Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Повреждающая способность высокоэнергетичных тяжелых ионов 23
1.1. Сечение образования смещений 23
1.2. Выбор наскадной функции . 25
1.3. Расчет сечения образования смещений при резерфордовском рассеянии 28
1.4. Вклад ядерных реакций с тяжелыми ионами в дефектообразование 33
I.5.. Выход смещенных атомов в мишени из облучаемой ионами С 38
ГЛАВА 2. Радиационно-стимулйрованная пластическая деформация при релаксационных и кратковремен ных механических испытаниях в процессе облучения 44
2.1. Анализ релаксационных экспериментов 44
2.2. Радиационная релаксация напряжений 46
2.3. Изменение деформирующего напряжения при кратковременных механических испытаниях в процессе облучения 49
ГЛАВА 3. Экспериментальная методика 52
3.1. Блок-схема экспериментальной установки 52
3.2. Характеристики ионного пучка и его вывод из циклотрона 54
3.3. Диагностика и мониторирование пучка ионов 55
3.4. Мишени 58
3.5. Динамометрия 64
3.6. Система нагружения мишени 66
3.7. Контроль температуры 66
3.8. Рабочая ячейка установки 71
Глава 4. Экспериментальные результаты и их обсуждение 75
4.1. Циклирование тока ионов х С при активной деформации алюминиевых мишеней 75
4.2. Многократный физический предел текучести в процессе облучения 77
4.3. Релаксация напряжений в мишенях из то на пучке ионов х С 81
4.4. Обсуждение результатов 92
Заключение 104
Литература 10
- Расчет сечения образования смещений при резерфордовском рассеянии
- Изменение деформирующего напряжения при кратковременных механических испытаниях в процессе облучения
- Диагностика и мониторирование пучка ионов
- Многократный физический предел текучести в процессе облучения
Введение к работе
В последнее время в нашей стране и за рубежом получили развитие исследования влияния взаимодействия заряженных частиц с металлическими мишенями на их механические свойства в процессе облучения [і]. Эта проблема имеет важное значение как с научной точки зрения для понимания физической природы явлений, сопровождающих прохождение излучения через вещество, так и для ряда прикладных задач. Сейчас стало особенно ясно, что без анализа фундаментальных физических закономерностей влияния взаимодействия излучения с веществом на его свойства невозможно прогнозирование поведения материалов в радиационных полях новых типов ядерных энергетических установок и, в особенности, термоядерных реакторов [2]. Недостаточное понимание физики процессов, приводящих к радиационному повреждению, и, связанное с этим отсутствие материалов с повышенной радиационной стойкостью, в том числе и по механическим свойствам, являющихся одними из важнейших, сдерживает дальнейшее развитие ядерной энергетики, заставляет эксплуатировать уже действующие установки в пониженных режимах, что приводит к большим экономическим потерям [l,3] . А именно для исследования физических механизмов эксперименты на ускорителях имеют большие преимущества перед реакторными испытаниями. Это связано прежде всего с тем, что при работе на ускорителях имеются значительно лучшие возможности для контроля экспериментальных параметров. Использование заряженных частиц, имеющих более высокую повреждающую способность по сравнению с нейтронами, позволяет, в ряде случаев, ускорить процесс радиационного повреждения и, следовательно, приводит к большому выигрышу времени. Немаловажно также то, что на ускорителях облегчен доступ к облучаемым мишеням, они в меньшей степени
активируются.
Эксперименты во время облучения, в отличие от ставших уже традиционными испытаний после него, позволяют получать принципиально новую информацию о физических явлениях радиационного повреждения, связанную с быстропротекающими процессами, сопровождающими взаимодействие излучения с веществом. Процессы, происходящие при прохождении заряженных частиц через вещество, сложны и многообразны [4-ю] . Однако их воздействие на металлическую мишень определяется прежде всего теми механизмами, которые приводят к образованию ядер отдачи, что равносильно смещению атомов из своего положения в кристаллической решетке [і,10-14] . Ядра отдачи сами могут образовывать вторичные смещения в решетке. Наблюдаемые в процессе облучения эффекты обычно связывают со скоростью де-фектообразования или скоростью образования смещений, измеряемой в смещениях на атом в секунду (смещ.«ат. »с~*) [i] . Следует отметить, что определенную роль, прежде всего, для тяжелых ионов могут играть и локальные разогревы вдоль их траектории за счет ионизационных потерь энергии [15-19] .
Экспериментальное исследование механических свойств металлических мишеней в процессе облучения заряженными частицами имеет свои особенности. Жесткие требования предъявляются здесь к прецизионности пучка. Он должен обладать стабилизированными пространственно-временными и энергетическими характеристиками. Изменение тока частиц приводит как к изменению скорости образования ядер отдачи, так и к изменению тепловыделения в мишени и ее температуры. При этом меняется число смещенных атомов и кинетика их отжига. Для однородного изменения свойств мишени распределение налетающих частиц по облучаемой поверхности должно быть равномерным, а положение
- б -
пучка стабильным. Кроме этого пучок частиц, падающих на мишень, должен быть либо моноэнергетичным, либо с наперед заданным энергетическим спектром, иначе затрудняется расчет образования ядер отдачи. Поэтому необходимым элементом экспериментальной установки для проведения описываемых исследований является система диагностики и мониторирования пучка. Наряду с широко используемыми в ядерной физике устройствами,экспериментальная установка для таких исследований должна содержать и ряд новых нетрадиционных элементов, которые должны удовлетворять как жестким условиям ядернофизического эксперимента, так и требованиям, предъявляемым к механическим испытаниям. Так, например, необходима система для измерения приложенной к мишени нагрузки, а также система контроля ее теплового режима. Измерительные системы должны обладать повышенной чувствительностью, а управляющие системы - высокой сноростью реагирования. Это связано с относительно малой временной базой, характерной для измерений на ускорителях, и возможными колебаниями величины и положения потока частиц. Управление экспериментальной установкой и регистрация экспериментальных данных должны осуществляться дистанционно.
Определение механических свойств в процессе облучения должно проводиться на мишенях достаточно большой толщины, так чтобы было возможно сопоставление со свойствами массивного материала. Поэтому для таких экспериментов применяют пучки высокоэнергетичных частиц. Большой интерес при этом представляют тяжелые ионы [20] . Они обладают высокой повреждающей способностью, связанной, прежде всего, со значительной величиной кулоновского сечения. При энергиях ионов выше кулонов-ского барьера необходимо оценивать вклад ядерных реакций в образование смещений.
Большинство экспериментальных результатов по изучению механических свойств металлических мишеней в процессе облучения тяжелыми заряженными частицами получены на пучках протонов и дейтронов [21-37] . В последнее время для этих целей стали использоваться альфа-частицы [38] . В работах [21-23 ] для изучения радиационной ползучести никеля и нержавеющей
стали 321 использовался протонный пучок с энергией 4 МэВ и
_р плотностью тока до 10 мкА«см . Экспериментальная установка
описана в работах [21,23] . Протонный пучок фокусировался в пятно диаметром 2-4- мм, которое сканировалось по облучаемой области мишени размером 25 х 4 мм с частотой 60 Гц в горизонтальном направлении и 500 Гц в вертикальном. Потери энергии пучка в мишени толщиной 25-30 мкм составляли около 1,5 МэВ. Скорость образования смещений изменялась в пределах 1-Ю смещ.«ат. 'С-1 - 10*10"' смещ.«ат. .с . Средняя энергия ядер отдачи в этом случае имела величину 250 эВ. Деформация мишени определялась при помощи дифференциального линейного трансформатора с точностью 5-Ю . Величина приложенных напряжений изменялась в пределах 20-250 Ша. Температура измерялась инфракрасным пирометром и поддерживалась путем пропускания электрического тока через мишень. Интервал исследованных температур составлял 673-923 К. При подаче пучка на испытываемую мишень наблюдалось увеличение скорости ползучести. Для никеля скорость радиационной ползучести линейно из-менялась в пределах (2-20)«10 с при изменении скорости образования смещений в уназанных выше пределах, напряжении 100 МПа и температуре 823 К [21] . Скорость ползучести практически не зависила от температуры до 743 К и затем возрастала с увеличением температуры подобно скорости термической ползучести. Скорость радиационной ползучести холоднодеформи-
—9 —T
рованной на 60% стали имела значение 2,2*10 ^ с х при скорости образования смещений 1,2.10-6 омещ.-ат."1^"1, напряжении 150 МПа и температуре 773 К [23] . Зависимость скорости радиационной ползучести от скорости образования смещений и приложенного напряжения - линейная. Скорость радиационной ползучести слабо возрастает с ростом температуры до 773 К. Для отожженной стали скорость радиационной ползучести при напряжении 100 МПа и температуре 673 К была в два раза ниже, чем при таких же условиях для холоднодеформированной,и составляла 4'КГ10 с"1.
В работе [24] протонами с энергией (14,8 ± 0,05) МэВ облучали мишени из холоднодеформированной на 20% нержавеющей стали 304. Плотность тока частиц достигала значений до 15 мкА'СМ . Измерение тока производилось цилиндром Фарадея, помещенным за мишенью. Механические испытания проводились на кручение и мишень имела форму проволоки с переменным сечением. При этом ее рабочая длина составляла 15 мм, а минимальный диаметр - 127 мнм. Деформация при кручении определялась ФЭУ по перемещению специальной лампочки, жестко связанной с мишенью. Разрешение такой системы имело величину 10 . Мишень перпендикулярно своей оси обдувалась высокоскоростным (до Кг см'с""1) потоком гелия. Температура гелия сразу же за мишенью, характеризующая температуру самой мишени, определялась термопарой. При этом колебания величины тока в пределах
_р 8-ІІ мкА'СМ приводили к изменению температуры мишени примерно на 10 К. В момент включения пучка наблюдалось резкое ускорение ползучести. На установившейся стадии скорость ползучести составляла 5'Ю-10 с"1 при скорости образования смещений (5^)^10 с""1, температуре 673 К и напряжении 138 МПа. Между деформацией мишени и током пучка наблюдалась линейная
зависимость. Скорость радиационной ползучести при облучении протонами в пересчете на одинаковую скорость образования смещений на порядок выше, чем при облучении в быстрых реакторах, что связывается с более жестким энергетическим спектром ядер отдачи, а, следовательно, с большей величиной динамического отжига в каскадах, в последнем случае.
В работе [25 ] циркониевый сплав циркаллой-2 облучали протонами с энергией 4,75 МэВ при плотности тока (3,5*0,2) мкА'СМ , что соответствует скорости образования смещений 1,1-10 смещ.*ат. »с . Мишени толщиной 80 мкм были как холоднодеформированные, так и отожженные. Размер облучаемой области 19x1,6 мм. Мишень нагружалась путем подвешивания груза. Ток пучка измерялся цилиндром Фарадея, находящимся за мишенью. Деформация мишени определялась дифференциальным линейным трансформатором. Таким же способом независимо контролировалось тепловое расширение других частей установки, связанных с мишенью. Кроме этого на мишень наносились риски, расстояние между которыми сравнивалось до облучения и после него. Температура измерялась термопарами с точностью I К. Измерения проводились при температуре 648 К в интервале напряжений 103-241 МПа. Включение пучка приводило к ускорению ползучести, особенно, в начальный момент облучения. Скорость радиационной ползучести определялась, как разность между экспериментально наблюдаемой в процессе облучения скоростью ползучести и послерадиационной лабораторной скоростью ползучести, получаемой в эквивалентном температурно-силовом режиме. Величина скорости радиационной ползучести была больше у холоднодефор-мированного материала, чем у отожженного, и изменялась для холоднодеформированного материала в пределах 2,5»Ю~"7 с"^ - 5-Ю"7 с"1, а для отожженного 8-Ю"8 с"1 - 2-Ю"7 с"1 .
В работах [26-29] никель, сплав никеля с 3,4% вольфрама и нержавеющую сталь 316 облучали дейтронами с энергией на входе в мишень 9,4 МэВ и протонами с энергией на входе в мишень 6,2 МэВ. Мишени толщиной 50 мкм охлаждались турбулентным потоком газообразного гелия. Скорость образования смещений изменялась в интервале (1-5)-10 смещ.«ат. «с . Температура мишени во время облучения была от 573 К до 673 К. Мишени изготовлялись из холоднодеформированных на 20% и отожженных технической стали и "чистой" стали такого же химического состава, но приготовленной в лабораторных условиях, исключающих попадание случайных примесей. Напряжение изменялось в пределах 100-350 МПа. Исследование зависимости скорости радиационной ползучести от напряжения показало, что для "чистой" стали скорость радиационной ползучести квадратично зависит от напряжения во всем исследованном интервале напряжений, а для технической стали подобная зависимость наблюдалась лишь выше 250 МПа, что соответствует ее пределу текучести, а при более низких напряжениях эта зависимость линейна [27] . Аналогичное изменение этой зависимости при напряжениях, близких к пределу текучести,наблюдалось у никеля и его сплавай с вольфрамом [28] . Скорость радиационной ползучести у отожженной стали была ниже, чем у холоднодеформированной, а у технической стали ниже, чем у чистой [27]. Легирование никеля также уменьшает скорость радиационной ползучести [28]. Замена дейтронного пучка на протонный при одинаковой скорости дефектообразования не привела к изменению скорости ползучести в процессе облучения. Скорость радиационной ползучести линейно зависила от скорости образования смещений [27] . Цик-лирование облучения может приводить к ускорению ползучести [29].
- II -
В работе [ЗО] облучение нержавеющей стали 304 проводили дейтронами с энергией 22 МэВ. Для того, чтобы облучение было однородным по глубине мишени, пучок пропускался через колеблющуюся с частотой І/б Гц тонкую алюминиевую пластинку. Плотность тока изменялась до 2 мкА*см . Размеры облучаемой области мишени 25,4x5,1 мм, а ее толщина - 180 мкм. Нагрузка регулировалась за счет изменения уровня воды в калиброванном баке. Деформация мишени измерялась дифференциальным линейным трансформатором. Температура мишени определялась по показаниям термопар, находящихся в ее середине и по краям. При температуре 693 К и напряжении 345 МПа скорость радиационной пол-
_ о т
зучести достигала величины 1,7*10 с х. Влияние температуры на скорость радиационной ползучести слабое. Зависимость скорости радиационной ползучести от напряжения - между линейной и квадратичной.
В работах [31-34] дейтронами с энергией 22 МэВ облучали мишени из никеля чистотой 99,995%, холоднодеформирован-
—7
ного на 95%. Плотность тока частиц составляла 1,35 мкА*см [32] и 2,7 мкА-см"*2 [33] , что соответствует скорости обра-
—7 -I —Т —7
зования смещений 1,35*10 смещ.*ат.»с х и 2,7*10 смещ.
—т —т ат. х*с . Размеры рабочей части мишени 12,7x3,2 мм. Толщина мишени была 380 мкм при полном пробеге таких частиц в никеле 540 мкм. Нагружение мишени осуществлялось через рычажное устройство и регулировалось уровнем воды в баке. Деформация мишени определялась дифференциальным линейным трансформатором по перемещению тяг вне вакуумной камеры. Температура мишени измерялась хромель-алюмелевыми термопарами. Держатели мишени и тяги были выполнены из материалов с низким коэффициентом теплового расширения. Во время измерений температура составляла 497 К, а напряжение - 345 МПа. При включении пучка
наблюдалась неустановившаяся стадия ползучести [зз] , скорость ползучести на которой через 7,2»Ю с после начала об-
—R —Т
лучения составляла 3,9*10 с , а скорость установившейся ползучести была 1,3*10 с . Проведенная авторами экстраполяция этих данных на время і = 0 приводит к значению ско-рости радиационной ползучести 1,2*10 с х. Длительность стадии неустановившейся ползучести - 8 чаоов. А при в два раза меньшем токе частиц [31,32] скорость ползучести на неустановившейся стадии через 3,6*10 с после начала облучения бы-
_ о т
ла 3,2*10 с , а на установившейся стадии наблюдалась пол-
_Q —Т
зучесть со скоростью 7,5*10 * с . Среднеквадратичная ошибка в определении скорости радиационной ползучести составляла 15-20%. Длительность неустановившейся стадии в этом случае составляла 12 часов. Отметим также, что в случае циклирования облучения, когда пучок периодически подавался на мишень и снимался с нее, наблюдалась в несколько раз большая скорость ползучести, чем при непрерывном облучении [34] .
В работах [35,3б] использовался дейтронный пучок с энер-гией 17 МэВ и током 8,7 мкА*см % что соответствует скорости образования смещений 6*10 смещ.*ат. *с . Мишени изготовлялись из деформированного на 95% никеля. Толщина мишеней составляла 152 мкм, а размер облучаемой части - 6,35x3,18 мм. При этом в поперечном сечении мишени было не менее 12 зерен. Температура мишени во время облучения была 473 К. Деформация образцов измерялась лазерным экстензометром с разрешением 5*10 . До облучения измеряли скорость термической ползучести, затем скорость ползучести измеряли во время облучения. Скорость термической ползучести измерялась и после облучения. Величину скорости радиационной ползучести определяли путем вычитания из скорости ползучести в конце облучения скорости послерадиационной ползучести. Полученная таким образом ско-
- ІЗ -
рость радиационной ползучести [35] при значениях напряжения от 135 до 250 МПа, что составляет 0,41-0,76 предела упругости, линейно зависит от напряжения при среднеквадратичной ошибке 35%. Измеренная в работе [35] скорость ползучести во время
-7 —Т
облучения на неустановившейся стадии составляла 2,2.10 с ,
_о _т
а на установившейся - 2,1»10 с при напряжении 250 МПа.
В работе [37] изучалась радиационная ползучесть сплава нинеля с 4 ат.% кремния. Эксперименты проводились на пучке
дейтронов с энергией 21 МэВ при скорости образования смещений
—ft — т —т
1,3*10 смещ.*ат. »с . Температура мишеней поддерживалась
на уровне 623 К. Все мишени были предварительно облучены до дозы 0,031 смещ.«ат. , соответствующей насыщению радиационного упрочнения. Детали экспериментальной методики описаны в [24]. После перекрытия пучка наблюдались две стадии неустановившейся ползучести: быстрая и длительная. Первая из них име-
р 4
ла продолжительность примерно 10 с, а вторая - около 4*10 с.
В работе [38] для изучения радиационной ползучести хо-лоднодеформированной на 20% нержавеющей стали 316 использовали пучок альфа-частиц с энергией 60 МэВ из изохронного циклотрона, который подавался в заполненную гелием камеру. Измерение тока пучка производилось ионизационным монитором. Плот-ность тока пучка составляла 20 мнА'СМ , что соответствует скорости образования смещений 2,2*10 смещ.-ат. *с . Флю-енс и распределение частиц на мишени определяли по наведенной гамма - активности в реакции Ре ( 4*,р,Ъп) Со . Сече-ние такой реакции имеет величину 0,69-10 см . Содержание железа в исследуемой стали составляло 64%. Мишень имела толщину 75 мкм, а размеры облучаемой части - 20x2 мм. Нагружение образца проводилось электромотором через пружину. Величина на-
грузки определялась по удлинению пружины дифференциальным линейным трансформатором. Удлинение мишени измерялось емкостным датчиком. Температура определялась по изменению электросопротивления мишени, термопарами и инфракрасным пирометром. Нагрев мишени осуществлялся электрическим током, а охлаждение специальным блоком, находящимся вблизи мишени, через который пропускали смесь воды и этиленгликоля при температуре (270± ^,5) К. Скорость радиационной ползучести изменялась в преде-лах 5,5*10 J - 4,4-10 с . Её зависимость от напряжения в интервале напряжений 140 Ша - 276 МПа и при температуре 810 К - степенная с показателем степени большим двух. Скорость радиационной ползучести возрастает с увеличением температуры.
Существующие в настоящее время теоретические модели радиационной ползучести [39-56] недостаточно хорошо согласуются с имеющими экспериментальными данными и не позволяют предсказывать механические свойства материалов в условиях облучения. Теоретический анализ этой проблемы состоит из двух этапов. На первом из них решается задача, связанная с расчетом образования ядер отдачи и полного числа смещений, образованных в мишени. Она будет рассмотрена в первой главе. Затем на втором этапе необходимо произвести выбор элементарного механизма пластической деформации и в его рамках описать скорость радиационно-стимулированной пластичесной деформации с учетом рассчитанной ранее скорости образования смещений.
Образование ядер отдачи в процессе облучения приводит к появлению дефектов кристаллической решетки - пар Френкеля
[l2-I4J . Атомы мишени, смещенные из своих равновесных положений в решетке (узлов),образуют междоузельные атомы. Это один из компонентов пары. А другой компонент - вакантные узлы на месте смещенных атомов или вакансий. Междоузельные атомы и вакансии образуются в процессе облучения в равных количествах. Вызвать же пластическую деформацию за счет перемещения дислокаций они могут лишь тогда, когда дефекты одного типа поглощаются дислокациями предпочтительнее, чем дефекты другого типа. Это явление называется преференс. Преференс бывает двух типов: динамический преференс [ 55,56] и преференс поглощения [41-43 ] . Динамический преференс связан с более высокой подвижностью междоузельных атомов по сравнению с вакансиями, так что в начальный период поток дефектов на дислокации состоит преимущественно из междоузельных атомов, а после выключения облучения еще некоторое время на дислокации идет поток вакансий. С динамическим преференсом может быть связана неустановившаяся стадия ползучести при нестационарном облучении [55,56] . Преференс поглощения связан с тем, что дислокации, по-разному расположенные относительно оси приложенного напряжения, по-разному поглощают дефекты. На этом основана модель индуцированного напряжением преимущественного поглощения (ИНПА) [42-43] . Механизмом движения дислокаций в этой модели является переползание. Скорость радиационной ползучести в этой модели
іГ-Ф к (г), (D
где р^Ц,- поток переползающих дислокаций, представляющий собой произведение их плотности на скорость; & - вектор Бюргерса; - величина преференса, большая для междоузлий, чем для вакансий, на величину порядка процента. Это же выраже-
ниє можно представить в виде
где \і - модуль радиационной ползучести, Y - скорость де-фектообразования, (у - напряжение. Однако переползание дислокаций это медленный процесс и, видимо, поэтому в такой модели значения скорости ползучести получаются заниженными по сравнению с экспериментальными данными [Чб J .
В условиях облучения может идти и скольжение дислокаций pf7] , происходящее с большей скоростью, чем переползание. В комбинированной модели "переползание плюс скольжение" (ППС), развитой в последнее время [48-5l] , за счет переползания происходит лишь открепление дислокаций от локальных препятствий - стопоров, а движение между ними происходит за счет скольжения. При этом скорость радиационной ползучести
^flh ^-^.
где рс - плотность, a vc - скорость скользящих дислокаций; L - расстояние, на которое скользит дислокация; - время открепления от стопора; zz - время скольжения между стопорами.
Принято считать, что гу»г0 » тогда выражение (3) пре-образуется следующим образом
где Л, - размер стопоров.
Из выражения (4) следует, что в модели ППС появляется коэффициент усиления L I'j^ , благодаря которому теоретиче-ское значение скорости радиационной ползучести увеличивается более чем на порядок и становится ближе к экспериментальным
значениям. Кроме этого L=L{a') ? а машинное моделирование показывает, что в определенном интервале напряжений L~& [50J.
ппс д.
Тогда с учетом (2) из (4) следует, что р~ <У .И, следовательно, находит свое объяснение квадратичная зависимость скорости радиационной ползучести от напряжения.
В процессе радиационной ползучести происходит эволюция микроструктуры. Анализ экспериментальных данных в этой области, проведенный в работе [57] , показывает, что при напряжениях меньших предела текучести формируется специфическая структура, состоящая из дислокационных петель. При больших напряжениях развивается структура в виде сеток и скоплений дислокаций, подобная наблюдаемой при термической ползучести.
Из приведенных выше литературных данных можно сделать следующие выводы:
в настоящее время имеется ограниченное число экспериментальных работ по изучению влияния взаимодействия высоно-энергетичных заряженных частиц с веществом на механичесние свойства металлических мишеней в процессе облучения; исследовано мало комбинаций "частица-мишень"; из чистых металлов исследовался только никель;
скорость радиационной ползучести линейно зависит от скорости образования смещений, имеются данные об ускорении ползучести в нестационарных условиях облучения;
при напряжениях ниже предела текучести зависимость скорости радиационной ползучести от напряжения, как правило, линейна, а при более высоких напряжениях - квадратична; наблюдается и более сильная степенная зависимость, особенно,в
области высоких напряжений;
4-) в интервале температур (0,3-0,5) «пл скорость радиационной ползучести слабо возрастает с увеличением температу-
ры, при более низких температурах радиационная ползучесть мало исследована, а при более высоких - температурная зависимость скорости радиационной ползучести близка к такой же зависимости для термической ползучести;
скорость радиационной ползучести выше у холоднодефор-мированных материалов,чем у отожженных, очистка материалов от примесей ускоряет радиационную ползучесть;
теоретические модели радиационной ползучести недостаточно хорошо количественно описывают имеющиеся экспериментальные результаты, не позволяют предсказывать изменение механических свойств металлов в процессе облучения и требуется их дальнейшее развитие кан в расчетах образования ядер отдачи и полного числа смещений, так и в описании элементарного механизма пластической деформации;
до сих пор исследовалось, в основном, только изменение размеров нагруженных мишеней в процессе облучения, но, практически, нет данных об изменении прочностных и релаксационных характеристик металлов в процессе облучения заряженными частицами.
Цель настоящей работы состоит в исследовании влияния взаимодействия высокоэнергетичных тяжелых ионов с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения. Для решения поставленной задачи автором был предложен и обоснован метод экспериментального исследования влияния взаимодействия излучения с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения, позволяющий определять скорость радиационной ползучести. В работе предлагается также методика аналитического расчета повреждающей способности высокоэнергетичных тяжелых ионов, основанная на введении новой двухпараметрической кас-
надной функции и позволяющая определять выход смещенных атомов при резерфордовеком рассеянии налетающих ионов. Проводится оценка вклада ядерного взаимодействия в дефентообразова-ние. В ходе работы создана экспериментальная установка для исследования влияния взаимодействия высокоэнергетичных тяжелых ионов с металлическими мишенями на их механические свойства в процессе облучения, которая позволяет проводить кратковременные механические и релаксационные испытания на пучке при одновременном мониторировании тока ионов и измерении деформирующей нагрузки и при контролируемом тепловом режиме мишени. Проведено исследование влияния взаимодействия ионов 1 С с мишенями из Лв на изменение деформирующего напряжения при растяжении мишеней с постоянной скоростью в процессе циклирования облучения и при испытаниях на многократный физический предел текучести. Исследована радиационная релаксация напряжений при постоянном среднем и модулированном то-ке ионов С и по предложенному методу определена скорость радиационной ползучести алюминия. Исследование прочностных и релаксационных свойств металлических мишеней в процессе облучения высокоэнергетичными тяжелыми ионами выполнено впервые.
Выбор частицы обусловлен высокой повреждающей способностью тяжелых ионов. В то же время их воздействие на механиче-ские свойства металлов изучено крайне мало. Ионы х С при энергиях, реализуемых в настоящее время на ускорителях тяжелых ионов [ 2о] , обладают достаточными пробегами ,по крайней мере,в мишенях с малыми и средними Ц [58,59] , чтобы проводить механические испытания в процессе облучения толстых фольг, свойства которых сопоставимы со свойствами массивного материала.
Выбор мишени связан с тем, что механические свойства алюминия, в том числе его фольг [бо] , хорошо изучены, поэтому он может являться модельным материалом. Так как алюминий является природным моноизотопом, то из него легко приготовить массивные мишени моноизотопного состава, пригодные для механических испытаний. В то же время на моноизотопных мишенях значительно упрощается анализ ядерных реакций. В алюминии выше, чем других материалах, эффективность образования смещений [бі] , так как в нем значительно ослаблена рекомбинация междоузельных атомов и вакансий в каскадах из-за относительно малой плотности дефектов в них. Кроме этого, сплавы на основе алюминия являются нандидатными материалами первой стенки термоядерного реактора [б2,бз] .
Настоящая работа является частью многолетних исследований, выполняемых в ХГУ в соответствии с координационным планом НИР АН СССР по теме "Исследование воздействия излучения различного вида и спектра на процессы упрочнения, пластической деформации и разрушения металлов и сплавов" (шифр І.3.8.1) и по теме "Исследование физической природы радиационного воздействия на материалы и среды" (номер государственной регистрации 81077502).
Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.
Во введении проведен анализ литературы, обсуждается постановка задачи, ее актуальность, новизна и практическая ценность, кратко описана проделанная работа и представлены положения, выносимые на защиту.
В первой главе рассмотрена проблема расчета образования ядер отдачи и полного числа смещений, предлагается аналитиче-
екая методика расчета повреждающей способности высокоэнерге-тичных тяжелых ионов, и проведен расчет выхода смещенных атомов в облучаемой ионами углерода алюминиевой мишени.
Во второй главе описывается предлагаемый в работе метод исследования влияния взаимодействия излучения с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения.
Третья глава содержит описание экспериментальной установки.
В четвертой главе приведены результаты проделанных экспериментов и их обсуждение.
В заключении формулируются основные результаты работы.
По результатам настоящей диссертационной работы в Лаборатории ядерных реакций Объединенного института ядерных исследований внедрена экспериментальная установка для исследования механических свойств металлов в процессе облучения вы-сокоэнергетичными тяжелыми ионами.
Материалы настоящей диссертации опубликованы в работах [64-70 ] и докладывались на УІП-ХІ Всесоюзных школах по радиационной физике металлов и сплавов (Бакуриани, 1980 г.,1982 г., 1983 г., 1984 г.), на П Всесоюзном совещании по радиационным дефектам в металлах (Алма-Ата, 1980 г.), на Ш и ІУ Школах по физике радиационных повреждений твердого тела (Алушта, 1981г., 1983 г.), на П Всесоюзной школе по физике прочности и пластичности (Старый Салтов, 1981 г.) и на У и УІ Всесоюзных совещаниях по физике радиационных повреждений и радиационному материаловедению (Харьков, 1982 г., 1984 г.).
На защиту выносятся следующие положения:
I, Предложены и обоснованы метод экспериментального ис-
следования влияния взаимодействия излучения с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения и методика аналитического расчета повреждающей способности высокоэнергетичных тяжелых ионов.
Разработана и создана экспериментальная установка для исследования влияния взаимодействия высокоэнергетичных тяжелых ионов с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения.
Впервые на пучке высокоэнергетичных тяжелых ионов исследована радиационная релаксация напряжений. По предложенному в работе методу проведено определение скорости радиационной ползучести алюминия, облучаемого ионами С.
Расчет сечения образования смещений при резерфордовском рассеянии
Эффективная величина энергии смещения в алюминии принималась нами, как ив [бі] , равной 45 эВ, а значения коэффициента эффективности образования смещений брались равными І в интервале значений переданной энергии 0,045 КэВ - 5 КэВ, 0,5 при переданных энергиях выше 10 КэВ, что также соответствует [бі] , и 0,75 в интервале значений переданных энергий 5 КэВ - 10 КэВ. Величина этого коэффициента в последнем случае есть среднее арифметическое от его значений на концах соответствующего интервала переданных энергий в работе [61] . Величина средней переданной энергии в этом случае, вычисленная из соотношения (8), равна 650 эВ. Параметры о и каскадной функции те же, что и в предыдущем случае.
В результате расчета образования смещений аналогично (19) получаем д J с/ = 2 Ч (21) где Ка - 1,31-КГ17 см2-МэВ = 1,31-Ю7 6-МэВ
Полученное в (21) сечение образования смещений на 42% меньше рассчитанного по выражению (20), так что введение эффективной пороговой энергии смещения и учет динамического отжига существенны для расчета образования смещений. На рис.2 показано изменение сечения образования смещений Т2 при резерфордовском рассеянии ионов ± G по толщине мишени из
Энергия ионов на входе в мишень принималась равной 95 МэВ, что, как показано в разделе 1.5, имело место в условиях наших экспериментов. Сечение образования смещений рассчитывалось в модели Кинчина-Пиза и в предлагаемой нами модели по формулам (20) и (21). На рис.2 приведена также аналогичная зависимость, полученная в работе [78 J с использованием модифицированной модели Кинчина-Пиза. Сечение образования смещений принимает наибольшие значения в модели Кинчина-Пиза. Сечение, рассчитанное по формуле (20) имеет величину меньшую, чем в модели Кинчина-Пиза, но несколько большую, чем в этой же модифицированной модели. Наименьшей величина сечения образования смещений получается из формулы (21). Указание на то, что реальная величина сечения образования смещений меньше, чем получается из модифицированной модели Кинчина-Пиза, имеется и в работе [28] . Таким образом, предлагаемая нами аналитическая методика позволяет получать значения сечения образования смещений близкие по величине к сечениям, рассчитанным в обычно используемой для заряженных частиц модифицированной модели Кинчина-Пиза. Учет результатов работы [бі] , что, по-видимому, позволяет приблизить результаты расчетов к реальным величинам сечений, приводит к наименьшим по сравнению с другими моделями значениям сечения образования смещений.
Энергия ионов С, используемых в настоящей работе, значительно выше кулоновского барьера для пары "углерод-алюминий", поэтому необходимо учесть вклад ядерных реакций в дефектообразование. Ядерные реакции с тяжелыми ионами характеризуются большим числом каналов [79-84] . В настоящее время исследована, и то не всегда полно, лишь небольшая часть огромного числа принципиально возможных здесь комбинаций "частица-мишень". Недостаточно развиты и теоретические представления в этой области. Поэтому затруднено предсказание хода ядерных реакций с тяжелыми ионами в каждом конкретном случае и, таким образом, можно сделать лишь оценку сечения образования смещений за счет ядерных реакций.
Малая длина дебройлевской волны налетающих ионов по сравнению с размерами ядер позволяет описывать взаимное движение налетающего иона и ядра мишени, как классических частиц по траекториям. Механизмы ядерных реакций с тяжелыми ионами зависят от величины прицельного параметра и углового момента [79,8і] . Типы взаимодействий и механизмы ядерных реакций в столкновениях двух легких или средних ядер при энергии до 10 МэВ/нуклон приведены в таблице 2 [84-] .
Изменение деформирующего напряжения при кратковременных механических испытаниях в процессе облучения
При кратковременных механических испытаниях в процессе облучения наряду с термоактивированной пластической деформацией может иметь место и радиационно-стимулированная. Если предположить, что эти два механизма независимы, то при постоянной скорости деформации є , задаваемой испытательной машиной, можно записать [69] і - rt iP Мг Ъ j (62) где т - скорость термоактивированной пластической деформации; єр - скорость радиационно-стимулированнои пластической деформации.
Пусть скорость термоактивированной пластической деформации описывается выражением [91] -I - 50 где "HQ - энергия активации; V - активационный объем; и- -постоянная Больцмана; Т - температура; i0- предэкспоненци-альный множитель, слабо зависимый от напряжения и температуры; С - эффективное напряжение. Эффективное напряжение определяется как [88,89J О = (Г-01 , (64) где (TL - внутреннее напряжение. Разрешая выражение (63) относительно (Г с учетом уравнения (64) получаем для разности эффективных напряжений без облучения и во время облучения [69] : да =- &Ь - &4 , (65) где Тр - температура во время облучения; дТ-Т -Т ч где Т - температура без облучения.
Из формулы (65) следует, что первое слагаемое соответствует разности эффективных напряжений во время облучения и без него при постоянной температуре, а второе слагаемое соответствует разности эффективных напряжений при скачке температуры дТ без облучения, то есть тепловому эффекту. Таким образом , в рассматриваемом случае радиационный и тепловой вклады в разность эффективных напряжений разделяются, что, в принципе, позволяет выделить радиационный эффект при кратковременных механических испытаниях с постоянной скоростью деформации. Из (65) также следует, что [69]
Измеряемая в эксперименте разность деформирующих напряже - 51 -ний равна разности эффективных напряжений только при постоянстве внутренних напряжений, что следует из выражения (64). Это условие может быть реализовано, например, при циклирова-нии облучения в моменты подачи и перекрытия пучка. Отметим также, что если при деформации в процессе облучения упрочнение мало, то радиационно-стимулированная пластическая деформация будет близка к радиационной ползучести. Это же будет иметь место, если для скачков деформирующего напряжения при циклировании облучения будет выполняться условие (41). Тогда по разности деформирующих напряжений при изменении интенсивности облучения, напряжения, температуры и других параметров можно судить о зависимости скорости радиационной ползучести от них.
Таким образом, в настоящей главе предлагается и обосновывается метод экспериментального исследования влияния взаимодействия излучения с металлическими мишенями на их прочностные и релаксационные свойства в процессе облучения. Показано, что изменение рассматриваемых механических свойств во время облучения можно связать со скоростью радиационной ползучести.
Сложность физического эксперимента на пучке, связанная с необходимостью дистанционного синхронного измерения и контроля большого числа параметров, наличие радиационных и электромагнитных полей, предъявляет жесткие требования к экспериментальной установке для исследования механичесних свойств металлов во время облучения, которая должна выполнять следующие основные функции [б8] : а) диагностика и мониторирование пучка частиц; б) нагружение мишеней; в) силоизмерение; г) контроль температуры.
Блок-схема экспериментальной установки приведена на рис. 3. Пучок ионов, показанный на рисунке стрелками, после вывода из циклотрона попадает в систему диагностики и мониторирова-ния пучка ионов I. Управление этой системой осуществляется системой, управления диагностикой и мониторированием пучка ионов І4-. Система диагностики и мониторирования пучка ионов связана с системой измерения тока ионов 9. Затем через выходную фольгу пучок выводится на воздух и, пройдя через мишень в держателе 2, поглощается воздушным промежутком за мишенью. Мишень жестко связана с системой нагружения мишени 7, управление которой осуществляется системой управления нагружением мишени 13. Сигналы с динамометра 3 и системы детектирования температуры 4 через блок усилителей 8 выводятся на силоизмерительную систему 10 и систему измерения температуры II, соответственно.
Диагностика и мониторирование пучка ионов
Из системы выведенных пучков циклотрона пучок ионов попадает в систему диагностики и мониторирования пучка ионов [68], имеющую общий вакуум с ускорителем. Эта система показана на рис Л и состоит из входной диафрагмы I, монитора вторичной электронной эмиссии 2, цилиндра Фарадея 3 с откидывающимся дном 8 и запорным кольцом 9, патрубка с окном 4 для наблюдения при помощи телекамеры за свечением откидывающегося кварцевого экрана 7, выходной диафрагмы 6, заглушённой алюминиевой фольгой толщиной 20 мкм,и отсекателя пучна 5. Входная диафрагма вырезает часть пучка близкую по форме и размеру к облучаемой части мишени. Входная и выходная диафрагмы представляют собой коллиматор.
Монитор вторичной электронной эмиссии позволяет проводить непрерывное измерение тока ионов во время эксперимента. Он состоит из двух алюминиевых фольг - эмиттера и коллектора вторичных электронов толщиной 6,5 мкм, между которыми приложена разность потенциалов.
Используемый для калибровки монитора цилиндр Фарадея с дистанционноуправляемым положением дна был изготовлен из ду-ралюмина. Перемещение дна производилось при помощи электромагнита через систему тяг. На установленное с входной стороны цилиндра кольцо подавался запирающий отрицательный потенциал. На размещенном за цилиндром кварцевом экране нанесены риски для определения положения и формы пучка. Перемещение экрана производилось электромагнитом и системой тяг. Наблюдение за свечением экрана велось посредством миниатюрной телевизионной установки МТУ-І, состоящей из телевизионной камеры "Электро-ника-Л-50" и телевизионного приемника "Электроника-ВЛ-ЮО".
Описанные выше устройства располагались в корпусе, представляющем собой стальную трубу длиной около I метра с фланцами на обоих концах, и крепились на направляющих, которые позволяли производить их юстировку с последующей фиксацией. Юстировка системы осуществлялась по положению светового пятна на заглушке выходного фланца от источника света расположенного за входной диафрагмой.
Отсекатель пучка представлял собой электромагнитное реле, которое при срабатывании перемещало расположенную на тяге стальную заслонку, поглощающую пучок.
Токовый сигнал с монитора вторичной электронной эмиссии и цилиндра Фарадея подавался в систему измерения тока пучка на цифровой наноампервольтметр Ф 30 и самопишущий потенциометр Н 338.
После изучения свойств пучна и их зависимости от режимов работы системы выведенных пучков циклотрона был изготовлен компактный вариант системы диагностики и мониторирования пучка ионов, состоящий из тех же основных элементов, за исключением цилиндра Фарадея и кварцевого экрана. Эта система малогабаритна, имеет значительно меньший вес, в ней уменьшено число вакуумных соединений. Когда пучок перекрыт отсекателем, корпус системы работает подобно цилиндру Фарадея. При откры- -том отсекателе система работает в режиме монитора вторичной электронной эмиссии.
Величина разности потенциалов между эмиттером и коллектором выбиралась из условия максимального сбора эмиттированных электронов, число которых пропорционально числу ионов, прошедших через монитор. Для подбора разности потенциалов между эмиттером и коллектором на них через делитель подавалось напряжение от высоковольтного сухого элемента и изучалось отношение величины тока вторичных элентронов, собранных в мониторе току ионов, измеренных цилиндром Фарадея,в зависимости от величины напряжения между фольгами монитора. Результаты этих измерений показаны на рис.5.
Из рис.5 видно, что при напряжении выше 20 В на представленной зависимости наблюдается плато. На рис.6 показана зависимость тока вторичных электронов монитора в зависимости от ионного тона цилиндра Фарадея при напряжении на мониторе в области насыщения зависимости на рис.5 "U = 4-8 в.
Пройдя воздушный промежуток 5 мм ионы попадают на мишень в держателе, жестко связанном через тяги из нержавеющей стали с системой нагружения и динамометром. Мишени изготовлялись из алюминия высокой чистоты А99. Алюминий является природным мо ноизотопом Ж [58] . Содержание основных примесей в алюми нии использованной плавки приведено в таблице 7.
Многократный физический предел текучести в процессе облучения
Для нагружения мишени использовалась модифицированная испытательная машина іШіО(ГДР) с гидравлическим приводом и плавным изменением скорости деформирования в пределах двух порядков. В схему регулирования скорости испытательной машины был установлен дополнительный редуктор, в результате чего минимальная скорость растяжения была снижена от 4-5 мкм/с до 3 мкм/с. Изменения в электрической схеме машины позволили производить дистанционное управление нагружением с измерительного центра. Конфигурация кронштейнов и тяг силового контура выбиралась из соображений удобства замены мишеней и, чтобы излучение не попадало на корпус машины [68] . Тяги были выполнены из нержавеющей стали. Держатель мишени крепился к тягам керамическими штифтами, которые служили тепло- и электроизоляторами.
Контроль температуры Температура мишени измерялась термопарами. Термопары медь-нонстантан диаметром 0,1 мм приклеивались к мишени кон-тактолом, состоящим из равных объемных частей алюминиевой пудры и клея БФ-2. Сигналы с термопар через усилители Ф 758 и через коммутатор подавались в систему измерения температуры на цифровой нановольтамперметр Ф 30. Термопары приклеивались к галтелям мишени, а при изучении распределения температуры по мишени и к ее центру. Термопара в центре мишени во время облучения затенялась защитным металлическим экраном.
Было проведено исследование возможностей определения температуры мишени при помощи инфракрасного детектора [68] . Он изготовлен на основе пироэлектрического приемника оптического излучения МТ-30 для регистрации и измерения энергии модулированного излучения [99] . Инфракрасный детектор (рис.Ю) располагается под углом 45 к оси пучка падающего на мишень I так, чтобы прямое излучение не попадало на приемник. Он состоит из приемника, оптической системы и модулятора. Приемник включает в себя собственно пирокристалл на подломе 5, заключенный в корпус 4 с германиевым окном 7. Оптическая система состоит из линзы 2, изготовленной из хлористого калия, с фокусным расстоянием 50 мм и диафрагмы 3. Модулятор 9 представляет собой диск с отверстиями, укрепленный на оси микроэлектродвигателя 8. Оптическая система и приемник заключены в кожух 6. Расчет оптической системы производился по известной формуле тонкой линзы. Градуировочная кривая инфракрасного детектора, которая связывает сигнал детектора с показаниями термопары при разных температурах, представлена на рис.11.
Регулирование температуры производилось посредством систем нагрева и охлаждения. Нагрев мишени осуществлялся путем пропускания через нее переменного электрического тока частотой 50 Гц, от микропечи, расположенной вблизи мишени,и путем подогрева держателя двумя миниатюрными электронагревателями.
Охлаждение мишени могло осуществляться путем обдува её парами азота, сжатым воздухом и вентилятором. Кроме этого вентилятором обдувалась и верхняя тяга. Зависимость температуры мишени при различных способах охлаждения от тока ионов показана на рис.12. При обдуве парами азота можно добиться такой степени охлаждения мишени, что ее температура будет держаться практически,на уровне комнатной в широком интервале значений тона ионов.
Ряд описанных выше систем конструктивно оформлен в виде рабочей ячейки установки [б8] (рис.13). Динамометр I с закрепленным верхним концом через штифтовое соединение скреплен с верхней тягой 2, которая через такое же соединение на алун-довом штифте 4 связана с верхней половиной держателя 6. Аналогично посредством штифта 13 выполнено соединение подвижной нижней тяги 12 с нижней половиной держателя II. Держатель электрически отделен от тяг изолирующими прокладками 3. В позиции 9 показана направляющая. Электрическое напряжение для нагрева мишени 8 подводится к ней через специальные гнезда на нижней половине держателя (одно из них показано в позиции 10). В выходном фланце 15 системы диагностики и монтирования пучка, заглушённом фольгой 16 через вакуумное уплотнение 18, имеются отверстия 14 и 20 для подачи хладагента, который может также подаваться и с другой стороны мишени через специальное сопло (на рисунке не показано). Отсекатель пучка 17 установлен на крышке фланца 19. Позиция 7 указывает место крепления термопары на верхней галтели мишени. Один из нагревательных элементов, расположенных в держателе показан в позиции 5.
