нагревателя 79

3.1.2. Схема СВЧ-нагревателя 81

3.1.3. Волноводно - коаксиальный переходник 84

3.1.4. СВЧ-излучатель 87

3.1.5. Расчет скорости распространения температуры 94

3.2. Численное моделирование рабочей камеры установки 100

3.2.1. Численное моделирование электромагнитных полей в рабочей камере 100

3.2.2. Моделирование ИПХТ 109

3.3. Экспериментальное исследование установки СВЧ-разогрева и плавления стартовой шихты 113

3.3.1. Экспериментальное определение зависимости поглощенной мощности от тока анода 113

3.3.2. Эксперименты по тепловому воздействию СВЧ-излучения на стартовую шихту 115

4. Рекомендации для создания промышленных вариантов устройств высокочастотной и СВЧ-переработки РАО 120

4.1. Рекомендации для создания промышленного варианта индукционного роторного кальцинатора 120

4.2. Рекомендации для создания промышленной СВЧ-системы запуска ИПХТ 122

4.2.1. Предложения по выбору СВЧ-генератора 122

4.2.2. Технические предложения на проектирование промышленного образца СВЧ-установки 126

Заключение 129

Литература 133

Введение к работе

На объектах ядерного топливного цикла к настоящему времени накоплено большое количество жидких и твердых радиоактивных отходов (РАО) общей активностью приблизительной 2-4 миллиарда кюри, которые размещены на 416 объектовых пунктах хранения РАО. Кроме того, имеется 24 объектовых пункта хранения обработанного ядерного топлива [1]. Указанные объекты представляют большую потенциальную опасность, а обращение с РАО на этих объектах связано со значительными проблемами обеспечения безопасности регионального и глобального масштабов.

Среди наиболее важных примеров экологических проблем обращения с РАО следует отметить:

открытые поверхностные водоемы-хранилища жидких радиоактивных отходов (ЖРО), в том числе озеро Карачай и Теченский каскад водоемов (ПО "Маяк");

подземные хранилища ЖРО (Горно-химический комбинат, Сибирский химический комбинат, НИИАР), а также радиоактивная "линза" под озером Карачай;

поверхностные железобетонные емкости-хранилища ЖРО;

приповерхностные хранилища твердых РАО, сооруженные без соблюдения современных нормативных требований безопасности;

отсутствие технологии переработки некоторых видов РАО, в том числе взрыво- и пожароопасных органических материалов.

Наибольшее количество РАО сосредоточено на предприятиях Минатома России, где в 105 пунктах хранения находится более 500 млн. м3 жидких радиоактивных отходов (ЖРО), суммарная альфа-активность которых оценивается в 1,9x1016 Бк, а суммарная бета-активность - 7,3x1019 Бк.

Требование изоляции РАО от окружающей среды в течение длительного времени и стремление сократить срок обслуживания мест

6 хранения привели к необходимости перевода радионуклидов и других, опасных для окружающей среды соединений в твердые матрицы, с минимизированием выхода радионуклидов. Однако и из твердых форм вредные вещества могут при хранении попадать в окружающую среду. Такие процессы могут происходить при растворении твердого тела или выщелачивании из него отдельных соединений путем пыления в случае недостаточной механической прочности, заражения газовой фазы вследствие повышенного давления пара, сублимации и других факторов. Это определяет следующие требования к отвержденным РАО: высокая химическая стабильность, возможно более низкая скорость выщелачивания радионуклидов водой; термическая и радиационная стойкость, которая должна гарантировать отсутствие выделения газообразных продуктов и перехода радионуклидов в газовую фазу; обеспечение достаточной стабильности механической и химической стойкости отвержденных отходов в процессе хранения [2]. Теплофизические параметры материала (теплопроводность, теплоемкость, температуропроводность) должны способствовать облегчению отвода тепла в процессе хранения. Конечный продукт должен содержать как можно больше компонентов отходов, для обеспечения максимально возможного концентрирования РАО. В процессе отверждения необходимо предусмотреть возможность получения отвержденных отходов по аппаратурно-технологической схеме, обеспечивающей безопасное и дистанционное управление процессом, перевод всех радионуклидов в твердую форму, очистку образующихся газообразных выбросов до допустимых для сброса концентраций.

Из требований следует, что необходимо создавать твердый конечный продукт с достаточно высокими физико-химическими характеристиками, обеспечивающими радиационную и термическую устойчивость отходов к внешней среде. Первое и основное условие для создания таких материалов -удаление свободной и кристаллизационной воды. Второе условие - это необходимость разложения подверженных радиолизу солей, например,

нитратов (кальцинация). Для получения непылящих материалов с удовлетворительными химическими и теплофизическими свойствами, прежде всего с удовлетворительным значением теплопроводности, кальцинированные продукты подвергают спеканию, сплавлению со стеклообразующими добавками, горячему прессованию.

Технология обращения с РАО, в частности с высокоактивными ЖРО, содержащими долгоживущие ядерные материалы, окончательно еще не разработана. Общая концепция подхода к ним заключается в их фракционировании, иммобилизации в минералоподобных матрицах и герметизации в специальных контейнерах.

Высокие требования к процессам отверждения высокоактивных отходов и обусловленные этим трудности аппаратурного оформления привели к большому разнообразию разрабатываемых аппаратурно-технологических схем.

Переработка ЖРО направлена на решение двух главных задач: очистки основной массы отходов от радионуклидов и концентрирования последних в минимальном объеме. Для этого при переработке ЖРО низкого уровня активности используют три группы методов: термические, сорбционные и мембранные. Для высокого уровня активности отходов возможно применение только термических методов, а именно упаривание с целью последующей обработки кальцинированием и остекловыванием. Основная цель упаривания заключается в сведении к минимуму объема концентратов отходов и осуществлении предварительной очистки конденсата вторичных паров от активности.

Отверждение может быть реализовано в одно- или двухстадийном процессе [3, 4]. При одностадийном процессе ЖРО совместно со стеклообразующими добавками подаются в плавитель, где последовательно происходит их обезвоживание, кальцинация и плавление с образованием стеклоподобных материалов.

Предварительное глубокое обезвоживание отходов позволяет значительно увеличить производительность (или уменьшить габаритные размеры) плавителя. Так, при использовании роторного концентратора для увеличения концентраций солей в жидких отходах с 450 до 900 г/л производительность плавителя удается повысить в 2.5 раза.

В настоящее время в России кальцинацию проводят в одностадийном процессе, когда концентрированный раствор радиоактивных солей в смеси со стеклообразующими добавками подают непосредственно в аппарат остекловывания в зону высоких температур, где находится стеклоподобный расплав. Недостатками такого способа являются:

низкая производительность процесса в ограниченном реакционном объеме из-за низкой теплопроводности продукта кальцинации;

вспенивание продукта кальцинации с выбросом его из рабочего объема с потоком отходящих газов.

Реализация двухстадийного процесса, когда кальцинация и остекловывание производится в различных аппаратах, позволит в значительной степени избежать вышеописанных недостатков, уменьшить габариты основного оборудования, делает возможным его дистанционную замену и ремонт, а также позволит повысить радиоэкологическую безопасность процесса.

В настоящее время технология предварительной кальцинации ЖРО перед остекловыванием успешно используется во Франции и Англии, где процесс осуществляется в аппаратах роторного типа с нагревом рабочей камеры с помощью печей сопротивления, а именно, радиационный нагрев вращающейся трубы омическим нагревателем через воздушный зазор.

В потоке иностранной информации по обращению с РАО отсутствуют в последние 10 лет какие-либо новые, свежие идеи по созданию технологий и оборудования для переработки высокоактивных ЖРО. Из большого списка зарубежных стран, которые когда-то начинали решение проблемы

переработки высокоактивных ЖРО, только Франция не остановилась и продолжает совершенствование своей двухстадийной технологии [5].

В России разработка технологии выпаривания и кальцинации с помощью различных методов проводилась во ВНИИНМ им. А.А. Бочвара, ПО «Маяк», Радиевом институте им. В.Г. Хлопина, МосНПО «Радон» и др. Следует отметить, что в отличие от французской технологии, результаты проведенных исследований не нашли широкого применения в технологических циклах переработки высокоактивных ЖРО.

В двухстадийном процессе для получения стеклоподобных материалов из радиоактивных отходов необходимо вводить флюсующие добавки либо в процессе обезвоживания и кальцинации, либо в готовые кальцинированные продукты. Дальнейшим нагреванием кальцинированные продукты переводят в расплав, дающий после застывания стеклоподобную массу. Температуру процесса получения стеклообразных материалов при переработке РАО определяют для каждого конкретного состава реакционной массы. При этом учитывают такие факторы, как полнота разложения термически неустойчивых соединений, степень гомогенизации, достижение нужной для выбранного аппаратурного оформления вязкости расплава, а также степень аэрозолеобразования и перехода радионуклидов в газовую фазу.

Остекловывание отходов всех уровней активности имеет множество технологических решений, широко использующихся во всем мире. Из них одним из наиболее современных и совершенных способов переработки кальцинированных ЖРО является индукционное плавление в холодном тигле (ИПХТ). В настоящее время эта технология достигла высокого уровня совершенства и применяется не только в иммобилизации РАО, но и во многих других технологических целях. Проводятся работы по дальнейшему улучшению технико-экономических показателей ИПХТ.

Настоящая работа посвящена комплексному рассмотрению двухстадийного технологического цикла переработки жидких РАО от кальцинации до остекловывания с целью улучшения технико-экономических

показателей процесса путем применения индукционных и СВЧ-методов. Применение индукционного нагрева возможно не только для плавления стекломассы в ИПХТ, но и для кальцинации отходов, что позволит преодолеть многие существенные недостатки процесса и установки кальцинации. Применение СВЧ-методов для нагрева и плавления загруженной в холодный тигель шихты даст возможность существенно уменьшить время запуска установки ИПХТ и повысить ее надежность и экологическую безопасность.

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы, включающего 102 источника. Общий объем диссертации 143 страницы, включая 51 рисунок и 10 таблиц.

Во введении обоснована необходимость совершенствования технологий переработки РАО. Обсуждается актуальность выбора темы, и состояние исследуемого вопроса на текущий момент времени, сформулированы цели и задачи диссертации. Изложена новизна результатов, практическая ценность работы и приведены положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена обзору существующих способов переработки ЖРО и возможности дальнейшего улучшения и развития технологического процесса переработки с использованием индукционных и СВЧ-методов. Рассмотрена возможность решения вопросов, связанных с реализацией процессов кальцинации в аппарате роторного типа с индукционным нагревом рабочей камеры и стартового СВЧ-разогрева и получения «затравочного» электропроводного расплава для установок ИПХТ, который будет являться полезной нагрузкой для ВЧ-генератора, с использованием локального микроволнового нагрева стартовой шихты на основе азотнокислого натрия.

Вторая глава посвящена разработке эффективного метода кальцинирования ЖРО в горизонтальном роторном аппарате с использованием индукционного нагрева рабочей камеры. В качестве прототипа разработанной конструкции принят созданный во Франции

11 горизонтальный кальцинатор, производительностью 50 л/ч, представляющий собой вращающую трубу из нержавеющей стали. Показаны результаты теплофизического расчета, выбрана схема силового питания установки. Дано описание созданного опытно-промышленного роторного индукционного кальцинатора. Приведены результаты экспериментального исследования работы установки, показавшие надежность ее работы и возможность использования для выпаривания и кальцинации ЖРО.

В третьей главе представлена разработанная и созданная СВЧ-установка мощностью 5 кВт с рабочей частотой 2450 МГц для СВЧ-разогрева и плавления стартовой шихты на основе азотнокислого натрия, помещаемой на поверхностный слой стекломассы с целью обеспечения последующего разогрева стекломассы методом ИПХТ. Приведена конструкция установки. Даны расчеты волноводно-коаксиального переходника с подвижным закорачивающим поршнем и оригинального коаксиального рупорного излучателя. Показаны результаты численного моделирования рабочей камеры установки. Описаны проведенные на созданной СВЧ-установке эксперименты, подтвердившие возможность быстрого локального СВЧ-разогрева и плавления стартовой шихты.

Четвертая глава диссертации посвящена рекомендациям по созданию промышленных вариантов устройств высокочастотной и СВЧ-переработки РАО. Даны требования, накладываемые на роторный индукционный кальцинатор, необходимые для включения установки в технологический цикл переработки ЖРО. Показаны результаты выполнения комплекса работ по определению минимального уровня СВЧ-мощности, при котором за приемлемое время происходит плавление стартовой шихты, что важно с практической точки зрения. Приведены рекомендации по проектированию промышленного образца СВЧ-установки.

В ходе работы получены следующие основные результаты:

1. Разработан и создан опытно-промышленный кальцинатор роторного
типа с индукционным нагревом рабочей камеры, состоящий из кальцинатора,
узла газоочистки, двух индукторов и двух генераторов, имеющий
оригинальное устройство очистки внутренней поверхности рабочей камеры.

2. Проведено экспериментальное исследование работы роторного
индукционного кальцинатора. Измерен температурный профиль вдоль
внутренней поверхности рабочей камеры в холостом режиме. Проведены
эксперименты по выпариванию и кальцинации солевого раствора.

3. Разработана и создана СВЧ-установка мощностью 5 кВт с рабочей
частотой 2450 МГц для СВЧ-разогрева и плавления стартовой шихты на
основе азотнокислого натрия с целью обеспечения последующего разогрева
стекломассы методом ИПХТ, включающая в себя оригинальный
коаксиальный рупорный СВЧ-излучатель. В таком устройстве
электромагнитное поле сосредоточено в пространстве между внешней и
внутренней коническими поверхностями излучателя, что позволяет повысить
плотность потока излучаемой СВЧ-энергии.

4. Проведена серия экспериментов по СВЧ-плавлению стартовой
шихты. Они подтвердили правильность выбранной схемы установки,
надежность работы ее отдельных элементов и возможность быстрого
локального разогрева и плавления стартовой шихты.

Основные результаты, выносимые на защиту. Автор защищает следующие основные результаты, полученные в ходе выполнения диссертационной работы:

1. Проведен теплофизический расчет горизонтального индукционного роторного кальцинатора. Общая потребляемая мощность составляет 29.5 кВт. Исходя из результатов расчетов, выбрана схема силового питания установки, состоящая из двух одинаковых индукторов, один из которых

расположен в низкотемпературной зоне, а второй - в высокотемпературной зоне.

2. Разработан и создан опытно-промышленный роторный
индукционный кальцинатор, состоящий из кальцинатора, узла газоочистки,
двух индукторов и двух генераторов, включающий в себя оригинальное
устройство очистки внутренней поверхности рабочей камеры.

  1. Проведено экспериментальное исследование работы роторного индукционного кальцинатора. Измерен температурный профиль вдоль внутренней поверхности рабочей камеры в холостом режиме. Максимальная достигнутая температура составила 771 С, что составляет 98% от значения, рассчитанного по программному пакету ANSYS 8.0. Проведены предварительные эксперименты по выпариванию воды и солевого раствора. В целом, проведенные эксперименты подтвердили правильность проведенных расчетов и выработанных технических решений, показали надежность работы разработанной установки и возможность ее использования для выпаривания и кальцинации ЖРО.

  2. Проведен аналитический расчет элементов конструкции СВЧ-установки для проведения экспериментальных исследований по СВЧ-разогреву и плавлению стартовой шихты на основе азотнокислого натрия, помещаемой на поверхностный слой стекломассы, с целью обеспечения ее последующего плавления методом ИПХТ. С помощью численного моделирования проверена достоверность аналитических оценок параметров волноводно-коаксиального переходника и оригинального СВЧ-излучателя. Полученные данные свидетельствуют о том, что в плане СВЧ-излучения с внешней стороны рабочей камеры СВЧ-нагреватель является установкой, которая не представляет собой существенной опасности.

5. Разработана СВЧ-установка мощностью 5 кВт с рабочей частотой
2450 МГц, включающая в себя волноводно-коаксиальный переходник с
подвижным закорачивающим поршнем и оригинальный коаксиальный
рупорный СВЧ-излучатель.

6. На созданной установке проведена серия экспериментов. Показано, что при времени экспозиции 40 с при СВЧ-мощности на уровне (4.5 -s- 5) кВт образуется расплав стартовой шихты с наибольшим размером ПО мм и толщиной 15-20 мм. Размеры расплава являются достаточными, чтобы осуществить запуск холодного тигля на рабочей частоте. Выполнен комплекс работ по определению минимального уровня СВЧ-мощности, при котором за приемлемое время происходит плавление стартовой шихты.

Апробация работы. По теме диссертации опубликовано 8 работ. Подготовлены документы на подачу двух заявок на патенты РФ.

Основные результаты и положения диссертации были представлены на следующих конференциях: Научная сессия МИФИ-2003, Москва, МИФИ, 27-31 января 2003 г.; Научная сессия МИФИ-2004, Москва, МИФИ, 26-30 января 2004 г.; Научная сессия МИФИ-2005, Москва, МИФИ, 24-28 января 2005 г.; Научная сессия МИФИ-2006, Москва, МИФИ, 23-27 января 2006 г.; 32nd Waste Management Conference, Tucson, Arizona, USA, February 26 -March 2, 2006.

В 2006 г. начаты работы по включению разработанных установок в технологию переработки РАО на предприятии ГУП МосНПО «Радон».

Физико-химические основы процесса денитрации и кальцинации

Технологический цикл процесса кальцинации можно условно разделить на 3 стадии: упаривание (концентрирование раствора солей), выпаривание (окончательное удаление свободной и связанной воды) и непосредственно кальцинация (разложение солей с образованием окислов и других термически стабильных соединений) [6].

Упаривание, при одновременной денитрации раствора, проводится для отгонки азотной кислоты и воды из ЖРО [2, 7]. Эта операция позволяет значительно уменьшить энергозатраты, объем отходящих газов и их коррозионную активность для последующих процессов термического отверждения ЖРО. Так, например, увеличение концентрации солей с 450 до 900 г/л повышает производительность плавителя для получения стекломассы в 2,5 раза. Степень упаривания определяется, прежде всего, растворимостью солей с целью обеспечить беспрепятственное продвижение раствора на последующие стадии технологии отверждения ЖРО. Поэтому максимальная концентрация солей составляет, как правило, 200...400 г/л, причем содержание свободной, адсорбированной и кристаллизационной воды в концентратах ЖРО может быть в пределах 30...80%. При упаривании азотнокислых ЖРО отгоняется практически вся свободная азотная кислота [7]. Удаление свободной и адсорбированной воды из концентратов жидких РАО обеспечивается выпариванием при достижении температуры кипения насыщенных растворов солей, входящих в состав отходов. Удаление химически связанной воды из концентрата отходов осуществляется в широком интервале температур (150...500 С), существенно превышающих температуру кипения, что связано со структурой кристаллической решетки кристаллогидратов. Предварительное глубокое обезвоживание отходов позволяет значительно увеличить производительность и уменьшить габариты плавителя, применяемого для остекловывания РАО [8]. При кальцинации происходит термическое разложение солей, полученных при выпаривании жидких РАО. Разложение нитратов алюминия, железа и циркония происходит при температуре ниже 300 С, а температура разложения нитратов щелочных и щелочноземельных металлов превышает 350 С. Разложению нитратов предшествует процесс их плавления в широком диапазоне температур из-за многокомпонентности смеси, сопровождающийся к тому же частичным разложением наименее термостойких нитратов. Так, например, нитрат натрия плавится при температуре 308 С, а нитрит натрия при температуре 318 С. Нитрит натрия образуется из нитрата натрия в ходе процесса кальцинации с выделением кислорода. Таким образом, в условиях термообработки могут создаться условия, когда температура в рабочем объеме выше температуры плавления солей, но ниже температуры их разложения, что приводит к отложению солей (инкрустации) на стенках рабочего объема и коммуникаций, особенно в условиях продолжительного контакта со стенкой и выдержки расплава солей. Поэтому обычно считается, что образование расплава солей является нежелательным явлением в процессе кальцинации. Для обеспечения разложения нитратов металлов на оксиды и газовую фазу в виде свободного кислорода и азота с вероятным образованием NOx, необходимо либо превысить температуру разложения (более 500...800 С) для обеспечения необходимых затрат энергии на полное разложение солей и компенсации тепловых потерь через стенки рабочего объема, либо увеличить продолжительность термической обработки при более низких температурах. Отложение расплава на стенках рабочего объема может привести к нарушению непрерывности хода технологического процесса, вплоть до его полной остановки и прочистки рабочего объема или потери работоспособности оборудования.

Основными применяемыми способами непрерывного процесса кальцинации являются термообработка движущего слоя (пленки) солей через стенку в роторных аппаратах [2, 9, 10], термообработка с впрыском солей в нагреваемый кипящий слой кальцинируемого продукта [2, 11, 12, 13], плазменная кальцинация [14-16], распылительная термообработка солевого раствора в газовой фазе [2, 10, 11, 17, 18]. Разработка подобных аппаратов проводилась как за рубежом, так и в России, в частности в ПО «Маяк», Радиевом институте им. В.Г. Хлопина, МосНПО «Радон». Известны работы, проведенные в области пленочной и распылительной кальцинации во ВНИИНМ им. А.А. Бочвара [19, 20]. Известны также периодические процессы по способу тигельной кальцинации [2, 21, 22], где кальцинация вводимого раствора солей или пропитанного ими матричнообразующего высокопористого продукта проходит в периодически извлекаемом при заполнении тигле или, соответственно, по завершению кальцинации в порах при проведении процесса кальцинации в муфельной печи.

По условиям последующего отверждения отходов процесс кальцинации должен протекать непрерывно, без стадии накопления и расфасовки с равномерным выходом продукта непосредственно в рабочий объем аппарата отверждения. При кальцинации высокоактивных отходов стадия накопления кальцината должна быть исключена исходя из-за возможного избыточного тепловыделения и фактора ядерной безопасности.

При кальцинации высокоактивных отходов технологическое оборудование размещается в автономных «горячих» ячейках, как правило, выполненных в виде шахты (каньона) высотой (глубиной) до 15 м, поэтому процесс кальцинации должен быть оборудован дистанционным управлением и контролем с элементами робототехники для выполнения всех необходимых технологических операций.

Технологическая пригодность процесса кальцинации зависит не только от энергетических и материальных затрат, работоспособности оборудования, но и от степени перехода в газовую фазу компонентов отходов [23]. Решение проблем повышения степени очистки за счет образования большого объема вторичных отходов и/или их сложного состава с точки зрения их последующей переработки может показать в итоге технологическую непригодность предложенного способа кальцинации.

Расчет тепловых процессов в рабочей камере

Проведен теплофизический расчет установки. Задачей расчета являлось определение потерь мощности в реакторе кальцинатора, а также их распределение вдоль трубы. Оценки тепловых процессов проводились с использованием программного пакета Mathcad 2000. Математическая модель учитывала заданное распределение температуры вдоль реактора, нагрузку жидкой составляющей, а также геометрические размеры и теплофизические свойства трубы, теплоизоляции и индукторов [85].

Отправной точкой расчетов является распределение температуры вдоль реактора кальцинатора. Было принято, что на начальном участке трубы, где происходит испарение воды, температура стенок постоянна и равна 100 С. Длина этого участка составляет 1.0 м. Далее температура стенок реактора равномерно возрастает и в конце кальцинатора достигает 500 С. Для проведения расчетов распределение температуры вдоль трубы кальцинатора задается кусочно-линейной функцией Т(х), где х - продольная координата. Мощность Ра, проходящая через асбестовую изоляцию, выражается следующим образом [86]: ра(х)=хту{х):тЛх), (2.1) где Xf - теплопроводность асбеста, S - площадь поверхности трубы, Tw температура поверхности асбестовой изоляции, Аа - толщина изоляционного слоя. В свою очередь, мощность, проходящая через воздушный зазор, делится на радиационную и кондуктивную составляющие. Ввиду малой ширины зазора конвективными потоками воздуха можно пренебречь.

На основании приведенных выше выражений был проведен оценочный тепловой расчет рабочей камеры кальцинатора с целью определения необходимого уровня мощности. При этом в качестве начальных условий было задано распределение температуры на внутренней поверхности трубы, показанное на рис.2.1. Рассчитывалось распределение температуры вдоль поверхности теплоизоляции (см. рис. 2.1), мощность, необходимая для поддержания температурного режима, а также проведения выпаривания и нагрева солевого остатка.

Оценочный расчет тепловых потерь по формулам (2.5, 2.6) дал следующие результаты. Мощность, необходимая для поддержания теплового баланса в установке составляет 6.0 кВт. При этом на участке, где температура равна 100 С, затрачивается 0.5 кВт, на участке от 100 С до 300 С затрачивается 1.5 кВт и на участке от 300 С до 500 С затрачивается 4.0 кВт.

Исходя из производительности установки и массовой доли солей в растворе, мощность, расходуемая на испарение воды, составляет 19 кВт. При этом, оценочный расчет показывает, что мощность, расходуемая на нагрев до 500 С сухого солевого остатка « 1 кВт.

Суммарная мощность нагрева составляет 25 кВт. При общем КПД установки 85% [87], общая потребляемая мощность составляет 29.5 кВт.

Исходя из результатов расчетов, была выбрана следующая схема силового питания установки:

Индукционный нагрев производится с помощью двух одинаковых индукторов, один из которых расположен в низкотемпературной зоне, а второй - в высокотемпературной зоне. Нагрев промежуточной области между индукторами происходит за счет теплопроводности.

Общая мощность питания установки - 30 кВт. Питание индукторов осуществляется с помощью двух идентичных генераторов мощностью 15 кВт каждый, что согласно проведенным оценкам позволит достичь производительности кальцинатора до 30 л/ч.

Материал металла моделировался нержавеющей сталью 12Х18Н10Т. Использовалась кусочно-линейная аппроксимация зависимости теплопроводности стали от температуры, показанная на рис. 2.3 [88]. Материал теплоизоляционного покрытия моделировался асбестовой тканью. Использовалась кусочно-линейная аппроксимация зависимости теплопроводности асбеста от температуры, показанная на рис. 2.4. На графиках обозначение КХХ отвечает за коэффициент теплопроводности, температура - в градусах Кельвина.

Граничные условия по всем поверхностям задавались конвективной теплопередачей в воздушную среду со средней объемной температурой 297 К (24 С) и коэффициентом конвективного теплообмена 7.9.

На внутренней поверхности металла было задано дополнительное граничное условие в виде теплообмена излучением с коэффициентом излучения 0.9. Графическая интерпретация результата расчета системы в режиме холостого хода (без нагрузки) показана на рис. 2.5, температура - в градусах Кельвина. Расчетное распределение температуры вдоль внутренней поверхности рабочей камеры в холостом режиме показано на рис. 2.6. Максимальная температура, согласно расчету, составляет 787 С. Расчет показал, что в режиме холостого хода установка будет иметь достаточный запас мощности для проведения выпаривания и кальцинации солей. Проведен расчет системы с нагрузкой. Нагрузка моделировалась граничным условием на внутренней поверхности рабочей камеры, представляющем собой заданную температуру поверхности. Длина действия граничного условия была подобрана экспериментально по теплосъему в зоне его действия, равному 19 кВт, что, как сказано выше, требуется для испарения воды. График граничного условия показан на рис. 2.7.

Тепловой баланс СВЧ-нагревателя

При запуске действующей установки ИПХТ используется легкоплавкая стартовая шихта, размещаемая на поверхности стекломассы в виде тонкого слоя толщиной 1 см. Для получения стартового расплава требуется получить и поддерживать температуру шихты более 550 С. Минимальный радиус кольца или круга расплава, с которого может быть произведен запуск 160 кВт ВЧ-генератора, работающего на частоте 1.76 МГц, равен 60 мм [78]. При использовании СВЧ-нагрева для оценочного расчета баланс мощности в нагревательной системе можно представить следующим образом: PMW = P\ + P2, 3.1 где PMw - СВЧ-мощность, выделяемая в слое стартовой шихты, / = GST А Т мощность радиационного излучения с поверхности шихты, P2=XS _ мощность, теряемая стартовой шихтой за счет теплопроводности, -8 Вт а = 5,67 10 — — - постоянная Стефана-Больцмана, X м2-К4 теплопроводность стартовой шихты, S - площадь поверхности нагреваемого круга, / - толщина слоя стартовой шихты, Г и AT- температура поверхности шихты и разница температур между поверхностью шихты и подложкой из стекломассы. В первом приближении конвективной формой теплообмена чарез воздушную среду и кондуктивнои теплопередачей вдоль радиуса нагреваемого объекта можно пренебречь.

При проведении расчета в качестве исходных данных принимались следующие величины: X = 1.3 Вт/(м К), S = я/г, где R = 0.06 м, / = 0.01 м, Т = 873 К, АГ = 600 К. При этом, требуемое значение СВЧ-мощности составляет /W = 1.3 кВт при плотности потока излучения 11 Вт/см .

Для ускорения процесса нагрева и/или получения большего объема стартового расплава требуется более высокий уровень мощности. С этой целью для проведения экспериментальной работы был выбран СВЧ-генератор на базе магнетрона М-116 с выходной мощностью 5 кВт.

3.1.2. Схема СВЧ-нагревателя

Для проведения экспериментальных исследований по разогреву и плавлению стартовой шихты на основе азотнокислого натрия, помещаемой на поверхностный слой стекломассы, находящейся в плавителе «холодный тигель», была специально создана СВЧ-установка. Мощность установки 5 кВт, рабочая частота 2450 МГц. Цель исследований состояла в определении эффективности локального СВЧ-разогрева и плавления стартовой шихты и создания условий для последующего быстрого запуска ИПХТ и в подготовке технических предложений на проектирование промышленного образца стартовой СВЧ-установки [95].

Схема и общий вид СВЧ-нагревателя показаны на рис. 3.1 и 3.2. От СВЧ-генератора, выполненного на базе магнетрона М-117 и имеющего прямоугольный волноводный выход с внутренним сечением 90x45 мм2, электромагнитная волна поступает на вход ферритового вентиля с поглощающей водяной согласованной нагрузкой. Ферритовый вентиль позволяет полностью обеспечить защиту магнетрона от действия обратной волны. За вентилем расположен специально спроектированный волноводно-коаксиальный переходник, в котором волна /Тої преобразуется в волну ТЕМ-типа. Переходник имеет подвижный закорачивающий поршень, что позволяет осуществлять частотную подстройку волноводного тракта на высоком уровне мощности. Далее через короткий отрезок коаксиального волновода СВЧ-мощность поступает на вход оригинального двойного рупорно-коаксиального излучателя, расположенного в цилиндрической рабочей камере. Камера изготовлена из алюминия, имеет диаметр 300 мм и высоту 400 мм. В камере размещался аналог остекловываемого материала с нанесенным сверху слоем стартовой шихты.

Для оценки параметров устройства в качестве исходных величин и обозначений принимались следующие: длины сторон прямоугольного волновода а = 90 мм, Ь = 45 мм; длина волны Я. = 12.24 см; волновое сопротивление коаксиальной линии связи RQ - 50 Ом, что соответствует максимуму электрической прочности устройства; Р - СВЧ-мощность в прямоугольном волноводе; Zn - расстояние Т - образного ввода-вывода от короткозамыкателя (КЗ).

Устройство связи, показанное на рис. 3.5, эквивалентно двум магнитным петлям, соединенным параллельно и пронизываемым магнитным полем Hz, волновода с колебаниями #оь перпендикулярно плоскости петель.

Для нагрева до температуры (550-600) С и плавления стартовой шихты с целью обеспечения эффективной работы на начальном этапе высокочастотной индукционной установки по остекловыванию РАО был разработан, изготовлен и экспериментально опробован оригинальный коаксиальный рупорный излучатель. В таком устройстве электромагнитное поле сосредоточено в пространстве между внешней и внутренней коническими поверхностями излучателя, что позволяет повысить плотность потока излучаемой СВЧ-энергии.

Рекомендации для создания промышленной СВЧ-системы запуска ИПХТ

С целью формулирования предложений по выбору СВЧ-генератора был выполнен комплекс работ по определению минимального уровня СВЧ-мощности, при котором за приемлемое время происходит плавление стартовой шихты. Конфигурация СВЧ-нагревателя, на котором проводились эксперименты, описанные в разделе 3, была изменена. Волноводный тракт был демонтирован. На выходе ферритового вентиля установлен 3-дб. мост. К одному выходному плечу моста подсоединялся волноводно-коаксиальный переходник с рабочей камерой, а к двум другим - согласованные поглощающие водяные нагрузки.

С учетом хорошего согласования СВЧ-излучателя с волноводным трактом есть основания полагать, что максимальная мощность, поступающая в рабочую камеру, составляет 2.5 кВт, а с учетом вариационных возможностей генератора «Электроника КИЭ-5-1» ее можно плавно изменять в диапазоне (1.4 -s- 2.5) кВт.

Результат воздействия на стартовую шихту СВЧ-излучения мощностью 1.4 кВт с экспозицией т 10 мин. практически совпадает с результатом эксперимента, приведенным на рис. 3.25, в котором т 40 с, а мощность в резонаторе составляла 5 кВт. Налицо очевидная зависимость размеров расплавленной зоны от мощности и времени облучения. Полученные данные могут являться основанием для рассмотрения возможности использования для рабочей установки генераторов на меньшую мощность.

Для решения задачи создания действующей установки интерес представляют генераторы типа «ХАЗАР-3» и «ХАЗАР-5» производства ООО «Контакт» (г. Саратов). В архитектурном плане они полностью идентичны и мало отличаются от более старой разработки НПО «Торий» «Электроника КИЭ-5-1», задействованной в настоящей работе: тяжелый блок питания магнетрона, вес которого определяется, главным образом, весом трехфазного трансформатора выпрямителя, и генерирующий блок, где находится магнетрон. Наиболее предпочтительным представляется «ХАЗАР-3» или аналогичный ему генератор. Он легче и, как показали эксперименты, его мощности в 3 кВт достаточно для запуска процесса плавления в холодном тигле.

Схема СВЧ-нагревателя. Схема СВЧ-нагревателя стартовой шихты для запуска холодного тигля должна содержать в качестве обязательных следующие элементы: СВЧ-генератор, работающий на частоте 2450 МГц (если ориентироваться на отечественную элементную базу) и имеющий мощность 3-5 кВт, ферритовый вентиль, волноводно-коаксиальный переходник, драйвер на основе коаксиальной линии между переходником и СВЧ излучателем и собственно излучатель. Установка может иметь неподвижную часть в виде блока питания СВЧ-генератора и подвижную часть в виде установленных на платформе блока генерации и остальных элементов схемы для обслуживания по месту нескольких ИПХТ. Общий вес оборудования на платформе составит ориентировочно (60 - 80) кг.

Ферритовый вентиль. Ферритовый вентиль желательно оставить в том же исполнении, в каком он использовался при проведении экспериментов. Его конструкция, исполнение и параметры полностью отвечают условиям поставленной задачи.

Волноводно-коаксиальный переходник. В целом, конструкцию волноводно-коаксиального переходника можно считать приемлемой, но, по всей вероятности, возникнет необходимость внесение изменений в конструкцию узла вывода мощности. Это связано с появлением в схеме довольно протяженной коаксиальной линии передачи, какой не было в экспериментальной установке.

Излучатель. Разработанный и изготовленный опытный образец СВЧ-излучателя в процессе проведения экспериментов оказался надежным элементом. Его геометрические размеры отвечали условию наличия максимума электрического поля на выходном срезе конического коаксиала, что обеспечивало эффективное поглощение мощности стартовой шихтой и, как следствие, ее разогрев и плавление. Конструкция использованного излучателя может быть принята за основу при создании действующей установки.

Коаксиальная линия передачи. Коаксиальная линия передачи служит для передачи СВЧ-мощности от волноводно-коаксиального переходника к излучателю. Для рассмотрения можно предложить два варианта линии. В первом она состоит из металлических трубки и расположенного внутри нее прутка, центрированного посредством диэлектрических шайб. На концах линии находятся разъемы для подсоединения к волноводно-коаксиальному переходнику к излучателю. Длина ее должна несколько превышать максимально возможное расстояние от поверхности остекловываемого материала до крышки холодного тигля. В этом варианте весь высокочастотный тракт представляет собой жесткую конструкцию. Ввод -вывод излучателя (вместе со всей сверхвысокочастотной частью нагревателя) путем вертикально - поступательного перемещения может осуществляться, например, за счет смонтированного на платформе подъемного устройства. Во втором варианте предлагается жесткую часть линии дополнить гибким коаксиальным кабелем, который одним своим концом соединялся с волноводно-коаксиальным переходником. В этом случае из-за появляющейся развязки можно отказаться от установки на платформе подъемного устройства, а ввод и извлечение излучателя проводить вручную.

Крышка ИПХТ. Крышка должна быть адаптирована к работе с СВЧ-нагревателем. В ней должно быть предусмотрено окно для быстрого извлечения излучателя. Размеры окна определяются наружным размером внешнего конуса. Для предотвращения излучения СВЧ-мощности через крышку все имеющиеся технологические окна должны быть защищены металлическими сетками или снабжены металлическими патрубками диаметром не более 70 мм, играющими роль запредельных волноводов.

Предотвращение СВЧ-разрядов. На основе опыта, появившегося при проведении экспериментов по плавлению стартовой шихты, в отношении предотвращения СВЧ-разрядов можно предложить следующее. Должен быть обеспечен хороший электрический контакт между крышкой и верхним фланцем ИПХТ, а также между защитными сетками технологических окон и корпусом крышки. Как отмечалось в разделе 3.3.2, процесс нагрева и плавления стартовой шихты сопровождается активным газовыделением, что может послужить причиной развития СВЧ-пробоя в волноводном тракте. Для предотвращения этого явления нужно предусмотреть уплотнения в коаксиальной линии, функцию которых, отчасти, могут выполнять диэлектрические, центрирующие центральный стержень, шайбы. Кроме того, может оказаться полезным как мера, противодействующая возникновению СВЧ-разряда, организация наддува воздуха через узкую стенку прямоугольного волновода на участке генерирующий блок - волноводно-коаксиальный переходник.

Похожие диссертации на Высокочастотные и СВЧ-методы переработки жидких радиоактивных отходов