Введение к работе
Актуальность работы
Интерес к сильно коррелированным системам, у которых характерная энергия кулоновского взаимодействия порядка ширины зоны, исключительно возрос после открытия в конце прошлого века двух новых классов материалов: высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) и систем с тяжелыми фермионами (ТФ). Наиболее удивительное свойство этих двух систем - сверхпроводимость (СП) с необычным (возможно, не фононным) механизмом спаривания и необычной симметрией параметра порядка (d-типа). В системах типа ВТСП на необычный механизм спаривания указывает уже само существование очень высоких температур СП перехода Тс~ 100 К. В системах типа ТФ - тот факт, что в СП участвуют аномально тяжелые носители заряда с эффективной массой m порядка сотен электронных масс mt. Проявлением сильных электронных корреляций в этих системах является близость СП составов к антиферромагнитному (АФМ) и к электронному металл-диэлектрик (ПМД) переходам, наличие локализованных магнитных моментов на магнитоактивных атомах (Си в ВТСП системах, Се в ТФ системах) [1].
Общим для ВТСП и ТФ систем является тот факт, что СП возникает вблизи т. н. квантовой критической точки, разделяющей, как правило, АФМ и парамагнитные области на фазовой диаграмме Т - х, где в качестве внешнего параметра х может быть концентрация легирующего элемента, давление или другой подходящий параметр, изменение которого приводит к подавлению АФМ упорядочения [2]. Зависимость Т0 от х имеет вид кривой с максимумом (рис. 1), СП исчезает при движении в сторону парамагнитной области, так что есть все основания предполагать тесную связь электронов проводимости с локализованными магнитными моментами, которая обуславливает нефононный механизм СП в рассматриваемых соединениях.
Отличительная особенность нормального состояния этих систем - это неФерми-жидкостное (НФЖ) поведение, наблюдаемое в окрестности существования СП. Несмотря на внешнюю схожесть фазовых диаграмм для ВТСП и ТФ систем (рис. 1), их температурный (энергетический) масштаб существенно различается. Если в ВТСП системах температура Нееля Тц ~ 300 К, а температура сверхпроводящего перехода Тс ~ 100 К, то в ТФ системах эти величины значительно ниже, rN ~ 10 К и Тс - 1 К. Это связано как с различными величинами магнитных моментов на атомах Си и Се, так и различными концентрациями носителей заряда и, соответственно,
различными величинами спин-спинового взаимодействия локализованных магнитных моментов и электронов проводимости.
Концентрация Давление
Рис. 1. Фазовые диаграммы для ВТСП (слева) и ТФ (справа) систем. Обозначения: ММ - магнитный металл, АФМ - антиферромагнитный изолятор, СП - сверхпроводимость, ФЖ - Ферми-жидкость, НФЖ - не-Ферми-жидкость
Вся имеющаяся в настоящее время совокупность экспериментальных данных и теоретических исследований свидетельствует в пользу того, что электронные состояния, ответственные за возникновение необычной СП и НФЖ поведения, определяются сильным взаимодействием электронов проводимости и магнитоактивных атомов. Однако остается невыясненным, насколько важен атомный порядок для формирования этих уникальных состояний в ВТСП, ТФ и других системах с сильными электронными корреляциями и каким образом трансформируются электронные состояния при атомном разупорядочении. Чтобы лучше понять эффекты разупорядочения в этих чрезвычайно сложных системах, необходимо изучить влияние атомного беспорядка на свойства нормального и сверхпроводящего состояний более простых систем.
Так, например, характерные особенности нормального состояния ВТСП соединений - это пониженная (по сравнению с «обычными» металлами) концентрация электронов с сильно анизотропным (квазидвумерным) спектром и сильными электронными корреляциями. Так как систематическое исследование влияния атомного разупорядочения на электронные свойства систем такого типа отсутствует, необходимо, в первую очередь, провести изучение эффектов радиационного разупорядочения в системах с похожими свойствами. Это соединения с относительно низкой концентрацией носителей (полуметаллы) и значительной анизотропией транспортных свойств, слоистые оксидные соединения с металлическим типом проводимости, которые могут быть
отнесены к сильнокоррелированным системам, а также два относительно новых сверхпроводника на основе магния: Mgl$2 и MgCNi3.
Цели и задачи исследования.
Основной целью данной работы являлось исследование особенностей электронных состояний систем с сильными электронными корреляциями (высокотемпературных сверхпроводников, соединений с тяжелыми фермионами и других) с помощью метода радиационного разупорядочения.
Для достижения этой цели решались следующие конкретные задачи:
(1) изучить влияние радиационного разупорядочения (дефектов атомного
масштаба) на свойства сверхпроводящего и нормального состояний
классических сверхпроводников II рода, относящихся к системам с сильным
электрон-фононным взаимодействием;
(2) исследовать поведение гальваномагнитных свойств металлических
соединений с относительно низкой (1017 - 1019 см-3) концентрацией
носителей заряда при радиационном разупорядочении для выяв.> тения
специфических особенностей щелевых (псевдощелевых) электронных
состояний, в том числе, в системах с анизотропным электронным
транспортом;
(3) исследовать влияние разупорядочения на электрические и маї нитные
свойства в сверхпроводящем и нормальном состояниях
высокотемпературных сверхпроводников, а также их электронных и
структурных аналогов - оксидных соединений с анизотропным
(квазидвумерным) транспортом;
(4) для выяснения роли кристаллического порядка в формировании
электронных состояний в соединениях с тяжелыми фермионами изучить
влияние разупорядочения на электронные свойства систем с различными
типами основного состояния: антиферромагнетиков, сверхпроводников и
соединений с аномально большой электронной массой, обнаруживающих
Ферми-жидкостное или не-Ферми-жидкостное поведение электронных
свойств.
Научная новизна полученных результатов
В результате впервые проведенного исследования влияния разупорядочения, индуцированного облучением нейтронами и электронами, на транспортные и гальваномагнитные свойства высокотемпературных сверхпроводников, соединений с тяжелыми фермионами, сверхпроводящих интерметаллидов MgB2 и MgCNi3 и соединений с низкой концентрацией
носителей заряда Іп^Ві2_Дез, PbSe, HgSe, (i)-AlPdRe показано, что радиационное разупорядочение является эффективным методом изучения особенностей электронных состояний упорядоченных кристаллов.
Установлено, что радиационное разупорядочение приводит к быстрой и полной деградации сверхпроводимости в ВТСП соединениях УВагСизОх, (Nd-Ce)2Cu04 и Bi2Sr2CaCu208. Обнаружено, что поведение электронного транспорта в этих системах характерно для диэлектрического состояния: экспоненциальный в зависимости от концентрации дефектов рост электросопротивления и его отрицательный температурный коэффициент наблюдаются при относительно малом беспорядке, в том числе, и для сверхпроводящих образцов. Показано, что электронные состояния ВТСП соединений характеризуются чрезвычайной близостью к переходу металл-диэлектрик, радиационное разупорядочение приводит к разрушению когерентных электронных состояний, образованных за счет взаимодействия электронов проводимости с локализованными магнитными моментами, на две относительно слабо взаимодействующие подсистемы: локализованные на атомах Си магнитные моменты и локализованные электроны.
Установлено, что в соединениях, относящихся к системам с тяжелыми фермионами: антиферромагнетиках (CeCu2Ge2> CePd2Ge2 и CePd2Si2), сверхпроводниках (PrOs4Sbi2 и LaRu4Sb12), системах с Ферми-жидкостным (CeCue) и не-Ферми-жидкостным (CeNi2Ge2, CeCu2Si2) поведением радиационное разупорядочение приводит к подавлению антиферромагнитного или сверхпроводящего упорядочения, разрушению сильно взаимодействующей системы электронов проводимости и локализованных магнитных моментов на две подсистемы: локализованные магнитные моменты и слабо связанные с ними электроны проводимости.
Установлено, что уменьшение температуры сверхпроводящего перехода в соединениях MgB2 и MgCNi3, наблюдаемое при радиационном разупорядочении, связано с уменьшением плотности электронных состояний на уровне Ферми. Показано, что соединения этого типа относятся к сверхпроводникам с сильным электрон-фононным взаимодействием.
На основе анализа влияния радиационного разупорядочения на гальваномагнитные свойства соединений Іп^Ві2-Дез, PbSe, Те, HgSe, (i)-AlPdRe и пиролитического графита при облучении 5-МэВ электронами и быстрыми нейтронами показано, что радиационные эффекты обусловлены образованием примесных уровней (зон), приводящим к эффективному сдвигу уровня Ферми.
Научная и практическая значимость работы
Результаты, полученные при изучении радиационных эффектов в исследованных упорядоченных соединениях, являются важными для развития представлений о микроскопических механизмах, ответственных за возникновение сверхпроводимости с нефононным механизмом и необычной симметрией параметра порядка. Полученные новые экспериментальные данные о роли кристаллического порядка, нарушение которого в высокотемпературных сверхпроводниках и системах с тяжелыми фермионами приводит к подавлению специфических электронных состояний, ответственных за их уникальные электронные свойства, являются основой для дальнейших теоретических разработок этой проблемы, в частности, учета особой роли дефектов атомного масштаба.
Результаты, полученные при изучении радиационных эффектов в исследованных упорядоченных соединениях, являются важными для определения возможных физических механизмов формирования экстремальных свойств материалов, для разработки методов радиационной модификации свойств материалов (направленное изменение магнитных и электрических свойств), поиска новых радиационно-стойких функциональных материалов, применяемых в практике, в том числе, для ядерной и термоядерной энергетики.
Основные положения, выносимые на защиту
(1) Экспериментальные результаты о влиянии атомного разупорядочения
на свойства нормального и сверхпроводящих состояний соединений MgB2 и
MgCNi3, анализ которых показывает, что уменьшение температуры
сверхпроводящего перехода происходит, в основном, вследствие
уменьшения плотности электронных состояний на уровне Ферми, что
свидетельствует об электрон-фононном механизме сверхпроводимости в
этих соединениях.
Экспериментальные результаты о влиянии электронного и нейтронного облучений на зависимости электросопротивления и эффекта Холла от температуры, магнитного поля и высокотемпературного отжига анизотропных монокристаллов ІпхВі2_хТез, Те и кристаллов с кубической структурой PbSe, HgSe. Наблюдаемые изменения концентрации носителей заряда при радиационном разупорядочении как следствие сдвига уровня Ферми из-за увеличения плотности радиационных дефектов, несущих эффективный заряд.
Эффект индуцированного радиационным разупорядочением увеличения низкотемпературной величины электросопротивления на 3
порядка в квазикристалле (i)-ALPdRe, возникающий вследствие размытия псевдощели вблизи уровня Ферми.
Результаты влияния низкотемпературного (80 К) облучения быстрыми нейтронами на свойства нормального и сверхпроводящего состояний ВТСП-соединений УВагСизОо (Nd-Ce^CuQ» и В'^ТгСаСпіО^, транспортные свойства оксидных соединений K03WO3 и Саг-^гДиО^ пиролитического графита. Обнаруженные в ВТСП-соединениях эффекты полной деградации сверхпроводимости и экспоненциального (в зависимости от флюенса облучения) роста электросопротивления, свидетельствующие о близости ВТСП систем к переходу металл-диэлектрик и возникающем при радиационном разупорядочении разрушении когерентных электронных состояний, ответственных за «необычную» сверхпроводимость, на две относительно слабо взаимодействующие подсистемы: локализованные на атомах Си магнитные моменты и локализованные электроны.
Обнаруженную методом радиационного разупорядочения в системах с тяжелыми фермионами совокупность следующих результатов:
сильную чувствительность электронных состояний, соответствующих когерентному движению носителей с большой эффективной массой, к индуцированному облучением кристаллическому беспорядку, на примере антиферромагнетиков CeCu2Ge2, CePd2Ge2, CePd2Si2, систем с Ферми-жидкостным (CeCufi) и не-Ферми-жидкостным (CeNi2Ge2, CeCu2Si2) поведением низкотемпературных свойств;
быстрое подавление разупорядочением сверхпроводимости в PrOs4Sbi2 и LaRiuSbn, свидетельствующее о необычном механизме сверхпроводимости в соединениях этого типа.
Достоверность полученных результатов и обоснованность научных положений и выводов, сформулированных в диссертации, обеспечивается широким набором экспериментальных данных, полученных комплексом современных экспериментальных физических методов, согласием ряда результатов с данными, полученными другими авторами, использованием современных теоретических представлений для анализа и трактовки экспериментальных результатов.
Апробация работы.
Основные результаты работ, вошедших в диссертацию, докладывались и обсуждались на Всесоюзном рабочем совещании по проблемам ВТСП (Заречный, 1987); Международном совещании «Эффекты сильного беспорядка в ВТСП» (Заречный, 1990); Ш Всесоюзном совещании по
высокотемпературной сверхпроводимости (Харьков, 1991); Международных конференциях "Новые механизмы и материалы сверхпроводимости" (Беркли, 1987); I (Интерлакен, 1988), Ш (Каназава, 1991), IV (Гренобль, 1994), V (Пекин, 1997), VII (Рио-де-Жанейро, 2003) и VIII (Дрезден, 2006); IV (2001), V (2003) и VI (2005) международных уральских семинарах «Радиационная физика металлов и сплавов» (Снежинск); Международном совещании по высокотемпературным сверхпроводникам и новым неорганическим соединениям (Москва-Петербург, 2001); ХХХПІ Совещании по физике низких температур (Екатеринбург, 2003); 1-м Всероссийском совещания по квазикристаллам (Москва, 2003) 11 Международной конференции по узко-щелевым полупроводникам (Буффало, 2003); Международных конференциях по сильно коррелированным системам (Карлсруэ, 2004 и Вена 2005); XVIII совещании по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (Заречный, 2004); 16 Международной конференции по высоким магнитным полям в физике (Таллахасси, 2004); Первой международной конференции «Фундаментальные проблемы высокотемпературной сверхпроводимости» (Москва, 2004); XVI Уральской международной зимней школе по физике полупроводников, (Екатеринбург-Кыштым, 2006).
Публикации
По теме диссертации опубликованы 32 статьи в рецензируемых российских и зарубежных журналах и 1 статья в сборнике трудов.
Личный вклад автора.
Диссертация является обобщением многолетних исследований автора, начиная с 1987 года, выполненных непосредственно им и заключающихся в общей постановке цели и задач исследования, проведении измерений гальваномагнитных свойств образцов, обработке и анализе результатов, интерпретации и обобщении полученных данных, формулировке выводов.
Моно- и поликристаллические образцы, использованные в исследованиях, предоставлены В. В. Щенниковым, Н. М. Чеботаевым, С. В. Наумовым, Ю. Н. Акшенцевым, В. Л. Кожевниковым, С. М. Чешницким, В. Г. Зубковьш, С. В. Мошкиным, М. Ю. Власовым, В. А. Кульбачинским, Е. П. Скипетровым, А. М. Балбашовым, W. Sadowski, Е. Walker Z., A. Ren, G. С. Che, S. J. Poon, V. Srinivas, О. Rapp S., Nakatsuji, Y. Maeno.
Облучения образцов 5-МэВ электронами проведены С. Е. Даниловым, В.
A, Арбузовым. Облучения быстрыми нейтронами при температуре жидкого
азота проведены совместно с В. Д. Пархоменко.
Обсуждение результатов проводилось совместно с Б. Н. Гощицким, М. В. Садовским, С. А. Давыдовым, А. В. Мирмельштейном, В. И. Ворониным, В.
B. Щенниковым, С. В. Верховским, В. Л. Кожевниковым, С. М. Чешницким,
В. Г. Зубковым, В. А. Кульбачинским, О. Rapp, Y. Маепо.
Измерения на СКВИД-магнетометре облученных кристаллов YBa2Cu307 и обсуждение результатов проведены совместно с R. Szymczak, Н. Szymczak, М. Вагап.
Структура диссертации
Диссертация состоит из 9 глав, включающих введение, заключение, основные результаты и приложение, изложена на 203 страницах, включая 1 таблицу, 82 рисунка, список литературы из 205 наименований.
