Содержание к диссертации
Введение
1. Электрический пробой диэлектриков и полупроводников под действием серии импульсов облучения СЭП 15
1.1. Состояние проблемы 15
1.2. Постановка задачи и методика исследований 27
1.3. Общие закономерности развития электрических разрядов в диэлектриках и полупроводниках вне зоны торможения электронного пучка
1.3.1. Морфология разрушений 43
1.3.2. Спектрально-кинетические характеристики свечения электрических разрядов в диэлектриках 49
1.3.3. Свечение ионных кристаллов при возбуждении поверхностным разрядом 53
1.3.4. Эмиссия электронов из канала электрического пробоя 60
1.3.5. Оценка энергии выделяющейся в анодном разряде 63
1.3.6. Амплитудные значения импульсных механических напряжений, генерируемых в диэлектриках анодным разрядом 66
1.4. Стримерные разряды в полупроводниках А2В6 68
1.4.1. Общие закономерности и особенности инициирования стримерных разрядов в CdS вне зоны торможения СЭП 69
1.4.2. Спектрально-кинетические характеристики стримерных разрядов в сульфиде кадмия 70
1.4.3. Морфология разрушения кристаллов CdS после многократного инициирования стримерных разрядов 76
1.5. Амплитудно-временные характеристики средних и локальных электрических полей, индуцированных СЭП в твердых телах 78
1.6. Электрический пробой диэлектриков и полупроводников в зоне торможения СЭП в режиме многократного облучения.. 80
1.6.1. Морфология разрушения твердых тел 82
1.6.2. Спектрально-кинетические параметры свечения анодных разрядов в диэлектриках 92
1.7. Основные результаты и выводы 98
2. Разрушение и электрический пробой диэлектриков под действием одиночного импульса СЭП 101
2.1. Генерация динамических напряжений в диэлектриках при облучении СЭП 102 з
2.2. Поляризационно-оптическая методика регистрации динамических и статических механических напряжений 107
2.3. Амплитудно-временные характеристики импульсных напряжений в ЩГК 109
2.4. Пластическая деформация ЩГК 110
2.5. Образование упорядоченных структур разрушения в ЩГК...
2.5.1. Кинетика формирования ПСР 118
2.5.2. О механизме формирования ПСР 1 2.6. Электрический пробой диэлектриков в режиме испарения сфокусированным СЭП( 1010Вт/см2) 125
2.7. Основные результаты и выводы 131
3. Генерация вынужденного излучения в полупроводниках А2В6 133
3.1. Состояние вопроса 133
3.2. Люминесценция кристаллов А В при низких уровнях возбуждения 139
3.3. Перестройка спектров люминесценции кристаллов А В при увеличении уровня возбуждения. Электронно-дырочная плазма в CdS 167
3.4. Основные результаты и выводы 178
4. Тепловой взрьш материалов при облучении СЭП. оптические характеристики эрозионной плазмы 181
4.1. Филаментация и самофокусировка электронных пучков в диодах 182
4.2. Взаимодействие сфокусированного электронного пучка с твердыми телами 191
4.3. Атомный спектральный анализ с использованием СЭП 197
4.3.1. Спектрально-кинетические характеристики анодного факела при свободном разлете 198
4.3.2. Спектральные характеристики сверхзвуковых плазменных струй, взаимодействующих с преградами 201
4.4. Основные результаты и выводы 213
5. Инициирование взрывного разложения ATM лазерными и электронными пучками (анализ литературы) 215
5.1. Модели импульсного инициирования ATM 215
5.1.1. Модельные представления раннего этапа исследований 216
5.1.2. Очаговая модель инициирования ATM лазерным излучением 217
5.1.3. Цепные модели инициирования ATM 219
5.2. Кинетика взрывного разложения ATM при инициировании электронным пучком 222
5.2.1. Результаты раннего периода исследований (1985 - 1995 гг.) 223
5.2.2. Кинетика и спектры взрывного свечения и поглощения ATM в режиме однократного возбуждения (1995 - 2002 гг.) 227
5.2.3. О природе предвзрывных процессов в ATM 234
5.3. Анализ литературных данных и постановка задачи исследований 236
6. Кинетика процесса взрывного разложения atm при импульсном инициировании. модели инициирования 241
6.1. Спектрально-кинетические характеристики импульсной катодолюминесценции ATM 242
6.2. Пространственно-временная структура плазмы, образующейся при взрывном разложении AgN3 электронным пучком 247
6.3. Кинетика взрывного разложения ATM при инициировании лазерным излучением 255
6.3.1. Методика исследований 256
6.3.2. Взрывное свечение 258
6.3.3. Проводимость ATM при взрывном разложении 261
6.3.4. Акустический импульс
6.4. Инициирование ATM анодным разрядом, индуцированным электронным пучком - 263
6.5. Физическая модель инициирования ATM электронным пучком 269
6.6. Инициирование взрыва AgN3 ударом микрочастиц 273
6.7. Деформационная модель взрывного разложения ATM при импульсном инициировании 277
6.8. Основные результаты и выводы 284
7. Детонация тэна при облучении СЭП 286
7.1. О механизмах лазерного инициирования бризантных ВВ. Состояние вопроса и постановка задачи 286
7.2. Физико-химические процессы в ТЭНе при облучении СЭП.. 2 7.2.1. Спектрально-кинетические характеристики импульсной катодолюминесценции 291
7.2.2. Разрушение и газификация 2 7.3. Детонация 301
7.4. Кинетика начальных стадий взрывного свечения при высоких уровнях возбуждения 309
7.5. Физическая модель инициирования ТЭНа сильноточным электронным пучком 315
7.6. Основные результаты и выводы 317
Основные результаты и выводы 319
Список использованной литературы
- Спектрально-кинетические характеристики свечения электрических разрядов в диэлектриках
- Поляризационно-оптическая методика регистрации динамических и статических механических напряжений
- Люминесценция кристаллов А В при низких уровнях возбуждения
- Очаговая модель инициирования ATM лазерным излучением
Введение к работе
Актуальность.
Действие ионизирующих излучений на твердые тела изучают в связи с необходимостью создания стойких к радиации материалов для ядерной энергетики, развития радиационных технологий и неразрушающих методов контроля материалов. Развитие высоковольтной импульсной техники привело к созданию в 60-х годах сильноточных электронных ускорителей, генерирующих сильноточные электронные пучки (СЭП), максимальная плотность потока энер-гии которых достигает 10 Вт/см [1]. Экспериментаторы получили уникальный инструмент, позволяющий исследовать поведение вещества в экстремальных, недоступных ранее условиях. Работа в этом направлении привела к обнаружению ряда пороговых процессов, индуцированных СЭП в твердых телах различных классов соединений: генерации вынужденного излучения в полупроводниках [2], разрушения ионных кристаллов и стекол [3], взрывного разложения энергетических материалов [4]. Нелинейный отклик диэлектриков и полупроводников на мощное электронное облучение позволил объявить о возникновении новой области исследований - физики мощных радиационных воздействий [5]. Актуальность темы диссертационной работы обусловлена необходимостью изучения реальной картины физических процессов, индуцированных СЭП в диэлектриках и полупроводниках, разработки теоретических представлений о механизмах электронно-пучкового разрушения твердых тел различных классов, в том числе полупроводниковых лазеров с электронной накачкой.
Исследование закономерностей и выяснение механизмов взрывного разложения энергетических материалов под действием электронного импульса является необходимым этапом решения актуальной проблемы - направленного регулирования стабильности энергетических материалов к внешним воздействиям различной природы.
В фундаментальном плане важность этих исследований связана с необходимостью разработки теории взаимодействия СЭП с веществом [6]. Прикладной аспект проблемы определяется использованием СЭП для реализации новых радиационных технологий и методов контроля материалов. Цель и задачи исследований.
Фундаментальная проблема, на решение которой направлена работа - выяснить роль кумуляции энергии СЭП в диэлектриках и полупроводниках в инициировании пороговых процессов: пластической деформации, разрушения, плазмообразования, электронной эмиссии и взрывного разложения энергетических материалов. Целью работы являлось:
Определить главные факторы разрушающего воздействия СЭП на ионные кристаллы и полупроводники А2В6.
Выяснить причины, определяющие порог генерации вынужденного излучения в кристаллах А2В6 различной предыстории.
Установить физическую природу свечения и поглощения, сопровождающих взрывное разложение азидов тяжелых металлов (ATM).
Изучить возможность инициирования взрыва бризантных взрывчатых веществ (ВВ) мощным электронным пучком на примере ТЭНа.
Разработать экспериментально обоснованные физические модели взрывного разложения ATM и ТЭНа импульсным пучком электронов. Задачи исследований.
-
Разработать экспериментальные методики и изучить пространственно-временные характеристики поля энерговыделения СЭП в высокоомных материалах с высоким временным (-10 не) и пространственным (-10 мкм) разрешением.
-
Изучить основные закономерности разрушения диэлектриков и полупроводников в режимах многократного и однократного облучении СЭП.
-
Исследовать влияние уровня возбуждения, при его варьировании в диа-
90 97 "3 1
пазоне 10 - 10 см" с" , на спектрально-кинетические характеристики низкотемпературной (25 К) люминесценции CdS и ZnS.
-
Изучить явление самофокусировки СЭП в вакуумном диоде электронного ускорителя ГИН-600 с целью получения максимально возможных плотностей электронного потока.
-
Исследовать оптические и плазмодинамические характеристики низкотемпературной плазмы, возникающей в объеме и на поверхности твердых тел различных классов при облучении СЭП с варьируемой в диапазоне 0,1 - 100 Дж/см плотностью энергии.
Научная новизна.
1. Впервые изучены спектральные характеристики и пространственно-
временная структура сверхзвуковых анодных разрядов, развивающихся в ди
электриках при возбуждении СЭП с плотностью энергии, варьируемой в диапа
зоне 0,1-100 Дж/см2.
2. Измерены кинетические характеристики низкотемпературной дефектно-
примесной люминесценции нелегированных кристаллов CdS и ZnS.
3. Впервые измерены спектрально-кинетические характеристики люми
несценции взрывчатых веществ - ATM и ТЭНа в довзрывном режиме возбуж
дения электронным пучком.
-
Установлена физическая природа взрывного свечения и поглощения, сопровождающих процесс взрывного разложения ATM и ТЭНа при инициировании электронным импульсом.
-
Изучен процесс филаментации и самофокусировки СЭП в вакуумном диоде электронного ускорителя ГИН-600.
-
Разработан новый способ атомно-абсорбционного спектрального анализа с испарением пробы мощным электронным пучком.
-
Обнаружена детонация бризантного взрывчатого вещества (ТЭНа) при облучении сфокусированным СЭП.
-
Предложены экспериментально обоснованные физические модели инициирования ATM и ТЭНа электронным пучком.
Научная и практическая значимость.
Научная значимость работы определяется полученными новыми данными о пороговых процессах, развивающихся в твердых телах различных классов, в том числе в энергетических материалах, при облучении СЭП.
Практическая значимость работы определяется возможностью использования пороговых процессов в различных областях науки, техники, радиационных и взрывных технологиях:
для кумуляции энергии СЭП в электрически прочных диэлектрических мишенях с целью достижения экстремальных состояний вещества;
разработки новых технологий обработки материалов;
изучения физики наносекундного электрического пробоя конденсированных сред и возможности управления этим процессом ионизирующей радиацией;
для разработки мощных, устойчивых к деградации полупроводниковых лазеров с электронным возбуждением;
разработки люминесцентных и атомно-спектральных методов контроля материалов;
прогнозирования поведения взрывчатых веществ при мощном радиационном воздействии;
для получения высоких давлений в конденсированных средах на основе детонации бризантных ВВ, инициированной СЭП.
На основе проведенных исследований нами разработаны и защищены авторскими свидетельствами и патентами электронно-пучковые способы контроля параметров твердых тел, а также конструкции катодолюминесцентного и плазмодинамического источников мощного оптического излучения на базе ускорителя электронов ГИН-600. Научные положения, выносимые на защиту.
-
Нейтрализация инжектированного в диэлектрик отрицательного объемного заряда электронного пучка осуществляется сверхзвуковыми анодными разрядами, удельная плотность мощности в которых может достигать 10 Вт/см , что приводит к инициированию ряда пороговых процессов - пластической деформации, разрушения, плазмообразования и мощной электронной эмиссии.
-
Порог генерации и механизм излучательной рекомбинации, ответственный за стимулированное излучение в реальных кристаллах А2В6, при возбуждении электронным пучком, определяются типом дефектно-примесных комплексов и их концентрацией.
-
Для реализации атомной спектрометрии с испарением пробы мощным электронным пучком необходимо преобразовать кинетическую энергию высокоскоростного плазменного потока в энергию ударно-сжатой плазмы и сформировать плазменную струю с изменяющимися вдоль направления её распространения газодинамическими и оптическими характеристиками.
-
Взрывное разложение ATM при воздействии электронных пучков является следствием развития электрического пробоя.
5. Взрывное разложение ТЭНа, инициируемое электронным пучком, возникает в результате последовательного развития нескольких процессов: электрического пробоя с образованием очагов химического разложения, диспергирования и газификации образца в окрестности микроочагов, образования макроочага в области торможения высокоэнергетических электронов с последующим его развитием в детонационную волну.
Личный вклад автора. Диссертационная работа - результат обобщения многолетних исследований, часть из которых выполнена лично автором, а часть в соавторстве с сотрудниками кафедры лазерной и световой техники Томского политехнического университета. Личный вклад автора состоит в постановке общих и конкретных задач исследований, выборе методов их решения, в анализе и обобщении результатов исследований, формулировке выводов и защищаемых положений. В работах, опубликованных в соавторстве, фамилии которых указаны в списке публикаций, автору принадлежат результаты, сформулированные в защищаемых положениях и выводах диссертации. Апробация работы. По теме диссертации опубликовано 90 работ в виде статей в рецензируемых журналах (24), авторских свидетельств и патентов (5), докладов на международных и всероссийских конференциях (26) и тезисах докладов (35). Результаты исследований, вошедших в диссертацию, были доложены и обсуждены на 17 отечественных и 22 международных конференциях, симпозиумах, школах и семинарах: 30 - Всесоюзном совещании по люминесценции «Неорганические кристаллы» (Ровно 1984); 5, 6 - Всесоюзных конференциях по физике диэлектриков (Баку 1982, Томск 1988); 5, 6 и 7 - Всесоюзных конференциях по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1983, 1986 и 1989); 3, 4 и 5 - Всесоюзных совещаниях «Воздействие ионизирующего излучения и света на гетерогенные системы» (Кемерово, 1982, 1986 и 1990); 5 - Всесоюзном совещании «Синтез и свойства, исследования и применение люминофоров» (Ставрополь, 1985); 10 - Всесоюзной конференции по физике полупроводников (Минск, 1985); 9 - Всесоюзной конференции «Состояние и перспективы разработки и применения сцинтилляторных детекторов в 12 пятилетке» (Харьков, 1986); 10 - Всесоюзной конференции по эмиссионной электронике (Киев, 1987); Семинаре «Физика неполного пробоя кристаллов» (Институт физики АН БССР, Минск, 1989); 2 - Всесоюзной конференции «Модификация свойств конструкционных материалов пучком заряженных частиц» 1991, Свердловск; 9, 10, 12 и 13 Международных конференциях по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1996, 1999, 2003 и 2006); Международной конференции по твердотельной дозиметрии, ТТД-7 (Екатеринбург, 1997); Международной конференции по физике твердого тела (Усть-Каменогорск, 2002); III Ural Workshop on Advantaged Scintillation and Storage Optical Materials (Ekaterinburg, 2002); 7, 9 и 10 Международных конференциях «Физико-химические процессы в неорганических материалах» (Кемерово, 1998, 2004 и 2007); Международной конференции по физике твердого тела (Алматы, 2004); IV - Международном оптическом конгрессе «Оптика XXI век» (Санкт-Петербург, 2006); Международном научн.-техн. семинаре «Шумовые и дегра-дационные процессы в полупроводниковых приборах (Москва, МЭИ, 2002,
2004, 2008); III, IV, V и VI - Международных практических конференциях «Ра-диационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах» (Томск, 2002, 2004, 2006 и 2008); 7-ой международной конференции по атомным и молекулярным лазерам (Томск, 2005); Международной научно-практической конференции по перспективным композиционным материалам (NC 04): «Нанокомпозиты» (Сочи, 2004); Международной летней школы «Радиационная физика» (Бишкек - Каракол, 2004); XIII конференции «Высокочистые вещества и материалы» Получение, анализ, применение (Нижний Новгород, 2007); III Всероссийской конференции «Энергетические конденсированные системы» (Черноголовка-Москва, 2006); Международной конференции «Забабахинские научные чтения» (Снежинск, 2007), VI Всероссийской конференции «Фундаментальные и прикладные проблемы современной механики» Томск, 2008 г.
Работа поддерживалась грантами: «Катастрофические процессы в материалах при возбуждении мощными импульсами потоков электронного и лазерного излучения» (грант РФФИ, проект 04-02-16339, 2004 - 2006 гг.). «Инициирование взрывного разложения взрывчатых веществ и пиротехнических составов импульсом радиации» (грант РФФИ, проект 06-03-3274, 2006 - 2007 гг.). «Закономерности взрывного разложения энергетических материалов при инициировании внешним импульсом и проблемы создания чувствительных быстродействующих лазерных капсюлей» (грант РФФИ, проект 08-08-00153, 2008 - 2010 гг.). «Импульсное инициирование взрывчатых веществ и пиротехнических составов лазерным излучением и пучками ускоренных электронов» (программа сотрудничества Минобразования РФ и Минобороны РФ по направлению «Научно-инновационное сотрудничество», 2001 - 2002 гг.). «Исследование нестационарных процессов при импульсных лазерных и электронных воздействиях» (грант Минобразования «Ведущие научно-педагогические коллективы», № Гос. per.: 01200315128, 2003 - 2004 гг.). «Спектральный элементный анализ материалов и веществ при использовании для возбуждения сильноточных электронных пучков» (грант "Университеты России" - 1998 - 2001 гг.), № Гос. per.: 01980005343. «Исследование свойств материалов при их взаимодействии с сильноточными электронными пучками» (грант "Университеты России", проект УР.06.01.023, 2002 - 2003 гг.). «Исследование нестационарных процессов в материалах при импульсных лазерных и электронных воздействиях», 2003 -2005 гг. №Гос. per.: 01200315128.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, семи глав и основных выводов. В начале глав приводится краткий анализ литературы по состоянию исследований и дополнительные методики, предназначенные для решения конкретных задач. Диссертация изложена на 357 страницах, содержит 142 рисунка, 2 таблицы и список цитируемой литературы из 307 наименований. Краткое содержание работы.
Спектрально-кинетические характеристики свечения электрических разрядов в диэлектриках
В настоящем разделе описаны результаты раннего этапа исследований (1970-1980 гг.) физических процессов, развивающихся в диэлектриках и полупроводниках под действием электронных пучков наносекундной длительности. Основное внимание в данном разделе уделяется результатам, необходимым для оценки состояния решаемых в настоящей работе проблем, вклада автора в их решение и значение представленных результатов на фоне других исследований. Достижения, полученные в этой области физики к началу наших исследований, обобщены в монографии [1] и кратко изложены ниже.
Исследования взаимодействия СЭП с диэлектриками и полупроводниками стимулировались развитием работ по созданию полупроводниковых лазеров с накачкой электронным пучком [2, 3], необходимостью создания ра-диационно-стойких материалов для ядерной и космической техники, разработкой методов неразрушающего контроля твердых тел и развитием радиационных технологий. Наметились два основных направления исследования свойств диэлектриков и полупроводников в условиях мощного электронного облучения. Первое направление связано с проблемой радиационного дефек-тообразования. Основные методы исследования — абсорбционная и люминесцентная спектроскопия с временным разрешением [4]. Применение для этих целей электронных пучков пико- и наносекундной длительности позволило получить фундаментальные результаты в этой области исследований [4 - 5]. Однако применяемые в данной области науки методы исследования позволяют следить только за частью каналов диссипации энергии СЭП в твердом теле (дефектообразование и катодолюминесценция), что не дает возможности представить полную картину сложных и взаимосвязанных физических процессов, протекающих в возбужденном электронным пучком материале. Второе направление включает изучение механических и электрических свойств твердых тел при высоких плотностях ионизации (динамические и квазистатические напряжения, пластическая деформация, разрушение, ра-диационно-импульсная проводимость и электронная эмиссия). Появлением данного направления можно считать 1966 г., когда Р.Б. Освальд, используя сильноточный ускоритель (2,2 МэВ; 40 не; 50 кА), обнаружил и исследовал явление разрушения полупроводниковых кристаллов Ge и Si под действием одиночных импульсов облучения [7]. Первые систематические исследования физических свойств ионных кристаллов и стекол при высоких плотностях ионизации были проведены сотрудниками Томского политехнического института и Института сильноточной электроники СО АН СССР (ИСЭ) в Томске [1]. Использовались сильноточные ускорители типа ГИН-400 и ГИН-600 конструкции Б.М. Ковальчука с параметрами (0,3-0,5 МэВ; 1—3 кА; 1—30 не). Уже в первых работах было обнаружено ряд явлений, развивающихся под действием СЭП в вышеуказанных материалах, не характерных для облучения электронным пучком низкой интенсивности: разрушение ионных кристаллов и стекол [8, 9], высокоэнергетическая проводимость [10], мощная пороговая электронная эмиссия [11], плазменная люминесценция [10]. Резкое отличие физических свойств диэлектриков в условиях мощного электронного облучения позволило авторам объявить о возникновении нового направления исследований — физики мощных радиационных воздействий (мощность дозы 10п-1016 Вт/кГ, плотность тока электронного пучка j 0,1 А/см2) [12]. Началось подробное изучение свойств обнаруженных явлений и выяснение механизмов, лежащих в их основе.
Разрушение конденсированных сред. Это наиболее интересное, как в научном плане, так и для практического приложения явление обнаружено для всех классов твердых тел: полупроводниковых кристаллов [7], кристаллических диэлектриков [8], стекол [9] и металлов [13 - 14]. Эффект заключался в том, что по мере увеличения плотности электронного пучка, при превышении некоторого порогового значения, происходит интенсивное разрушение материала.
Наибольшее количество работ посвящено исследованию разрушения щелочно-галоидных кристаллов, имеющих существенно более низкий порог разрушения (—10 Дж/г) по сравнению с полупроводниками (142,5 Дж/г у кремния) и стеклами (71 Дж/г у стекла марки ВВ). По мере накопления экспериментальных данных предлагались различные механизмы, лежащие в основе разрушения твердых тел различных классов [7, 8, 14 - 21]. Сложность установления механизма разрушения связана с тем обстоятельством, что воздействие СЭП инициирует протекание в твердом теле ряда физико-химических процессов, каждый из которых может быть ответственным за разрушение (динамические и квазистатические механические напряжения, процессы в электронно-дырочной плазме, давление радиолитического газа, электрический пробой и др.). Из анализа предложенных к 1980 г. механизмов разрушения ионных кристаллов следует, что существует два подхода к решению данной проблемы.
Первый заключается в возможности пространственной аккумуляции, выделенной в облучаемом материале энергии электронного пучка. Причиной ее возникновения могут быть различные физико-химические процессы. Согласно исследованиям [1] при рассмотрении процессов, протекающих в диэлектрике возбужденном плотным электронным пучком, необходимо учитывать, что всю энергию пучок передает электронам среды, которые образуют электронно-дырочную плазму (ЭДП). Решетка получает энергию от электронов и дырок, релаксирующих в соответствующих зонах и затем рекомбини-рующих с испусканием фононов и образованием дефектов. Поэтому пространственное распределение поглощенной энергии пучка определяется распределением ЭДП. В свою очередь ЭДП представляет собой типичную дис-сипативную систему, пространственное распределение плотностей энергии и частиц в которой будет, как правило, неоднородным. В [8] сделано предположение о том, что образующиеся в результате облучения электроны, дырки и экситоны (гомогенно распределенные по возбужденному объему) при высоких плотностях ионизации способны конденсироваться в электронно-дырочную жидкость и образовывать в твердом теле микрообласти с плотностью энергии 104 Дж/г, что на несколько порядков превышает среднюю по объему. Однако данная гипотеза не получила экспериментального подтверждения, а расчеты, выполненные в [17] свидетельствуют о том, что образование электронно-дырочного конденсата в ЩГК при Т 200-300 К невозможно ни при каких плотностях электронного возбуждения.
В работе [16] в качестве гипотезы предложен механизм разрушения, основанный на образовании в объеме кристалла в результате облучения полостей, наполненных радиолитическим газом. В основе модели, как и в [8], лежит представление о конденсации экситонов и формировании электронно-дырочной капли, но не в идеальном объеме, а на внутренних полостях, изначально имеющихся в кристаллах. Энергия, выделяющаяся на поверхности полости, идет на превращение анионов в газообразный галоген. Если давление внутри полости превысит предел прочности кристалла на разрыв, то он разрушается. Однако данная модель не объясняет формирование трещин вне области пробега электронного пучка. Следует также отметить, что возможность расслоения ЭДП ограничена временем жизни электронов и дырок в соответствующих зонах. Высокоэнергетические электроны слабо чувствуют неоднородности среды, а смещение ионизационно-пассивного электрона в кристалле за время жизни мало и не превышает 0,1 мкм.
Поляризационно-оптическая методика регистрации динамических и статических механических напряжений
Функциональная схема методики приведена на рис. 2.1. Регистрация АИ осуществлялась поляризационно-оптическим методом подобно [105] и методики импульсной спектрометрии с наносекундным временным разрешением. Продольная акустическая волна возбуждалась при полном заполнении сечения кристалла однородным электронным пучком, при этом линейные размеры кристалла в направлении падения пучка значительно превышали максимальный пробег электронов. Таким образом, экспериментальная ситуация соответствовала распространению продольного акустического импульса в полубесконечной среде со свободной облучаемой поверхностью. Облучение кристаллов однократным импульсом СЭП сопровождалось генерацией АИ, представляющего собой следующие друг за другом импульсы сжатия и растяжения. Зондирование АИ осуществлялось вне области торможения электронов пучка с использованием поперечной схемы при ориентации плоскости поляризации зондирующего света под углом 45 к кристаллографическому направлению [001], вдоль которого распространялась акустическая волна. Перед облучением проводили контроль и отбор образцов без исходных механических напряжений.
Зондирующий свет лазера ЛГ-78 (1) проходит через исследуемый образец (2), линзу (3), оптическую щель (4), поляроид (анализатор) (5) и попадает на фотоумножитель (6), сигнал с которого регистрируется осциллографом (7). При отсутствии механических напряжений оптически изотропные тела, в частности ЩГК, не изменяют положения плоскости поляризации зондирующего света. Поэтому, выходящий из кристалла плоскополяризованныи свет полностью поглощался анализатором. При распространении света через образец, находящийся в напряженном состоянии, возникает явление двойного лучепреломления, что приводит к повороту плоскости поляризации зондирующего света.
Осциллограммы акустической волны сжатия, генерируемой СЭП в NaCl при плотностях энергии электронного пучка 0,08 (1); 0,15 (2); 0,34 (3) и 0,5 Дж/см2 (4).
Интенсивность света, прошедшего анализатор пропорциональна величине наведенного двулучепреломления, или величине разности главных напряжений в исследуемом кристалле, которая определяется, согласно [106] выражением: где (ai - a2) — разность главных напряжений; 10— начальная интенсивность зондирующего света; /— интенсивность света прошедшего через анализатор; С- оптический коэффициент напряжений; - длина оптического пути в кристалле; X — длина волны зондирующего света.
На рис. 2.2 представлена экспериментальная зависимость амплитуды АИ сжатия в КСІ от плотности энергии СЭП. Анализ этой зависимости позволяет выделить три диапазона плотностей энергии с характерным поведе-нием амплитуды АИ. В области до 0,4 Дж/см амплитуда контура АИ растет линейно с увеличением Н. В диапазоне плотностей энергии 0,4-0,6 Дж/см наблюдается участок сверхлинейного роста амплитуды АИ, после которого происходит ее резкий спад. Максимальная величина разности главных напряжений в импульсе сжатия в КСІ составляет 2,6-107 Па при плотности энергии 0,6 Дж/см2.
На рис. 2.3 представлены характерные контуры АИ в NaCI, генерируемые однократным воздействием СЭП с разной плотностью Н. С и появлении тонкой структуры. Как правило, соотношение амплитуд в максимумах тонкой структуры изменяется в серии последовательных импульсов возбуждения, причем значительная увеличением Н наблюдается значительное изменение контура АИ, которое заключается в смещении общего максимума вглубь кристалла нестабильность контура АИ наблюдалась при Н Нр, где Нр - порог разрушения кристалла.
Сопоставление расчетной и экспериментальной зависимостей ампли-туды АИ от Н позволяет сделать заключение о том, что при Н 0,4 Дж/см наблюдается нелинейный акустический отклик образца на облучение. Об этом также свидетельствует и изменение контура АИ с ростом Н. Объяснить появление тонкой структуры АИ и ее нестабильность в серии последовательных импульсов облучения можно только с привлечением электроразрядного механизма выделения энергии СЭП. Сопоставление расстояний от облучаемой поверхности кристалла до областей формирования тонкой структуры АИ с глубиной залегания зоны множественного разветвления стримерных разрядов, формирующихся в ЩГК при их облучении в режиме многократного облучения электронным пучком низкой плотности, показывает их полное соответствие. Таким образом, можно предположить, что нелинейный отклик ЩГК на электронно-пучковое воздействие обусловлен негомогенным нагревом кристалла в результате развития неразрушающих образец стримерных разрядов. Уменьшение амплитуды АИ при плотностях энергии выше 0,6 Дж/см2, по-видимому, обусловлено релаксацией напряжений во время действия СЭП путем интенсивной пластической деформации с последующей катастрофической деградацией зоны торможения быстрых электронов.
Люминесценция кристаллов А В при низких уровнях возбуждения
Анализ приведенных выше результатов свидетельствует о том, что отклонение от стехиометрии в сторону избытка как кадмия, так и серы приводит к изменению концентрации неконтролируемых примесей, типа структурных точечных дефектов и их комплексов, что подтверждается изменением спектров люминесценции кристаллов CdS различной предыстории.
Эти обстоятельства, с одной стороны, свидетельствуют о возможности управления оптическими свойствами материала, с другой — требуют выяснения причин, определяющих формирование того или иного типа дефектов и обусловленных условиями выращивания кристаллов.
Из приведенных выше результатов следует, что в кристалле с избытком кадмия (CdS Cd, № 13) преимущественно формируются дефекты, ответственные за "зеленую" и "оранжевую" полосы люминесценции.
"Зеленое" краевое излучение CdS, как известно, состоит из серии эквидистантных полос, представляющих собой нуль - фононную линию и её фо-нонные повторения, разделенные энергией продольного оптического фонона LO-фонона [150 - 153]. При температурах (Т 30 К) доминирующей в спектре CdS является так называемая коротковолновая (или высокотемпературная) серия с максимумом интенсивности бесфононной линии при 514 нм. При низких температурах доминирует длинноволновая серия с максимумом интенсивности бесфононной линии при 517 нм. Информация о механизме зеленой люминесценции и природе соответствующих центров свечения противоречива.
Для зеленого излучения (с максимумом бесфононной линии Хщ— 514 нм) в [150, 151] предложена модель рекомбинации, согласно которой коротковолновая серия полос возникает из-за рекомбинации свободного электрона и связанной на акцепторе дырки, а длинноволновая серия обусловлена межпримесной рекомбинацией (D-A - переход). Роль акцептора играет однозарядный межузельный ион серы (S;") , а донором, ответственным за длинноволновую серию в CdS, является вакансия серы Vs. Исследования [124, 125] показали, что в кристаллах А В в значительных концентрациях (от 10 до
156 1021 см"3) присутствует неконтролируемая примесь кислорода. Многообразие форм присутствия кислорода: Os, Os - Os, Oj и др. и наличие собственных точечных дефектов приводит к формированию сложных "кислородных центров", в состав которых входит кислород и собственные точечные дефекты. Перезарядка комплекса (с изменением зарядового состояния собственных точечных дефектов) приводит к изменению зарядового состояния "кислородного центра" и сопровождается изменением спектра люминесценции кристалла.
На основании изучения закономерностей поведения зеленого излучения при изменении Pcd (Ps) и концентрации кислорода в CdS авторами [149] была предложена донорно-акцепторная модель центра зеленой люминесценции, где роль акцепторов играют изолированные атомы кислорода в узлах решетки [Os], а доноров - междоузельные атомы Cd,.
Полосы "оранжевой" люминесценции в CdS (А = 600-630 нм) являются предметом длительных исследований (см., например, [149, 153 - 157]). Однако вопрос о физико-химической природе и микроструктуре О - центров до сих пор остается открытым. Большинство авторов предполагает, ,что за О — люминесценцию ответственны комплексы в состав которых входят междоузельные атомы кадмия (Cdj) [154 - 157]. Некоторые авторы считают, что в состав О - центров входят атомы Cdj и атомы кислорода [149, 153]!v Согласно [149], в состав центра оранжевого излучения входит комплекс (Os - Os, Cdj). Такой комплекс дает акцепторный уровень и может образовывать донорно-акцепторную пару с участием Cd,. Две полосы 600 и 630 нм (составляющие оранжевого свечения) соответствуют переходу зона - комплекс или Cdj - комплекс.
В кристалле с избытком серы (CdS S, № 23) преимущественно формируются дефекты, ответственные за "красную" или R - полосу люминесценции. В литературе [157] "красную" полосу связывают с комплексом собственных дефектов [Vcd" Vs+]. Анализ экспериментальных данных, полученных в [149] свидетельствует о том, что R - полоса усиливается по интенсивности с увеличением избытка серы в CdS. Такое поведение красного свечения, со 157 гласно [149] не может быть объяснено изменением [Vs] в CdS. Кривые равновесия собственных точечных дефектов показывают, что только для [Vcd] концентрация увеличивается при избытке серы. Трудности в объяснении R - полосы могут быть устранены, если рассмотреть наряду с собственными точечными дефектами участие кислорода, содержание которого для кристаллов CdS с интенсивным красным свечением порядка 1019 см"3. В этих условиях кислород переходит в междоузлия [Oj]. Результаты исследования [149] находят объяснение в предположении, что центр, ответственный за красное свечение, содержит [Oj].
Согласно недавним теоретическим разработкам [158] и эксперимен-тальным данным [159] изоэлектронная примесь кислорода в соединениях А В вносит существенные локальные искажения в узлы решетки, что приводит к сильному взаимодействию локализованных состояний примеси с делокализо-ванными (протяженными) состояниями зоны проводимости. В результате даже сравнительно малые количества кислорода приводят к расщеплению зоны проводимости на две непересекающиеся подзоны. Одна из них сформирована сильно локализованными состояниями примеси, вторая образована протяженными состояниями зоны проводимости, испытывающими воздействие узкой резонансной зоной изоэлектронной примеси.
С позиций теории непересекающихся зон можно предположить, что "оранжевая" и "красная" — полосы люминесценции связаны с оптическими переходами из разных подзон расщепленной зоны проводимости кристалла CdS на уровни рекомбинации акцепторных комплексов, включающие собственные точечные дефекты и кислород.
Сильное изменение спектра ИРЛ CdS № 1 (отсутствие экситонных полос люминесценции и краевого "зеленого" излучения, а также сдвиг максимума полосы ИРЛ в длинноволновую область спектра) свидетельствует о повышенной дефектности образца. Сдвиг края фундаментального поглощения и максимума люминесценции образца CdS № 1 можно объяснить большой концентрацией неконтролируемой примеси кислорода ([О] 1020 см"3). Объ 158 яснить природу полос низкотемпературной (30 К) спонтанной люминесценции (А.= 500, 505, 512 и 522 нм), а также полосу стимулированного излучения Очпах = 505 нм), которая формируется при высоких уровнях электронного возбуждения, можно с точки зрения теории непересекающихся зон и присутствием в объеме образца кислородных скоплений с различной концентрацией кислорода. Действительно, при возбуждении кристаллов рентгеновским излучением мы получаем информацию о центрах свечения из всего объема (0,2 см ), т.е. о центрах люминесценции «чистой» матрицы CdS и центрах свечения, образующихся в кислородных скоплениях с различной концентрацией кислорода. Таким образом, каждое скопление можно рассматривать как твердый раствор CdS(O) с определенной концентрацией кислорода. Естественно, что получить информацию о кислородных скоплениях при объемном возбуждении образца можно только при одном условии - высокой концентрации кислорода в кристалле. Такие условия, по-видимому, и реализуются в кристалле CdS № 1. В [160] показано, что твердые растворы кислорода в реальных кристаллах А2В6 образуют гетерогенную систему, в которой кислородные скопления присутствуют в матрице кристалла. Концентрация растворенного кислорода в скоплениях много больше, чем в матрице, что приводит к понижению дна зоны проводимости в области скоплений. Таким образом, с позиции теории непересекающихся зон можно предположить, что положения линий краевого излучения с максимумами, соответствующими Ащ = 500, 505, 512 и 522 нм, определяются одним и тем же акцепторным уровнем, но зависят от изменения ширины запрещенной зоны (положения Е_), которое связано с изменением концентрации растворенного кислорода [Os]. Оценка величины изменения AEg (Е.) с увеличением концентрации кислорода по длинноволновому сдвигу головной линии краевого свечения кристалла CdS № 1 (А = 505 нм) по отношению к А-экситону «бескислородного» CdS (Am = 485,85 нм при 30 К) соответствует 98 мэВ
Очаговая модель инициирования ATM лазерным излучением
Азиды тяжелых металлов (ATM) являются типичными представителями инициирующих взрывчатых веществ (ИВВ), которые под действием внешних факторов (нагревание, механическое воздействие, электрический разряд, поток нейтронов, а - частиц или у - излучения) претерпевают необратимые превращения с образованием конечных продуктов — молекулярного азота и металла, и выделением значительной энергии. Ранее было установлено, что при облучении ИВВ статическими потоками излучений разной природы возбуждение взрыва имеет только тепловой характер за счет макроразогрева до температуры вспышки [188]. Интерес к исследованию природы взрывного разложения резко возрос в 70-80-х годах в связи с появлением мощных импульсных источников излучения — лазеров и импульсных сильноточных электронных ускорителей. Лазерные и электронные пучки имеют ряд характеристик, необходимых для изучения взрывного разложения конденсированных ВВ. Главными из них являются - малая длительность инициирующего им-пульса (0,1-10) не, высокая плотность мощности импульса (10 -10 Вт/см ) и возможность ее варьирования с помощью фокусировки энергетического потока на поверхности мишени в широких пределах. Эти характеристики электронных и лазерных пучков, в сочетании с возможностью импульсных измерений параметров взрыва с временным разрешением, позволяют получать новую информацию о начальных стадиях процесса взрывного разложения энергетических материалов. Уже в первых работах выяснилось, что мощные импульсы потоков фотонов и быстрых электронов возбуждают взрыв ИВВ при энергозатратах, явно недостаточных для разогрева их до температуры вспышки. Началось детальное исследование механизмов инициирования энергетических материалов лазерными и электронными пучками.
Механизмы инициирования взрывчатых веществ сильноточным электронным пучком (СЭП) наносекундной длительности и лазерным излучением всегда вызывают дискуссию, что связано с широким спектром физических процессов, развивающихся в облучаемой мишени, каждый из которых может быть ответственным за инициирование взрыва. На ранних этапах исследований рассматривались следующие модельные представления о механизмах импульсного инициирования ATM.
Инициирование в результате разогрева приповерхностного слоя до критической температуры [189 - 192].
Инициирование в результате преобразования энергии электронного пучка или лазерного импульса в энергию ударной волны [191, 193, 194].
Фотохимический механизм инициирования взрыва, при котором нагревание образца до критической температуры происходит как за счет поглощения энергии импульса, так и за счет энергии, выделяющейся в результате фотохимического разложения освещаемого слоя [190, 195].
Инициирование в результате образования «электронно-дырочных кри-сталлонов» [196 - 198]. Согласно модели, возбуждение ATM электронным пучком создает высокую концентрацию экситонов, которые затем конденсируются с образованием «электронно-дырочных кристаллонов», подобных электронно - дырочным каплям в полупроводниках [199].
Однако эти модели не получили дальнейшего развития, т.к. оценки порогов инициирования по этим механизмам значительно (на два - три порядка) выше экспериментальных значений. Так, например, экспериментально найденный энергетический порог инициирования азида серебра излучением неодимового лазера (А, = 1,06 мкм) составил: 77= 9,1 ± 0,6 мДж/см , а согласно первой из приведенных выше моделей должен составлять 4 Дж/см .
Авторы модели [190, 200 - 203] исходят из теории теплового взрыва, считая, что различие моделей инициирования в однотипных условиях заключается в различном взгляде на механизм образования начального очага разложения, что соответствует первой стадии возбуждения взрыва. Вторым исходным пунктом в подходе авторов к решению задачи явилось постулирование того, что наиболее надежным критерием, на основании которого возможно обсуждение механизмов, является энергетический порог зажигания (ЭПЗ). Энергетический порог зажигания (Н) позволил дискриминировать обсуждавшиеся ранее механизмы инициирования по измеренным пороговым значениям Н и предложить следующую схему процесса инициирования лазерным импульсом. Предполагается, что в объеме прозрачного (для падающего излучения) ВВ содержаться локальные поглощающие неоднородности с характерными размерами 10"5 см, имеющие более высокий показатель поглощения (ц. 105 см"1) по сравнению с показателем самого ВВ, что характерно для металлов и частиц сажи. За время действия лазерного импульса (т 10" с) процессы переноса и перераспределения энергии затруднены. Рассматривается только возможность поглощения и локализации энергии в объеме неодно-родностей. Это приводит к созданию в их окрестности «горячих точек». Основная реакция, обеспечивающая тепловое ускорение процесса, дается выражением [189, 191] N3 + N3 = 3N2 + Q, (5.1) где JVj - радикалы; О 1-2 к Дж/г ( 10 эВ на акт). В рамках модели существование ЭПЗ связывается с необходимостью создания определенного запаса тепла в очаге, обеспечивающего его развитие с учетом сброса тепла из очага за счет разгрузки. Индукционный период трактуется как время, необходимое для перехода очага горения в детонацию. Кинетика процесса теплового разложения в очаге бесконечных размеров для реакции первого порядка дается соотношением [204]:
