Введение к работе
Актуальность работы.
Для эффективного применения топологических изоляторов (ТИ) и тел-лурогалоидов висмута в спинтронике необходимо детальное исследование их электронной структуры. В настоящее время теоретические исследования электронных свойств этих материалов основаны на теории функционала электронной плотности (ТФЭП). Получаемые в рамках данной теории спектры электронных состояний обычно находятся в разумном согласии с экспериментом, за исключением величины энергетической щели, которая в рамках данной теории обычно недооценивается. Недооценка величины запрещённой щели в ТФЭП приводит к сложностям в интерпретации получаемых в рамках данной теории энергии состояний как энергий возбуждённых состояний, которые непосредственно измеряются в фотоэмиссионных экспериментах, что связано с многочастичной природой электронного взаимодействия. Вычисление многочастичных поправок в рамках GW-приближения к спектру, полученному в рамках ТФЭП, в случае простых полупроводниковых материалов приводит к хорошему согласию теоретически полученных данных с экспериментальными.
Топологические изоляторы характеризуются инвертированием краёв запрещённой щели, возникающим вследствие влияния спин-орбитального взаимодействия (СОВ) в точках высокой симметрии зоны Бриллюэна (ЗБ). Вследствие инвертирования в этих материалах возникает зависимость между дисперсией состояний краёв энергетической щели и её шириной [1]. Спектр состояний энергетической щели, в свою очередь, связан с дисперсией спин-поляри-зованных дираковских состояний, которые отличают ТИ от известных ранее материалов. Дисперсия этих состояний определяет возможность достижения режима топологического транспорта, который позволяет использовать ТИ в спинтронике. Таким образом, детальное исследование дисперсии состояний краёв щели в исследуемых ТИ необходимо для заключения о возможности их практического использования. В случае теллурогалоидов висмута недооценка энергетической щели в рамках ТФЭП приводит к неверному определению параметров расщепления Бычкова-Рашбы [2, 3]. Таким образом, в этих материалах становится сложным определить являются ли состояния, исследуемые в рамках фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением, объёмными или поверхностными [4, 5].
Актуальным вопросом, касающимся применения СИ^-приближения к получению спектра состояний в ТИ и теллурогалоидах висмута, является оцен-
ка его влияния не только непосредственно на ширину запрещенной щели, но и на дисперсию состояний её краёв. Поскольку в рамках ТФЭП существует ряд приближений, позволяющих частично учитывать многочастичные эффекты, ещё одной актуальной задачей является оценка влияния таких приближений как на энергетический спектр в рамках данной теории, так и на квазичастичные поправки, полученные в рамках СИ^-приближения.
Целью диссертационной работы является детальное теоретическое исследование состояний энергетической щели в объёмных топологических изоляторов на примере наиболее экспериментально изученных материалов, принадлежащих данному классу, а также в теллурагалоидах висмута как в рамках ТФЭП, так и на основе GW-приближения.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
-
На основе первопринципных вычислений в рамках ТФЭП в едином подходе провести систематический анализ влияния приближений, выбираемых для обменно-корреляционного функционалов, на характеристики объёмной щели и дисперсии поверхностных состояний как при экспериментальных параметрах элементарной ячейки и атомных позициях, так и при параметрах геометрической структуры, полученных в результате структурной релаксации, проведённой при использовании выбранного обменно-корреляционного функционала.
-
Рассчитать и исследовать спектр состояний краёв щели в тройных топологических изоляторов ВІ2ТЄ2Х (X=Te,Se,S) в рамках ТФЭП, а также проанализировать вклад многочастичных поправок, найденных в рамках GW-приближения.
-
Рассчитать и проанализировать влияние степени дальнего атомного порядка в Те-Br подрешетке твердого раствора ВіТеВг на спиновое расщепление и дисперсию объёмных состояний краёв щели, а также её ширину в рамках ТФЭП.
-
Проанализировать влияние многочастичных поправок, найденных в GW-приближении, к объёмному ТФЭП спектру теллурогалоидов висмута как на спиновое расщепление состояний края щели, так и на ширину образуемой этими состояниями энергетической щели.
Научная новизна работы заключается в детальном рассмотрении влияния учёта многочастичных эффектов в рамках GW-приближения для
описания дисперсии состояний краёв запрещённой щели в соединениях, в которых спин-орбитальное взаимодействие приводит к качественному изменению их свойств. Рассмотрены ряд обменно-корреляционных функционалов в рамках ТФЭП и сделаны выводы о их влиянии на спектр состояний краёв запрещённой щели в ТИ ВІ2ТЄ3 и Bi2Se3, а также о возможности их использования для дальнейшего получения квазичастистичных поправок на основе СИ^-приближения. Вычислены квазичастичные поправки к спектру состояний краёв запрещённой щели для тройных ТИ ВІ2ТЄ2Х (X=Te,Se,S). Вычислены квазичастичные поправки к полученному в рамках ТФЭП спектру состояний краёв щели в теллурогалоидах висмута, что позволяет сделать предположение о природе состояний, наблюдаемых экспериментально на поверхности этих материалов в рамках фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением. Для всех исследуемых материалов рассмотрено каким образом спин-орбитальное взаимодействие влияет на электронный спектр изучаемых в работе материалов.
Практическая значимость. Результаты, которые представлены в диссертации, важны для исследования топологических изоляторов и теллурога-лоидов висмута с целью их дальнейшего практического приложения. Полученные в работе закономерности полезны для получения точных теоретических прогнозов электронных свойств новых ТИ, а также для более точного теоретического описания оптических и транспортных свойств теллурогалои-дов висмута.
На защиту выносятся следующие положения:
-
В соединениях ВІ2ТЄ3 и Bi2Se3 в силу наличия инверсии зон, индуцированной спин-орбитальным взаимодействием, конфигурация экстремумов валентной зоны и зоны проводимости, а также ширина энергетической щели демонстрируют нетривиальный отклик как на изменение положения атомов в ячейке, так и на параметры самой ячейки. Этот отклик зависит от выбираемого приближения для обменно-корреляцион-ного функционала и отражается на положении дираковских состояний в энергетической щели.
-
Учет многочастичных поправок к спектру состояний краёв запрещённой щели в соединениях ВІ2ТЄ2Х (X=Te,Se,S) приводит к уменьшению щели в Г-точке зоны Бриллюэна по сравнению с ТФЭП-расчетами. Однако фундаментальная энергетическая щель увеличивается, как и в случае обычных полупроводников.
-
Упорядоченная в Те-Вг подрешетке фаза BiTeBr энергетически более выгодна, чем разупорядоченная. Вклад в нарастающее при упорядочении спиновое расщепление объёмных состояний вносят как различия в атомных характеристиках слоев, прилегающих к слою Ві, так и структурная асимметрия, связанная с неодинаковым смещением этих слоев относительно слоя Ві.
-
Многочастичные поправки, найденные в рамках GW-приближения к дисперсии состояний краёв энергетической щели, рассчитанной в рамках ТФЭП, для объемных теллурогалоидов висмута значительно увеличивают ширину запрещённой щели, приводя ее в согласие с экспериментом. При этом значения параметров Бычкова-Рашбы (Ebr, квк и oibr)-, характеризующих спиновое расщепление объемных состояний краев щели, заметно уменьшаются, что в итоге свидетельствует в пользу интерпретации состояний, наблюдаемых экспериментально на поверхности этих материалов, как поверхностных.
Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях: XIII российская научная студенческая конференция "Физика твёрдого тела" (15-17 мая 2012 г., Томск. Россия); XIX Уральская международная зимняя школа по физике полупроводников (20-25 февраля 2012 г., Екатеринбург. Россия); Международная зимняя школа физиков-теоретиков "КОУРОВКА-XXXIV" (26 февраля-3 марта 2012 г., Екатеринбург. Россия.); 24th General Conference of the Condensed Matter Division of the European Physical Society "CMD-24" (3-7 сентября 2012 г., Эдинбург. Шотландия.); Первая международная конференция "Развитие нанотехноло-гий: задачи международных и региональных научно-образовательных и научно-производственных центров" (12-15 сентября 2012 г., Барнаул, Россия).
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 8 печатных работах, из них 3 статьи в рецензируемых журналах, 5 тезисов докладов.
Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Все представленные в диссертации результаты получены лично автором.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации составляет
