Содержание к диссертации
Введение
1. Обзор литературы
1.1. Вступление 10
1.2. Поверхностные электромагнитные волны в изотропных средах 11
1.3. Поверхностные электромагнитные волны в анизотропных средах 18
1.4. Метод НПВО 21
2. Вопросы теорий поверхностных поляритонов в анизотропных кристаллах
2.1. Поверхностные поляритоны в анизотропных кристаллах 27
2.2. Кристаллооптика поверхностных поляритонов в двухосных кристаллах 32
2.3. Теория метода НПВО при исследовании поверхностных поляритонов в анизотропных кристаллах 35
2.4. Сингулярные поляритоны в ограниченных анизотропных кристаллах 43
2.4.1. Постановка задачи и исходные соотношения 47
2.4.2. Сингулярные поляритоны в ограниченных анизотропных средах , 50
2.4.3. Сингулярные поляритоны в ограниченных одноосных кристаллах 55
2.4.4.Сингулярные поляритоны в ограниченных двухосных кристаллах 70
3. Методика экспериментальных исследований
3.1. Используемая аппаратура 72
3.2. Измерение толщины зазора и учет искажающего влияния элемента НПВО 77
3.3. Обработка результатов измерении 80
4. Экспериментальное исследование поверхностных поляритонш в анизотропных кристаллах
4.1. Введение 82
4.2. Исследование поверхностных поляритонов I типа в одноосных кристаллах 82
4.2.1. Случай LiTa03 86
4.2.2. Случай LiN605 92
4.3. Исследование поверхностных поляритонов II типа в одноосных кристаллах 95
4.4.Взаимодействие поверхностных поляритонов в анизотропных кристаллах со слабыми полярными колебаниями 106
4.5. Исследование поверхностных поляритонов в двухосных кристаллах 109
4.6. Экспериментальные результаты исследования сингулярных поверхностных поляритонов 122
Заключение 128
Приложение, Рассеяние поверхностных поляритонов на флуктуациях диэлектрической проницаемости 129
Литература
- Поверхностные электромагнитные волны в анизотропных средах
- Кристаллооптика поверхностных поляритонов в двухосных кристаллах
- Измерение толщины зазора и учет искажающего влияния элемента НПВО
- Исследование поверхностных поляритонов II типа в одноосных кристаллах
Введение к работе
Настоящая работа посвящена исследованию колебательных поверхностных поляритонов (ПП) в анизотропных кристаллах. Поверхностными поляритонами называются, как известно, электромагнитные волны, которые распространяются вдоль границы раздела двух сред, а их амплитуда убывает при удалении от границы. Предметом нашего исследования было влияние анизотропии на дисперсионные свойства колебательных ПП в кристаллах.
Его актуальность определяется тем, что характеристики ПП отражают свойства приповерхностной области кристалла, поэтому изучение ПП и, прежде всего, их дисперсионных характеристик может быть использовано, в частности, для бесконтактного контроля состояния поверхности кристаллов, в том числе, анизотропных. Кроме того, знание дисперсионных свойств ПП может оказаться полезным при создании соответствующих устройств твердотельной оптической электроники и интегральной оптики. Отметим также, что объектом исследования были кристаллы, широко применяемые в современной квантовой электронике - ниобат и танталат лития, ниобат калия.
В этой связи перед нами была поставлена задача - экспериментально и теоретически изучить влияние анизотропии на дисперсионные свойства ПП, а также исследовать возможности спектроскопии ПП для анализа колебательного спектра решетки в анизотропных кристаллах.
В качестве метода экспериментального исследования был выбран метод нарушенного полного внутреннего отражения (НПВО) света. Исследования проводились при комнатной температуре. Метод НПВО ока- зался достаточно эффективным и позволил выполнить поставленную задачу.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка Литературы и приложения.
Первая глава является обзорной, оригинальные результаты отражены во второй и четвертой главах, а третья глава посвящена вопросам методики экспериментального исследования.
Во второй главе приведены результаты теоретического изучения свойств ПП. В частности, впервые изучены сингулярные поверхностные поляритоны, существующие в ограниченных анизотропных средах, впервые найден аналитически коэффициент отражения в методе ШШО для случая произвольного анизотропного кристалла. Проведен обширный комплекс конкретных численных расчетов применительно к изучавшимся экспериментально кристаллам.
Центральное место в работе занимают результаты экспериментального исследования ПП в анизотропных кристаллах, изложенные в четвертой главе. Изучены свойства ПП при различных геометриях задачи в одноосных кристаллах ниобата и танталата лития и двухосном ниобате калия. Исследованиями охвачены ПП I и II типов, а также сингулярные ПП. На примере ниобата лития продемонстрирована эффективность спектроскопии ПП II типа для уточнения частот объемных колебаний, а также обнаружения и идентификации слабых полярных колебаний. Полученные результаты свидетельствуют, в частности, о значительном влиянии анизотропии на дисперсионные характеристики ПП. Результаты теоретических расчетов с учетом искажающего влияния элемента НПВО удовлетворительно согласуются с экспериментальными данными.
На основании полученных результатов сделаны выводы, помещенные в заключении.
В приложении помещены некоторые результаты расчетов рассеяния ШІ на флуктуациях диэлектрической проницаемости в анизотропных кристаллах.
Диссертация состоит из 128 страниц машинописного текста, 37 рисунков и двух таблиц. Список литературы включает 92 наименования.
Основные положения, выносимые на защиту, таковы:
Анизотропия существенно влияет как в качественном, так и в количественном отношении на дисперсию, поляризационную структуру и другие физические свойства ПП.
Спектроскопия ПП II типа является эффективным методом идентификации и количественного определения частот объемных, в том числе слабых полярных колебаний решетки.
Как в одноосных, так и в двухосных кристаллах существуют сингулярные поверхностные поляритоны (поверхностные волны Фойхта), обладающие своеобразными физическими свойствами.
Научная новизна диссертационной работы состоит в том, что в ней впервые экспериментально изучено (на примере ниобата калия) влияние анизотропии на дисперсионные свойства ПП в двухосных кристаллах, впервые обнаружены экспериментально и изучены теоретически сингулярные поверхностные поляритоны, на основе анализа дисперсионных ветвей ПП II типа предложен эффективный метод определения фо-нонных частот в анизотропных кристаллах.
Практическая ценность работы состоит в том, что ее результаты позволяют глубже понять физические процессы, происходящие вблизи поверхности кристаллов, позволяют судить о характере и степени влияния анизотропии на дисперсионные свойства ПП, позволяют учи- тывать искажающее влияние элемента НПВО при анализе экспериментальных данных. С помощью предложенной в работе методики удалось уточнить ряд фононных частот кристалла ниобата лития, устранив тем самым имевшиеся в научной литературе разногласия по этому вопросу.
Основные результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в следующих работах:
Стрижевский СВ. Рассеяние поверхностных поляритонов в окрестности точки фазового перехода. - В сб.: Спектроскопия молекул и кристаллов. Материалы ІУ Республиканской школы-семинара. Киев: Наукова думка, 1981, часть I, с. 112-122.
Макаренко СП., Пучковская Г.А., Стрижевский СВ., Чепилко Н.М. Исследование анизотропии поверхностных поляритонов в некоторых сегнетоэлектриках. - В сб.: X Всесоюзная конференция по сегнетоэлектричеству и применению сегнетоэлектриков в народном хозяйстве. Тезисы докладов. Минск, 1982, часть I, с,119.
Байса Д.Ф., Макаренко СП., Пучковская Г.А., Стрижевский В.Л., Стрижевский СБ., Чепилко Н.М. Эффекты анизотропии в спектрах поверхностных поляритонов и фононов в диэлектрических кристаллах. - В сб.: XI Всесоюзная конференция по когерентной и нелинейной оптике. Тезисы докладов. Ереван, 1982, часть II, с.641-642.
4. Ponath Н.-Е., Strizhevskii S.V. Scattering of the Surface Polaritons by the Order Parameter Fluctuations in the Vicinity of a Phase Transition Point. - Phys.Stat.Sol.(6), 1982, v.112, № 2, p. 533-542.
5. Байса Д.Ф., Пучковская Г.А., Стрижевский СВ. Исследова ние оптических и диэлектрических свойств кристаллов ТГС ио-Н305по спектрам ИК-отражения и НПВО. - В сб.: Спектроскопия молекул и кристаллов. Материалы У Республиканской школы-семинара. Киев: Наукова думка, 1983, с. 253-257.
Байса Д.Ф., Макаренко СП., Пучковская Г.А., Сшрижевский СВ., Чепилко Н.М. Влияние анизотропии на свойства колебательных поверхностных поляритонов в одноосных кристаллах. - Поверхность. Физика, химия, механика, 1983, № 2, с. 28-34.
Байса Д.Ф., Макаренко СП., Стрижевский СВ. Поверхностные поляритоны типа II в LiN605 . - Поверхность. Физика, химия, механика, 1983, № 12, с.35-40.
Байса Д.Ф., Макаренко СП., Пучковская Г.А., Стрижевский В.Л., Стрижевский СВ., Чепилко Н.М. Эффекты анизотропии в спектрах поверхностных поляритонов и фононов в диэлектрических кристаллах. - Известия АН СССР, серия физическая, 1983, т.47, № 8, с. 1630-1635.
9. Макаренко СП., Марчевский Ф.Н., Стрижевский В.Л., Стрижевс кий СВ. Сингулярные поляритоны в ограниченных анизотропных кристаллах. - Препринт ИФ АН УССР, 1983, № 18, 32 с.
10. Марчевский Ф.Н., Стрижевский В .Л., Стрижевский СВ. Сингулярные электромагнитные волны в ограниченных анизотропных средах. - ФТТ, Письма в редакцию, 1984,
Научные результаты диссертации докладывались на: ІУ, У, УІ Республиканских школах-семинарах "Спектроскопия молекул и кристаллов" (Черновцы, 1979; Черкассы, 1981; Чернигов, 1983), X Всесоюзной конференции по сегнетоэлектричеству и применению сегнегоэлектриков в народном хозяйстве (Минск, 1982). XI Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ереван, 1982),
ХУІ Всесоюзном семинаре "Экситоны и дифекты в молекулярных и ионных кристаллах" (Рига, 1983),
I Всесоюзном семинаре "Оптика поверхности" (Ленинград,1983), ежегодных научных конференциях Института физики АН УССР (1979-1982 гг).
Поверхностные электромагнитные волны в анизотропных средах
Изучение физических свойств ПП в анизотропных кристаллах составляет содержание кристаллооптики ПП. Хотя ей посвящено довольно большое число публикаций, полученные результаты носят, к сожалению, фрагментарный характер и затрагивают, в основном, частные аспекты проблемы. Мы обсудим лишь наиболее важные из них, имея в виду подробное изложение построенной нами общей теории ПП в анизотропных кристаллах, которому посвящена глава Ш.
Первые результаты теоретического рассмотрения ПП в одноосных кристаллах для простейших геометрий (взаимно перпендикулярное рас положение оптической оси кристалла С и волнового вектора ІШ) были изложены в работе Любимова и Санникова / 26 J. В частности, ими было получено дисперсионное соотношение для ПП, имеющее вид где К - волновой вектор ПП.
При этом предполагалось, что ось Е направлена по нормали к по верхности: К = 0, а тензор диэлектрической проницаемости диаго налей в осях X,Y,Z . При Бх= &2. мы, естественно, получаем за кон дисперсии ПП в изотропном кристалле. Из формулы (1.10) следу ет, что поверхностные мода колебаний могут существовать в двух слу чаях: 1) Єх 0,& 0 ; 2) ех 0,г К2 .В первом случае поверхностные моды сохраняются и при больших К , и могут быть получены при теоретическом рассмотрении задачи без учета запазды вания. Учет его лишь несколько деформирует их дисперсионную кривую в области малых к . В этом смысле такие моды аналогичны ранее рассмотренным поверхностным модам в изотропном кристалле. Во вто ром случае поверхностные колебания существуют только при достаточ но малых К . Эта ветвь носит чисто поляритонный характер и не имеет аналога в изотропных кристаллах. Экспериментально эти две ветви впервые были обнаружены в одноосных кристаллах MgF co струк турой рутила /"27 7. ПП, существующие в тех спектральных областях, где одно из главных значений тензора диэлектрической проницаемос ти кристалла положительно, а другое - отрицательно, были названы в типа й (в отличие от ПП I типа, существующих в обла яв зарубежных работах (начиная с /287) используется термин "ПП типа виртуальных возбуждений", однако он представляется не совсем удачным. где обе эти величины отрицательны). Исследованию ПП II типа (на примере кристалла сС - кварца) были посвящены также работы С 28-30 7. Авторы /"30 7 экспериментально исследовали в оС -кварце "обыкновенные" и "необыкновенные" ПП. Такие ПП были (по аналогии с объемными ПП) введены в рассмотрение впервые в работе /317 и определялись, соответственно, параллельностью или непараллельностью волнового вектора ПП в анизотропной среде вектору Умова-Пойнтинга S . В этой же работе было введено понятие "регулярных" ПП (параметр локализации о - действительная величина, волна ПП затухает экспоненциально при удалении от поверхности) и "обобщенных" ПП (параметр S -величина комплексная, затухание амплитуды вглубь от поверхности идет по неэкспоненциальному закону), В /317, а затем в /"32 7 было получено, что "регулярные" ПП в двухосных кристаллах существуют только при специальных ориентациях волнового вектора ПП и нормали к поверхности его распространения относительно главных осей тензора диэлектрической проницаемости кристалла, а вектор Умова-Пойнтинга ПП, хотя и лежит всегда в плоскости распространения, вообще говоря, не параллелен волновому вектору ПП. Иными словами, ПП в двухосном кристалле являются обыкновенными только в избранных геометриях распространениях, а именно, вдоль одной из главных осей. "Обобщенные" ПП экспериментально наблюдались для случая С - кварца (45-ный относительно оптической оси срез кристалла) в работе [ 33 7 .
Однако, как уже отмечалось выше, в упомянутых работах, равно как и в некоторых других (см., например, /"34,35 7, а также обзор /"13 7, анализировались, в основном, отдельные частные геометрии задачи, либо приводились результаты некорректные в связи с тем, что не учитывалась необходимость использования линейной комбинации двух независимых решений уравнения Френеля кристаллооптики (при записи поля ПП в анизотропной среде). В связи с этим необходимо упомянуть работу /"36 7, в которой рассматривались поверхностные волны вблизи границы среды, обладающей произвольными анизотропными диэлектрическими свойствами с несимметричным тензором GLi , однако, если конкретизировать общие результаты [ 36 ] применительно к случаю симметричного и: изотропного Єц , то они не переходят в известные, аппробированные результаты (например, / 8 7),что ставит под сомнение их правильность.
Кристаллооптика поверхностных поляритонов в двухосных кристаллах
В формулах (2.31)42.33) фигурируют только компоненты EWJL падающей волны, поскольку компонента Еп была выражена через Е„ из условия поперечности К, Е =кЕ„-КгЕ„ =0 . Очевидно, Еп= Е„.
Зная величины RUil n , нетрудно перейти к энергетическому коэффициенту отражения р . Явное выражение для последнего зависит от того, какая конкретная постановка эксперимента имеется в виду. В большинстве экспериментов по НПВО используется естественный падающий свет и измеряется интенсивность р- или о - компоненты поляризации отраженного излучения. Рассмотрим, ради определенности, случай, когда измеряется интенсивность р-компоненты (рассмотрение для случая о - компоненты вполне аналогично).Здесь можно положить Rj = 0 1 Ru.n O » а величина р может быть найдена следующим образом: обозначает усреднение по флуктуациям естественного излучения С 86 7. Для падающего света, в силу равноправности взаимно перпендикулярно поляризованных компонент, имеем:
Представим далее р(сО) (2.37) в виде р(соИ-уМ, 9(Ч)= г . Z(o))-lMl-IMz-c lpDll 2-ад Нетрудно убедиться, что при отсутствии диссипации и присі— (Л- 1) будет А_ = Р» F , где F=F(CA)) совпадает с левой частью дисперсионного уравнения для пп (2.3) при K = q,nsin p,n=VET,QMP) несущественный фактор (p CK + LpXnp-LC eoCOSyXpq2 ) ). При наличии слабой диссипации и конечном, но достаточно большом d можно представить А_ в виде A-=J2 4F+ [Ьг. , где Рг Р Фг со ответствующая малая добавка к р, F Обозначим через (0о корень дисперсионного уравнения (2.3) ( F((0o) = 0). Ввиду малости В2 функция у (to) будет существенно отлична от нуля лишь в окрестности точки (00 . В этой окрестности можно представить F(co) В виде F(w)-cC,(a)-(0o),o =C0nstf а остальные величины, фигурирующие в выражении для U (СО), взять при (0 = Сх)0. При этом ии= "gff s(t)=У- Р1 (("и) М (2,41}
Величина СО , вообще говоря, слегка комплексна: (00=(Оо+1(Оо » (Оо«СОо. Обозначив ож==а3 = р +(V7 , представим-SrjCOL) в -42 виде 0 + N 4:= o , Максимум u ( GO ) (и, следовательно, минимум p (CO), как нетрудно проверить, лежит при СО = Ы , где
При неучете диссипации и конечности толщины зазора d вели-чина СО совпадает с частотой ПП вблизи границы раздела двух про-зрачных полубезграничных сред ( С0=С0о=(0о). При изменении угла ср и, соответственно, К зависимость СО ( К) описывает неискаженную дисперсионную кривую ПП. Учет диссипации и конечности d ис-кажает дисперсионную кривую в соответствии с тем, что значение 6J определяется формулой (2.43). Величина искажения будет видна далее на примере кристалла ниобата калия.
Пусть одна из главных осей тензора Є, (ось t ) совпадает с нормалью к грани кристалла, а ПП распространяется вдоль другой главной оси (ось X). Для этого случая общая формула (2.38) кон-кретизуется следующим образом:
Отсюда видно, что при неучете диссипации, когда величины А и В вещественны, р = 1. Аналогичный результат имеет место и при d —о (Л- 1), поскольку здесь В = - КгА/е4р . Формулу (2,41) -43 можно представить в эквивалентном виде Н=Ує,Кі(1-Л2 12-Щ где G =ReG , GMmG, (2.47)
Нетрудно конкретизовать также формулы (2.43). Соответствующие выражения, ради краткости, мы не приводим.
На основе полученных формул нами проведены иллюстративные численные расчеты применительно к кристаллу К1\1Ь03 . Необходимые параметры заимствованы из работы /Гб0 7. В частности на рис.2.3 показаны "искаженная" и истинная расчетные дисперсионные кривые для ПП в области 700-780 см , распространяющихся в плоскости ХУ под углом Т = 45. Сплошная кривая отвечает d = оо и получена путем численного решения дисперсионного уравнения (2.3). Пунктирная кривая соответствует u = 7 мкм. Она отвечает минимумам расчетного коэффициента отражения в методе НПВО. Как видно, степень искажения оказывается весьма значительной, достигая ве —1 личин порядка 20 см . Многочисленные результаты расчетов содержатся также в следующей главе в связи с обсуждением экспериментальных данных и их сравнением с предсказаниями теории.
Сингулярные поляритоны в ограниченных анизотропных кристаллах
Известно, что в анизотропных кристаллах существуют так называемые сингулярные (или круговые) оси /"61-65 7 - направления, вдоль которых два значения длины волнового вектора (вообще говоря, различные) совпадают ("вырождаются"), а поляризации волн являются круговыми. Сингулярные оси отличаются от обычных опти
Искаженная и "истинная" расчетные дисперсионные кривые для ПП в -(плоскость 2У, Y =45). Сплош 7 жм, ная кривая отвечает & = со , пунктирная ческих осей, вдоль которых значения длин волновых векторов совпадают, характером поляризации волн, распространяющихся вдоль них. Поскольку описание эффектов распространения электромагнитных волн в кристалле требует использования двух линейно независимых гармонических по времени решений уравнений Максвелла, одно из которых традиционно представляется в виде:
Измерение толщины зазора и учет искажающего влияния элемента НПВО
При анализе спектров НПВО, как было показано выше (см.гл.1), существенным является учет искажающего влияния элемента НПВО. В связи с этим особое значение имеет вопрос контроля толщины зазора между призмой и исследуемым кристаллом. Воздушный зазор между элементом НПВО и образцом создавался с помощью калиброванных металлических прокладок. Толщина их определялась следующим образом: прокладки зажимались между двумя хорошо отполированными пластинками из No.CE. или КЬг, записывался спектр пропускания и по интерференционной картине определялось расстояние между пластинками по формуле где Лр " количество интерференционных экстремумов между волновыми числами V, и і ,
Реальный зазор в методе НПВО может отличаться от толщины прокладок вследствие шероховатости поверхности призмы и кристалла, попадания между ними микропылинок, неравномерного или меняющегося от опыта к опыту прижима кристалла к элементу и пр. Поэтому нами дополнительно применялось для измерения зазора устройство, схема которого изображена на рис. 3.4. Пучок лучей от источника 1 (лазер ЛГ-88) через фокусирующую линзу 2 попадал на образец 3. После отражения от границ раздела образец -воздух и воздух - призма 4, свет опять проходил через образец и затем фокусировался линзой 5 на экран 6. При этом на экране возникала интерференционная картина в виде полос равного наклона. Толщина воздушного промежутка d между образцом и призмой связана с расстоянием п между соседними минимумами следующей приближенной формулой /"92 7 : где Л - длина волны падающего излучения, П - показатель преломления призмы, р - угол падения, -С - фокусное расстояние призмы 5.
Описанный метод, однако, обладает рядом недостатков (громоздкость, необходимость юстировки перед каждым измерением, разброс по углам падения и т.д.). Поэтому в ряде случаев использовалась предложенная нами методика уточнения толщины зазора из условия наилучшего совпадения "истинных" (не искаженных элементом НПВО) экспериментальных дисперсионных кривых с рассчитанными независимо по известным формулам (см. гл. 4).
Оказалось, что в области применимости формул, определяющих величину поправок, каждый раз удавалось добиться хорошего согласия "истинных" экспериментальных дисперсионных кривых с расчетными. Это свидетельствует в пользу того, что описанный метод уточнения толщины зазора можно считать достаточно надежным. Результаты применения этого метода при анализе соответствующих экспериментальных данных помещены в Гл. 4.
Спектральный прибор и приемно-регистрирующее устройство вносят определенные искажения в исследуемый спектр веществ. Искажающее действие спектрального прибора можно охарактеризовать его апраратной функцией или спектральной шириной щели. Спектральная ширина щели определяет разрешающую способность спектрального прибора (т.е. минимальное расстояние между двумя полосами, при котором их максимумы разделены провалом в 0.8 0.9 от величины интенсивности меньшего максимума). За эту величину принимают половину ширины спектральной полосы, проходящей через выходную щель при определенной величине геометрической щели прибора.
При работе на щелевой программе 4 спектрофотометра спектральная ширина щели, оцененная по вышеприведенной формуле, составляла 3,8 см""1 при волновом числе 650см , 1,7 при 800см""1 и 3,3см"1 при 1000см"1. На практике мы всегда имели дело с полуширинами полос в спектрах НПВО - 30 см""1, что значительно превышает ширину щели и делает несущественным учет аппаратурных искажений прибора.
Общая погрешность определения волнового вектора в методе НПВО (исходя из формулы К = 2яг0п sin об, где 0 -волновое число, п - показатель преломления элемента НПВО, об - угол падения света) определяется формулой В наших экспериментал величина (5 изменялась в пределах 0.9 1.9 % К настоящему времени экспериментально хорошо изучена кристаллооптика обьемных поляритонов, в то время как кристаллооптика ПП разработана гораздо меньше. Это относится, в частности, к влиянию анизотропии на свойства ПП. Целенаправленные экспериментальные исследования, выполненные до сих пор, далеко недостаточны, фактически можно указать в этой связи лишь результаты, изложенные в работе Z 37 7, в которой изучен ряд закономерностей влияния анизотропии на колебательные поляритоны в кристалле оС- LiD03.
Чтобы в какой-то мере устранить указанный пробел, нами был расширен набор объектов, в которых исследовалось влияние анизотропии на ПП и проведен комплекс целенаправленных исследований с целью экспериментального подтверждения теоретических результатов, изложенных в предыдущей главе, а также поиска закономерностей, отсутствовавших ранее. Ниже излагаются результаты наших экспериментальных исследований и сравнение их с теоретическими расчетами, выполненными на основании полученных в главе Ш формул.
Исследование поверхностных поляритонов II типа в одноосных кристаллах
Хорошо известно, что при пересечении дисперсионной ветви ПП в изотропном кристалле линией слабого полярного колебания возникает расщепление ветви C76J, Это явление (резонанс Ферми для ПП) может быть использовано, в частности, в целях обнаружения и исследования слабых полярных колебаний. Аналогичноеиявление может возникать и в анизотропных кристаллах. Мы обсудим его здесь на примере кристалла ниобата лития.
Аспекты данного явления, специфичные для одноосного кристалла, обусловлены существованием двух различных главных значений ( j_ и и) диэлектрической проницаемости. При пересечении дисперсионной ветви ПП I типа линией слабого полярного колебания, поляризованного вдоль или перпендикулярно оптической оси, величина Єх или Є.ц в LOO зазоре, который соответствует указанному колебанию, становится положительной. В этом зазоре возникает ПП II типа, поведение дисперсионной ветви которых несет информацию о слабом колебании, в частности, о величине ьо-то расщепления (т.е. силе осциллятора). Оказывается, что исследование этого поведения, например, с помощью НПВО обеспечивает новый метод обнаружения и измерения LOO расщепления, более чувствительный по сравнению с традиционными спектроскопическими методами, в частности КР света.
Чтобы понять это, обратимся к рис, 4.10а, на котором пунктирная линия изображает дисперсионную ветвь ПП без учета слабого полярного колебания, а сплошные линии - дисперсионные ветви при учете такого колебания. Спектральная область существования ПП II типа шириной 6 выделена горизонтальными линиями (величина
Схематическое изображение взаимодействия ПП II типа со слабым полярным колебанием, б) Результаты исследования ПП II типа Крестики - эксперимент. несколько меньше величины электростатического расщепления, однако это различие невелико). Обозначим через "эс ( V ) отклонение дисперсионной ветви ПП II типа от пунктирной линии (см. рис. 4.10а). При экспериментальном исследовании указанного отклонения измеряется величина которая соответствует усреднению у. ( 3 ) в пределах спектрального интервала А , отвечающего спектральному разрешению метода.
Для приближенной оценки аппроксимируем "X. ( v ) в пределах области 0 линейной функцией %(0) =о\) . При этом получаем из (4.4) Х9ф= , где %гпак "" максимальное значение ос ( \) ), соответствующее начальной точке дисперсионной кривой ПП II типа. Минимальная величина Х-9ф , доступная экспериментальной регистрации, определяется характерным для ис, пользуемого метода разрешением по волновым векторам х0 Из условия %дс -"Х-0 находим О =(2у.о/У т0 )А Эта формула определяет фактически спектральное разрешение предложенного нами метода, основанного на измерении отклонения дисперсионной ветви ПП II типа от ее хода без учета данного слабого колебания.
Возникает вопрос о соотношении величин О и Д (последняя определяет фактически разрешение, характерное для традиционных спектроскопических методов). Оно зависит от значения фактора - 2х0/%т(ХУ . В методе НПВО %о JUK , где jU = Дк/к , К = = 2яг\)пшср = =ДУ +йоФ Ф,п-показатель преломления призмы НПВО, а р - соответствующий угол падения лучей. Значение У-тау нетрудно найти, анализируя формулы для дисперсионных ветвей ПП. Именно, may -К(04)-2яг0 , ГДЄ - КОреНЬ уравнения х ( ) = 1 (или Єи ( ) ) = 1, в зависимости от того, Єх 0 или н 0 в LOO зазоре), К ( "О ) соответствует пунктирной дисперсионной ветви ПП на рисунке. Оценки показывают, что в реальных ситуациях вполне могут достигаться условия, при которых 1 и5 Л и, следовательно, предложенный здесь метод выигрывает в чувствительности.
Проиллюстрируем сказанное на примере колебаний v = 739см""1 и т0 = 743см" 1 кристалла . Эти колебания не обнаружены в спектрах КР, полученных в С 72 7 при комнатных температурах, но были зарегистрированы авторами С 71 Упри низких температурах. В то же время дисперсионная ветвь ПП II типа, полученная нами методом НІШО при комнатной температуре, как видно из рис. 4.106, явно "чувствует" наличие указанных колебаний (рассматривается случай распространения ПП вдоль оптической оси). Отметим, что в данном случае было "Х-0 = 50см"1, V -v, = 739.5см, П =2.33, р = 27, XmQx = 0.56 х К ом"1, = 0,2.
Таким образом, можно утверждать, что предложенный нами метод обнаружения слабых полярных колебаний на основе использования свойств дисперсионных ветвей ПП II типа обладает относительно высокой чувствительностью и в ряде случаев предпочтительнее других спектроскопических методов.
Исследование поверхностных поляритонов в двухосных кристаллах
Экспериментальное исследование свойств ПП в двухосных кристаллах методом НПВО проводилось на примере ниобата калия ( KMbOj. При комнатных температурах, которым соответствуют наши экспери-ментальные данные, KNbu3 относится к классу bzv ромбической сингонии. Он имеет в элементарной ячейке 5 атомов и 15 степеней -IIO свободы, которые можно представить в виде 5A,(E)+51 ( )+ 41 2.00 Аг , причем в А7, &i и &г симметрии имеется по одному колебанию, принадлежащему акустическим ветвям. Колебания АД и Ьг активны в ИК-отражении и КР, а колебание Аг -симметрии - только в КР. Таким образом, в случае КМЬ05 имеется по 4 полярных колебания А и Ъ симметрии и 3 колебания D2 -симметрии feoj. Использовался образец кристалла в форме параллелепипеда, ребра которого параллельны главным осям тензора є . Изучалось отражение от плоскостей XY и YZ . Направление распространения ПП (в плоскости рабочей грани кристалла) характеризуется, как и прежде, углом тг между его волновым вектором К и осью X или 2 , соответственно. Исследования проводились для Т - 0, 45, 90. Изучались ПП в спектральном диапазоне 650-- 800см" . Здесь все три главных значения тензора & отрицательны, так что при Т" = 90 речь идет о ПП I типа.
