Введение к работе
Актуальность темы. Прогресс лазерной физики, приведший к созданию надежных методов генерации ультракоротких световых импульсов пико- и фемтосекундного диапазона длительности, предоставил в распоряжение исследователей уникальные возможности изучения элементарных процессов, сопровождающих интенсивное резонансное возбуждение твердого тела, при котором имеет место заметное изменение распределения по энергетическим состояниям. Спектр элементарных процессов, индуцированных резонансным возбуждением, определяется пространственно-временной миграцией энергии светового поля, представленной в виде электронных возбуждений, которые трансформируются по мере роста температуры и концентрации квазичастиц из свободных электронно-дырочных пар и экситонов в плазму свободных носителей, рассматриваемую как идеальный газ фермионов. При интенсивной накачке вклад электронных возбуждений в поляризацию среды оказывается настолько значительным, что может быть обнаружен в виде нелинейного отклика диэлектрической проницаемости, динамика спектра которой непосредственно связана с образованием и энергетической релаксацией возбужденного состояния. В зависимости от температуры и концентрации носителей этот вклад в поляризацию определяется либо эффектами кулоновского взаимодействия (образование связанных состояний, экранирование кулоновского потенциала, ренорма-лизация запрещенной зоны), либо насыщением межзонного поглощения и внутризонным вкладом плазмы свободных носителей. Существенно при этом, что концентрация энергии светового поля в пределах длительности ультракороткого импульса, которая меньше характерных времен рекомбинации и линейного транспорта носителей и сравнима с временами электрон-фононного взаимодействия, создает сугубо неравновесное возбужденное состояние, когда энергии электронной и фононной подсистем существенно различны. Поэтому с точки зрения фундаментальной науки спектроскопия нелинейного отклика полупроводника на импульсное резонансное возбуждение является чрезвычайно актуальной, т.к. амплитудно-временные характеристики многих из указанных выше составляющих, а также их участие в процессе энергообмена между электронной и фононной подсистемами могут быть идентифицированы и
определены на пикосекундной шкале времен. С другой стороны, изменение распределения по энергетическим состояниям полупроводника представляет собой наиболее мощный и универсальный механизм оптической нелинейности, исследование которого имеет самостоятельную значимость с точки зрения его практического использования в нелинейно-оптических системах обращения волнового фронта, мультистабильных элементов компьютерной логики и промежуточных устройствах фотонных систем связи.
Цель работы состояла во всестороннем экспериментальном исследовании процесса резонансного нелинейного взаимодействия мощного пикосекундного импульса с объемом элементарного полупроводника и полупроводниковых соединений (включая системы с пониженной размерностью), обусловленного генерацией свободных носителей за счет одно- и двухфотонного межзонного перехода при уровнях возбуждения вплоть до возникновения критических явлений (фазовый переход). Исследования включали изучение: двухфотонного поглощения и динамики излучательной (спонтанной и стимулированной) рекомбинации с учетом глубоких примесных уровней и стимулированного излучения на частоте накачки; пространственно-временной эволюции плазмы свободных носителей, обусловленной процессами их охлаждения, диффузии и рекомбинации; реальной и мнимой части нелинейной восприимчивости третьего и пятого порядков и связанного с нею нестационарного энергообмена между пикосекундными импульсами; пикосекундной кинетики спектра спонтанной люминесценции и спектра отражения полупроводниковых систем с пространственным ограничением носителей заряда; механизма неустойчивости, приводящего к генерации ячеистых и филаментарных структур рельефа поверхности полупроводника при фазовом переходе твердое тело - жидкость; режима пассивной : самосинхронизации мод с использованием теплового механизма нелинейного элемента на основе двуокиси ванадия.
Объекты и методы исследования. В качестве объекта исследований были выбраны прямозонные (GaAs, AgGaSei) и непрямозонные [Si) полупроводники, а также полупроводниковые структуры (пористый кремний, CdSzSei^x) с размерным ограничением носителей заряда. В работе использовались следующие основные методы исследований: -пикосекундная абсорбционная спектроскопия нелинейного поглощения.
-пикосекундная голографическая интерферометрия нелинейной рефракции,
-спектроскопия спонтанной люминесценции с пикосекундным разрешением, -вырожденное параметрическое смешение пикосекундных импульсов.
Научная новизна работы определяется тем, что в ней развиты новые научные направления, связанные с пикосекундной спектроскопией процесса резонансного возбуждения и энергетической релаксации возбужденного состояния за счет охлаждения, диффузии и рекомбинации плазмы свободных носителей в объемных полупроводниках и полупроводниковых структурах с размерным ограничением; спектроскопией нелинейного поглощения и рефракции, обусловленных изменением распределения по энергетическим состояниям полупроводника; спектроскопией критического явления в полупроводниках, приводящего к генерации ячеистых и филаментарных структур рельефа поверхности. В результате исследований получен большой объем данных, имеющих фундаментальное и прикладное значение.
Впервые исследована нелинейная восприимчивость третьего и пятого порядков, ответственная за самовоздействие пикосекундного импульса в виде нелинейного поглощения, которое в общем случае является результатом одно- или двухфотонного межзонного поглощения и последующего внутризонного поглощения кванта накачки возбужденными носителями. Изучено влияние когерентных свойств поля накачки, нелинейной рефракции, глубоких примесных уровней (EL2) и динамики спонтанной и стимулированной эмиссии излучения на величину нелинейного поглощения.
Впервые методом пикосекундной спектроскопии изучена динамика :ветоиндуцированного изменения края поглощения полупроводника, обусловленного эффектом насыщения оптического поглощения и охлаждением плазмы свободных носителей. Методом светоиндуцированных решеток определены характерные времена диффузии и рекомбинации носителей, а также установлена тенденция их изменения при увеличении концентрации носителей.
Впервые разработана теория двухволнового параметрического смешения на нелинейной восприимчивости третьего порядка, которая показывает, что зависимость энергообмена как функция временной задержки
между импульсами, имеющая в общем случае знакопеременный характер, доминирующим образом определяется соотношением между реальной и мнимой частями нелинейного отклика полупроводника.
Впервые обнаружено, что кинетика затухания спонтанной люминесценции структур с OD-размерным ограничением на пикосекундной временной шкале обладает всеми отличительными особенностями рекомбинации донорно-акцепторных пар, в качестве которых выступают поверхностно связанные дефекты. Установлено, что пространственное ограничение носителей заряда приводит к увеличению примерно на два порядка скорости излучательной рекомбинации, что хорошо объясняется возрастанием силы осциллятора при увеличении пространственного перекрытия волновых функций захваченных на ловушки носителей.
Впервые показано, что процесс фазового перехода с изменением агрегатного состояния (твердое тело - жидкость), индуцированный пикосе-кундным лазерным импульсом, приводит к неустойчивости неоднородно прогретой пленки жидкости с образованием ячеистых и филаметарных структур рельефа поверхности, характерный размер которых составляет (3-5) и О.імкм, соответственно.
Научная и практическая ценность работы определяется комплексным : подходом выполненных исследований, в результате которого получена детальная информация о фундаментальных параметрах (нелинейная рефракция и поглощение) процесса резонансного нелинейного взаимодействия ультракороткого светового импульса с объемным полупроводником и кваитово-размерными полупроводниковыми структурами, о пространственно-временной эволюции возбужденного состояния полупроводника за счет охлаждения, диффузии и рекомбинации плазмы свободных носителей, об основных механизмах нелинейного отклика полупроводника на пикосекундное резонансное возбуждение, а также об особенностях формирования структур рельефа поверхности при фазовом переходе. Полученные результаты отражают общие закономерности и составляют научный фундамент при описании процесса нелинейного резонансного взаимодействия мощного светового поля с твердым телом. Прежде всего это относится к механизмам оптической нелинейности, обусловленным насыщением межзонного поглощения, плазменно-индуцированным изменением диэлектрической проницаемости, а также термическим разогревом решетки. Наряду с этим, полученные резуль-
гаты имеют большое практическое значение как параметры, определяющие перспективы использования полупроводников в нелинейных опто-электронных устройствах.
Апробация работы. Результаты, пошедшие н диссертацию, докладывались на следующих отечественных и международных конференциях: I Всесоюзная конференция "Физика окисных пленок" (Петрозаводск, 1982); Y Международная конференция "Сверхбыстрые процессы в спектроскопии" (Вильнюс, 1987); III (США-СССР) Международный симпозиум "Лазерная оптика конденсированных сред" (Ленинград, 1987); III Международная конференция "Нелинейные и турбулентные процессы в физике" (Киев, 1988); Международная конференция "Оптическая нелинейность и бистабильность полупроводников" (Берлин, 1988); III Всесоюзная конференция "Физика окисны.ч пленок"(Петрозаводск, 1991); III Международная конференция "Нелинейная оптика" (Ольборг. Дания, L993); IY Международная конференция "Нелинейная оптика" (Ольборг, Дания, 1995).
Публикации. По результатам исследований, изложенных в диссертации, опубликовано 45 научных работ в ведущих отечественных и международных журналах, а также в трудах конференций.
Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, шести ллав, включающих 45 разделов, заключения и списка литературы из 384 наименований. Объем диссертации составляет 328 страниц, включая 72 зисунка и 3 таблицы.
