Введение к работе
-3-
Актуальность работы. Технология тонкого измельчения и механохи-чической активации (МХА) твердых материалов находит все более широкое трименение во многих отраслях промышленности и является одной из наи-эолее масштабных и энергоемких и, как следствие, дорогостоящей операцией. Большая площадь поверхности тонкоизмельченного материала облегчает химическую и технологическую обработку, образующиеся в результате МХА дефекты структуры повышают реакционную способность реагирующих веществ, позволяют наиболее полно использовать химический потенциал сырьевых компонентов. Поэтому совершенствование этих процессов и оборудования, использование эффективных и экономичных способов имеет важное научно-практическое значение.
Проведенные ранее исследования показали, что особенности применяемого оборудования и условия проведения процесса МХА могут оказывать большое влияние на свойства получаемых катализаторов, но изучены эти процессы совершенно недостаточно. Для восполнения пробела в этом вопросе необходимо проведение исследований условий предварительной активации сырья, массообменных процессов, протекающих во время приготовления катализаторов, изыскания способов их резкой интенсификации, изучение влияния тонкого диспергирования и активирования на физико-химические и структурно-механические свойства изучаемых систем.
Между тем, как показали проведенные нами эксперименты, перспективным способом МХА катализаторных масс и механохимического синтеза (МХС) многокомпонентных катализаторных композиций, в частности, ни-1 кельмедьалюминиевой каталитической системы, является их обработка в гидромеханической мельнице струями воды высокого давления и мелющими телами. Данная система проявляет высокие каталитические свойства в процессах очистки технологических газов от кислорода, а также отходящих газов от оксидов азота, оксидов углерода и аммиака. В результате такого воздействия повышается реакционная способность компонентов и появляется возможность для интенсификации массообменных процессов, происходящих в гетерогенных каталитических системах. Несмотря на то, что в России и за рубежом широко ведутся исследования по применению высоконапорных струй для разрушения и дезинтеграции различных материалов, до настоящего времени практически не встречаются сведения по использованию как отдельно струй воды высокого давления, так и в комбинации с механическим воздействием для МХА катализаторных масс. Соответственно не проводилось исследований изменения реакционной способности катализаторных композиций в результате такого воздействия, отсутствуют закономерности и научное объяснение физико-химических процессов, происходящих при этом, что и определяет актуальность работы.
В дальнейшем на основе полученных знаний возможна организация современной промышленной технологии МХА высокоскоростными струямі воды различных по своей химической сущности сырьевых компонентов.
Цель работы. Установление закономерностей процесса МХА катализа-торных масс струями воды высокого давления и мелющими телами на примере никельмедьалюминиевой каталитической системы и, на этой основе, выбор рациональных параметров гидромеханической мельницы, позволяющих получать высокодисперсные, активные и термостабильные катализаторы.
Идея работы. Применение высокоскоростных струи воды в комбинации с механическим воздействием мелющих тел активирует исходные сырьевые композиции, что положительно сказывается на реакционной способности компонентов механической смеси и приводит к синтезу новых фаз, ответственных за каталитическую активность.
Метод исследования - комплексный, включающий анализ и обобщение опыта использования технологий МХА и МХС различных по своей физико-химической сущности объектов; экспериментальные исследования процесса МХА катализаторных масс струями воды высокого давления в стендовых условиях; анализ и обработку экспериментальных данных с применением методов физико-химического анализа, теории вероятности и математической статистики; теоретическое обоснование происходящих процессов и химических превращений.
Научные положения, разработанные лично соискателем, и их новизна: выбраны и обоснованы показатели эффективности процесса МХА катализаторных масс струями воды высокого давления для различных способов и условий обработки, позволяющие правильно определять рациональные параметры гидромеханической мельницы;
установлены взаимосвязи изменения режимных и геометрических параметров установки с показателями процесса МХА катализаторных масс высокоскоростными струями воды и мелющими телами, обеспечивающие обоснование показателей работы установки;
исследованы процессы тонкого измельчения и МХА механической смеси сырьевых компонентов, используемой для получения катализатора.
установлены рациональные параметры процесса МХА никельмедьалюминиевой каталитической системы в гидромеханической мельнице, позволяющие достичь максимального выхода фазы смешанного гидроксоалюми-ната никеля и меди (СГАНМ), являющейся предшественником активной составляющей катализатора.
Достоверность научных положений, выводов и рекомендаций подтверждается: корректностью постановки задач; представительным объемом экспериментальных данных, полученных в стендовых условиях с применением современных средств измерений и методов исследований; корректным применением методов теории вероятности и математической статистики при
обработке и анализе экспериментальных данных; устойчивостью корреляционных связей установленных зависимостей (значения индексов корреляции находятся в пределах 0,75 - 0,99); апробированными методами физико-химического анализа; теоретическим обоснованием происходящігх физико-химических превращений; удовлетворительной сходимостью расчетных данных с экспериментальными (отклонение не превышает 15 %).
Научное значение работы заключается в разработке нового способа МХА катализаторных масс с применением струй воды высокого давления и мелющих тел, установлении закономерностей процесса с учетом характеристик исходного сырья, а также обосновании геометрических и режимных параметров гидромеханической мельницы, выявлении их рационального сочетания для получения эффективных катализаторов, используемых в различных процессах органического, неорганического и экологического катализа.
Практическое значение работы:
разработана конструкция экспериментальной установки, которая обеспечивает исследование процесса МХА катализаторных масс струям воды высокого давления и мелющими телами в широком диапазоне изменения режимных и конструктивных параметров;
предложены и обоснованы параметры процесса МХА катализаторных масс, позволяющие получать высокодисперсные, активные, термостабильиые катализаторы;
получены рациональные значения режимных и геометрических параметров гидромеханической мельницы, обеспечивающих наиболее эффективную МХА катализаторных масс струями воды высокого давления и мелющими телами;
рекомендована принципиальная схема промышленной установки для МХА катализаторных масс струями воды высокого давления в гидромеханической мельнице.
Реализация результатов работы. Технологический процесс МХА высоконапорными струями воды и мелющими телами, а также принципиальная схема промышленной установки приняты к реализации Новомосковским институтом азотной промышленности и фирмой «НИТЕП».
Апробация работы. Результаты исследовании и основные материалы диссертационной работы докладывались на научных семинарах ТулГУ (г. Тула, 1998-2000 гг.), научных семинарах НИАП (г. Новомосковск, 1988-2000 гг.) технических советах фирмы «НИТЕП» (г. Тула, 1998-2000 гг.), научном симпозиуме «Неделя горняка - 2000» в МГГУ (г. Москва, 2000 г.), научно-техническом семинаре «Катализ. Катализаторы. Охрана окружающей среды» (г. Новомосковск, 2000 г.), 1-ой Международной научно-практической конференции «Технологические проблемы разработки месторождений минерального сырья в сложных горнотехнологических условиях» (г. Тула, 2000 г.), IV Российской конференции с участием стран СНГ «Научные основы приготовления и технологии катализаторов» (г. Стерлнтамак, 2000 г.), 6-ой
Международной конференции «Водоструйная технология» (Австралия, Сидней, 2000 г.).
Публикации. По результатам выполненных исследований опубликовано 4 работы и получен патент РФ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения, изложенных на 102 страницах машинописного текста, содержит 33 рисунка, 9 таблиц, список литературы из 176 наименований и 2 приложения.