Введение к работе
Актуальность проблемы. Разработка оптимального водно-химического режима теплоносителя для первого контура ядаргмх энергетических установок является актуальней проблемой, решения которой призвано обеспечить безопасность и вкологичность эксплуатации АЭС. Для достижения, успеха в атом направлении Необходимо точное знание химических процессов, происходящих в теплоносителе в любой- части контура. Экспериментальные исследования состояния .теплоносителя в рабочем режима, как правило, затруднены мощными потоками ионизирующего излучения, быстротой протекания химических реакций, высокими температурами и давлениями. Наиболее рьальшш способом получения необходимей информации оказывается математическое моделирование радиационно-химических превращений теплоносителя. Денне? направленна является перспективным как для получения данных о составе, так и-для обоснования- и совершенствования водно-химических режимов.
Цель работа состоит в тем, чтобы нв основа разработанной математической модели радиационных превращений воды и водных растворов рассчитать стационарные концентрации радикальных и молекулярных продуктов радиолизв в теплоносителе в условиях пврвог: контура водо-водяных энергетических реакторов (ЕВЗР-440 и ВЕЭР-1000), а также установить влияние содержания Hg и 02 на процесс его рвзложєния.
Научная новизна. , ' .
1. Разработана мат-гштическая модель радиолизв воды> и
зодных растворов 02, Н2 и HgCU, которая с учетом согласованного
забора констант скоростей притекающих реакций адакввтно
зписывает известные экспериментальные данные по накоплению 'и
разложения-молекулярных продуктов.
2. Предложен подход расчета рвдавцисннЬ-химкчаских ' выходов
радикальных и молекулярных продуктов рэдиолиза вода при действии
5ыстрых нейтронов на теплоноситель в активней зона, исходя из
івчального спектра деления нейтронов, аЛементного состава зоны и
». учэтем вероятности образования заряженных частиц с различным
ШЭ при столкновении ядра с нейтроном. Выхода продуктов
идиолиза в активней зоне .реактора ВВЭР от действия быстрых
[вйтронов составляют: GH=0,229, . Ge- =0,476, G0H=O,406,
- ЭД
^-0.864, (Ц-0,836. GH0;?=0,001.
3. Рассчитаны зфївктквіпіе выходы радикальних и молекулярные
іродуктов рндиолизо в основных зонах рзикторз: активной ясне я
кольцовсм зазоре мевду станкой корпуса реактора и активно зоной. Определено влияние изманаїше содержания в теплоноситал борной кислоти на качеотвешшй состав продуктов разложани таплсноситоля. Установлено, что в активной зона, преобладаю] виходе радикальних ігродуктов радиолиза, что приводит к ускоренш выгорания молекулярного кислорода и перекиси водорода. 1 кольцевом зазоре состав выходов сильно зависит от содержания і теплоносителе Сорной кислоти.
4.Провэдвн расчет вкладов основных видов иалученш (нейтронного, 7-из-лучения, а-частицы) в общую мощності поглощенной дозы для основных зон реактора ВВЭР-IOOO и ВВЭР-44С (активная зона и кольцевой зазор) и при различном составе теплоносителя. Показано, что увеличение содержания борної кислоты до 8 г/л повитает мощность поглощенной дозы і теплоносителе приблизительно на 20%. Это происходит в основной ал счет возрастания доли а-излучшгая.
Б. Определены значения радиационное химических шходої ион-рвдикалышх и молекулярних продуктов при радиолизв воды для смешанного 'лзлучения реактора. Поквзвно, что увеличение содержания борной . кислоты приводит к скижашш выходов радикальных частиц (е~ , Н, ОН) и уввличеімю выходов водорода, пераїшси водороде, о также радикала Н02- Наиболее сущаствеїшо оно в кольцевом зазоре, где вклад а-излучения в общую мощность дозы колеблется от О до 60%. .
Є. Рассчитаны пробили всех молекулярных и радикальных частиц, образующихся при радиолиза теплоносителя. Представлены зависимости изменения концентраций основных окислительных продуктов радаолиза вдоль первого контура равкторв. Исследовано влияние состава теплоносителя (содержание Н2, 02 и НоВ03), поотупащвго на вход равкторв, на уровни ствционврных концентраций HgOg, Н02 иОо а различных точках первого контура.
7. На основании получашшх результатов сделана попытке оптимизации сущаствуюдаго водно-химического рвиимв реактора, заключающаяся в уотвновлешш возможных пределов изменения содержания в теплоносителе молекулярного водорода и кислорода. Показано, что оптимальные концентрации Hg и 02 в процесса експлувтации ревкторов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 определяется необходимостью поддержанием минимальной стационарной концентрации HgOg, а также необходимость» подавления процессе накопления Н02 на ііхода в реактор.
8. Проведано моделирование радивцчонно-химичаского эзлскения вода в замкнутых системах со свободным объемом, 'становлено влияние мощности дозы на скорость - достижения тациснврного состояния в зависимости,от соотношения гвзовой и идкой фаз в система.
Практичосквя значимость. Полученные в работа результаты ргут быть исп'ользоваті для обоснования дэйствупцего и азработки нового оптимального водно-химического режима не томных станциях с ЕЕЭР-440 и ВВЭР-1000. Зависимости, радставлвгаша в работа, дают достаточно полное прадствалание о аспраделении коррозионноактивных продуктов (кислород, перекись одорода, нодпарэкисный радикал) в первом, контура реактора в ироком диапазона изменения " начального содержания в ешюноситале кислорода и водорода.
Результаты расчетов свидетэльствупт о том,' что основным оррозионновкгивным продуктом практически на всех участках эрвого контура является Н^О.^. Кислород и надпарекисный радиквл реактора и за пределами его (по крайней мэра, до попаданий в эшюноситаль подпиточной воды) практически отсутсвуит. Наиболее пасным с точки зрения коррозионной активности может быть часток патли парад входом в раактор и вархняя часть кольцевого взоре, так K8K здесь в теплоносителе одновременно присутствуют значительных количествах Н062, CU и НО,-
Нормы качества воды по содержании водорода и кислорода,-ринятые на станциях с реакторами типа BB3F-440 и ВВЭР-1000 эответствуют минимальным стационарным концентрациям Н202 для Зеих типов установок и любом содержвнии борной кислоты, которые принципа можно достигнуть . в рамках рассматриваемого эдно-химичас'кого режима. Однако, минимальные концентрации Н02 эй использовании рекомендуемого соствва теплоносителя остигаптся только для установок с ВВЭР-1000 при содержвнии эрной кислоты в теплоносителе выше 8 г/л. Во всех остальных пучаях для достижения упомянутых уровней необходимо снизить знцентрацив кислорода до 3 мкг/гт против "*0 мкг/кг в ютветствии с нормой. На защиту виносится:
1. Схема рвдиЕционно-химичэских превращений воды и водных істворов Н2, 02 и Н202, вкличащвя -13 химическиз реакции, шциализируомых действием ионизирующего излучения. Эта схема зигодно для описания кинетики накопления и разлождния
молекулирлнх прощi«oв ридаолизэ теплоносителя в условиях високих температур и действия смешанного потока излучения у-, а-излучиния и Систрах нейтронов. Схема включает 14 реакций поэ'волящих моделировать изменение рИ " теплоносителя с температурой при наличии в нам корректирующих добавок -(КОН, tt,B03 и ш3).
2. Модель расчета вклада 7-і а-нзлучения и бистрах
нейтронов в общую мощность поглотанной дези для основных зон
водо-водяного реактора при различном содержании Сорной кислот,
а такие метод определения рвдайционно-химичвеких выходов
продуктов разложения води для смешанного потока иалучвния
реактора.
-
. Математическое моделирование процессов накопления и разложения И,, О, и Н^О, и иошю-радикальных продуктов вдоль первого контура реактора при работе на мощности, а также установленные на основа расчетов основина закономерности по влиянию содержания водорода, кислорода и Сорной кислоти на подавление разложения теплоносителя и достижение оптимального водао-химичвекего роякма.
-
Газультаты расчета накопления И,, С, и HgO, в замкнутых сосудах со сьободшм объемом при действии 7-излучения на чистую воду для уствновлеїшя влишшя соотношения фаз "газ-кидкость" на скорость достижения стнционарнше концентраций и зависимости уровней концентрацій! от соотношения {из в система.
дпрооиция рвботи. Отдельные результати работы докладывались и обсуждались на II Всесоюзной конференции по теоретической и вкепбримэнтвлшой химии (Обнинск 1.590).
Публикации. По резулі.татвм исследования опубликовано 5 печатных работ.
Структура и оогвм диссертации. Работа состоит из введения, шести глав, выводов, списка литературы. Оодаржание диссертации изложено на 164 страницах, содержит 69 рисунков, 20 таблиц, 108 литературных ссылок на работы- отечественных и зарубежных авторов.
